正电子湮没谱学-笔记

1、目 录正电子湮没谱学简介- 2 -正电子湮没寿命谱- 6 -正电子湮没多普勒展宽能谱- 8 -正电子湮没角关联谱- 10 -慢正电子束流技术- 11 -脉冲慢正电子束- 13 -装置配件- 14 -文献分析- 18 -正电子湮没谱学简介e+和e-具有相等的静止质量m0=9.1×10-31kg，所带电荷的数值都为单位电荷e=4.8×10-10静电单位，但电荷性质相反，二者具有相等的磁矩ge/(2m0c)。正电子（positron）湮没是指高速运动的正电子从放射源射入凝聚态物质中，在与周围达到热平衡后就会与电子、带等效负电荷的缺陷或空位等发生湮没。应用有研究形变、材料中各种相变

2、过程、固体能带结构和费米面、材料表面和表面结构及缺陷。实验使用的正电子主要有两个来源，即高能加速器电子的对产生和放射性核素的+衰变。高能加速器产生的电子在物质中减速会发生韧致辐射而产生光子，如果次级光子能量大于电子静止质量的两倍，将有一定的几率发生电子对效应产生正负电子，是产生正电子的极好方法。但目前实验室普遍采用的方法是放射性核素的衰变，因为其使用方便，价格相对低廉，但强度小，增加了实验时间。能级图上可以看出，在负能级和正能级之间至少存在着大约1.022MeV的间距，所以为了产生一个正负电子对，电子海中的一个电子必须要吸收大于1.022MeV的能量才能跃迁到正能级上。相反如果正能级上的电子向

3、下跃迁到负能级空穴（正电子）中，则会释放出等于或大于1.022MeV的能量，这些能量以光子的形式释放，伴随着光子的产生，正负电子对的质量转化为光子的能量。最大的可能是释放两个光子，这样每个光子的能量为0.511MeV，所以说0.511MeV是正电子的特征谱线。正电子在探测物质微观结构时具有鲜明的特色：选择性和灵敏性，由于捕获效应，正电子对低原子密度区域具有选择性，只要缺陷浓度达到10-7就可探测到；局域性，正电子的湮没信息反映的是材料中纳米尺寸的局域信息，所以正电子成为了探测物质表面、界面、体内各种微观缺陷或自由体积的灵敏探针；普适性，由于正电子谱学研究的是电子体系，因而对样品无特殊的要求，可

4、研究的范围是非常广泛的。具体来说，正电子湮没谱学在固体物理和材料科学中的一些主要应用如下：1) 研究金属材料的形变、疲劳、淬火、辐照、掺杂、氢损伤等在材料中所造成的空位、位错、空位团等缺陷以及研究这些缺陷的退火效应。2) 研究材料中各种相变过程，如合金中的沉淀现象、马氏体相变、非晶态材料中的晶化过程、离子固体中的相变、液晶及其他高分子材料，聚合物中的相变。3) 研究固体的能带结构、费米面、空位形成能等。4) 研究材料的表面、表层结构和缺陷。正电子湮没技术是探测固体内部的微观缺陷和电子结构的实验手段。对固体内部的微观缺陷十分敏感，即使固体内部仅存极少量的缺陷亦能探测到，PAT研究的是样品中原子尺

5、度的缺陷，而且正电子技术是一种无损检测方法。正电子在真空中非常稳定，其半衰期超过2×1021年，但在固体中会和电子很快湮没，平均寿命仅为几百皮秒。正电子主要以两种形式湮没，第一种是自由湮没，第二种是捕获态湮没或者其他正电子束缚态湮没。正电子和电子在碰撞瞬间发生湮没称为自由湮没，湮没放出单光子、双光子、多光子。双光子湮没的概率比三光子湮没的概率大372倍，比单光子湮没概率大8个数量级。正电子双光子湮没率取决于湮没区域中电子的密度，而寿命是湮没率的倒数，因此电子密度越大，湮没率越大，正电子寿命越短，测量正电子的寿命反映了电子密度的信息。当缺陷浓度超过10-4时，每个正电子基本上都会被捕获

