周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究

中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年I周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究宋晓红导师徐至展院士，龚尚庆研究员摘要周期量级超短激光脉冲与物质相互作用研究是当今强场光物理方面的热点研究课题，量子相干控制也是国际上近年来兴起的前沿研究领域，而周期量级超短激光场中的量子相干控制研究作为交叉前沿，将会促进光物理、光化学、量子信息科学以及阿秒科学等许多交叉或新兴学科的共同发展，具有重要的科学意义和潜在的应用价值。本学位论文对极端非线性光学条件下量子相干控制激光光谱及超短强激光脉冲传输中的时空耦合特性等进行了系统的研究，取得了一系列创新性研究成果。这些成果主要包括1首次探讨了亚周期阿秒脉冲在高密度二能级介质中的传播问题。通过对亚周期阿秒脉冲载波形状，以及介质的折射率和粒子数分布进行分析，结果发现由于亚周期阿秒脉冲强的载波拉比振荡及载波自相位调制的影响，2PI脉冲载波发生明显调制，波前出现快速振荡成分，透射光谱中有明显的高频成分产生，自感应透明现象消失。而且，产生的高频成分与脉冲面积密切相关，面积越大，高频成分越明显。因此，对于亚周期阿秒脉冲来说，面积定理失效。2提出了利用双色场相对相位控制实现二能级介质中小面积激光脉冲透射光谱中高频成分产生的新方案。结果发现，即使对于小面积超短脉冲，由于双色场之间的相干作用，其透射光谱中也会有高频成分产生。而且透射光谱与初始相对相位密切相关。采用适当的双色场组合脉冲，通过控制双色场之间的相对相位，能够选择性地产生连续或分立的高频成分。周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红II3研究了周期量级超短激光脉冲啁啾量子相干控制光谱效应。发现其光谱特性与初始啁啾密切相关对于啁啾率比较小的情况，正啁啾对应光谱蓝移，负啁啾对应红移。然而，当啁啾率比较大时，正啁啾脉冲使介质透明，而负啁啾则使光谱中出现明显的高频成分。4将周期量级超短激光脉冲与二能级介质的相互作用推广到简并三能级介质中，并分析讨论了其光谱的演化行为。结果发现，在简并系统中产生高频成分所需要的激光脉冲强度大大降低。而且，当激发态之间的频率间隔增大时，由于大的失谐，自感应透明现象不能实现。脉冲光谱分裂为分别以两个跃迁频率为中心的独立激光脉冲光谱成分。5最后，探讨了电离效应对周期量级超短激光脉冲在二能级介质中传播的影响。结果表明，当电离现象主要由脉冲峰值处的载波引起，且电离的粒子数比较少时，电离效应对脉冲传播的影响主要表现在对分裂的小脉冲的吸收上，其光谱在跃迁频率附近的振荡现象减弱，但产生的高频成分基本没有影响。但当粒子被完全电离时，即使增大脉冲面积，产生的高频成分也不会相应增多。关键词自感应透明、面积定理、载波拉比振荡、自相位调制、高频成分中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年IIIPROPAGATIONANDCOHERENTCONTROLOFSPECTRALEFFECTSFORFEWCYCLELIGHTPULSESXIAOHONGSONGDIRECTEDBYZHIZHANXUANDSHANGQINGGONGABSTRACTINTENSEFEWCYCLELIGHTPULSESOPENUPNEVERBEFOREACCESSEDPARAMETERRANGESINHIGHFIELDPHYSICS,ANDPROVIDEABRANDNEWEXTREMEPHYSICALCONDITIONANDEXPERIMENTALTECHNIQUEFORPEOPLETOFURTHERSTUDYTHENONLINEARINTERACTIONOFLASERWITHATOMSANDMOLECULESQUANTUMCOHERENTCONTROLISALSOAFRONTIERAREAARISENINRECENTYEARSASANINTERSECTIONFRONTIER,QUANTUMCOHERENTCONTROLWITHFEWCYCLELIGHTPULSESWILLHAVEGREATINFLUENCESONMANYOTHERNEWORINTERSECTIONSUBJECTS,SUCHASOPTICALPHYSICS,OPTICALCHEMISTRY,QUANTUMINFORMATION,ANDATTOSECONDSCIENCE,ETCHENCE,THESTUDIESOFPROPAGATIONANDCOHERENTCONTROLOFSPECTRALEFFECTSFORFEWCYCLELIGHTPULSESHAVEGREATACADEMICSIGNIFICANCEANDAPPLICATIONPOTENTIALSTHISDISSERTATIONCONDUCTSASERIESRESEARCHESINTHEPROPAGATIONANDSPECTRALEFFECTSOFFEWCYCLEULTRASHORTLIGHTPULSESTHEMAININNOVATIVERESULTSAREASFOLLOWS1WEFIRSTLYINVESTIGATETHEPROPAGATIONOFSMALLAREAATTOSECONDPULSEINADENSETWOLEVELMEDIAWEFINDWHENATTOSECONDPULSEISCONSIDERED,THATTHESTANDARDAREATHEOREMBREAKSDOWNEVENFORSMALLAREAPULSESIDEALSELFINDUCEDTRANSPARENCYCANNOTOCCUREVENFOR2PIPULSE,SIGNIFICANTLYHIGHERSPECTRACOMPONENTSCANOCCURDUETOTHEENHANCEDCARRIERWAVERABIFLOPPINGSANDCARRIERSELFPHASEMODULATIONMOREOVER,THESEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSRELATESENSITIVELYTOTHEPULSEAREATHELARGERTHEPULSEAREAIS,THEMOREEVIDENTTHESEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSARE周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红IV2ANEWMETHODTOGENERATETHEADJUSTABLEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSISPROVIDEDBYSIMULATINGTHEPROPAGATIONOFDIFFERENTCOMBINATIONSOFTWOCOLORFEWCYCLEULTRASHORTLASERPULSESWITHDIFFERENTINITIALRELATIVEPHASE,WEDEMONSTRATETHATHIGHERSPECTRALCOMPONENTSCANBEPRODUCEDEVENFORSMALLAREAPULSESDUETOTHEINTERFERENCEEFFECTOFTHETWOLASERPULSESMOREOVER,DEFERENTSUPERPOSITIONOFTHECOMBINEDLASERPULSESCORRESPONDSTODIFFERENTFEATURESOFTHESEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSUSINGPROPERTWOCOLORCOMBINATION,CONTINUOUSANDDISTINCTHIGHERSPECTRALCOMPONENTSCANBEACHIEVEDBYADJUSTINGTHERELATIVEPHASE3WEINVESTIGATETHECOHERENTCONTROLOFSPECTRAEFFECTSWITHCHIRPEDFEMTOSECONDLASERPULSEPROPAGATINGINATWOLEVELATOMMEDIUMITISFOUNDTHATTHESPECTRALFEATUREDEPENDSCRUCIALLYONTHESIGNANDMAGNITUDEOFTHEINITIALCHIRPRATEFORSMALLCHIRPRATE,BLUESHIFTORREDSHIFTOFTHESPECTRUMCANOCCURDEPENDINGONTHESIGNOFTHECHIRPHOWEVER,FORRELATIVELARGECHIRPRATE,THEMEDIUMCANBECOMETRANSPARENTTOPOSITIVECHIRPEDPULSE,WHEREASINTHECASEOFNEGATIVECHIRPEDPULSE,HIGHERSPECTRALCOMPONENTSCANBEPRODUCEDEVENFORSMALLAREAPULSES4WEMAKEAFURTHERSTUDYOFPROPAGATIONANDSPECTRALEFFECTSOFFEWCYCLEULTRASHORTLASERPULSEINADEGENERATETWOLEVELSYSTEMITWASFOUNDTHATTHENECESSARYINTENSITYTOPRODUCEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSWILLBEMUCHLOWERINTHISSYSTEMMOREOVER,WHENINCREASETHELEVELSPACINGBETWEENTHETWOEXCITEDSTATES,SELFINDUCEDTRANSPARENCYCANNOTOCCURDUETOLARGEDETUNING,THECORRESPONDINGSPECTRASPLITINTOTWODISTINCTFREQUENCYCOMPONENTS5WEALSOCARRYOUTANUMERICALINVESTIGATIONOFTHEINFLUENCEOFPHOTOIONIZATION,CAUSINGNEUTRALATOMDEPLETION,ONTHEPROPAGATIONANDSPECTRALEFFECTSOFFEWCYCLELASERPULSEINADEGENERATEMEDIUMITWASFOUNDWHENTHEIONIZATIONISPRIMARILYOCCURCLOSETOTHEPEAK,ANDTHEFRACTIONALIONIZATIONISWEAK,THATTHEIMPACTOF中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年VIONIZATIONONTHEPROPAGATIONOFFEWCYCLELASERPULSEMAINLYMANIFESTINTHEABSORPTIONOFTHESMALLSPLITTINGPULSE,WHILEHIGHERSPECTRALCOMPONENTSMAKENODIFFERENCEHOWEVER,WHENTHESTATEISDEPLETEDBEFORETHEPEAKOFTHELASERPULSE,HIGHERSPECTRALCOMPONENTSARENOLONGERINCREASEEVENFORLARGERPULSEAREAKEYWORDSSELFINDUCEDTRANSPARENCY,AREATHEOREM,CARRIERWAVERABIFLOPPING,SELFPHASEMODULATION,HIGHERSPECTRALCOMPONENTS周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红VI目录1绪论111飞秒激光脉冲的发展及应用2111周期量级超短激光脉冲的产生2112周期量级超短激光脉冲的描述4113周期量级超短激光脉冲与物质的相互作用612阿秒脉冲的发展及应用10121阿秒脉冲的产生及测量10122阿秒脉冲的应用1413量子相干控制的发展和应用1514论文内容安排172原子与场相互作用的半经典理论1921麦克斯韦布洛赫方程7910410519211偶极近似下的激光场与原子相互作用哈密顿量19212二能级原子系统的密度矩阵元方程21213麦克斯韦方程2322面积定理24221慢变振幅近似和旋转波近似24222面积定理的推导25223面积定理的含义1042623周期量级超短激光脉冲与物质的相互作用29231有限时域差分方法313亚周期阿秒脉冲在二能级介质中的演化面积定理失效35312P脉冲自感应透明现象的消失3532非整数P阿秒脉冲的传播3933小结434周期量级超短脉冲双色场量子相干控制光谱效应44413组合45422组合5343小结595周期量级超短激光脉冲啁啾量子相干控制光谱效应6051初始啁啾率对周期量级超短脉冲传播及光谱特性的影响6052结果分析与讨论6453小结656周期量级超短激光脉冲在简并三能级介质中的传播及光谱特性6661理论模型6762结论及分析69中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年VII63小结757电离对周期量级超短激光脉冲传播及光谱特性的影响7871理论模型7972数值模拟结果及分析8073小结868总结与展望8781总结8782展望889参考文献8910宋晓红攻读博士学位期间发表论文目录10311致谢10512宋晓红个人简历106中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年11绪论激光问世以前，人们对于光学的认识主要限于线性光学1，即光束在空间或介质中的传播是互相独立的，光束在传播过程中，由于衍射、折射和干涉等效应，光束的传播方向会发生改变，空间分布也会有所变化，但光的频率不会在传播过程中改变；介质的主要光学参数，如折射率、吸收系数等，都与入射光的强度无关，只是入射光的频率和偏振方向的函数。这是传统的线性光学的基本图像，人们可以用它来解释所观察到的许多的光学现象。然而，随着激光的出现，人们对于光学的认识发生了重要的变化。线性光学的基本观点已无法解释人们所发现的大量的新现象。1961年，FRANKEN等人2所做的二次谐波产生的实验拉开了非线性光学研究的序幕。此后，诸如受激散射34、自相位调制5、自聚焦6、自感应透明7、四波混频8等大量非线性光学现象陆续得以发现。在过去的几十年时间里，非线性光学不断地向人们展示着它极为丰富的内容，激光技术的发展又不断地给它注入新的活力。很显然，在未来的很长一段时间内，非线性光学必将继续蓬勃发展。以光场振荡周期为脉宽的新一代极端超短超强激光光源的出现，可以使典型的量子系统如原子、分子在不被电离破坏的条件下承受极强的光场辐射，从而产生许多前所未有的非线性效应，开拓出极端非线性光学全新学科领域新前沿。目前，关于周期量级的超短脉冲激光的产生、传播和应用的研究已经成为当前强场物理的最新研究热点。激光脉宽接近周期量级时，光场的细微变化会对相互作用过程产等重大的影响。因此，周期量级极端超快超强激光为人们提供了一种全新的超快强场极端物理条件与实验手段，为探讨激光与原子、分子等的高度非线性相互作用，控制化学、物理及生物等的动力学过程提供了强有力的手段，有着非常广泛的应用前景91011。一般地，系统处于已知的初始状态（初始波函数、初始粒子数分布等），通过特定的激光脉冲来控制某一动力学行为或过程，最终实现人们所需要的系统状态，这就是国际上近几年兴起的前沿研究领域量子相干控制12。随着脉冲整形和压缩技术的发展和提高，超快超强激光场中的量子相干控制已成为当前的一个热点前沿研究方向。本论文将开展周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究。利用光与物质相互作用的半经典理论，采用非慢变振幅近似和非旋转波近似的麦克斯韦布洛赫耦合方程组的严格数值计算方法，对周期量级超短超强激光场中不同相干控制条件下的激光光谱特性、超短超强激光脉冲传输中的时空耦合特性等进行了详细的探讨。周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红2本研究是国家“九七三”计划项目及国家自然科学基金重点项目课题的重要研究内容，对实验研究具有重要的参考价值。