《放射性核素的制备》ppt课件

1、第二章第二章 放射性核素的制备放射性核素的制备主要内容主要内容放射性核素的来源放射性核素的来源反响堆消费放射性核素反响堆消费放射性核素加速器消费放射性核素加速器消费放射性核素放射性核素发生器放射性核素发生器引引 言言 核技术运用的根底是射线与物质的相互作用，这些射线可由反响核技术运用的根底是射线与物质的相互作用，这些射线可由反响堆、加速器直接提供，也可由放射性同位素衰变获得。堆、加速器直接提供，也可由放射性同位素衰变获得。 反响堆制备反响堆制备 加速器消费加速器消费 本章中将主要引见人工放射性核素的制备方法。本章中将主要引见人工放射性核素的制备方法。产量大、种类数量多、消费本钱相对低产量大、种

2、类数量多、消费本钱相对低 消费才干低，但种类多、所消费的核素多消费才干低，但种类多、所消费的核素多为无载体、比活度高。为无载体、比活度高。目前放射性核素消费最主要的方式之一目前放射性核素消费最主要的方式之一 2.1 放射性核素的来源放射性核素的来源分分 类类天然放射性核素天然放射性核素人工放射性核素人工放射性核素从自然界存在的矿石中提取从自然界存在的矿石中提取 经过人工干涉的核反响制备经过人工干涉的核反响制备 核反响堆消费、加速器消费和核素发生器核反响堆消费、加速器消费和核素发生器 2.1.1 天然放射性核素天然放射性核素天然放射性核素天然放射性核素原生放射性核素原生放射性核素 宇生放射性核素

3、宇生放射性核素 原始存在于自然界中原始存在于自然界中 宇宙射线与大气和地表中的宇宙射线与大气和地表中的物质相互作用生成物质相互作用生成 原生放射性核素原生放射性核素 由三个天然放射性衰变系组成，即钍系由三个天然放射性衰变系组成，即钍系(232Th(232Th或或4n4n系系) )，铀系铀系238U238U系或系或4n+24n+2系，锕系系，锕系235U235U系或系或4n+34n+3系系) )共同特点共同特点起始都是长寿命元素，寿命大于或接近地球。起始都是长寿命元素，寿命大于或接近地球。中间产物都有放射性气体氡。并有放射性淀质生成。中间产物都有放射性气体氡。并有放射性淀质生成。最后都生成稳定的

4、核数。最后都生成稳定的核数。 钍系钍系4n4n系系 铀系铀系4n+24n+2系系 4n4n表示系中各核素的质量数为表示系中各核素的质量数为4 4的倍数的倍数 其起始元素是其起始元素是 经过一系列经过一系列衰变最后生成衰变最后生成208Pb(208Pb(稳定稳定) )Th23290 表示系中各核素的质量数为表示系中各核素的质量数为4 4的倍数的倍数+2+2 其起始元素是其起始元素是 经过一系列经过一系列衰变最后生成衰变最后生成206Pb(206Pb(稳稳定定) )U23892锕系锕系4n+34n+3系系表示衰变系中各核素的质量数为表示衰变系中各核素的质量数为4 4的倍数的倍数+3+3其起始元素是

5、其起始元素是235U235U经过一系列经过一系列衰变最后生成衰变最后生成207Pb(207Pb(稳定稳定) )镎系镎系4n+14n+1系系表示衰变系中各核素的质量数为表示衰变系中各核素的质量数为4 4的倍数的倍数+1+1其起始元素是其起始元素是237Np237Np经过一系列经过一系列衰变最后生成衰变最后生成209Bi(209Bi(稳定稳定) )此系非天然放射性，在此系非天然放射性，在4040年代，已经过各种核反响方法合成了这一放年代，已经过各种核反响方法合成了这一放射系的一切成员。其衰变子体中无放射性气体氡射系的一切成员。其衰变子体中无放射性气体氡RnRn宇生放射性核素宇生放射性核素 表表2-

6、1 宇生核素例如宇生核素例如核素核素半衰期半衰期起源起源天然活度天然活度14C5730a宇宙射线作用，14N（n，p）14C15Bqg-13H12.3a宇宙射线与N和O相互作用；宇宙线散裂；6Li（n，p）3H1.210-3Bqkg-17Be53.28d宇宙射线与N和O相互作用0.01Bqkg-1 除上述原生放射性核素外，自然界中一些放射性核素如除上述原生放射性核素外，自然界中一些放射性核素如3H3H、7Be7Be、14C14C和和22Na22Na，它们是宇宙射线与空气中的，它们是宇宙射线与空气中的N N、O O、LiLi等作用在大气层中生成的。等作用在大气层中生成的。2.1.2 人工放射性核

7、素人工放射性核素 1934年，法国科学家约里奥年，法国科学家约里奥居居里夫妇用里夫妇用粒子轰击铝发生核反响粒子轰击铝发生核反响获得了第一个人工放射性核素。之获得了第一个人工放射性核素。之后，人们经过反响堆、加速器等制后，人们经过反响堆、加速器等制备了大量的各种人工放射性核素。备了大量的各种人工放射性核素。 目前，已发现的放射性核素有目前，已发现的放射性核素有2000多种，其中人工放射性核素就多种，其中人工放射性核素就超越超越1600种。种。 人工放射性核素主要是经过中子和带电粒子如质子、氘核等轰击天然人工放射性核素主要是经过中子和带电粒子如质子、氘核等轰击天然稳定核素或稳定核素或235U235

8、U等易裂变资料使其产生核反响来制备的。等易裂变资料使其产生核反响来制备的。 分分 类类 入射粒子的种类入射粒子的种类入射粒子的能量入射粒子的能量 中子核反响中子核反响带电粒子核反响带电粒子核反响光核反响光核反响重粒子核反响重粒子核反响低能核反响低能核反响E50MeVE50MeV中能核反响中能核反响50MeVE1000MeV50MeVE1000MeVE1000MeV反响堆制备反响堆制备 作为人工放射性核素消费的重要设备之一，反作为人工放射性核素消费的重要设备之一，反响堆可提供不同能谱的中子和较大的辐照空间，具响堆可提供不同能谱的中子和较大的辐照空间，具有可同时辐照多种样品、辐照的样品量大、靶子制