6、，如果缺陷浓度继续增大，湮没参数不会再变化，这种现象称为饱和效应。饱和情况下正电子湮没参数不再反映缺陷浓度，但还是能反映缺陷的类型。在金属材料中，由于自由电子的密度很高，通常不会形成正电子素，正电子的湮没方式主要是自由态湮没和捕获态湮没；在分子材料中会形成正电子素，除了上述两种湮没方式外还存在正电子素湮没，即正电子在材料中捕获一个电子形成相对稳定的束缚态的湮没过程。宇宙射线中可以发现正电子，但实验室中所用的正电子主要来自放射性同位素的衰变，从放射源中发射出的正电子能量是比较高的，大约几百keV到几MeV之间，这种正电子进入凝聚态物质后将与电子、原子实发生相互作用通过多种形式损失能量，大约在10

7、-12 s量级内使其能量降至kT量级（300K时正电子动能为0.025eV），这一过程称为正电子的热化。由经验公式计算得到正电子在材料中的射程通常为20300m，为了保证电子湮没所反应的是射程末端材料结构信息，因此样品必须足够厚，取射程的35倍，约501500m。以放射性同位素为初级正电子源的慢正电子束流设备，由于受放射源强度的限制，束流流强一般较低，许多重要的实验技术，如低能正电子衍射谱仪、正电子显微镜等新型技术无法实现。电子直线加速器（LINAC）的慢正电子束流线解决了慢正电子束流强度低的问题。采用北京正负电子对撞机（BEPC）电子直线加速器电子打靶的方式作为初级正电子源，从而产生高强度和

8、高亮度的低能单色正电子束流。正电子在与原子实的非弹性碰撞过程中，损失能量的方式有辐射、产生声子、使原子位移等。辐射方式的能量损失起因于正电子沿曲线轨迹运动时速度发生变化而发射的电磁辐射，即通常所说的“韧致辐射”，而曲线轨迹是由原子核的静电斥力所引起的。高能正电子由于韧致辐射、离化、等离子体激发等减速到大约100eV以下所需时间可精确地估计，与介质密度，入射能量等有关。对于大部分材料，时间小于等于1 ps，就是说可以假设能量不太高的正电子，不管初始能量为多少，都可以很快减速，它们在介质总会一开始就以能量小于等于100eV的粒子出现。接下来正电子从100eV左右开始进一步热化，这时的热化机制分为和

9、电子相互作用、产生声子而引起的热化，热化所需时间大致为几到几十皮秒。但无论如何总的热化时间约等于10-1210-11 s，和正电子在物质中的寿命大于等于10-10 s相比要短得多。正电子寿命谱测量的基本原理：在介质中不同部位可能会有不同的电子密度，在缺少一个或几个晶格离子的空位缺陷中，由于正离子较少，引起电子密度减小，从而使空位处的正电子寿命值大于完整点阵处的寿命值。因此通过测量大量湮没事件中正电子寿命，可以得到采样区的局域电子密度信息，从而探知材料的结构信息。源所发射的正电子的最大动量，单位为MeV，22Na为0.545，64Cu为0.650，68Ga为1.88。于是固体中正电子的典型注入射

10、程大致为几百微米（101000m）量级，意味着通常的正电子湮没技术是一种体探针而不是表面探针，只有在慢正电子方法中把正电子的动量降低，注入深度才为微米量级。热化后的正电子将在晶格中作扩散运动，扩散长度约为100nm，在扩散过程中，与电子、声子以及晶体缺陷等相互作用，最后与各种不同环境中的电子发生湮没并转化为光子。在固体中这一阶段持续的时间大约为10010 000ps，正电子寿命就是指这一过程持续的时间。但由于热化阶段时间很短，实际上可以把测得的从正电子产生进入样品算起到放出到湮没产生光子位置的时间间隔近似看做正电子的寿命，通过测量正电子寿命，或者探测出射光子的能谱，我们可得到固体中电子结构的信

11、息。正电子湮没技术中研究比较多的缺陷是空位和位错，它们都属于空位型缺陷。在完整晶格中，在离子实部位，由于正电子和正离子实的电荷同性，在以离子实为中心的一定半径内正电子不易进入，即正电子在这里的概率密度几乎为零；相反在离子实和离子实的中间部位，由于晶格平移对称性，相应部位正电子的密度是一样的，在这里正电子可自由扩散而湮没，称为自由态湮没，相应的湮没率是完全确定的，与时间无关。在有缺陷的材料中，若有以点阵空位或其它空洞存在的附加空间，正电子会受到空位处负电荷的束缚，很容易进入这些位置，即被点阵捕获，形成各种稳定或亚稳定的局域态，处于这种束缚态的正电子与电子的湮没，称为束缚态湮没。处理数据的理论基础

