晶格振动谱的实验测定方法

1、研究声子谱（振动谱）的实验方法研究声子谱（振动谱）的实验方法第1页/共44页电磁波(B)其中最重要、最普遍的方法是：Far- Infrared and(FIR)Infrared SpectroscopeRaman SpectroscopeBrilouin SpectroscopeDiffuse X-Ray Scattering(IR)(R)远红外和红外光谱喇曼光谱布里渊散射谱X 射线漫散射Inelastic neutron ScatteringUltrasonic methods(INS)(US)非弹性中子散射超声技术Inelastic electron tunnelling Spectros

2、cope （IETS)非弹性电子隧道谱第2页/共44页三维晶格的振动： ssAm23n 个线性齐次方程3 3n n个个 的实根的实根)321()(AA,i,qqvii 声学支格波(2)(3n-3)支支光学支格波(1)(1)其中有其中有3 3个当波矢个当波矢q q 0 0时时, ,晶格振动的横波和纵波晶格振动的横波和纵波纵波：原子振动方向与波传播方向一样 横波：原子振动方向与波传播方向垂直 两支横波(TA)一支纵波(LA)横波（TO）纵波（LO）transverse acoustic wave longitudinal optical wave 第3页/共44页光学纵波声学纵波光学横波声学纵波光

3、学波：相邻原子振动方向相反，即质心不变，原子相对运动 声学波：相邻原子振动方向相同，即质心运动 光学波光学波声学波声学波第4页/共44页u一维单原子链：一支声学纵波u一维双原子链：一支声学纵波，一支光学纵波u三维简单晶格：两支声学横波，一支声学纵波u三维复式格子：两支声学横波，一支声学纵波，3(n-1)支光学波（包括横波和纵波）不同种类晶格振动不同种类晶格振动第5页/共44页金刚石的振动谱金刚石的振动谱c cc c晶体中格波的支数=原胞内原子的自由度数mn第6页/共44页PbPb和和CuCu的振动谱的振动谱iajaka第7页/共44页光波与晶格作用的现象光波与晶格作用的现象 固体的红外波段吸收

4、第8页/共44页固体吸收光谱的主要特征固体吸收光谱的主要特征l基本吸收区：基本吸收区：价带（电子）价带（电子）导带，伴随光电导，导带，伴随光电导，105106 cm-1l激子吸收峰：激子吸收峰：激子态激子态l自由载流子吸收：自由载流子吸收：导带导带（价带）中的电子（空穴）（价带）中的电子（空穴）l声子吸收带：声子吸收带：光与晶格振动模式间的作用光与晶格振动模式间的作用, , l杂质吸收杂质吸收l自旋波量子吸收和回旋共振吸收自旋波量子吸收和回旋共振吸收离子晶体：离子晶体：105cm-1非极性晶体：非极性晶体：101-102cm-1第9页/共44页光折变效应光折变效应(photorefractiv

5、e effect)是光致折射率改 变效应(light-induced refractive index change effect) 的简称。它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起 材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。光折变效应首先是由贝尔实验室的Ashkin等人于 1965年发现的。他们用LiNbO3 和LiTaO3 晶体进行倍频实验时意外地发现，由于光辐照区折射率的变化破坏了产生倍频的相位匹配条件，从而降低了倍频转换效率。第10页/共44页光折变效应的物理机制 光折变效应是发生在电光材料中的一种电光现象。 光折变过程及物理机制可以概括为以下五个步骤： 电光晶体内的杂质、缺陷和空位作

6、为电荷的施主或受主。在不均匀辐照下，施主杂质被电离产生光激发载流子。第11页/共44页光折变效应的物理机制 光激发载流子（在导带中的电子或价带中的空穴）通过浓度扩散或在外加电场或光生伏打效应作用下的漂移而运动。第12页/共44页 迁移的载流子又可以被陷阱中心俘获，它们经过激发、迁移、俘获、再激发直至到达暗区被处于深能级的陷阱重新俘获。形成了正、负电荷的空间分离，这种空间电荷的分离与光强的空间分布相对应。 这些光致分离的空间电荷在晶体内建立了空间电荷场。光折变效应的物理机制第13页/共44页 空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了与光强的空间分布相对应的折射率变化。 如果晶体不存在对称中心，则空

7、间电荷场通过线性电光效应（泡克耳斯效应）引起折射率变化； 如果晶体存在对称中心，则空间电荷场会通过平方电光效应（克尔效应）引起折射率的变化。第14页/共44页 光子声子碰撞 碰撞过程中，能量守恒，准动量守恒格波与光波的相互作用模型格波与光波的相互作用模型第15页/共44页入射光子的频率和波矢k,入射光子受到声子散射，变成散射光子，与此同时在晶 格中产生，或者吸收一个声子qq),(散射光子的频率和波矢k,格波与光子相互作用的规律格波与光子相互作用的规律第16页/共44页固定入射光的频率和入射方向，测量不同方向的散射光的频率，可以得到声子的振动谱 kqkqkk晶格振动频谱的测定方法晶格振动频谱的测

8、定方法能量守恒：动量守恒：kqk“+” 号对应吸收一个声子，“-”号对应放出一个声子第17页/共44页光子与长声学波声子相互作用 -光子的布里渊散射 长声学波声子qvqA)(光子的频率kvkncnc/nAv)(qkk光子被长声学波声子散射，入射光子与散射光子的波矢大小近似相等kqk布里渊散射布里渊散射第18页/共44页长声学波声子波矢的模：2sin2kq 声子振动谱qvqA)(散射光和入射光的频率位移Hz107103101qkk长声学波声子波矢的方向：kkqvqA)(第19页/共44页光子与光学波声子的相互作用 光子的喇曼散射 光子的喇曼散射只限于光子与长光学波声子的相互作用可见光或红外光波长

