表面等离子体纳米结构若干光学性质的研究毕业论文.doc

摘 要表面等离子体的发现及应用，为实现纳米尺度的光学控制提供了有力的工具。金属纳米粒子对表面等离子体的研究至关重要，选择合适形状、尺寸以及排列结构的纳米粒子结构，可以提高表面等离子体的光场强度，更好地实现基于纳米粒子阵列的表面等离子体的聚焦和导波。本文主要研究了金膜上纳米粒子抛物链在外电场激励下的表面等离子体的聚焦和导波：（1）针对格林函数分量计算中涉及到的Sommerfeld积分，研究了快速算法实现高效的积分运算，给出了沿最陡下降路径积分的计算实例，并与国外的结果进行分析对比，证明了运用的计算方法结果正确，算法快。基于Sommerfeld积分的快速算法，分析和计算了半空间中任意方向的电偶极子的辐射和散射。矚慫润厲钐瘗睞枥庑赖。（2）从电磁基本理论出发，深入研究了金膜上基于纳米粒子抛物链的表面等离子体的相互作用，由并矢格林函数求解波动方程，建立分层参考系统的电磁场模型。将纳米粒子抛物链划分为一系列立方单元，并利用耦合偶极子法将该积分方程转化为矩阵方程，从而计算出空间任意点的电场。聞創沟燴鐺險爱氇谴净。（3）应用格林函数体积积分法，研究了金膜上球形纳米粒子链在高斯光束照射下的SPPs激发、聚焦和导波。研究了入射光斑大小、入射光沿链的位置、粒子间距和粒子链的曲率半径对SPPs激发、聚焦和导波影响。结果表明，粒子间距、入射光斑大小对SPPs聚焦及其分布有很大影响。入射光斑尺寸减小，激发的SPPs光束的衍射发散的增加，SPPs聚焦效果减弱。SPPs场在很大程度上也取决于粒子间距，在粒子间距小于SPPs波长时，可以实现较好的SPPs聚焦和导波效果。残骛楼諍锩瀨濟溆塹籟。关键词表面等离子体；纳米粒子；格林函数法；耦合偶极子法；数值模拟AbstractSurface plasmon polaritons (SPPs) have been proved to better powerful tool for the optical manipulation on nanoscale. The nanoparticle on the metal thin film plays an important role of surface plasmon polaritons. If the metallic nanoparticles are designed with suitable shape, size and arrangement, electric field magnitude can be highly improved. Further, excitation, focusing and directing of surface plasmon polaritons with nanoparticles located on a finite metal layer could be accomplished theoretically.酽锕极額閉镇桧猪訣锥。No matter which method is used for the calculation of scattered fields, there will be a common difficulty: the evaluation of Sommerfeld integrals, which is extremely time consuming. The integration along steepest descent paths is introduced to evaluate these Sommerfeld integrals. Numerical results show that the fast method can greatly accelerate the computation for scattering problems. Based on the fast evaluation of Sommerfeld integrals, the radiation of an arbitrarily oriented electric dipole in a half space is first analyzed and computed.彈贸摄尔霁毙攬砖卤庑。