12、两态捕获模型。认为正电子在样品中存在两种不同的状态，第一种是自由态，第二种是缺陷捕获态或某种其它正电子束缚态。处于自由态和捕获态的正电子都会与电子湮没而发射出射线。求解一套联立的速率方程，对于自由态正电子变化速率等于自由湮没减少加被缺陷捕获减少再加从捕获逃逸变为自由态增加的正电子数，同样捕获态正电子变化速率等于捕获态湮没减少加逃逸变为自由态减少再加从自由态捕获变为捕获态增加的正电子数。符合正电子湮没辐射Doppler展宽谱，可提供湮没电子的动量分布信息，对多普勒曲线的高能量部分（翼区）研究可获得原子内层电子状态的“指纹”。但传统的单一探头多普勒展宽装置中，湮没谱本底较高，能量较高的湮没光子的强

13、度与本底相当，难以从这部分多普勒曲线的形状和振幅中提取核心电子的信息。而双探头大幅降低了本底，谱线的峰高与本底之比高于105。不同原子内层电子的动量分布不同，因此可获得该原子微结构的信息，并据此区分不同的化学元素。该项技术对过渡金属3d电子的变化非常敏感。将测试样品的符合Doppler展宽谱与参考样品单晶硅的相比，获得试验样品的商谱。比较不同试样的商谱，研究掺杂物质对电子状态、微缺陷、晶界结构的形成和演化过程的影响。湮没对湮没前后遵循能量守恒和动量守恒定律，当湮没对初始动量为零时，两个光子沿相反方向射出，分别具有E=mc2=511 keV的能量，如果初始动量不为零，两个光子的方向就要偏离共直线

14、，并且由于多普勒效应，能量也要与511 keV发生偏移，得到多普勒能移和偏角（角关联）。由于湮没前正电子处于热化状态，起动量相对于湮没负电子的动量小得多，可忽略不计。湮没后引起湮没光子能量的多普勒能移，即相对于mc2=511 keV的Doppler能移为=PLC2，其中PL为湮没对动量平行光子出射方向的分量，且湮没前负电子的动量越大，PL也就越大，所以湮没辐射的多普勒能移反映了湮没前电子的动量大小。Doppler展宽谱，增宽的能量为keV数量级，相对于511 keV还是较小的，故必须使用高纯锗探头。大量湮没事件累积的结果，使湮没光子按能量的分布呈一个以511keV为中心的对称分布。称为Dopp

15、ler展宽谱，其形状由湮没电子的动量分布所决定。如果正电子被束缚在介质缺陷中，最后与缺陷中的电子发生湮没，由于缺少离子实存在，正电子在缺陷处与内层芯电子湮没的几率大大减小，主要与低动量的价电子发生湮没，多普勒展宽谱就会变窄。因此可通过测量湮没光子的多普勒展宽谱来研究材料中电子动量分布，从而得知材料内部缺陷结构，这就是多普勒展宽谱测量基本原理。若湮没对有初始动量，两光子的运动方向不在一条直线上，其偏角为：sin=PTP2=PTm0C-12PLPTm0C其中PT为湮没对动量垂直于光子发射方向上分量，通常非常小，也能反映物质中电子的动量分布。因此可通过测量大量湮没事件中两个湮没光子的偏离角来研究材料

16、中电子动量的分布，这就是角关联测量的原理。测量一条曲线约几天。正电子湮没实验方法有如下几种：正电子湮没寿命测量，多普勒展宽测量，正电子湮没辐射角关联测量，慢正电子束测量技术。慢正电子束只是使入社正电子的能量降低，测量仍用寿命和多普勒展宽，以多普勒测量为主，可得到正电子入射能量S参数关系曲线。正电子湮没寿命谱正电子寿命测量通常采用同位素源22Na， 其衰变有两个分支，其中一分支为89%的分支比，另一分支能量为1.83 MeV的分支比较低且无实际意义。在射出正电子以后的几个皮秒内还放射出一个1.28MeV 光子，因此1.28MeV 光子可作为正电子发射的起始信号，探测器探测到湮没产生的511keV

