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压水堆核电厂反应堆压力容器辐照脆化评价与监督20l0年第3期NO.3.20l0压水堆核电厂反应堆压力容器辐照脆化评价与监督孙海涛(环境保护部核与辐射安全中心,北京100082)核安全NuclearSafety摘要:反应堆压力容器是压水堆核电厂的核心关键设备,受快中子(E>lMeV)辐照造成的辐照脆化是其运行失效的重要因素,因此需要对压力容器进行辐照评价与监督,以保证其寿期内的安全运行关键词:反应堆;压力容器;辐照脆化;辐照监督1引言压水堆核电厂反应堆压力容器是反应堆冷却剂的承压边界,同时也是防止裂变产物释放的第二道屏蔽.作为核安全一级核心设备,是核电厂唯一不可更换的机械设备,因此其服役寿命决定了核电厂的寿命.反应堆压力容器的失效模式主要包括腐蚀损伤,疲劳损伤,压热冲击损伤和受快中子辐照产生的辐照损伤.为了防止压力容器发生脆性破坏,确保其安全可靠,有必要对其失效模式尤其是辐照损伤进行评价和运行监督.世界各核电发展国家对反应堆压力容器辐照损伤的评价和监督要求主体大致相同,但也因设计,选材不同而有差别.美国核电厂反应堆压力容器的辐照监督主要依据IOCFR50附录HReactorVesselMaterialSurveillanceProgramRequirements的要求,即寿期末经受快中子注量大于10n/cm(E>1MeV)的反应堆压力容器堆芯带区材料,必须按ASTME185标准的要求制定监督大纲.对于具体压力容器堆芯段简体材料的寿期末性能,NRC管理导则RG1.99(Rev.2)规定1/4壁厚处的计算调整参考无塑性转变温度增量(ARTD)不得大于200.F(93.3c【=);10CFR50附录G规定其上平台能量(USE)不得低于68J;10CFR50.61规定其R不得高于270.F(132.2C).法国核电厂核岛机械设备在役检查规范(RSEM)B6300预测监督要求对反应堆压力容器进行辐照监督,并规定了辐照监督大纲的制定,大纲的使用,辐照监督结果的使用等内容.德国KTA3203SurveillanceoftheIrradiationBehaviourofReactorPressureVesselMaterialsofLWRFacilities规范要求对快中子注量达到10n/cm(E>1MeV)和10n/cm(E>iMeV)不同范围的辐照脆化进行有区别的辐照监督,并制定相关详细的要求.Et本JEAC4201SurveillanceTestMethodofStructuralMaterialsforNuclearPowerReactors要求对寿期末压力容器内壁中子注量大于10n/cm(E>1MeV)的材料需进行辐照监督.2影响反应堆压力容器材料辐照脆化的因素目前核电厂反应堆压力容器材料选用的一l72010年第3期No.3.20l0Mn.NiMo铁素体低合金钢,主要有满足ASMESA-508标准要求的SA508Gr.3合金钢和满足RCCMM211l标准要求的16MND5合金钢.根据压力容器的服役环境,此类型合金钢具有足够的强度和断裂韧性,良好的焊接性能以及大锻件的组织均匀性,且具有优良的抗巾子辐照脆化性能.压力容器材料的辐照损伤主要机理是:高能粒子和金属的点阵原子发生一系列碰撞,从而在金属内部产生大量的点缺陷,点缺陷的存在同时将影响晶体中位错的运动,这会使金属发生硬化,表现为屈服强度提高,也会导致体心立方金属韧性一脆性转变温度上升,使材料经长期辐照后在其使用温度下变为脆性材料,即引起材料的辐照硬化和辐照脆化.因此反应堆压力容器材料的中子辐照损伤主要表现为韧脆性转变温度升高,屈服强度增大和断裂韧性值降低等,脆化影响因素主要包括:中子能谱,快中子注量(f),材料成分,辐照温度和微观结构特性等.2.1材料成分因素压力容器低合金钢中的各合金元素或大或小都有增大钢的辐照脆化趋势,但合金元素是细化晶粒,提高淬透性和减小回火脆性以及保证综合性能所必需的,即不可缺少的,因此有必要研究主要影响元素的作用机理,以得到各自的含量限值.(1)镍元素镍元素是辐照敏感性合金元素,能引起辐照效应增大,但同时镍又是细化组织能力强的元素,是降低转变温度,保证锻件综合性能(提高钢的淬透性)的有效元素,综合这两种因素,需要将镍元素的含量调整到一定范围内.(2)铜元素铜元素是影响辐照脆化的主要因素,原理是:材料内部微空洞是辐照脆化的重要原因,而残余铜元素对微空洞缺陷有稳定化作用.同一l8一核安全NuclearSafety时铜沉淀相(Copper)又阻碍位错(dislocation)的移动而引起硬化和脆化.