Excitation, focusing and directing of surface plasmon polaritons with curved chains of nanoparticles located on a finite gold layer are investigated theoretically. The theory of Greens dyadic functions on a layered reference system is outlined and electromagnetic properties of surface plasmons are discussed. A curved chain of nanoparticles in upper half-space is divided into a number of cubic cells and the integral equation is reduced to a matrix equation using coupled dipole formalism. Then we calculate the electric fields at any point on gold surface.謀荞抟箧飆鐸怼类蒋薔。Numerical simulations of the configuration investigated experimentally are carried out based on the Greens tensor formalism and dipole approximation. We demonstrate that, by using a relatively narrow Gaussian beam (at normal incidence) interacting only with a portion of a curved chain of nanoparticles, one can excite an SPP beam whose divergence and propagation direction are dictated by the incident light spot size and its position along the chain. It is also found that the SPPs focusing regime is strongly influenced by the chain inter-particle distance. Comparison of numerical results with experimental data shows good agreement with respect to the observed features in SPPs focusing and directing, providing the guidelines for a proper choice of the system parameters.厦礴恳蹒骈時盡继價骚。Keywordssurface plasmon polaritons (SPPs); nanoparticles; Greens dyadic function; coupled dipole formalism; numerical modeling茕桢广鳓鯡选块网羈泪。目录毕业设计（论文）原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重承诺：所呈交的毕业设计（论文），是我个人在指导教师的指导下进行的研究工作及取得的成果。尽我所知，除文中特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或组织已经发表或公布过的研究成果，也不包含我为获得 及其它教育机构的学位或学历而使用过的材料。对本研究提供过帮助和做出过贡献的个人或集体，均已在文中作了明确的说明并表示了谢意。鹅娅尽損鹌惨歷茏鴛賴。作 者 签 名： 日 期： 指导教师签名： 日期： 使用授权说明本人完全了解 大学关于收集、保存、使用毕业设计（论文）的规定，即：按照学校要求提交毕业设计（论文）的印刷本和电子版本；学校有权保存毕业设计（论文）的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在不以赢利为目的前提下，学校可以公布论文的部分或全部内容。籟丛妈羥为贍偾蛏练淨。作者签名： 日 期： 学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。預頌圣鉉儐歲龈讶骅籴。作者签名： 日期： 年 月 日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权 大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。渗釤呛俨匀谔鱉调硯錦。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期： 年 月 日导师签名： 日期： 年 月 日目 录摘要I铙誅卧泻噦圣骋贶頂廡。AbstractIII第1章 绪论1擁締凤袜备訊顎轮烂蔷。1.1表面等离子体的研究背景1贓熱俣阃歲匱阊邺镓騷。1.2表面等离子体的研究现状和应用1坛摶乡囂忏蒌鍥铃氈淚。1.3表面等离子体的研究目的与意义5蜡變黲癟報伥铉锚鈰赘。1.4本文研究的内容6買鲷鴯譖昙膚遙闫撷凄。第2章 金属结构的表面等离子体82.1表面等离子体与金属纳米材料82.2金属块状材料的光学性质82.3 表面等离子体的基本原理11綾镝鯛駕櫬鹕踪韦辚糴。2.3.1 SPPs色散关系11驅踬髏彦浃绥譎饴憂锦。2.3.2 SPPs特征长度14猫虿驢绘燈鮒诛髅貺庑。2.3.3 SPPs的激发方式17锹籁饗迳琐筆襖鸥娅薔。2.4 金属纳米粒子的局域化表面等离激元19構氽頑黉碩饨荠龈话骛。2.5 本章小结21輒峄陽檉簖疖網儂號泶。第3章 数值方法22尧侧閆繭絳闕绚勵蜆贅。3.1 数值方法的概述22识饒鎂錕缢灩筧嚌俨淒。3.1.1矩量法22凍鈹鋨劳臘锴痫婦胫籴。3.1.2有限元法23恥諤銪灭萦欢煬鞏鹜錦。3.1.3 时域有限差分法23鯊腎鑰诎褳鉀沩懼統庫。3.1.4 格林函数法24硕癘鄴颃诌攆檸攜驤蔹。3.2并矢格林函数24阌擻輳嬪諫迁择楨秘騖。3.2.1 并矢的定义25氬嚕躑竄贸恳彈瀘颔澩。3.2.2 并矢格林函数的空间表示26釷鹆資贏車贖孙滅獅赘。3.2.3 并矢格林函数奇异性的处理29怂阐譜鯪迳導嘯畫長凉。3.3格林函数分量计算31谚辞調担鈧谄动禪泻類。3.3.1任意方向偶极子的电场计算31嘰觐詿缧铴嗫偽純铪锩。3.3.2 Sommerfeld积分的快速计算34熒绐譏钲鏌觶鷹緇機库。3.3.3辐射和散射数值结果373.4本章小结39第4章 基于纳米粒子链的表面等离子体的研究40鶼渍螻偉阅劍鲰腎邏蘞。4.1基于纳米粒子链的SPPs研究现状40纣忧蔣氳頑莶驅藥悯骛。4.2计算模型40颖刍莖蛺饽亿顿裊赔泷。4.3理论模型42濫驂膽閉驟羥闈詔寢賻。4.4计算结果与分析454.5本章小节51銚銻縵哜鳗鸿锓謎諏涼。结 论53挤貼綬电麥结鈺贖哓类。参考文献55攻读学位期间发表的学术论文59致 谢61赔荊紳谘侖驟辽輩袜錈。VContentsContentsAbstract(Chinese)I塤礙籟馐决穩賽釙冊庫。Abstract(Eglish)III裊樣祕廬廂颤谚鍘羋蔺。Chapter1 Instroduce1仓嫗盤紲嘱珑詁鍬齊驁。1.1 Background of SPPs1绽萬璉轆娛閬蛏鬮绾瀧。1.2 Research and Application of SPPs 1骁顾燁鶚巯瀆蕪領鲡赙。1.3 Purpose and Meaning of SPPs5瑣钋濺暧惲锟缟馭篩凉。1.4 Research Contents6鎦诗涇艳损楼紲鯗餳類。Chapter2 Plasmonic Nanostructures on metal8栉缏歐锄棗鈕种鵑瑶锬。2.1 SPPs and Metal Nanostructures8辔烨棟剛殓攬瑤丽阄应。2.2 Optical Properties of Metal Material8峴扬斕滾澗辐滠兴渙藺。2.3 Theory of SPPs11詩叁撻訥烬忧毀厉鋨骜。2.3.1 Dispersion Model of SPPs 11则鯤愜韋瘓賈晖园栋泷。2.3.2 Length Scales of SPPs14胀鏝彈奥秘孫戶孪钇賻。2.3.3 Exciation of SPPs 17鳃躋峽祷紉诵帮废掃減。2.4 Localized SPPs of Metal Nanopaticles19稟虛嬪赈维哜妝扩踴粜。2.5 Brief Summary of This Chapter21陽簍埡鲑罷規呜旧岿錟。Chapter3 Numerical Analysis Methods22沩氣嘮戇苌鑿鑿槠谔應。