17、的光子作为终止信号，时间间隔就是正电子的寿命，采用延迟符合技术，测量起始信号和终止信号之间的时间间隔，把符合计数对延迟时间作图，对每个湮没时间都可以测得正电子从产生到湮没过程所需的时间，对足够的湮没事件（如106）进行统计，就可以得到一个正电子湮没寿命谱，因此测一个谱大约13 h。1122Na1022Ne*+e+ 1022Ne*1022Ne+起始探头和终止探头都经恒比甄别器对光子能量选择后同时输出两个逻辑信号，一个是快而窄的定时信号延时后送入时幅转换器作为起始和终止信号，另一个是慢且宽（400ns）的符合信号送入符合电路。由于两个符合输入信号都很宽，若两信号同属于一个正电子湮没事件，应有重叠部

18、分，符合电路作用是：当起始和终止路都有符合输入信号时，表示两信号同属于一个正电子湮没事件，则它将输出一个门信号以保证时幅转换器正常工作。转换器可将时间间隔转换为一个高度与之成正比的脉冲信号输入多道分析器，将输入脉冲按高度不同分类计数，则按道址（时间差）分布的技术即为正电子湮没寿命谱。正电子寿命反比于湮没率，湮没率正比于电子密度。 正电子在单一状态下湮没，例如在完整金属单晶体内湮没，寿命谱可用一个单指数函数描述，一般由于材料存在缺陷，正电子湮没又分在基体中湮没和在缺陷中湮没，如果体系中存在电子偶素，又分为p-Ps和o-Ps湮没，所以一般的寿命谱是多指数组分的叠加。受实验仪器有限时间分辨的影响，实

19、验寿命谱是一个卷积积分。即对于寿命谱导数和分辨函数的乘积从0到无穷的积分。分辨函数即仪器测量同一时间发生的事件信号的时间谱形状，又称为瞬发符合分辨曲线。正电子湮没寿命值大小能够反映材料内部电子密度分布以及缺陷的类型和浓度。一般缺陷中的寿命值要大于体态的正电子寿命值。寿命值的大小一般通过测量得到正电子湮没寿命谱后，再利用解谱程序解出。某些材料只能解出单一寿命，而某些材料能解出多成分的寿命值，我们通过与模拟计算的结果进行比较，从而推断出此寿命值所代表缺陷的类型。另外，寿命结果中每个寿命值所对应的寿命强度可以判别某种类型的缺陷浓度。在正电子湮没实验中，通常都很关心正电子捕获率K的大小，而K值和缺陷的

20、浓度C成正比关系：K=C。其中是正电子的捕获系数，可以通过其他试验方法的辅助测量得到，因此可以得到材料的缺陷浓度C。正电子湮没对于空位的探测灵敏度大致在10-710-4之间。当正电子的缺陷浓度大于10-4，会出现饱和效应，基本每个正电子都被捕获，如果缺陷浓度继续增加，湮没参数不会发生变化，对浓度的变化不再敏感，但此时还是可以反映缺陷的类型。一般来说束缚态正电子的寿命大于自由态正电子的寿命，而且缺陷的线度越大其束缚态正电子寿命越大。因此正电子的寿命反映了介质中缺陷的大小和种类，另一方面，缺陷浓度越高，正电子被捕获的机会越大，则相应的长寿命成分所占的相对强度也越大。测量正电子在介质中的湮没寿命谱，

21、通过求解寿命谱得到正电子在介质中的湮没寿命值及其相应的相对强度，就能得到介质微结构中缺陷类型和缺陷浓度的相关信息。对于寿命值的解谱结果，有的第一寿命值可能包含有体寿命和小的空位缺陷的寿命值，第二寿命值一般是缺陷态寿命值。当正电子的缺陷态寿命值和体寿命值相差不大时，对寿命谱解谱时不确定度会增大，而平均寿命却很少受到影响。因此平均寿命也常用来表征参数，平均寿命等于各寿命值和对应强度乘积加权之和。此外一般第三寿命值都比较小且相对强度很低，主要反映了正电子在样品表面的湮没行为，因此可忽略。多晶陶瓷体的第二寿命值主要来源于两个方面：一是晶界束缚态，即表面缺陷（缺陷尺寸较大），其次是空位缺陷的捕获，机体缺