9、有可同时辐照多种样品、辐照的样品量大、靶子制备容易、辐照操作简便、本钱低廉等优点。此外，备容易、辐照操作简便、本钱低廉等优点。此外，从反响堆运转过程中核燃料因发生裂变核反响生成从反响堆运转过程中核燃料因发生裂变核反响生成的产物中也可提取大量的放射性核素。的产物中也可提取大量的放射性核素。核反响堆消费放射性核素已成为放射性核素的主要来源。核反响堆消费放射性核素已成为放射性核素的主要来源。 加速器制备加速器制备 用加速带电粒子轰击各种靶子物，能引起不用加速带电粒子轰击各种靶子物，能引起不同的核反响，生成多种反响堆所不能提供的放射同的核反响，生成多种反响堆所不能提供的放射性核素如性核素如18F18F

10、、201Tl201Tl等。这也是人工放射性核素等。这也是人工放射性核素最重要的来源之一。加速器能消费的放射性核素最重要的来源之一。加速器能消费的放射性核素种类较多，约占目前知放射性核素总数的种类较多，约占目前知放射性核素总数的60%60%以上，以上，但它的产量远比反响堆消费的小。但它的产量远比反响堆消费的小。 核素发生器制备核素发生器制备 将反响堆和加速器消费的某些放射性核素制成放射性核素发生器，将反响堆和加速器消费的某些放射性核素制成放射性核素发生器，可为远离反响堆和加速器的地方提供短寿命放射性核素。可为远离反响堆和加速器的地方提供短寿命放射性核素。 所谓放射性核素发生器就是一种可从较长半衰

11、期的母所谓放射性核素发生器就是一种可从较长半衰期的母体核素中不断分别出短半衰期子体核素的一种安装。由于体核素中不断分别出短半衰期子体核素的一种安装。由于放射性子体核素伴随母体核素的衰变而不断累积，可每隔放射性子体核素伴随母体核素的衰变而不断累积，可每隔一定时间从母体核素中方便地分别出来并加以搜集。一定时间从母体核素中方便地分别出来并加以搜集。2.2 反响堆消费放射性核素反响堆消费放射性核素核反响堆上制备放射性核素的方法主要有两种：核反响堆上制备放射性核素的方法主要有两种： 1 1经过反响堆产生的中子流照射靶子物，直经过反响堆产生的中子流照射靶子物，直接消费或经过简单处置消费放射性核素，即接消费

12、或经过简单处置消费放射性核素，即n n，法；法；2 2从辐照后的从辐照后的235U235U等易裂变资料产生的裂变等易裂变资料产生的裂变产物中分别，即产物中分别，即n n，f f法。法。2.2.1 中子核反响及其特点中子核反响及其特点 中子不带电，当它与原子核作用时，由中子不带电，当它与原子核作用时，由于不存在库仑势垒，因此不同能量的中子均于不存在库仑势垒，因此不同能量的中子均能引发核反响。能引发核反响。 最主要的核反响类型有最主要的核反响类型有n n，、n n，p p、n n，、n n，f f、n n，2n2n，以及多次中子俘获。，以及多次中子俘获。 1.n, 反响反响 n, 是消费放射性核素

13、最重要、最常用的是消费放射性核素最重要、最常用的核反响，利用核反响，利用n, 反响可在反响堆上消费大反响可在反响堆上消费大多数元素的放射性核素。多数元素的放射性核素。 经过经过n, n, 反响直接生成所需求的放射性核素反响直接生成所需求的放射性核素 例如例如59Co59Con, n, 60Co60Co、191Ir191Irn, n, 192Ir192Ir、31P31Pn, n, 32P32P等。由于等。由于n, n, 反响直接生成的放射性核素均为靶元素的同位素，反响直接生成的放射性核素均为靶元素的同位素，不能经过化学方法将目的核素与其靶子元素进展分别，因此，所制备的不能经过化学方法将目的核素与

14、其靶子元素进展分别，因此，所制备的放射性核素普通都是有载体的。放射性核素普通都是有载体的。 经过经过n, n, 反响，再经核衰变生成所需求的放射性核素反响，再经核衰变生成所需求的放射性核素 989999( , )mMo nMoTc Te13052(n,)Te13152-15minI13153 由于靶子元素与目的核素不是同一种元素，因此可经由于靶子元素与目的核素不是同一种元素，因此可经过物理或化学方法将靶子元素与目的核素进展分别，获得过物理或化学方法将靶子元素与目的核素进展分别，获得比活度、放射化学纯度及放射性核素纯度都很高的无载体比活度、放射化学纯度及放射性核素纯度都很高的无载体的目的核素。的

15、目的核素。 2.n, f反响反响 235U等易裂变核素俘获中子发生等易裂变核素俘获中子发生n, f反响，生成数百种反响，生成数百种裂变元素，因此裂变产物的组成相当复杂。裂变元素，因此裂变产物的组成相当复杂。 以以235U235U为例，它在热中子引起裂变的产物中包括为例，它在热中子引起裂变的产物中包括3636种元素的种元素的160160多种核素多种核素A=72161A=72161。经过化学分别的方法可从这些裂变产物中提。经过化学分别的方法可从这些裂变产物中提取在国防工业和国民经济中有重要运用价值的放射性核素，如取在国防工业和国民经济中有重要运用价值的放射性核素，如90Sr90Sr、95Zr95Z