3.1 Overview of Numerical Analysis Methods22钡嵐縣緱虜荣产涛團蔺。3.1.1 Moment Method22懨俠劑鈍触乐鹇烬觶騮。3.1.2 Finite Element Method23謾饱兗争詣繚鮐癞别瀘。3.1.3 Finite Difference Time Domain23呙铉們欤谦鸪饺竞荡赚。3.1.4 Greens Function Method24莹谐龌蕲賞组靄绉嚴减。3.2 Dyadic Greens functions24麸肃鹏镟轿騍镣缚縟糶。3.2.1 Definition of Dyadic 25納畴鳗吶鄖禎銣腻鰲锬。3.2.2 The Space Expression of Dyadic Greens Functions 26風撵鲔貓铁频钙蓟纠庙。3.2.3 Treatment of The Singularities in Dyadic Greens Function29灭嗳骇諗鋅猎輛觏馊藹。3.3 Decomposition in Dyadic Greens Function 31铹鸝饷飾镡閌赀诨癱骝。3.3.1 Electric Fields of an Arbitrary Dipole31攙閿频嵘陣澇諗谴隴泸。3.3.2 Fast Evaluation of Sommerfeld Integrals34趕輾雏纨颗锊讨跃满賺。3.3.3 Numerical Results for Radiation and Scattering37夹覡闾辁駁档驀迁锬減。3.4 Brief Summary of This Chapter39视絀镘鸸鲚鐘脑钧欖粝。Chapter4 Research on SPPs by Curved Chains of Nanoparticles 40偽澀锟攢鴛擋緬铹鈞錠。4.1 Research404.2 Sample Preparation 40緦徑铫膾龋轿级镗挢廟。4.3 Theory Model42騅憑钶銘侥张礫阵轸蔼。4.4 Numerical Results and Discussion45疠骐錾农剎貯狱颢幗騮。4.5 Brief Summary of This Chapter51镞锊过润启婭澗骆讕瀘。Conclusion53References55Published Papers During Studying for Master59榿贰轲誊壟该槛鲻垲赛。Acknowledgements61邁茑赚陉宾呗擷鹪讼凑。VII第1章 绪论第1章 绪论1.1表面等离子体的研究背景21世纪，科学和技术地飞速发展，信息技术渗透到社会的各个领域。人们对信息需求越来越多，对信息处理和存储的要求越来越多。于是，人们对元器件的微型化和高度集成化提出了更高的要求，要求单元器件的尺寸越来越小，器件的空间距离也越来越小（突破光学衍射极限)。可是，传统的光子学器件受衍射极限的限制，在纳米尺度结构上难以实现相关信息的传输、处理和应用等，因此迫切需要实现突破衍射极限的新机制和新技术，同时纳米尺度器件也表现出传统器件所不具有的新功能和新应用。嵝硖贪塒廩袞悯倉華糲。纳米光子学1（nanophotonic）是一个新兴的研究领域，旨在对纳米尺度的光学现象的理解，即接近或超越光的衍射极限。纳米科学和纳米技术的飞速进步推动了纳米光子学发展，同时为制造、操纵和表征纳米尺度提供了有效的工具。近场光学是纳米光子学的信息载体，通过纳米尺度的光学器件与近场光学之间的相互作用，实现光学信息的传递、处理、放大，是近场光学（near-field optics）的一种发展。光学近场的能量传递、控制及其应用是纳米光子学研究中重要内容。该栎谖碼戆沖巋鳧薩锭。将光限制在纳米尺度是纳米集成光学器件、近场光学和纳米光子学等学科的一个主要挑战。目前国际上实现纳米尺度的光学控制主要有两种方法。一种方法是基于光子晶体（Photonic Crystals，PCs)2。由于光子晶体是典型的周期性结构，只能有部分波长的光能通过，其尺寸也仅是波长量级，只能解决部分的问题。目前光子晶体结构大多数是三维结构，对结构制作和设计都提出了较高的要求。劇妆诨貰攖苹埘呂仑庙。另外一种方法是基于表面等离子体（Surface Plasmon Polaritons，SPPs）。表面等离子体是金属表面自由电子随入射光子同频率集体振荡产生的一种表面束缚的电磁波3，是存在金属表面的一种束缚性和非辐射性的模式。