22、陷（缺陷尺寸较小）。根据第二寿命值和体寿命值的比值可以按照下表判断空位的大小。正电子湮没多普勒展宽能谱多普勒展宽能谱，电子和正电子所具有的动量转变为湮没光子所具有的动量，而发生湮没的正电子经过热化后只处于热振动状态，动量几乎为零，因而湮没放出的光子带着湮没位置处电子的动量分布信息。谱图中峰中心附近，湮没辐射的能移较小，主要来自低动量的价电子的贡献，尾巴部分能移较大，主要来自核心电子的贡献，对展宽谱尾部的分析可以得到核心电子的动量分布信息，由于核心电子与原子核紧密结合，它的动量分布反映了元素的特性。正电子湮没光子多普勒能移的大小与被湮没电子的动量在湮没光子飞行方向上的分量PL/成正比，=PLC2

23、，在谱仪上表现为多普勒展宽，也就是说多普勒展宽正比于湮没电子的纵向动量。对于一般材料，Doppler展宽大小在1.0到2.0keV之间，使用高能量分辨的高纯锗探测器测量湮没光子谱，可以得到展宽大小。当样品存在缺陷时，原子的缺失造成核心电子密度降低，价电子密度相对增加，正电子被缺陷捕获，因缺陷位置电子平均动能降低，会造成多普勒宽峰变窄，即S参数相对无缺陷材料而增大。人们可以从多普勒谱峰变化情况推测缺陷的形成和运动，则只需要定义若干参数来描述谱峰的形状即可进行物理观察。对于能谱的数据处理，一般用能谱的线型参数S（峰高参数）和W（翼参数）来表示展宽大小。S定义为511keV峰中央的面积A与峰总计数C

24、之比，而W则定义为峰两侧计数B（包括左右）与总计数C之比，表示为 S=AC W=BC 。这样与价电子（自由电子或传导电子）发生的湮没能从S参数反映出来，与核心电子（高动量电子）发生的湮没能从W参数反映出来，常选择使S=0.5，W=0.2。S参数值的增加明显地反映了被开空间缺陷俘获的正电子成分的相对增加，还有一种方法是将实验数据绘成S-W曲线，通过它可以得到一些关于正电子俘获缺陷变化的信息。这种分析只能定性分析材料内缺陷的变化，往往我们更关心缺陷种类的变化。根据两态捕获模型，我们可以很容易得到缺陷态D和体态B的S参数差值和W参数差值之比对于同一种缺陷是一个值，所以我们也可以通过S-W曲线来说明缺

25、陷种类的变化情况。RD=S-SBW-WB=SD-SBWD-WB，RD与捕获百分数无关，决定于缺陷的类型和浓度。当样品的（S、W）几乎在同一条直线上时，说明他们含有相同的缺陷种类，而且S参数越低即缺陷浓度越少。考虑到正电子注入后再材料不同区域湮没，在完整晶格中、被缺陷捕获后和在表面附近湮没的S参数分别为Sb、Sd、Ss，实验得到的S参数实际上是各个S参数组分的加权线性组合。以两个探测器得到的信号作为横纵坐标做湮没光子分布图，在两光子能量均为511keV处为计数极大峰，对应低动量的价电子湮没。中心峰两侧各有一条水平带和竖直带，对应于一探测器记录下湮没对中一个光子的光电峰，而另一探测器由于电荷收集效

26、率不足100%而记录下另一光子的不完全光电峰，或者是由于电荷堆积效应而记下的堆积洗你号。而沿两能量值和为1022keV的对角线分布的狭窄区域来自高动量电子同正电子的湮没，这一区域几乎完全无本底，沿对角线的剖面就是双探头符合的Doppler展宽谱。符合测量大大减少了高动量部分的本底，相对于普通的多普勒展宽测量有峰谷比高、能量分辨好的特点，所以可以测量出动量较高的核心电子造成的多普勒展宽效应，这些核心电子的动量分布可以得到湮没中心处化学环境的信息，则可用来研究缺陷形成的机理，甚至能够进行杂质元素的鉴别。晶体中原子的核心电子的动量分布仍保持该原子特有的性质，因此可用正电子与核心电子的湮没信号来区分不