16、r、99Mo99Mo、131I131I、CsCs、144Ce144Ce等。等。 3.n, p反响反响4.n, 反响反响n，p反响要求中子有较高能量，普通由快中子诱发。反响要求中子有较高能量，普通由快中子诱发。 由于核内势垒随原子序数的增大而增高，因此，由于核内势垒随原子序数的增大而增高，因此，n，p反响适于制反响适于制备原子序数较低的放射性核素，如备原子序数较低的放射性核素，如14C、32P、58Co等。等。 与与n, n, 反响加反响加-衰变以及衰变以及n n，p p反响一样，利用反响一样，利用n, n, 反响也可以消费无载体放射性核素。用富集的反响也可以消费无载体放射性核素。用富集的6Li

17、6Li消费氚就是采用了该核消费氚就是采用了该核反响方式，即反响方式，即6Li6Lin, n, 3H3H。2.2.2 反响堆辐照法消费放反响堆辐照法消费放射性核素射性核素 反响堆辐照法消费的放射性核素，其产量与产反响堆辐照法消费的放射性核素，其产量与产质量量不仅受反响堆所能提供的辐照条件与才干影质量量不仅受反响堆所能提供的辐照条件与才干影响，而且与核反响的选择、靶子的制备、提取工艺响，而且与核反响的选择、靶子的制备、提取工艺等要素有关。此外，还必需留意靶件在堆内辐照时等要素有关。此外，还必需留意靶件在堆内辐照时的平安性。的平安性。1. 放射性核素消费要求反响堆提供的条件放射性核素消费要求反响堆提

18、供的条件 A. 高中子注量率高中子注量率B. 足够的辐照时间足够的辐照时间C. 反响堆运转方式反响堆运转方式D. 反响堆平安保证反响堆平安保证普通普通5 51013cm-2s-11013cm-2s-1以上，特殊要求在以上，特殊要求在1 11015cm-1015cm-2s-12s-1以上以上 多达数十个的辐照孔道多达数十个的辐照孔道 根据消费放射性核素半衰期的长短设置不同的运转方式根据消费放射性核素半衰期的长短设置不同的运转方式 干孔道采用空气冷却靶件，湿孔道采用纯真水冷却靶件干孔道采用空气冷却靶件，湿孔道采用纯真水冷却靶件 2. 靶件的制备靶件的制备 1靶子物的选择与处置靶子物的选择与处置 A

19、 选择适宜的靶子物化学形状选择适宜的靶子物化学形状 B 尽能够采用高丰度的靶子元素作为靶子物尽能够采用高丰度的靶子元素作为靶子物 靶子元素含量尽量高、靶子元素的化学纯度要高、靶子物辐照后靶子元素含量尽量高、靶子元素的化学纯度要高、靶子物辐照后易于处置并转化为所需的化学形状、堆内辐照时靶件的稳定性化学易于处置并转化为所需的化学形状、堆内辐照时靶件的稳定性化学稳定性、热稳定性、辐照稳定性好。稳定性、热稳定性、辐照稳定性好。 如采用天然或低丰度的靶子元素作靶如采用天然或低丰度的靶子元素作靶 , ,某些核素要发生两次中子俘某些核素要发生两次中子俘获才干消费。获才干消费。2靶子物的构造设计及制备靶子物的

20、构造设计及制备 靶件的构造设计包括靶筒构造设计、靶芯的构造靶子物的形靶件的构造设计包括靶筒构造设计、靶芯的构造靶子物的形状及其在靶筒内的分布方式设计。靶件需求根据反响堆所能提供状及其在靶筒内的分布方式设计。靶件需求根据反响堆所能提供的辐照孔道的参数孔道尺寸、中子类型及中子注量率分布、靶的辐照孔道的参数孔道尺寸、中子类型及中子注量率分布、靶件装量及发热量、靶件辐看管道冷却方式以及靶件出入堆的抓取工件装量及发热量、靶件辐看管道冷却方式以及靶件出入堆的抓取工具等条件设计，以保证辐照时靶件及反响堆的平安。具等条件设计，以保证辐照时靶件及反响堆的平安。 制备辐照靶件时还要思索靶子物装载量、内外包装方式等

21、制备辐照靶件时还要思索靶子物装载量、内外包装方式等 3辐照靶件的焊封辐照靶件的焊封 辐照靶件必需具有良好的密封性，以保证同位素靶件在反响堆辐辐照靶件必需具有良好的密封性，以保证同位素靶件在反响堆辐照过程中不发生放射性物质走漏。照过程中不发生放射性物质走漏。4辐照靶件的质量控制辐照靶件的质量控制 靶件需求经过靶件密封性检测、外表污染等检测合格后才干入堆辐照。靶件需求经过靶件密封性检测、外表污染等检测合格后才干入堆辐照。 可采用的方法有工业可采用的方法有工业CTCT、中子照相技术、中子照相技术、谱仪丈量等进展无损检测！谱仪丈量等进展无损检测！3. 靶件的辐照靶件的辐照 选择适宜的辐照条件和保证辐照

22、过程的平安是至关重要的。靶件的选择适宜的辐照条件和保证辐照过程的平安是至关重要的。靶件的辐照应留意以下几点：辐照应留意以下几点： A 选择适宜的核反响及中子能谱选择适宜的核反响及中子能谱 适宜在反响堆上消费放射性核素，普通其原子序数要求在适宜在反响堆上消费放射性核素，普通其原子序数要求在2020以上。以上。对于原子序数位于对于原子序数位于2020和和3535之间的放射性核素的消费，可以选用能量高之间的放射性核素的消费，可以选用能量高的快中子；当原子序数大于的快中子；当原子序数大于3636时，通常选用时，通常选用n, n, 反响消费放射性反响消费放射性核素。核素。 B 尽能够高的中子注量率尽能够