11飞秒激光脉冲的发展及应用激光出现之后，人们就开始不断寻求越来越短的脉冲激光输出，用以探测化学、物理学和生物学中以前无法测量的现象。1962年，研究人员通过改变激光器的损耗因子Q值，获得了脉宽在纳秒（109S）量级的激光输出。1964年，激光锁模技术开始出现，脉冲激光迅速突破纳秒进入皮秒（1012S）超短脉冲领域13。70年代初，CW有机染料激光器的出现导致了第二代锁模激光器的产生14。采用CW泵浦技术，其宽的带宽，大的发射截面以及可与腔往返时间相比拟的增益驰豫时间使得锁模性能有了极大的提高。基于这种技术，亚皮秒激光脉冲首次产生。1981年，染料激光器中对撞锁模技术的提出，使超快现象的研究进入了飞秒领域1516。之后，啁啾补偿技术的完善，自锁模的钛宝石激光器的发明以及新的啁啾多层电介镜补偿色散等技术的出现不断刷新超短脉冲输出记录。迄今，直接从钛宝石振荡器输出的超强超短脉冲激光已经小于5FS或者少于两个光学周期800NM1718。111周期量级超短激光脉冲的产生在产生周期量级超短激光脉冲（FEWCYCLELASERPULSE）的过程中，光学克尔效应引起的自相位调制和负群速度色散是两个重要概念10。当强激光脉冲通过一个克尔介质时，会引起介质折射率的变化，即克尔效应，其表达式为,2TRINTRNRR。11上述表达式中，IW/CM2为周期平均的激光光强，N2CM2/W为非线性折射率。由于介质折射率随激光强度的变化而变化，这种效应会使介质在横向上出现类似透镜的效果，同时，N还会直接影响激光脉冲的相位，使脉冲本身出现一个附加的相位变化，即自相位调制现象。克尔效应引起的相位变化可以写成如下表达式LIN/220TLPTJ,12其中，L0为激光波长，L为传播距离。从上式中可以看出，由于光强本身随时间变化导致附加相移随时间变化，而这种相移的含时变化可以使激光脉冲带上啁啾，出现新的频谱分量，使脉冲频谱展宽。在高功率激光系统中，这种横向光强变化引起的折射率变化往往会使传播的激光脉冲出现严重的相位畸变，导致光束质量的破坏。但是在某些特殊的实验条件下，含时相移J可以用来进一步压缩中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年3激光脉冲，产生更短的脉冲。光在介质中的传播速度V（或者说是折射率NC/V）随波长而异的现象，称为色散（群速度色散）。在一般的增益介质或光学材料中，群速度色散总是存在的，其色散系数定义为222LLDNDD13具有啁啾的超短光脉冲在具有色散的介质中传播时，由于脉冲包络的各个不同部位具有不同的瞬时频率，其各部位的传播速度也不同，这样就使得脉冲具有展宽或变窄的效应。当啁啾和色散同号时展宽，啁啾和色散异号时变窄。光脉冲压缩过程的示意图如图11所示，有限带宽的输入脉冲（T0）从左往右传播，在透明介质中，光学克尔效应引起的自相位调制在光脉冲上引入正啁啾TD/DTNLT，然后通过采用负的群速度色散元件，引入负的群速度延迟，使时域脉冲得到压缩。图11光脉冲压缩示意图。见文献10。在图12的克尔透镜锁模的钛宝石振荡器系统中19，激光晶体中的自相位调制和M1M4镜和棱镜P3、P4引入的负群速度色散可以使稳定输出的激光脉冲宽度达到亚10飞秒的量级。当脉冲在腔内传播时，每次通过钛宝石晶体都会带上轻微的啁啾和频谱展宽，而这些在通过棱镜对时又可以转换成时域脉冲压缩，如此循环往复，脉冲不断压缩。但是，由于棱镜对只能在有限带宽范围内引入近似常数的负群速度色散以及有限的增益带宽，这个脉冲宽度不断压缩的过程必将被中断而成为一个稳定宽度的超短脉冲输出。产生周期量级超短脉冲还有其他的一些方法，如啁啾镜压缩器和腔外压缩等，这里不再一一叙述。周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红4图12克尔棱镜锁模的激光腔示意图。见文献19。112周期量级超短激光脉冲的描述随着脉冲宽度接近于光场振荡周期（T02PI/00/C）的新一代超短激光脉冲的出现，相应的理论和实验上也出现了一些新的问题，例如用于描述长脉冲的一些方法是否还足以描述几个周期的波包的特征当脉冲宽度近似等于光场周期T0时，脉冲是否仍然可以采用载波跟包络来描述下面我们利用复变振幅（包络）来讨论载波、包络的定义在什么情况下是成立的。设电场可以表示为102000CCETECCTETEITIAJW14其中，TEA为复变振幅，对于长脉冲来说TEA可以通过如下变换求得首先，将电场做傅立叶变换得DTETEETIWPW22/1，则WWPWDEETETI02/12。因为00JWITIAETETE，当0W和0J已知时，即可求出TEA。为了避免TEA的快速振荡，通常取0W近似位于波包光谱的中心位中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年5置02020WWWWWWWDEDE。15图13不同形状的脉冲，当载波相位改变PI/2时，载波频率的改变量与脉冲宽度的关系。见文献20。对于脉冲来说，只有当初始相位改变时，0W和TEA仍然保持不变，才可以用载波和包络来定义。当初始相位改变时，即产生一个新的波包形式，00JJWJITIAIETEETETE，从物理上讲，这意味着载波与包络之间有一个小的位移。此时，载波频率为0W。由（15）式可以看出，00WW也意味着TETEAA。取/2，此时0W和0W差别应为最大，图13描述的是000/WWW与脉冲宽度的关系。可以看出，只有当脉冲宽度小于一个载波振荡周期时，这种由于载波相位变化而引起的频率改变才会比较明显，载波、包络的定义因此失效。