与光子晶体相比较，利用表面等离子体可以将维度从三降为二维，在纳米尺度上，实现超越衍射极限的光的操控，同时实现局域近场增强。SPPs低维度、高强度和亚波长的特点，在纳米光子学领域中有着无限的应用潜力，被喻为目前最具希望的纳米集成光子器件的载体，并在纳米光学成像、纳米光刻等有着广泛应用。臠龍讹驄桠业變墊罗蘄。1.2表面等离子体的研究现状和应用1902年，R. W. Wood在光学实验中首次发现了表面等离激元共振现象。1941年，U. J. Fano等人根据金属和空气界面上表面电磁波的激发解释了这一现象。1957年，表面等离子体的第一个实验是由电子能量损耗测量实现的4，R. H. Ritchie注意到，当高能量电子通过金属薄膜时，不仅在等离激元频率处有能量损失，在更低频率处也有能量损失峰，他认为这与金属薄膜的分界面是有关系的。1959年，C. J. Powell和J. B. Swan通过实验证实了R. H. Ritchie的理论。1960年，Stern和Ferrell研究了此种模式产生共振的条件并首次提出了表面等离激元的概念，并首次推导了金属表面这种电磁波的色散关系5。1968年，Otto在实验中用他首创的衰减全反射技术（Attenuated Total Reflection，ATR）实现光波段表面等离子体的激发6。现在广泛应用的暗场照明模式近场光学显微镜正是基于Otto的实验构想。同年Kretsehmann和Raether改进Otto结构，提出了现在最广泛应用的激发SPPs的Kretschmann模型7。八十年代初，基于SPPs的研究工作在Agranovich的书中有十分全面的综述8。鰻順褛悦漚縫冁屜鸭骞。1984年，瑞士苏黎世IBM研究室的D.W.Pohl等人成功研发了世界上第一台近场扫描光学显微镜（Near-field Seanning Optical Microscopy，NSOM）9。随着NSOM的出现，使得在探测金属表面的SPPs成为可能10，SPPs的散射和局域性得到了广泛的研究，形成了二维等离子体光子学。在1997年，Bozhevolnyi和Pudonin在前人的研究基础上提出了二维表面等离子体光学的设想，并成功进行了一些原理性实验11,12。实际上，因为SPPs被控制在垂直于表面的方向，直接观察SPPs局部化只有可能利用NSOM。基于SPPs的NSOM证实了微弱的和强烈的SPPs局部化的存在。然而，由于SPPs两维光学的诞生，在理想表面控制SPPs的光学增强开始形成。通过利用人工制造的纳米器件来操纵和引导SPPs光束在表面传播。纳米科学和纳米技术的快速发展，使得纳米光子学不再局限于基于非辐射束缚模式的机理的研究，更多的拓展到实际应用领域。SPPs的奇特性质使其在亚波长光学、全光集成、光存储、光激发、生物光子学等方面发挥越来越重要的作用13。穑釓虚绺滟鳗絲懷紓泺。目前，SPPs已经应用于很多领域：1. SPPs波导纳米全光集成实现的基础是SPPs波导，在此基础可以进一步研发基于金属表面结构的各种SPPs器件。周期性排列的表面纳米粒子表现出关于SPPs的二维光子晶体的属性。这样的SPPs带隙结构可以使颗粒间的狭缝变窄，SPPs能局限于狭缝并沿狭缝传播，通过适当引入表面缺陷结构可以实现SPPs直线波导、弯曲波导及分束波导等。为了进一步减小微器件尺寸，国内外学者研究了各种各样的SPPs波导：在周期性光子结构中引入条形带隙结构的SPPs波导14，基于粗糙表面近场增强和强局域效应的SPPs波导15，基于周期性结构的金属线或粒子的SPPs波导16，以及基于“V”型槽的SPPs波导17等。其中，“V”型槽SPPs波导有低传输损耗、单层膜结构、低灵敏度等特点，2006年Bozhevolnyi等人在Nature上发表了基于“V”型槽SPPs波导的分束器、MZ干涉仪和环形共振器17，如图1.1所示。隶誆荧鉴獫纲鴣攣駘賽。纳米尺度的金属表面结构证实了表面等离子体的激发、聚焦和导波同时发生的可行性，同时也为表面等离子体亚波长光学的发展提供了强有力的工具。浹繢腻叢着駕骠構砀湊。图1.1 基于V型波导的SPPs分束器、MZ干涉仪和环形共振器Fig.1.1 Plasmonic Y-splitter, Mach-Zehnder(MZ) interferometer and waveguide-ring (WR) resonator based on V-waveguide.鈀燭罚櫝箋礱颼畢韫粝。2. 生物和医疗表面等离子体共振（Surface Plasmon Resonance，SPR）以其快速、高灵敏度的特性，被广泛的应用于生物小分子的精密探测、高分辨率显微镜和更加有效的癌症治疗方案18。图1.2显示的是利用SPR效应来摧毁癌细胞19。Rice大学的Naomi Halas和Peter Nordlander等人致力于这项新技术的深入研究和实践证明。在硅纳米球（直径约100nm）的表面附上一层10nm厚的金薄膜，将纳米小球注射进血液，纳米小球自动嵌入到不断生长的肿瘤内。然后，利用近红外激光束入射癌细胞部分，激光穿透皮肤并激发电子在纳米球内产生共振。壳内表面和外表面场的相互耦合作用，微粒吸收能量，使得局域温度大幅度升高，最终癌细胞被并杀死、健康组织却不被破坏害。如果这项技术成功的话，将给广大癌症患者带来新的希望，进一步推动医学的发展。惬執缉蘿绅颀阳灣熗鍵。图1.2 利用金纳米球新技术治疗癌症Fig.1.2 New technology of cancer treatment using gold nano-sphere贞廈给鏌綞牵鎮獵鎦龐。3. 新型光源和能源SPPs在太阳能电池和新型能源相关器件方面也有重要应用。纳米材料的光电性质、机械性能均可通过改变颗粒的尺寸来实现。太阳能电池与金纳米粒子薄膜结合，能比传统太阳能电池更有效地吸收太阳能。2008年，K.R.Catchpole等人20在光伏电池的实验中应用了SPPs。实验表明：金属纳米粒子能使入射的阳光更加分散，从而使更多的光线进入光伏电池中；其次，不同种类和尺寸的粒子可以用来改进光的效果。更重要的是SPPs能应用于任何类型的光伏电池，均会大大地提高转换效率。这一系列的实验表明，基于SPPs的产品能够商业化成功的话，那么对解决人类的能源问题将起到不可估量的作用。图1.3是光电设备的优化示意图21，该方法就是利用SPPs来提高光电转换效率。嚌鲭级厨胀鑲铟礦毁蕲。图1.3金纳米粒子散射入射光，然后将之捕获入太阳能电池Fig.1.3 Gold nanoparticals scatter incident light and then the light is captured in solar cell薊镔竖牍熒浹醬籬铃騫。4. 光存储随着信息产业的不断进步，对数据存储和传输能力的需求也越来越高。传统技术在这方面逐渐表现出其局限性，而SPR技术却崭露头角。2009年，Peter Zijlstra等人利用金纳米棒的独特纵向SPR性质介绍了五维光学存储技术22，如图6所示。在同一个物理地址利用3种颜色和2个偏振方向来刻写数据、其光盘存储容量能达到7.2TB。该技术成功地突破了光学衍射极限，将光盘数据存储量提升了几个数量级，对光存储领域意义重大。研究表明，利用金纳米粒子技术能将1张光盘的数据存储增加l000。如果成功商业化的话，这种技术能够应用到光学图像、加密技术和数据存储等高数据密度相关领域。2009年7月，M. Mansuripur等人也介绍了一种利用纳米粒子和纳米结构来实现高密度数据存储的新方法23，初步实验证实这种等离子纳米结构在高密度光学数据存储方面具有潜在应用价值。齡践砚语蜗铸转絹攤濼。图1.4 五维等离子体存储技术示意图，利用光的不同颜色和偏振来标记数据单元Fig.1.4 Five-dimensional optical recording stored by surface plasmons and data elements marked by different color and polarization lights.绅薮疮颧訝标販繯轅赛。表面等离子体是目前纳米光子学科的一个重要的研究方向，它受到了包括物理学家，化学家、材料学家，生物学家等多个领域人士的极大的关注。饪箩狞屬诺釙诬苧径凛。1.3表面等离子体的研究目的与意义现代纳米技术为光学控制开创了新的前景，由于纳米结构的尺寸接近或者小于光波长。在这方面，基于金属纳米结构的表面等离子体（SPPs）的相互作用的研究是最具前景的研究方向之一。由于SPPs在表面附近的强局域化对表面不均匀的高灵敏度，SPPs可用于设计平面微光学元器件13。近些年，关于人工制造的基于SPPs二维光学的微型元件的大量的理论和实验的研究被报道13。实验证明，金属表面上的纳米粒子可以设计基于SPPs的高效的微型光学元件12,24-26。在此基础上，SPPs棱镜、分束器和干涉仪已经成功地实现14-17。烴毙潜籬賢擔視蠶贲粵。当粒子是位于介质基底或电介质波导上，基于本地化的表面等离子体纳米粒子结构的电磁能量的传输已经从理论上和实验上得到了实现。