23、高的中子注量率C 适宜的辐照时间适宜的辐照时间 反响堆消费放射性核素的产额与中子注量率成正反响堆消费放射性核素的产额与中子注量率成正比。因此，应采用尽能够高的中子注量率，以提高目比。因此，应采用尽能够高的中子注量率，以提高目的核素的产额。的核素的产额。 某一同位素消费靶件的最正确辐照时间可以根据靶件某一同位素消费靶件的最正确辐照时间可以根据靶件的辐照产额公式来计算。的辐照产额公式来计算。 产额的计算产额的计算 假设稳定核素假设稳定核素S S被入射粒子轰击生成放射性核素被入射粒子轰击生成放射性核素A A，核素，核素A A仅以衰变方仅以衰变方式减少并且生成稳定核素式减少并且生成稳定核素B B。 (

24、sAnSAB ， ）稳定） 1/2(2324240.5314.66NaNaMg(nbTh ， ）稳定） 例：例： 在照射时间内，核素在照射时间内，核素A A的产率与入射粒子注量率的产率与入射粒子注量率cm-2s-1cm-2s-1、热中子俘获截面热中子俘获截面ssb b，1b=10-24cm21b=10-24cm2和靶核数和靶核数NsNs成正比，即核素成正比，即核素A A的消费率为的消费率为sNssNs；同进它又随着；同进它又随着ANAANA的衰变速率而减少。的衰变速率而减少。 因此，核素因此，核素A A的净增长率为：的净增长率为： AssAAdNNNdt 式中式中 NA NA为照射时间为照射时

25、间t t后核素后核素A A的原子数。的原子数。 初始条件初始条件t=0t=0时，时，NANA0 0，那么上述微分的方程的解为：，那么上述微分的方程的解为： ( )(1)ssAANtANte 其放射性活度为：其放射性活度为： ( )(1)AtAAAssA tNNe 4. 辐照靶件的处置辐照靶件的处置 辐照后的靶件处置包括目的放射性物理处置、化辐照后的靶件处置包括目的放射性物理处置、化学处置及其进一步加工成各种放射性制品。辐照后的学处置及其进一步加工成各种放射性制品。辐照后的靶件普通都需求经过化学处置目的核素的分别与纯靶件普通都需求经过化学处置目的核素的分别与纯化后才干制成满足用户需求的放射性核素

26、制品。化后才干制成满足用户需求的放射性核素制品。 化学处置方法有溶剂萃取法、沉淀法、离子交换化学处置方法有溶剂萃取法、沉淀法、离子交换法、蒸干馏、电化学法、热原子反冲法等。法、蒸干馏、电化学法、热原子反冲法等。 5. 放射性核素产品的质量放射性核素产品的质量 放射性核素的产质量量是经过物理检验、放射性核素的产质量量是经过物理检验、化学检验以及生物检验等质量检验方法予以化学检验以及生物检验等质量检验方法予以保证的，其产质量量目的包括：放射性活度、保证的，其产质量量目的包括：放射性活度、放射性纯度、放射化学纯度、化学纯度、载放射性纯度、放射化学纯度、化学纯度、载体含量及医用制剂的无菌、无热源检测等

27、。体含量及医用制剂的无菌、无热源检测等。 6. 某些重要核素的消费工艺某些重要核素的消费工艺表表2-2 反响堆消费的一些重要放射性核素反响堆消费的一些重要放射性核素核素核素半衰期半衰期核反应核反应靶子物靶子物生产方法生产方法3H12.33a6Li（n，）3HLi-Mg，Li-Al照射后将靶子在真空中加热至500600以分离14C5730a14N（n，p）14CBe3N2，硝酸钡靶子用65%的硫酸溶解，加入H2O2，生成的14CO2，14CO，14CH4等用N2气流带出，通过750的CuO后，生成的14CO2用NaOH吸收，再沉淀成Ba14CO332P14.282d32S（n，p）32P蒸馏纯化

28、的硫照射后于180下减压蒸馏除硫，加入0.1molL-1HCl和H2O2，加热纯化2h得到H332PO460Co5.271a59Co（n，）60Co纯度98%的Co丝直接可制成各种形式和各种放射性活度的钴源9999mTcTc98Mon，99Mo-，113mIn113mIn112Snn，113 SnEcIT 125I124Xen，125Xe131I130Ten，131Te核素核素半衰期半衰期核反应核反应靶子物靶子物生产方法生产方法99Mo-99mTc99Mo：2.7477d99mTc：6.006hMoO3粉末溶于10molL-1氨水中，除去过量氨，用0.05molL-1HCl溶解并调节溶液pH为

29、3-4，吸附在氧化铝柱上，最后用生理盐水洗脱99mTc113Sn-113mIn112Sn：115.09d113mIn：1.658h锡丝，112Sn富集靶高中子通量照射一年后，用6molL-1HCl加热溶解，蒸干，加Br2水氧化成Sn4+，然后将它吸附在氧化锆吸附柱上，用0.05molL-1HCl洗脱113mIn125I59.407d124Xe气124Xe气体靶入堆辐照后，取出、冷却衰变一星期，然用NaOH吸收125I。131I8.040dTeO2TeO2置于马弗炉内，于750800下蒸馏，用NaOH溶液吸收蒸出的131I 1131I干法消费工艺干法消费工艺 A 一种是一种是n，f法，即法，即2

30、35Un，f131I，从辐照后的，从辐照后的235U靶件中分靶件中分别裂别裂 变产物变产物131I。但提取率较低，并且从大量的裂变产物中提取裂变。但提取率较低，并且从大量的裂变产物中提取裂变131I会会另另 外产生大量的放射性废物。外产生大量的放射性废物。 B 另一种是另一种是n，法，即以单质碲或碲的各种化合物为原料，入堆法，即以单质碲或碲的各种化合物为原料，入堆 辐照后，碲经过辐照后，碲经过130Ten，131Te和和-衰变生成衰变生成131I，再将，再将131I从靶从靶 资料中分别出来。资料中分别出来。 消费方式消费方式过滤器，B流量计，C压力计，D蒸发炉，E纯化炉，F吸收柱，G阀，活性碳