因此，当0TPT时，采用载波和包络方法脉冲电磁场的方法是周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红6自恰的，因此也是有效的。这一发现使得许多基于载波包络描述的数学及物理概念推广到一个新的非线性光学领域。尽管当脉冲宽度接近周期量级时，载波和包络的定义仍然有效，但是，与长激光脉冲不同，包络和频率并不能描绘出超短脉冲的全部特征。如图14所示。当绝对相位等于0和PI时，电场在中心位置处都有一个最大值，这两个最大值指向相反的方向；当绝对相位等于PI/2时，电场对称分布，电场在两个方向上具有相等的最大值。因此，对于周期量级超短激光脉冲来说，绝对相位（载波包络的相位差）也起着很重要的作用21。图14周期量级超短激光脉冲电场分布随绝对相位的变化。A,C中电场的最大值指向相反的方向；而B中电场对称分布，两个方向上电场具有相等的最大值。见文献21。113周期量级超短激光脉冲与物质的相互作用周期量级超强超短脉冲的产生，大大丰富了光与物质相互作用的研究内容，产生了许多前所未有的非线性效应，开拓出极端非线性光学全新学科领域新前沿。首先，激光脉宽接近周期量级时可以前所未有的光强与物质相互作用，而工作介质不被完全电离，如固体材料可以被功率密度超过1014W/CM2的强光辐照而不被破坏，气体靶可以承受若干倍于1015W/CM2的光强而不被电离，这无疑扩大了人们可研究的介质（原子）的范围和种类。最近，MICHIGAN大学超快光学中心22和VIENNA2324技术大学的实验小组，分别利用超短强激光脉冲与惰性气体介质相互作用产生的高次谐波，已经成功地进入了“水窗”波段。MICHIGAN大学的实验小组利用脉宽为26FS（十个光学周期）的780NM激光脉冲与HE相互作用，观察到了297次谐波辐射（273NM）。VIENNA技术大学的实验小组利用脉宽仅为5FS（两个光学周期）的780NM激光与HE相互作用，观察到的谐波辐射波长也小于3NM。其次，对周期量级超短激光脉冲来说，载波包络之间的相位差中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年7（CARRIERENVELOPEPHASEDIFFERENCE,CEPD），也称为绝对相位，对脉冲包络中的电场分布影响很大21。研究表明，周期量级脉冲与物质相互作用的很多效应如光电离、非线性光学效应、原子分子阈上电离、高次谐波等都与绝对相位密切相关。因此，与绝对相位相关的物理现象以及绝对相位的测量已经成为超短脉冲研究中的一个重要方面252627282930。但是，对于目前常用的超短脉冲测量技术，如FROGFREQUENCYRESOLVEDOPTICALGATING以及SPIDER等却并不能够直接测量并控制绝对相位。由于一些强场相互作用过程与绝对相位密切相关，这使得间接的测量和稳定绝对相位成为可能。基于这种原理，研究者提出了很多不同的测量载波绝对相位的方法。如MMEHENDALE等人采用在2倍频和3倍频光之间干涉的方法测量绝对相位；PDIETRICH等人则将光脉冲从线偏振变为圆偏振，然后测量其电子的角分布；MASAYUKIKAKEHATA等人提出了一种载波相位单发测量的方法，他们将短脉冲分解成偏振方向垂直的两个脉冲，然后改变它们之间的延迟，用这个合成起来的脉冲电离电子，测量电离电子的空间角分布。图15A，电子由于库仑场的作用被束缚在原子核的附近，由于外加激光场的作用，电子隧穿或越过原子势垒，形成准自由电子；B，准自由的电子在激光场中振荡，最后与母离子复合而产生软X射线辐射；C，当激光脉冲绝对相位等于0时（图15C蓝线），这些具有最大能量的软X射线光子在时间尺度上仅限于一个脉冲载波内，而当绝对相位等于PI/2时，它们产生于两个振幅相当，时间相周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红8差约T0/2的两个脉冲载波内（图12C红线）；D，绝对相位分别等于0（蓝线）或PI/2（红线）时对应的截至频率处的X射线频谱分布。见文献31。另一方面，在载波相位稳定化方面的工作也取得了相当好的进展。在脉冲选择器里，已经可以选取载波相位起伏小于PI/10的脉冲进入放大器，而且，在腔外也可以采用和腔内同样的技术来调制载波绝对相位，从而可以产生具有稳定载波相位的超短超强激光脉冲。最近，BALTUSKA等31在实验上产生了具有稳定的绝对相位的超短脉冲，利用这些相位稳定的周期量级超短脉冲，他们研究了光学电离及相干软X射线的产生。如图15所示，在激光场的振荡峰值附近处，由于原子核的库仑场和激光场的叠加，价电子就可以通过隧穿电离或过势垒电离逃离原子核的束缚形成自由电子。根据电场的峰值强度和绝对相位的大小，原子可以释放一个或几个波包（见图15A）。这些自由电子在线性极化激光场的作用下，又会与母离子重新结合，从而发射出软X射线光子（图15B）。能量最大的软X射线光子（截至频率处）对应着振荡电场的峰值处。当激光脉冲绝对相位等于0时（图15C蓝线），这些具有最大能量的软X射线光子在时间尺度上仅限于一个脉冲载波内，而当绝对相位等于PI/2时，它们却产生于两个振幅相当，时间相差约T0/2的两个脉冲载波内（图15C红线），因此，截至频率处的X射线的频谱分布就分别表现为连续的或准周期调制的形式（图15D）。因此，这些X射线光子同时也提供了一种非常准确、直观的测量绝对相位的方法。图16A10PI脉冲引起的二能级介质入射界面的粒子数差；B在传播过程中的载波形变；C入射光谱（实线）和透射光谱（虚线）。