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文档简介
第一章 醋酸乙烯合成过程与CO2合成过程的动力学文献CTV-V型乙烯氧乙酰化合成醋酸乙烯围绕醋酸乙烯合成反应宏观动力学以及二氧化碳副产合成反应宏观动力学进行以下几个方面的研究:(1) 对乙烯,氧气和醋酸三元物系的热力学性质进行分析。(2) 得出反应机理:在乙烯气相氧化合成醋酸乙烯的反应过程中,催化剂是固体的,乙烯、氧气、醋酸则均以气态的形式参与反应,因而发生的是气一固相反应,是属于非均相的催化反应。目前,对于该反应的研究机理尚无定论,主要有以下二种不同的看法,一种是基于乙烯气相氧化反应机理的氧化一还原一表面反应机理,另一种是表面吸附反应机理。(3)通过机理分析,建立醋酸乙烯合成反应的动力学模型和二氧化碳合成反应的动力学模型,根据测定的动力学实验数据拟合出动力学模型参数,并对不同模型加以比较,得出更适合于本研究的动力学模型。我们采用提升管-流化床反应器,该反应器主要针对的是乙烯气相氧化生成醋酸乙烯,该反应包含了平行和串联反应,形成了复杂的反应网络。简化可得,乙烯第一步发生氧化反应生成醋酸乙烯,同时自身可被进一步氧化为乙醛和CO2。采用Aspen Plus模拟软件拟合出了模型的动力学参数,并对模型进行了检验。催化剂高度分散的金属钯被氧气氧化为醋酸钯,同时生成水,醋酸钯与气相中乙烯经过一定的络合转换而生成了醋酸乙烯,还原出来的金属钯则与氧气反应又变成醋酸钯,如此反复循环。具体反应过程如下所示:文献给出的醋酸乙烯动力学方程如下: 在其基础上,确定其指前因子k为104.2 mol/(s.kgcat),活化能E为53.15 kJ/mol。文献给出的二氧化碳动力学方程如下,在其基础上,确定其指前因子k为100 mol/(s.kgcat),活化能E为46.443kJ/mol。第二章 乙醛合成过程的动力学文献乙烯一步氧化制乙醛反应系统数学模型的探讨围绕乙醛反应宏观动力学进行以下几个方面的研究:反应方程式如下:反应具体方程式如下:通过小试,在排除传质影响下取得实验数据,得乙烯转化的动力学表达式:实验测得不同温度下k与K值的不同数据用Arrhenius公式归纳,从表中数据可得该反应的表观活化能Ea 和频率因子A0,因此:在文献所给动力学基础上,确定其指
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