31、柱，I活性碳丈量柱，J真空泵 图2-5 131I干法消费系统表示图干法消费安装主要包括加热蒸馏、碱液吸收、废气处置三部分组成。干法消费安装主要包括加热蒸馏、碱液吸收、废气处置三部分组成。 干法消费安装干法消费安装 加热蒸馏安装由管式加热电炉带温度控制仪、纯加热蒸馏安装由管式加热电炉带温度控制仪、纯化加热炉、石英舟皿、石英加热管组成。化加热炉、石英舟皿、石英加热管组成。 碱液吸收安装由两级碱液吸收柱组成。第一级吸收柱碱液吸收安装由两级碱液吸收柱组成。第一级吸收柱容积容积50mL50mL，第二级吸收柱容积，第二级吸收柱容积250mL250mL。 废气处置安装废物处置安装由三级强碱液洗涤塔组成，废气

32、处置安装废物处置安装由三级强碱液洗涤塔组成，每级洗涤塔容积每级洗涤塔容积1000mL,1000mL,碱液浓度为碱液浓度为5.0molL-1NaOH5.0molL-1NaOH。除此之。除此之外，操作的任务箱或热室需配置除碘过滤器。外，操作的任务箱或热室需配置除碘过滤器。2125I循环回路间歇式消费工艺循环回路间歇式消费工艺 消费方式消费方式消费消费125I125I的主要核反响的主要核反响IXenXe125125124),(目前有两种消费方法：目前有两种消费方法： A 是将是将124Xe封装在不锈钢筒内制成内靶，然后置于高纯铝筒内做成辐封装在不锈钢筒内制成内靶，然后置于高纯铝筒内做成辐 照靶件入堆

33、辐照。照靶件入堆辐照。 B 是间歇循环回路法。采用这种方法消费是间歇循环回路法。采用这种方法消费125I，不需求制备，不需求制备124Xe气体气体 靶，并且，该消费方法相对简单，得到的靶，并且，该消费方法相对简单，得到的125I纯度高，消费才干也较纯度高，消费才干也较 前一种方法高。前一种方法高。 间歇循环回路法消费间歇循环回路法消费125I125I的工艺流程的工艺流程 125I间歇循环消费工艺流程间歇循环消费工艺流程2.2.3 从裂变产物中提取放从裂变产物中提取放射性核素射性核素1. 裂变核反响裂变核反响图图2-7 2-7 中子引发的铀核裂变表示图中子引发的铀核裂变表示图 nSrXenU10

34、94381405410235922nKrBa108936144563nKrSb1099411335142. 裂变产物的组成其质量分布裂变产物的组成其质量分布 裂变产物的组成是随时间变化的。当一个可裂变物质的靶在反响堆内裂变产物的组成是随时间变化的。当一个可裂变物质的靶在反响堆内照射了照射了T T时间并冷却时间并冷却t t时间后，裂片核素时间后，裂片核素i i的放射性的放射性AiAi可用下式来表示：可用下式来表示： (1)iiTtiiANI Yee 式中式中 N N可裂变物质的原子核数；可裂变物质的原子核数； I I中子能量；中子能量； 裂变截面；裂变截面； Yi Yi核素核素i i的裂变产额；

35、的裂变产额； i i核素核素i i的衰变常数。的衰变常数。在在N N、I I、不变的情况下，不变的情况下，裂变产物的放射性与裂变裂变产物的放射性与裂变产额产额YiYi有关，并随着有关，并随着T T、t t而变化。而变化。 图图2-8 不同能量的中子诱发不同能量的中子诱发235U裂变的质量裂变的质量-产额图产额图裂变产额是指是指裂变裂变产额是指是指裂变产物的某一种核素或某产物的某一种核素或某一质量链在重核裂变过一质量链在重核裂变过程中产生的几率。它通程中产生的几率。它通常用每常用每100100次核裂变产生次核裂变产生的裂变产物原子数来表的裂变产物原子数来表示示% %。 3. 裂变产物分别裂变产物

36、分别离子交换分别离子交换分别 溶剂萃取分别溶剂萃取分别 萃取色层分别萃取色层分别 沉淀分别法沉淀分别法 其它方法其它方法 A 裂片元素的分别方法裂片元素的分别方法 选择性好，回收率高、易于实现自动化选择性好，回收率高、易于实现自动化操作、易于放射性屏蔽操作、易于放射性屏蔽 简便、快速、选择性高、易于延续操作和简便、快速、选择性高、易于延续操作和远间隔控制远间隔控制 对于性质类似的元素的分别更能显示其优对于性质类似的元素的分别更能显示其优越性越性 操作繁杂、程序冗长、回收率和去污率较低操作繁杂、程序冗长、回收率和去污率较低 超临界流体萃取法和采用离子液体为超临界流体萃取法和采用离子液体为萃取介质

37、的方法萃取介质的方法 B 长寿命裂片元素及超铀元素的分别长寿命裂片元素及超铀元素的分别 目前，长寿命裂片核素及超铀核目前，长寿命裂片核素及超铀核素主要从核动力堆卸出的乏燃料中提素主要从核动力堆卸出的乏燃料中提取。乏燃料的后处置主要目的是回收取。乏燃料的后处置主要目的是回收235U235U，并提取军用核素，并提取军用核素239Pu239Pu。在。在235U235U、239Pu239Pu提取回收后，其它的裂变产物和提取回收后，其它的裂变产物和超铀元素全部转入废液中。超铀元素全部转入废液中。 C 中短寿命裂片元素的分别中短寿命裂片元素的分别裂变裂变99Mo的提取的提取 235U裂变生成裂变生成99M