见文献32。CB中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年9再次，周期量级超短激光脉冲，载波效应影响很大。对于周期量级超短激光脉冲来说，载波的形状也会直接影响到激光与物质的相互作用。HUGHES发现，当大面积激光脉冲与共振二能级介质作用时，单个载波可以产生拉比振荡。因此，载波形状对拉比振荡起调制作用，完全的拉比振荡很难产生，这就是所谓的“载波拉比振荡”（见图16）。载波拉比振荡能够导致激光脉冲在传播过程中的再成型和脉冲光谱中明显的高频成分32，甚至软X射线产生33。这种效应已经在半导体中得以证实34。另一方面，与阿秒脉冲相结合，周期量级超短激光脉冲为人们提供了一种在阿秒尺度内探测原子、分子动力学行为的手段。经过阿秒脉冲电离产生的电子与周期量级超短激光脉冲电场的作用时，电子像经典粒子一样被电场加速。电子的能量依赖于电子产生时刻激光电场的相位、振幅、及振荡频率，即电场的载波（见图17I）。当所探测的电子驰豫时间小于1/2光学周期时，时间演化的电子能量分布随电场载波呈振荡分布（图17IIAC）。而当驰豫时间大于1/2光学周期时，经过激光电场中不同位置但引起相同动量位移的电子波包之间发生量子相干效应，从而产生边带能谱（图17IID,E）。利用这种性质，人们可以在阿秒尺度内探测原子内部动力学行为35及测量阿秒脉冲宽度36。图17与阿秒脉冲相结合，周期量级超短激光脉冲探测内壳层电子驰豫时间。见文献35。此外，对于周期量级超短脉冲，其他的一些非线性效应影响也非常明显。例如KALOSHA等37发现在大密度的二能级原子系统中，由于强脉冲内部的四波混频，周期量级的孤子脉冲的透射光谱发生了明显的蓝移，反射光谱发生了周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红10红移。FLESH38等发现30飞秒激光脉冲在线性洛仑兹响应和克尔非线性介质中传播时，由于强的自相位调制，载波发生形变并产生了强的三次谐波。ALEXANDER的理论研究表明，作为自聚焦和自陡峭的结果，超短脉冲的光学“形变（SHOCK）波前可引起透射光谱的蓝移39。飞秒脉冲的超连续谱作为实现脉冲压缩的一个重要途径，也备受人们关注。如2000年，NAOKI等40利用飞秒脉冲在充满惰性气体的中空单模波导管的传播产生了从300NM到1000NM的理想光谱，如果相位得到完全补偿，该光谱支持脉宽仅为151飞秒的脉冲产生。周期量级超短激光脉冲由于其具有强度大，作用时间短的特点为进一步探测化学、物理学中的分子动力学过程，以及生物学中的超快成像提供了广泛的应用前景，飞秒激光脉冲与物质相互作用的机制还有待于我们进一步的探索。12阿秒脉冲的发展及应用121阿秒脉冲的产生及测量飞秒技术的不断完善，给人类提供了突破飞秒极限获得相干阿秒脉冲的途径。为了获得亚飞秒激光脉冲输出，首先要产生足够宽的等间距频谱从而支持产生阿秒脉冲或阿秒脉冲链。其次，要有较高的转化效率。当前理论与实验上获得阿秒脉冲的方法主要由两种，一是高次谐波。当强激光场照射原子时，由于高度的非线性效应，会产生入射激光频率奇数倍的高次谐波辐射。几乎所有的高次谐波谱都具有同一个普遍的特征随着谐波级次的增加，最初几级谐波单调地下降，然后谐波出现一个幅度几乎差不多的“平台”，最后谐波强度迅速下降，出现截至，如图18所示41。图18典型的高次谐波结构图。见文献41。中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年11截至区的能量可近似由以下公式求出PPMAXUIEVE173，其中，IP是原子的电离势，UP是自由电子在激光场中获得的平均动能。最近的理论和实验表明，采用周期量级超短脉冲，高次谐波的频次可以达到数百次，从而达到“水窗”波段222324。强场高次谐波由于其辐射谱的规律性和完美性，为突破飞秒提供了现实的可能性。1996年，ANTOINE等42理论证明了单原子可以产生阿秒脉冲。同年，CHRISTOV等43利用三维模型证明，脉宽低于10飞秒的激光脉冲产生宽带的谐波辐射，这些高次谐波可以利用宽带的X射线滤波器产生约为100阿秒的X射线脉冲。特别值得一提的是，2001年，奥地利的KRAUSZ研究组在实验上成功地利用高次谐波产生并测量了650ASEC的单个阿秒脉冲36。同年，PAUL等人又利用高次谐波产生并测量250ASEC的阿秒脉冲链44。最近，产生250ASEC单个的阿秒脉冲已成为可能45。这些由高次谐波产生的阿秒脉冲均在软X射线波段范围内。另外一种产生阿秒脉冲的途径是受激拉曼散射SRS。强激光的光电场与原子中的电子激发，分子中的振动或者与晶体中的晶格振动相耦合，从而产生所谓的受激拉曼散射46。其主要特征为（1）高的输出强度与高次谐波不同（转化效率通常在105量级），所观察到的受激拉曼散射的强度可以达到入射激光强度同样的量级，甚至更高。取散射介质长度和入射激光的强度等参数的合适值时，受激拉曼散射可以从入射激光得到大部分能量，而入射激光几乎耗尽。这种受激发射极高的能量转换效率使得它成为与光的受激放大过程相类似的另一类相干光产生过程，提供了一种具有重大应用价值的相干辐射光源。（2）好的方向性这是受激过程区别于一般自发散射过程的重要标志，向前或向后的受激散射输出其发散角与入射激光的发散角有一定关系，可以优于毫弧度，甚至达到衍射极限。（3）高阶散射受激拉曼散射中存在斯托克斯散射和反斯托克斯散射，其频率分别低于或高于入射激光场的频率，与入射激光场的频率差等于介质的激发频率。