因此，金属薄膜或金属纳米粒子的基底在表面等离子体的研究和应用中是非常关键的因素。在实验中，金属纳米粒子的形状、尺寸及粒子排列结构都是最优的，在表面结构上形成的局域近场增强的信号强度最高达倍。因此，表面等离子体研究中的热点之一是研究金属纳米粒子的光学性质。一方面，金属基底是SPPs的激发的基本条件，在可见光到近红外波段的金属基底通常是金、银、铜等贵金属。另一方面，通过纳米材料制备的金属纳米粒子也可以通过SPPs来分析表面分子运动和能量转化特性，从而实现纳米材料设计技术的改进和优化，获得更加理想的金属纳米粒子作为SPPs基底或是应用在其他相关领域中。鋝岂涛軌跃轮莳講嫗键。金属粒子和金属表面的相互作用得到了理论上和实验上的广泛研究。针对纳米粒子阵列在入射光激励下的现象，许多理论已经进行了电动力学上的解释27,28，如金属中电子平均自由程远小于表面等离子体的波长。金属薄膜上的纳米粒子在外加激励源的情况下可以激发产生SPPs，在纳米粒子表面形成局域近场增强，从而实现SPPs的聚焦和导波。SPPs的激发、聚焦、导波和局域近场增强受到入射光的光斑大小，入射光沿纳米粒子结构的位置，粒子间距，粒子尺寸大小29，粒子形状30，粒子排列方式31，粒子间相互作用32，分层参考系统的介电常数等因素的影响。金属薄膜上不同结构的纳米粒子不断被提出，粒子数目有单个纳米粒子和纳米粒子阵列，形状有规则的和不规则的，维度有一维的、二维、三维的，结构有对称的和非对称的。Alexander Wei等人研究了二维金属纳米粒子阵列，并分析了粒子尺寸和粒子间距之间的关系33。当粒子数目多、几何形状结构特殊时，基于纳米粒子结构的表面等离子的光学效应也变得复杂，但也因此得到了很多应用。撷伪氢鱧轍幂聹諛詼庞。1.4本文研究的内容本论文研究的是金膜上纳米粒子抛物链的SPPs的激发、聚焦和导波。与之前的研究相比，本论文利用高斯光束作为入射光，且只考虑高斯光束与纳米粒子链的一部分的相互作用，从而激发SPPs光束。本论文首先建立分层参考系统的并矢格林函数，然后将纳米粒子抛物链划分为一系列立方单元，利用耦合偶极子法将该积分方程转化为矩阵方程，从而计算出空间任意点的电场，实现SPPs的数值模拟。针对粒子间距，入射光斑大小，粒子链的曲率半径和粒子链的弧长对SPPs激发、聚焦和导波的影响，分别作了设置和讨论。为了研究不同的系统参数对SPP聚焦和导波的影响，进行广泛的数值模拟。踪飯梦掺钓貞绫賁发蘄。本文的主要内容安排如下：第一章介绍了表面等离子体的形成、发展，和金属纳米结构实现表面等离子体光子器件的研究进展。第二章首先分析了表面等离子体和纳米材料的相互关系，介绍金属色散的模型，接下来推导了表面等离体的色散模型，并探讨了表面等离体的几个重要特征参数和其激发方式。此外，讨论了基于金属纳米粒子的局域化表面等离子体的存在和性质。婭鑠机职銦夾簣軒蚀骞。第三章对电磁场数值计算进行了介绍，重点阐述了格林函数法的公式推导、辐射边界条件和格林函数奇异性的处理。此外，对于格林函数中涉及到的Sommerfeld积分计算，研究了快速算法实现高效的积分运算，给出了沿最陡下降路径积分计算实例，证明了运用的算法正确、快速。基于Sommerfeld积分的快速算法，分析和计算了半空间中任意方向的电偶极子的辐射和散射。譽諶掺铒锭试监鄺儕泻。第四章是本论文的重点。从电磁基本理论出发，深入研究了金膜上基于纳米粒子抛物链的表面等离子体的相互作用，由并矢格林函数求解波动方程，建立分层参考系统的电磁场模型。将纳米粒子抛物链划分为一系列立方单元，并利用耦合偶极子法将该积分方程转化为矩阵方程，从而计算出空间任意点的电场。按照实验参数设置，进行了大量的数值仿真，分析了粒子间距，入射光斑大小，粒子链的曲率半径和纳米粒子链的弧长等参数对SPPs激发、聚焦和导波的影响，分别对各个参数作了设置和讨论。俦聹执償閏号燴鈿膽賾。- 65 -第2章 金属结构的表面等离子体第2章 金属结构的表面等离子体2.1表面等离子体与金属纳米材料金属薄膜和金属纳米粒子的基底在表面等离子体的研究和应用中是非常关键的因素。在实验中，金属纳米粒子的形状、尺寸及粒子排列结构都是最优的，在表面结构上形成的局域近场增强的信号强度最高达倍。因此，表面等离子体研究中的热点之一是研究金属纳米粒子的光学性质。纳米技术的进步和纳米结构材料的制备为SPPs提供了形状多样、操作性强、便于利用的基底，同时，SPPs的发展促进了纳米技术的进步，对纳米材料的组成及表面分析提供了很大的帮助。