38、o产额为产额为6.06%，可以从，可以从235U的裂的裂变产物中大量提取变产物中大量提取99Mo。裂变。裂变99Mo的提取普通采用的提取普通采用Al2O3色层分别、色层分别、HDEHP溶剂萃取或萃取色层分别、溶剂萃取或萃取色层分别、-安安息香肟沉淀分别法等。息香肟沉淀分别法等。 下面以日本开展的裂变下面以日本开展的裂变99Mo消费为例引见裂变裂变消费为例引见裂变裂变99Mo消费技术。消费技术。a 235U靶件的制备靶件的制备 图图2-9 235U靶件构造靶件构造图图 b 235U靶件的辐照及冷却靶件的辐照及冷却 辐照条件：中子注率量辐照条件：中子注率量2 21013cm-2s-131013cm

39、-2s-131013cm-1013cm-2s-12s-1， 辐照辐照4d7d4d7d。冷却时间：冷却时间：2d2d。 冷却冷却2d2d后，一个靶件将产生后，一个靶件将产生2.812.811012Bq99Mo1012Bq99Mo、 4.1 4.11012Bq 131I1012Bq 131I、2.592.591012Bq 1012Bq 133Xe133Xe等裂片元素。等裂片元素。c 辐照后辐照后235U靶件的处置靶件的处置 靶件用靶件用10molL-110molL-1的硝酸溶解。在靶件溶解时的硝酸溶解。在靶件溶解时131I131I和和133Xe133Xe等放射性等放射性气体释放出来，经碱液吸收塔吸

40、收气体释放出来，经碱液吸收塔吸收131I131I后，含后，含133Xe133Xe的放射性气体经过液的放射性气体经过液氮冷却的分子筛，以捕集氮冷却的分子筛，以捕集133Xe133Xe。溶解完全后，参与碘的载体以进一步除去放射性溶解完全后，参与碘的载体以进一步除去放射性131I131I。 向反萃液参与向反萃液参与NaNO2NaNO2以除去溶液中的以除去溶液中的H2O2H2O2，并经过蒸馏方法减小反，并经过蒸馏方法减小反萃液体积。经处置后的反萃液参与氧化铝色谱柱，萃液体积。经处置后的反萃液参与氧化铝色谱柱，99Mo99Mo被氧化铝所吸被氧化铝所吸附，然后用附，然后用0.1molL-10.1molL-

41、1的稀硝酸和水洗涤色谱柱，再用的稀硝酸和水洗涤色谱柱，再用0.1molL-10.1molL-1的氨水将的氨水将99Mo99Mo洗提出来，即为产品。洗提出来，即为产品。裂变裂变99Mo99Mo提取流程提取流程表表2-3 裂变裂变99Mo中放射性杂质含量中放射性杂质含量放射性杂质放射性杂质半衰期半衰期比活度（与比活度（与99Mo之比）之比）131I8.05d110-5103Ru39.5d510-795Nb35.0d210-6141Ce32.5d110-5789Sr52.7d610-691Y58.8d910-895Zr65.5d510-9132Te77.7d110-4137Cs30.0d310-91

42、40Ba12.8d210-7239Np2.346d210-3注：辐照时间7d，丈量时间为辐照之后7d。裂变裂变131I的提取的提取 裂变裂变131I131I是裂变法消费是裂变法消费99Mo99Mo时的副产物之一，由于裂时的副产物之一，由于裂变变131I131I的产额为的产额为3.1%3.1%，因此可以从裂变产物中大规模消费，因此可以从裂变产物中大规模消费131I131I。 裂变同位素消费过程中，在切割和酸性溶解时都有裂变同位素消费过程中，在切割和酸性溶解时都有131I131I逸出，采用负压方式可将其搜集；不论采用何种方式逸出，采用负压方式可将其搜集；不论采用何种方式溶靶，留在溶液中的溶靶，留在

43、溶液中的131I131I普通都采用先酸化、后蒸馏或热普通都采用先酸化、后蒸馏或热气载带等措施使其分别出来。气载带等措施使其分别出来。 图图2-12 IRE裂变同位素裂变同位素99Mo、131I、133Xe分别流程图分别流程图图图2-13 纯化流程图纯化流程图n第三讲2.3 加速器消费放射性核素加速器消费放射性核素 用加速器产生的高速带电粒子轰击含有选定的稳定核素用加速器产生的高速带电粒子轰击含有选定的稳定核素的靶，可制备很多种类的放射性核素。这些放射性核素大多的靶，可制备很多种类的放射性核素。这些放射性核素大多数因核内中子贫乏而以正电子或低能数因核内中子贫乏而以正电子或低能射方式衰变，半衰期普

44、射方式衰变，半衰期普通较短，比活度高，并且可以得到无载体放射性核素，虽然通较短，比活度高，并且可以得到无载体放射性核素，虽然它的消费才干较低，但由于它在工业、农业，尤其是生物医它的消费才干较低，但由于它在工业、农业，尤其是生物医学方面具有特殊的用途，其用量不断添加，现已成为放射性学方面具有特殊的用途，其用量不断添加，现已成为放射性核素消费不可短少的手段。核素消费不可短少的手段。2.3.1 加速器消费反射性核加速器消费反射性核素的开展简史素的开展简史 自自19341934年人工放射性核素发现后，盘旋加速器就用于放射性核素的年人工放射性核素发现后，盘旋加速器就用于放射性核素的制备，使人工放射性核素

45、在短短三年内就从制备，使人工放射性核素在短短三年内就从3 3个添加到个添加到197197个。个。 从从2020世纪世纪6060年代初到如今，世界上用于消费放射性核素的加速器从不年代初到如今，世界上用于消费放射性核素的加速器从不到到5 5台猛增到数百台；并且新添加的核医学诊断用核素中台猛增到数百台；并且新添加的核医学诊断用核素中8080是用加速器是用加速器消费的。近年来，医学诊断用贫中子放射性核素的消费量逐渐增大，有些消费的。近年来，医学诊断用贫中子放射性核素的消费量逐渐增大，有些核素的作用出现了逐渐取代部分反响堆消费的放射性核素的趋势。核素的作用出现了逐渐取代部分反响堆消费的放射性核素的趋势。