增大入射激光的强度，选取有大的散射界面的介质或增加所用介质的长度，则可以得到高阶斯托克斯及高阶反斯托克斯受激拉曼散射。（4）相位共轭特性所产生的受激拉曼散射光场的相位特性与入射激光的相位特性具有共轭关系。受激拉曼散射的这些特性，为产生超短脉冲提供了一种新的途径。1994年，KAPLAN提出，梯形受激拉曼散射可以产生模式锁定等间距的频率分量，从而产生分辨率非常好的、类似自感应透明孤子的高强度亚飞秒脉冲链47。美国斯坦福大学的HARRIS研究组进一步改进了这种方法，他们通过将电磁感应透明的原理与受激拉曼散射结合起来，使得研究分子喇曼跃迁而产生的喇曼边带间光谱宽度超过75000CM148。2000年，SOKOLOV等首次在实验上证实了这种方案的可行性49。如图19所示，在输出光谱中有17个斯托克斯和反斯托克斯边带光谱产生，总光谱宽度超过5000CM1。这些边带光谱周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红12可以产生近1FS宽度的单周期脉冲50。目前，这种方法已被广泛研究51525354555657。由这种方法产生的阿秒脉冲一般在可见光或紫外范围内。目前还有其他的一些阿秒脉冲产生理论尚处于探索中，2000年，HUGHES数值模拟了大面积周期量级超短脉冲在二能级介质相互的作用，发现由于强的载波拉比振荡，周期量级超短激光脉冲与非线性介质相互作用也能产生类似高次谐波的光谱33。有可能为产生X射线提供一种新的途径。图19采用两束激光产生的受激拉曼光谱。见文献50。伴随着阿秒脉冲的产生，阿秒脉冲的测量技术也不断地得到发展。2001年，维也纳技术大学的KRAUSZ小组，采用基于激光辅助原子的极紫外光电离，首次在实验上测量了650150AS的脉冲宽度3658。其原理如下首先，原子吸收一个极紫外光子而电离，电离产生的电子具有特定的初始动量分布；然后，在激光场的作用下，电子被加速，电子能量依赖于电子产生时刻的激光场的相位、振幅及振荡频率。沿着电场矢量方向的动量变化PX加到电子的初始动量上，中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年13引起了光电子在动量空间的上下移动。动量转移导致在与激光电场垂直的一个小的空间立体角内探测到的光电子末动能的展宽，这种展宽效应随着探测角度的增大而增大，当在单一角度探测极紫外光电子时，展宽效应消失。改变激光脉冲与极紫外光脉冲之间的延迟时间，由激光电场扫描电子的产生时刻，电子能谱宽度受到1/2激光脉冲光周期的调制。在以上的讨论中，认为激光为线偏振光，极紫外光脉冲宽度远远小于1/2激光周期，并且原子吸收极紫外光子后电子的跃迁也是瞬时的。若激光为圆偏振光，动量变化P将垂直于电子产生时刻激光电场的矢量方向。图110测量阿秒脉冲的实验装置图。文献58。周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红14实验装置如图110所示。首先用一个7FS的激光脉冲，采用滤波片在90EV能量附近产生一个650AS的超短脉冲。然后用此脉冲和驱动激光脉冲一起电离KR原子，在与激光电矢量垂直的一个小的空间立体角内探测电离产生的电子能谱分布。电子能谱宽度随激光脉冲和阿秒脉冲之间的延迟的变化而变化，此变化的调制深度与阿秒脉冲的宽度对应。图111通过探测阿秒脉冲激发的电子能谱，首次观察到周期量级超短脉冲的光场振荡特性。见文献59。122阿秒脉冲的应用随着阿秒产生与测量技术的不断发展，超快科学的研究又进入了一个全新的领域。在波尔的氢原子模型中，电子绕质子的运动的时间为150AS，由此定义了原子中内壳层电子的典型动力学尺度。多体系统中，在时域空间观察系统内部的驰豫过程通常是首先采用一束泵浦光脉冲将原子或分子激发到高能态上，然后采用探测光来探测系统的演化。采用飞秒激光脉冲，基于这种泵浦探测的时间分辩光谱已被广泛应用于探测分子中原子的运动。对于探测原子中弱束缚态（里德堡态）上的电子的运动，这种方法仍然适用。但对于原子内壳层的驰豫动力学过程，飞秒脉冲鞭长莫及，激发电子的脉冲必须采用亚飞秒脉冲。最近，DRESCHER等人利用一束几个飞秒的可见光脉冲和一束合成的亚飞秒软X射线脉冲直接在时域空间探测探测到了KR原子内壳层空穴的驰豫时间这一中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年15微观动力学过程35。该实验是第一次在时间上测得了超快电子过程，代表着阿秒物理时代的来临。从此，在阿秒尺度内探测原子分子动力学过程的研究迅速发展起来。利用类似的方法，KRAUSZ小组的研究人员采用250阿秒的超紫外脉冲激发氖原子，通过探测激发电子的能谱，首次观测到光波的振荡特性（图111）59。在其他方面，阿秒脉冲也开始崭露头角PIRAUX等首次在理论上提出了利用超紫外阿秒脉冲探测氦原子基态电子电子关联60。BANDRAUK和SHON61采用一束红外飞秒脉冲和一束紫外阿秒脉冲的双色场组合研究光子电离及高次谐波，结果发现在适当时候加入阿秒脉冲能够引发电离，而电离反过来又可以大大提高高次谐波的转化效率。由此又可产生更短脉宽的阿秒脉冲。总之，阿秒脉冲在国际上尚处于起步阶段，随着阿秒脉冲产生及测量技术的发展，必将开创阿秒物理的新局面。13量子相干控制的发展和应用相干控制的设想最早是在化学反应动力学领域提出的，目的是控制化学反应过程，获得需要的产物。早期的量子相干控制技术主要分为三种频域的控制、时域的控制、和绝热控制12。