其影响机理可见图1.【天1此一般在压力容器材料技术要求巾需要限制铜元素的含量在0.08%以下,而实际制造巾通过提高冶炼T艺可控制其含量在0.05%以下.图1铜元素和磷元素的辐照脆化影响机理(3)磷,硫元素磷元素有加速辐照脆化的倾向,在晶界(GrainBounda)的磷偏析(PhosphorusSegregation)使得材料晶界结合强度下降,从而增加了材料发生沿晶脆断的倾向.硫元素影响材料的上平台吸收能量,降低硫的含量可以提高压力容器钢上平台能量值,也就大大提高了其韧性的储备.(4)钒元素钒元素能影响钢材辐照脆化,也能降低钢的上平台吸收能量.基于以上的影响机理,压水堆压力容器铁素体钢(尤其是活性带区)对镍,铜,磷,硫和钒等元素含量进行限制,以减少材料在役辐照脆化的敏感性.表1给出了RCCM和ASME两种规范对锻件产品主要元素成分的上限值要求,以及国内M310机组初步安全分析报告中的限值要求,APIO00机组初步安全分析报告中的限值要求和压力容器钢实际制造水平值.2010年第3期NO.3.2010表l压力容器钢主要元素的产品含量上限值2.2快中子注量(f)快rf1子(E>lMeV)注量是影响材料辐照脆化的一个重要素,随着巾子注量增加,更多的品格原子受中子撞击,产生点缺陷的数量随之增多,使得脆化效应增大.这种效应一般在310n/cm之后逐渐趋于饱和,表现为相应曲线的平台产生.2.3辐照温度辐照效应随温度的变化一般是相反的关系,即温度愈高,辐照效应愈小.主要原因是温度的提高,有利于间隙原子与空位的结合,从而减少点缺陷的数量.核反应堆压力容器的寿期末退火法恢复韧性即利用加热到高于辐照温度时,辐照缺陷将会部分消失,使辐照效应得到一定恢复.2.4微观结构特性金属的晶粒尺寸和金相组织等微观结构特性,会影响材料受辐照脆化效应的大小.一般来说组织细小的材料其辐照敏感性相应较小.综合几方面因素可以看出,在除了从结构设计上尽量降低反应堆压力容器承受的快中子注量外,重点要考虑控制材料的化学成分以使得材料具有足够高的韧性储备及低的快中子辐照脆化敏感性.3反应堆压力容器辐照脆化的评价对服役反应堆压力容器辐照脆化进行预测-19-核安全NuclearSafety和监督,掌握其在整个寿期内的损伤发展趋势,是对反应堆压力容器进行防脆性破坏评价的最重要前提条件.而辐照脆化预测和监督主要利用转变温度来衡量,即辐照后压力容器材料的参考无延性转变温度尺.的确定,主要依据如下公式进行确定.RTN|rr=RT,|Htn+ART|+M其中,RT,为辐照前初始的材料参考无塑性转变温度,ART,.(qC)为辐照引起的参考无塑性转变温度的增量,M为裕量(RG1.99和JEAC4201规范对其有专门的规定).为了预测反应堆压力容器钢的辐照脆化效应,各种规范从大量监督试验结果和辐照数据中拟合了不同的ART预测公式如下:(1)NRC管理导则RG1.99(Rev.2)公式=詈c,.mmRG1.99(Rev.2)的表2根据Cu,Ni元素含量给出了母材的化学因子CF值,允许进行线性插值.(2)法国RCC.M规范ZG3430计算公式D=22+556(Cu一0.08)+2778(P一0.008)(厂)RCC.M(2000版)对于此公式的使用有如下限制条件:只适用于中子注量在1.0106.010n/cm,辐照温度在275%300qC的范围.而RCCM(2007版)ZG6120将适用范围放宽到了8.010n/cm.(3)RESM规范FIS预测公式ARDr:8+24+1537(P一0.008)+238(Cu一0.08)+191(NiCu)(-厂)RESM(97版+2005修订)中规定FIS公式的适用范围是:中子注量0.3X10一6.010n/cm,辐照温度275oC300C.2010年第3期No.3.2010(4)法国FIM平均值拟合预测公式airTNDr=17.3+I537(P一0.008)+238(Cu一0.08)+l9l(MCu)(_厂)(5)日本JEAC4201(2000版)计算公式ART.=CF?o4(母材)CF:一16+l210?P+2I5?Cu+77?,/C?对以上5个具有代表性的预测公式,若取Ni(%)=0.80,Cu(%):0.06,P(%)=0.008,可得各种预测公式的曲线图(网2),从图中可以看出反应堆压力容器母材aiRTN随中子注量变化的趋势.9080706050宕40皇302O10Of(10n/cm,E>I.OMev)图2辐照引起的参考无塑-陛转变温度增量随中子注量变化的预测公式曲线通过比较5个公式可以看出,FIS公式最为保守,主要因为其是试验数据的包络公式,而RG1.99(Rev.2)公式偏不保守,主要因其是试验数据的拟合公式,因此在计算时应增加相应的裕量M.