46、2.3.2 加速器的组成及分类加速器的组成及分类加速器主要由三个部分组成：加速器主要由三个部分组成：离子源用于提供所需加速的电子、正电子、质子、反质子以及重离子等离子源用于提供所需加速的电子、正电子、质子、反质子以及重离子等粒子；粒子；真空加速系统该系统中有一定形状的加速电场，为了使粒子在不受空气真空加速系统该系统中有一定形状的加速电场，为了使粒子在不受空气分子散射的条件下加速，整个系统放在真空度极高的真空室内；分子散射的条件下加速，整个系统放在真空度极高的真空室内；导引、聚焦系统用一定形状的电磁场来引导并约束被加速的粒子束，使导引、聚焦系统用一定形状的电磁场来引导并约束被加速的粒子束，使之沿

47、预定轨道接受电场的加速。之沿预定轨道接受电场的加速。 衡量一个加速器的性能的目的有两个：一是粒子所能到达的能量；二是衡量一个加速器的性能的目的有两个：一是粒子所能到达的能量；二是粒子流的强度流强。加速器按其作用原理不同可分为静电加速器、直粒子流的强度流强。加速器按其作用原理不同可分为静电加速器、直线加速器、盘旋加速器、电子感应加速器、同步盘旋加速器、对撞机等。线加速器、盘旋加速器、电子感应加速器、同步盘旋加速器、对撞机等。1. 高压倍加加速器高压倍加加速器 这是最早运用过的用来加速粒子的这是最早运用过的用来加速粒子的高压安装。它利用倍压速流的原理制成高压安装。它利用倍压速流的原理制成的。虽然加

48、速后粒子的能量不高，普通的。虽然加速后粒子的能量不高，普通在在1MeV1MeV左右，但用它得到的高速粒子数左右，但用它得到的高速粒子数量大，束流强，因此至今仍有实验室运量大，束流强，因此至今仍有实验室运用它来加速粒子。用它来加速粒子。2. 静电加速器静电加速器 图图2-19 范得格拉夫静电加速器表示图范得格拉夫静电加速器表示图 静电加速器是利用静电加速器是利用静电高压加速带电粒子静电高压加速带电粒子的安装。它可用以加速的安装。它可用以加速电子或质子，经过输电电子或质子，经过输电带将喷电针电晕放电的带将喷电针电晕放电的电荷保送到一个绝缘的电荷保送到一个绝缘的空心金属电极内，使之空心金属电极内，使

49、之充电至高电压以加速带充电至高电压以加速带电粒子。电粒子。3. 盘旋加速器盘旋加速器 图图2-20 盘旋加速器表示图盘旋加速器表示图 盘旋加速器是盘旋加速器是利用磁场使带电粒利用磁场使带电粒子作盘旋运动，在子作盘旋运动，在运动中经高频电场运动中经高频电场反复加速的安装。反复加速的安装。 4. 直线加速器直线加速器 图图2-21 粒子加速器实物图粒子加速器实物图 直线加速器是利用直线加速器是利用沿直线轨道分布的高频沿直线轨道分布的高频电场加速电子、质子和电场加速电子、质子和重离子的安装。重离子的安装。 1 2 2 44016 . 2 5 1 01 0()()3 . 7 1 0tE men JAE

50、 S E d EZ Linac Coherent Light Source2.3.3 加速器消费放射性核加速器消费放射性核素的特点素的特点带电粒子核反响的库仑势垒高，适于制备轻元素的放射性核素如带电粒子核反响的库仑势垒高，适于制备轻元素的放射性核素如11C11C、13N13N、15O15O和和18F18F等。等。加速器消费核素时，入射粒子是带电粒子，所生成的放射性核素都加速器消费核素时，入射粒子是带电粒子，所生成的放射性核素都是贫中子的核素。是贫中子的核素。加速器消费的放射性核素，普通与靶核不是同一元素，故易于用化加速器消费的放射性核素，普通与靶核不是同一元素，故易于用化学分别，制得高比活度或

51、无载体的放射性核素。学分别，制得高比活度或无载体的放射性核素。 加速器消费放射性核素也有一些缺陷，如大部分核素的消费才干要加速器消费放射性核素也有一些缺陷，如大部分核素的消费才干要比反响堆消费小得多，消费本钱高；制备靶及靶子冷却技术难度大；较短比反响堆消费小得多，消费本钱高；制备靶及靶子冷却技术难度大；较短的半衰期使它的运用范围时间、空间遭到限制。的半衰期使它的运用范围时间、空间遭到限制。2.3.4 加速器消费放射性核加速器消费放射性核素的核反响类型素的核反响类型 加速器消费放射性核素中发生的主要核反响有：采用加速器消费放射性核素中发生的主要核反响有：采用粒子引发的粒子引发的核反响、氘核引发核

52、反响、质子核反响、核反响、氘核引发核反响、质子核反响、3He3He引起的核反响等。引起的核反响等。采用采用粒子引发的核反响有粒子引发的核反响有，n n、，p p、，2n2n等。等。氘核反响有氘核反响有d d，n n、d d，2n2n、d d，反响。反响。质子引发的质子引发的(p(p，n)n)反响是加速器消费放射性核素的主要核反响，反响是加速器消费放射性核素的主要核反响，3He3He引起的核反响有引起的核反响有3He3He，n n、3He3He，2n2n、3He3He，p p等。等。2.3.5 加速器消费放射性核素加速器消费放射性核素加速器参数加速器参数 核反响产额核反响产额 产品核纯度产品核纯

53、度 A 核反响的选择核反响的选择带电粒子束必需具有足够的能量带电粒子束必需具有足够的能量 带电粒子束必需具有足够的粒子流量带电粒子束必需具有足够的粒子流量 入射粒子静止质量越小，能量越大，靶核入射粒子静止质量越小，能量越大，靶核原子序数越小，那么产额越大原子序数越小，那么产额越大 发生核反响时，能够同时会发生竞争反响，从发生核反响时，能够同时会发生竞争反响，从而导致产品纯度不高，因此需求选择适宜的核而导致产品纯度不高，因此需求选择适宜的核反响及入射粒子能量反响及入射粒子能量 B 加速器用靶件的制备加速器用靶件的制备 固体靶固体靶 液体靶和气体靶液体靶和气体靶 内靶方式是将靶件放在加速器的真空室