9、较长，光子与光波声子发生相互作用，要求声子的波矢q必须很小散射光和入射光的频率位移Hz1310103103喇曼散射 第20页/共44页几种散射的性质几种散射的性质固体光散射固体光散射第21页/共44页在晶体结构的实验研究中，我们已经讨论了 X射线衍射花样和结构之间的关系，关注的是入射波被晶体散射后方向的变化，实际上 X 射线是在同振动着的晶格发生作用，因此除了衍射现象外，电磁波还会和晶格发生能量的交换，入射波吸收或者发射一个声子而发生能量和波矢的变化，这就是X射线的非弹性散射。k k 0 + + q 0 (q)为区分清楚，这里电磁波频率和波矢用 , k 表示，声子用 , q 表示 。电磁波散射

10、前后频率和波矢变化的测量可以给出某一支声子的色散关系： j f (q)非弹性非弹性X-X-射线散射射线散射第22页/共44页X-X-射线被声子散射的示意图射线被声子散射的示意图 (q)0 + (q)振动着的晶格起着一组间距等于的平面的作用，吸收q声子和发射 q声子导致相同的动量守恒。两个过程在检测器内可以同时观察到，不过他们的频率不同。X-射线频率的频移等于所含声子的频率。正漂移相当于声子的吸收，负漂移是声子的发射。第23页/共44页X射线漫散射测出的Al晶体的色散曲线第24页/共44页需要说明的几点：1. 角度通常不满足Bragg条件，因此监测器中测不到入射频率0，只检测到漂移后的频率，如前

11、面图所示。违背2. 用X射线测量晶格振动的主要困难在于频率漂移难以确定，不过 X 光源普遍，且入射光光源强度大，特别是同步辐射光源的建立为晶格振动的研究带来很多方便。Bragg条件的 X 射线散射类型称为漫散射。第25页/共44页光与光与TO声子以及声子以及LO声子相互作用示意图声子相互作用示意图第26页/共44页中子散射中子散射中子源单色器准直器准直器样品分析器探测器2 2 中子谱仪结构示意图反应堆中产生的慢中子流布拉格反射产生单色的动量为P的中子布拉格反射产生单色的动量为P 的中子第27页/共44页 只与原子核相互作用 探测要求较高中子散射的特点第28页/共44页入射晶体时中子的动量和能量

12、mpEp22，mpEp22，出射晶体后中子的动量和能量 中子散射的规律第29页/共44页nGqpp332211bnbnbnGn+能量守恒动量守恒倒格子矢量)(2222qmpmp第30页/共44页声子间的相互作用遵循能量守恒和准动量守恒+hKqqq321321碰撞前后系统准动量不变，对热流无影响。3qxq1q2qyq-正常过程( ( N过程) )0hK(1)(1)正常过程与倒逆过程第31页/共44页-反常过程( ( U过程) )0 hK(2)(2)3qyqxq1q2qhK21qq + +碰撞后，声子准动量和热流反向 第32页/共44页正常散射过程的结论2221ppmppq1)(2222qmpmp

13、nGqpp第33页/共44页（1）测得各个方位上入射中子和散射中子的能量差（2）确定声子的频率 根据入射中子和散射中子方向的几何关系 确定声子的波矢（3）得到声子的振动谱( )nnEEq nGqpp( ) qq晶格振动谱的测定晶格振动谱的测定第34页/共44页对于中子非弹性散射实验，入射中子的动量（包括方向）和能量是已知的，散射中子的动量和能量也是可以测定的。在一个选定的方向测量散射中子，会发现只能得到特定能量的中子，由此可以确定出具有特定波矢的声子能量。变化入射中子相对于晶体的方向以及探测散射中子的方向，最终可以确定出整个声子谱。中子的非弹性散射目前是测定声子谱最有效的方法。第35页/共44

14、页 下图为90K下钠晶体110方向的振动谱最高的支是声学纵波，以下两支是声学横波第36页/共44页思考题：1. 喇曼散射方法中，光子会不会产生倒逆散射？第37页/共44页电磁波(B)其中最重要、最普遍的方法是：Far- Infrared and(FIR)Infrared SpectroscopeRaman SpectroscopeBrilouin SpectroscopeDiffuse X-Ray Scattering(IR)(R)远红外和红外光谱喇曼光谱布里渊散射谱X 射线漫散射Inelastic neutron ScatteringUltrasonic methods(INS)(US)非弹

15、性中子散射超声技术Inelastic electron tunnelling Spectroscope （IETS)非弹性电子隧道谱第38页/共44页光学纵波声学纵波光学横波声学纵波光学波：相邻原子振动方向相反，即质心不变，原子相对运动 声学波：相邻原子振动方向相同，即质心运动 光学波光学波声学波声学波第39页/共44页 空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了与光强的空间分布相对应的折射率变化。 如果晶体不存在对称中心，则空间电荷场通过线性电光效应（泡克耳斯效应）引起折射率变化； 如果晶体存在对称中心，则空间电荷场会通过平方电光效应（克尔效应）引起折射率的变化。第40页/共44页 光子声子碰撞 碰撞过程中，能量守恒，准动量守恒格波与光波的相互作用模型格波与光波的相互作用模型第41页/共44页需要说明的几点：1. 角度通常不满足Bragg条件，因此监测器中测不到入射频率0，只检测到漂移后的频率，如前面图所示。