此外虽然都考虑了中子注量因素,而化学敏感元素选择则有所不同.RG1.99(Rev.2)公式主要考虑了镍和铜元素的影响;RCCM规范ZG3430公式主要考虑了铜和磷元素;RESM规范FIS公式,法国FIM公式和13本JEAC公式主要考虑了镍,铜和磷元素.由于各种公式对辐照敏感元素的选取不同,因此不同公式预测的尺值之间存在着差异.核安全NuclearSaet因此,在选用预i贝0公式时,首先应注意材料的设计和制造规范体系,另外还要考虑公式的适用范同.另外还有:日本JEAC4201(2000版)计算公式air=CF?广25O.IOhiO(焊缝)CF=2624?Si一61?Ni+301?,/C_法EDF公式air,=22+13+823(P一0.008)+148fCu一0.08)+157(NiCu)(.厂).这两个公式专门适用于压力容器环焊缝的辐照脆化评价.4反应堆压力容器辐照监督的设计对服役反应堆压力容器辐照脆化的评价,是根据随堆辐照监督管定期取出的夏比V型缺口冲击试样,拉伸试样和紧凑拉伸试样(CT)及弯曲试样的试验结果,拟合出材料的无塑性转变温度R.而得出的.辐照监督监测的结果用来验证由中子注量,材料化学成分的影响而推导出的AR预测值(前文所述的5个公式计算值),为确定在役阶段压力容器水压试验的试验温度,压力容器升温及降温阶段的压力一温度运行限值曲线等数据提供参考,通常情况下预测的ART.应不低于实测RD.反应堆压力容器堆芯区延伸段锻件被加工成各种试验试样(见表2),连同剂量探测器和温度监测器装载入辐照监督管中,并放置在堆芯和反应堆压力容器之间的辐照样品架中.国内M310堆型设计一般采用8个辐照样品监督管,其中4个人堆辐照,2个用于压力容器退火处理时辐照试验,2个用于压力容器延寿用.此外,机组的辐照监督管的抽取计划应根据监督管的辐照时间,位置角度,超前因子,代表反应堆压力容器堆芯段内表面辐照时间来进行调整.一202010年第3期NO.3.20l0表2监督管的装载试样表夏氏V型缺托伸斌紧凑伸弯曲试冲击试样验斌样(C1)试样验i式样堆芯区母材(纵阳羊1】横向)缝金属热影响f:参考试样以L压力容器辐照监督试样的设置,取出的计划,取试样的要求,数据的拟合要求等设计均包括存机组的反应堆压力容器辐照监督大纲巾,并存实施前廊该得到同家核安全局的审查认可.在实施过程巾应注意以下几点:(1)辐照监督大纲的编写和辐照监督管的抽取计划可依据ASME规范的ASTME185最新版本要求,但应包含1982版本的全部内容.(2)根据ASTME185.82第6.3.2节的要求,同时压力容器辐照监督要求覆盖寿期末中子注量超过1X10n/m的压力容器区域,因此目前阶段辐照监督管内应放置焊缝热影响区材料试样.(3)推荐辐照监督管内放置母材参考材料样品,用于独立校核监督管辐照条件(包括温度,中子注量率和中子能谱)下所实测的材料冲击韧性变化的可靠性,并有助于国内压力容器钢辐照数据的积累和预测公式的拟合.(4)考虑到辐照温度对辐照监督管内试样力学性能的影响,而可能导致无法有效反映核安全NuclearSafety压力容器内壁的辐照情况,并根据RG1.99第1.3条的规定,辐照监督设计和在役取出试验应充分考虑辐照温度对相关结论的影响.(5)针对国内反应堆压力容器辐照监督设计,应在辐照监督管的数量和管内试样种类的设计巾考虑压力容器延寿的需求,可考虑CT试样的利川.5结论总之,为了有效评价和监督压力容器受快ff1子辐照脆化的影响,应根据压力容器不同的设计条件选择合适的评价公式,以及采取合适的辐照监督手段,以使得压力容器具有充分的安全裕度,保证其运行可靠性和满足延寿的需要.参考文献1jAFCEN.DesignandConstructionRulesforMechanicalComponentsofPWRNuclearIslands,RCCM第1I篇,第1V篇.2O022ASME.AmericanSocietyofMechanicalEngineers,ASME第1I卷,第1II卷.20043ASTM.StandardPracticeforDesignofSurveillanceProgramsforLightwaterModeratedNuclearPowerReactorVessels..S.NRC.RadiationEmbrittlementofReactorVesselmaterials,NRCR.G1.99.19985U.S.NRC.ReactorV

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