54、内照射，内靶方式是将靶件放在加速器的真空室内照射， 其消费效率高，但操作复杂。其消费效率高，但操作复杂。外靶方式是将粒子束引出真空室，在真空室外面外靶方式是将粒子束引出真空室，在真空室外面 照射靶件。照射靶件。有专门的靶资料液体有专门的靶资料液体/ /气体进出管道气体进出管道 适宜的厚度、耐高温、导热性能好、热稳定性好、熔点高适宜的厚度、耐高温、导热性能好、热稳定性好、熔点高C 辐照产额计算辐照产额计算 带电粒子引起核反响的反响截面，剧烈地依赖于轰击粒子的能量。带电粒子引起核反响的反响截面，剧烈地依赖于轰击粒子的能量。这种核反响截面随入射粒子通量变化的函数关系，称激发函数。知激发这种核反响截面

55、随入射粒子通量变化的函数关系，称激发函数。知激发函数后，函数后，“厚靶辐照时所期望获得的放射性核素总放射性量厚靶辐照时所期望获得的放射性核素总放射性量A A可表示如可表示如下：下：7010()()E mJtAESEdEZ T7; 当辐照时间显著小于至少当辐照时间显著小于至少5 5倍同位素的半衰期时，上式可近似表倍同位素的半衰期时，上式可近似表示如下：示如下：11 ,1 ,0ttNNe D 辐照靶件的处置辐照靶件的处置 粒子束轰击后的靶件经各种物理、化学方法处置后，粒子束轰击后的靶件经各种物理、化学方法处置后，可得到无载体的放射性核素。可得到无载体的放射性核素。固体靶：固体靶：1 1易挥发物质：

56、干法蒸馏技术进展分别提取，固易挥发物质：干法蒸馏技术进展分别提取，固体靶还可反复运用；体靶还可反复运用；2 2难挥发物质：溶解、萃取、层析或难挥发物质：溶解、萃取、层析或共沉淀等，靶件一次性运用。共沉淀等，靶件一次性运用。液体靶和气体靶：相对要简单些。液体靶和气体靶：相对要简单些。2.3.6 加速器消费放射性核素加速器消费放射性核素的运用的运用 工业上，工业上， 57Co 57Co、22Na22Na、109Cd109Cd作为穆斯堡尔效应、作为穆斯堡尔效应、正电子湮没技术、正电子湮没技术、X X 射线荧光分析用的放射源。射线荧光分析用的放射源。在农业和环境维护中，在农业和环境维护中，47K47K

57、、74As74As、203Pb 203Pb 示踪原示踪原子。子。在医学上的运用，柠檬酸在医学上的运用，柠檬酸67Ga67Ga用于肿瘤诊断，用于肿瘤诊断，123I123I标志的碘化钠用于诊断甲状腺。标志的碘化钠用于诊断甲状腺。 2.3.7 加速器消费放射性核素加速器消费放射性核素123I1. 直接法制备直接法制备 直接法制备直接法制备123I123I需求中、低能加速器，用质子或氘在富集需求中、低能加速器，用质子或氘在富集TeTe同位同位素上引发核反响。素上引发核反响。TeTe靶制备中运用高丰度的靶制备中运用高丰度的TeTe同位素如同位素如124Te124Te、123Te123Te和和122Te1

58、22Te的氧化物，经过加热将这些氧化物熔融在的氧化物，经过加热将这些氧化物熔融在PtPt铂盘内构成辐铂盘内构成辐照靶。照射后的靶需求经过化学方法分别出照靶。照射后的靶需求经过化学方法分别出123I123I。 123I的化学分别方法多用干法蒸馏法。其具有操作简单、蒸馏时间短几分钟、回收率高接近的化学分别方法多用干法蒸馏法。其具有操作简单、蒸馏时间短几分钟、回收率高接近100%、放射性废物量小等优点、放射性废物量小等优点2. 间接法制备间接法制备 国际上主要开展的间接法有：国际上主要开展的间接法有：127I127Ip p，5n5n123Xe123I123Xe123I、124Xe124Xep p，x

59、 x123I123I和和124Xe124Xe，n n123Xe123I123Xe123I。间接法消费。间接法消费123I123I需求运用需求运用中、高能盘旋加速器或电子加速器，主要杂质为半衰期中、高能盘旋加速器或电子加速器，主要杂质为半衰期60d60d的的125I125I 20世纪世纪80年代，出现了采用高富集度的年代，出现了采用高富集度的124Xe经过经过124Xep，x123I 反响消费反响消费123I 的方法。的方法。 也有用高富集度也有用高富集度124Xe124Xe、电子加速器，经过、电子加速器，经过124Xe124Xe，n n123Xe123Xe核核反响也可制备反响也可制备123I1

60、23I。2.4 放射性核素发生器放射性核素发生器 放射性核素发生器是人工放射性核素获得的放射性核素发生器是人工放射性核素获得的另一种方式。它经过简单的操作，能定期从长寿另一种方式。它经过简单的操作，能定期从长寿命的母体核素中分别出短寿命子体核素，为短寿命的母体核素中分别出短寿命子体核素，为短寿命子体核素的运用，特别是在那些远离反响堆和命子体核素的运用，特别是在那些远离反响堆和不具备加速器的地方运用提供了有利条件。目前不具备加速器的地方运用提供了有利条件。目前放射性核素发生器运用最多的还是核医学。它所放射性核素发生器运用最多的还是核医学。它所运用的母体核素也是经过反响堆或加速器消费的。运用的母体