表面上看它们存在很大的差别，但实际上，它们都是通过调节所加控制场的频谱和时间的不同特征使得给定的初始波函数转化为我们所需要的目标波函数62。在激光与物质的非线性相互作用过程中，电子波包在原子或分子势场和激光场的共同作用下运动，其运动行为对非线性效应起决定性作用。通过塑造激光脉冲的时间波形和频谱结构，可以对电子波包的运动进行相干控制。下面我们分别简单介绍一下这三种早期的控制方法。频域的控制技术是由BRUMER和SHAPIRO提出的6364。其主要思想是基于波函数之间的量子相干性（相干相长或相干相消）。通过采用两束激光，调节两束光的相对相位对反应动力学过程施加控制。1990年，CHEN等首次采用这种控制方法成功地控制了水银原子6S1S06P1P1的跃迁几率，使得该控制技术在实验上得以验证65。随后（1991年）PARK等人又将这种方法应用于HCL分子，控制共振增强的多光子电离66。目前，这种基于双色场的频域控制技术已被广泛应用于控制原子、分子动力学过程中。例如，WATANABE67等采用100FS双色场相位控制的方法控制遂穿区域的电离，他们发现，除了基频脉冲外，再加上一个强度只有基频脉冲10的三次谐波脉冲能够使电离率增加7倍，产生的高次谐波的平台区域强度增加了一个量级。时域的控制技术是由TANNOR、KOSLOFF及RICE等提出的6869，其首要的条件是采用超短脉冲激发分子样品中的相干核运动。当产生的波包经过与某一特定反应通道相关的核组态时，再加上另外一束探测脉冲，从而达到控制化学反应的目的。其控制手段主要是通过调节泵浦光和探测光之间的时间延迟而实现的。这与我们前面提到的用于研究原子、分子内部动力学过程以及阿秒脉冲周期量级超短激光脉冲传播及量子相干控制光谱效应研究/宋晓红16测量方面的泵浦探技术相类似3559。这种控制技术是由BAUMERT等通过研究NA2分子的波包动力学行为，首次在实验上验证的7071。实验结果表明，通过控制超短泵浦脉冲与探测脉冲之间的时间延迟，可以选择性的控制NA2或者NA的产生。而且，POTTER72及HEREK73等提出，这种控制过程可由激光产生的荧光辐射来监控，这大大方便了这种控制技术在实验中的应用。第三种，绝热控制技术是由BERGMANN及其同事提出的747576。主要是指当系统处于一已知的初始状态时，通过场绝热地变化来控制某一动力学行为或过程，最终实现人们所需要的系统目标状态。这种绝热控制技术通常可用两种不同的方法实现一种称作受激拉曼绝热跟随技术。以三能级系统为例，“PUMP”场耦合初始态和中间态，“STOKES”场耦合中间态和末态。两个场都足够强，以至于能够产生多个拉比振荡周期。由系统的“缀饰态”表象中分析表明，如果采用反直观的脉冲序列，即，“STOKES”场在前，“PUMP”场在后，两个场之间有一定的交叠，则粒子就可以从初始态完全地转移到末态上。另外一种方法为啁啾绝热跟随技术7778，通过调节脉冲啁啾的大小和方向从而实现粒子数的绝热转移。该技术的一个重要特征是利用了系统暗态的绝热变化，也就是说系统相关的本征态不包含原子激发态的贡献，因此，该技术避免了中间态的自发辐射引起的不利影响。利用绝热跟随技术将原子分子制备到人们所需要的特定的量子态或相干叠加态上，可导致许多非常重要的光学效应产生，例如电磁感应透明、相干几率捕获、相干几率转移、光速减慢及量子信息的存储和释放等等。以上这三种控制技术都是只改变一个参数（如相对相位、延迟时间、啁啾率等）来控制原子、分子动力学过程。这一类实验都属于单参数控制。单参数控制的基本思想是简单的操纵入射的激光场，从而得到所需要的产物。单参数量子相干控制方法已被广泛应用到粒子数翻转、双光子吸收、自感透明、高次谐波和阿秒脉冲的产生以及相干反斯托克斯拉曼散射等多方面研究领域中。在量子相干控制多光子控制跃迁方面，以色列魏兹曼研究所的SILBERBERG研究组79考虑二能级原子与超短脉冲的双光子相互作用，发现通过控制激发激光脉冲的光谱，可以降低甚至消除双光子吸收率。他们进一步的研究表明，如果在跃迁过程中涉及共振中间态，通过选择适当的脉冲形状，共振多光子跃迁可得到根本性的增强。然而，对于一些比较复杂的分子体系，单参数控制已无能为力。在探索这一问题的过程中，人们想到可以利用多个参数控制的具有复杂形式的激光场。HUANG等首先对这一问题进行了研究80，他们建立了一系列的参数条件，在这些条件的基础上总可以设计一个电场，使初始的目标波函数转化为目标波函数。然而，他们并没有给出如何得到所需要的电场。优化控制理论为解决这一问题提供了一种途径。采用这一方法，考虑问题的方式就变成对于已知初始状态到给定目标状态的转化，需要什么样的电场来实现优化控制理论的这一应用最早是由SHI及PEIRCE等提出的818283。通过计算得到的电场，通常具有中国科学院上海光机所研究生毕业论文/2005年17复杂的形式，需要多个控制参数来实现。在早期，人们对在实验上能否产生这样的场表示怀疑，但是随着超快技术的发展，飞秒脉冲整形技术已经可以精确的操纵超快脉冲频谱时域的许多特征84858687，从而为多参数量子相干控制技术在实验上的应用铺平了道路。1992年，JUDSON和RABITZ首先提出了一个在实验上找到优化场的方法88。这一方法被BARDEEN等用于分子系统中控制激光器染料的激发态粒子数布局得以证实89。随后，优化量子控制技术被应用于不同的领域。包括四波混频90、控制超快半导体的非线性91以及激光冷却92。随着各种控制方法的不断发展，量子相干控制已成为当前的一个热点前沿研究方向，具