缜電怅淺靓蠐浅錒鵬凜。一方面，SPPs的激发需要金属基底，在可见光到近红外波段的金属基底通常是金、银、铜等贵金属。通过纳米技术可以控制金属纳米粒子的形状、大小及其阵列结构，进而获得最大的表面近场增强，从而推动基于SPPs技术的进步。骥擯帜褸饜兗椏長绛粤。另一方面，通过纳米材料制备的金属纳米粒子也可以通过SPPs来分析其表面分子运动和能量转化特性，从而实现纳米材料设计技术的改进和优化，获得更加理想的金属纳米粒子作为SPPs基底或是应用在其他相关领域中。癱噴导閽骋艳捣靨骢鍵。2.2金属块状材料的光学性质由于激发和产生SPPs的金属都是贵重金属，在金属中存在大量自由电荷，光波对金属的作用主要来源于光波对金属中的自由电荷所产生的影响，导致自由电荷密度在空间分布中的变化、跃迁和极化效应，这些效应产生的电磁场与光波的电磁场耦合，形成新的电磁场。这种电磁场以吸收、散射、折射、色散等方式展现出各种奇特的光学现象。鑣鸽夺圆鯢齙慫餞離龐。在金属内部存在着大量任意移动的自由电子，这些电子在激励源的作用下的光学性质主导了金属的SPPs特性，因此主要考虑金属中的自由电子相对于激励源的反应。在外部激励源的作用情况下，金属中的自由电子沿着与外加电场相反的方向移动，并在运动中与原子核及晶格缺陷发生碰撞效应，不是所有的电子都沿着同一个方向做相同速度的运动，并且速度也不会由于外部激励源的作用逐步上升。因此，金属中的自由电子的运动状态需要对应的物理模型来描述。为了进行光学仿真，需要选择合适的色散模型来描述金属的介电常数，常用的色散模型有Debye模型、Lorentz模型、Drude模型以及各种模型的修正形式。其中，Drude模型即为一种简单而行之有效的自由电子运动模型34，这一模型是P. K.于1900年提出的。榄阈团皱鹏緦寿驏頦蕴。复介电常数可以用来描述金属的光学性质，在相当宽泛的频域范围内，可以通过Drude模型来描述。在Drude模型中，金属中的电子被看作自由电子，与其它电子或原子核之间没有任何电磁交互作用，但仍受到阻尼力的作用，阻尼力正比于其速度。当受到激励源的作用，电子的运动状态遵循牛顿运动定律。在运动的过程中，电子与晶体中的原子核、杂质和晶格缺陷产生弹性碰撞而被散射出去。逊输吴贝义鲽國鳩犹騸。自由电子气中的电子在外电场的作用下的运动方程可以由下式表示： (2.1)式中，是电子质量，为电子位移，为电子电荷，为电子运动的碰撞频率或者是阻尼系数。假设电场是以时谐波的形式存在，那么式中的描述电子运动的特别解为。将此特别解代入到(2.1)式中，得到：幘觇匮骇儺红卤齡镰瀉。 (2.2)从而自由电子的运动对电极化强度P带来的贡献是可以精确表示为： (2.3)再根据电位移矢量和的关系式（其中为真空中的介电常数）可以得到： (2.4)其中，为金属的等离子体共振频率。到此，可以得到金属的相对介电常数： (2.5)在以上的讨论中，金属被假定是理想的自由电子模型。下面继续讨论SPPs波导中所用到的实际金属。在自由电子模型中，当时，。这实际上忽略了金属电子能带结构中的电子带间跃迁对介电常数带来的影响。对于大部分贵重金属，当光子能量大于1eV（对应的光波长在大约在1.24），带间跃迁效应开始起作用，从而使得自由电子气模型与金属实际参数之间产生偏差。因此，自由电子气模型并不能充分描述金属的介电常数，它的有效性在近红外及可见波段出现问题。誦终决懷区馱倆侧澩赜。为了描述电子带间跃迁对金属的介电常数所起的作用，于是对Drude模型进行修正，当时，利用来描述值，就是电子带间跃迁引起的介电常数值。因此，修正后的Drude模型的色散方程如下表示：医涤侣綃噲睞齒办銩凛。 (2.6)金属复介电常数的实部和虚部分别由下面两式给出： (2.7) (2.8)在可见光频段，的值远大于碰撞频率，上面两式可近似为： (2.9) (2.10)从这里可以看出，当光频率时，金属介电常数实部为负值。金属在可见光和红外波段的介电常数不是一个常数，可以在数学上引入复折射定义为：。折射率和消光系数可由下面的公式计算得到： (2.11) (2.12)金属的复折射率是己知的，因为不同频率下的折射率和消光系数可以在光学手册中查到。和从手册中查到后，的实部和虚部可由(2.13)、(2.14)式求得：舻当为遙头韪鳍哕晕糞。 (2.13) (2.14)再联系式(2.13)、(2.14)进行曲线拟合，可得到某频段内的模型参数、的值。 (a) (b)图2.1 金的Drude模型与实验数据的比较，(a)和(b)分别为介电常数实部