27、同的原子。多普勒展宽谱的高动量部分形状依赖于正电子与原子各层电子湮没的贡献。为了获得核心电子的信息，以充分退火的单晶Si展宽谱中的每一道的计数作为参考，将其他样品的Doppler展宽谱中的每一道的计数与之相比，获得试验样品的商谱，再作商谱之前先对每条原始Doppler展宽谱进行光滑，再把能量范围从511到530keV的谱线面积归一化。商谱的横坐标为电子-正电子湮没对的纵向动量PL。 商谱反映的是原子核心电子的信息，商谱谱峰主要是正电子与原子的高能电子湮没的贡献，原子中的高能电子越多，商谱的谱峰越高。商谱也可以反映出晶体中的空位缺陷信息，如果晶体中存在空位缺陷，缺陷处的高能电子少，则正电子与高能

28、电子湮没的几率就减少，商谱的谱峰就低，空位缺陷越多谱峰越低。总体表现为缺陷越少，商谱谱峰越高。典型的慢正电子束在纯金属中的测量曲线，S参数随正电子入射能量的增加逐渐降低，并趋于平缓。主要是由于随着正电子在低能入射时，注入深度较浅，部分热化后的正电子会扩散到样品表面，正电子在表面的湮没态导致S参数的升高。随着注入能量的增加，正电子入射深度不断加深，扩散到表面的正电子数量逐渐减少，达到某一能量后几乎所有的正电子会在体内湮没。若所测量的S参数都以纯金属的体态S参数做了归一化，则S>1表明有空位型缺陷的存在。经不同注入剂量注入离子后，样品的S参数在整个正电子探测范围内都明显高于未注入样品的结果，

29、并且随着注入剂量的增加，S参数变大，这是由于入射离子在样品中产生了大量的空位型缺陷，可以成为正电子的捕获中心，注入剂量越大辐照损伤越多，则S参数越大。一般S参数随正电子入射能量的增加先升高后降低。在初始阶段，S参数随正电子入射能量的增加而增加，表明正电子在表面态湮没的比例逐渐下降而在空位团中湮没的比例逐渐上升，而表面态S参数小于空位团中的S参数。基于实验和理论计算，可得到S参数与空位型缺陷的大小之间的关系：S参数在1.021.03为单空位，1.031.04为双空位，大于1.05为空位团。当S参数最大值基本相同时，表明所产生的空位型缺陷浓度对入射正电子的捕获达到饱和，更大剂量的离子注入并不会产生

30、更大的S参数。同时S参数最大值对应的正电子入射能量随剂量的增加而增加，表示随随注入剂量的增加，离子注入产生缺陷的深度分布不断展宽。另外对于在初始阶段，S参数随注入剂量的增加不断降低，主要是由于杂质对正电子的捕获产生的，一般来自杂质团簇对正电子的捕获，且注入剂量越高团簇的浓度越高，导致正电子在团簇中湮没比例升高，于是S参数偏低。与角关联和寿命谱相比，多普勒技术不需要做“符合”测量，所以可以用弱正电子源且有较高的计数率。另外由于它不用像寿命谱那样要求有起始信号，因此对放射源有更大的选择余地，但还是喜欢用长寿命的22Na源，仍采用寿命测量时常用的“夹馅”结构。多普勒测量特别适用于做无损检验研究，因为

31、只需要单个探测器，而且每个谱的测量时间较短。多普勒 测量称为缺陷研究的有用工具之一。慢正电子装置缺少正电子射入样品时的起始信号，所以无法使用正电子寿命谱仪，慢正电子测量常用多普勒测量技术。正电子湮没角关联谱被湮没电子动量的垂直于湮没光子飞行方向P分量使湮没2射线的发射方向夹角偏离180°，PTm0C。所以角关联曲线的形状包含着电子动量分布的信息。仪器两侧各放一个闪烁探测器，一个固定在臂上不懂，另一探头连同狭缝安装在可转动的臂上，以样品为中心可沿Z轴转动，以扫描两个能量为0.511MeV的 射线的符合计数。角关联曲线中倒抛物线部分是和自由电子湮没造成的，而高斯部分是和芯电子湮没造成的。

32、若正电子只与自由电子湮没，则角关联曲线的最大宽度只有F的两倍，F取决于金属的费米动量，进而可求费米能量。但实际上在大于F的地方仍可以测到计数，原因之一是由于正电子与动量较大的芯电子湮没，使得射线的偏角能够大于F。当正电子被缺陷捕获后，正电子接触高动量的芯电子机会少了，于是高斯成分的贡献减小，而归一化后的抛物线成分贡献增大，因此抛物线的宽度本身也会变窄，曲线中心部位上升，而两翼下降，俗称角关联曲线变瘦。为了描述曲线的变化，通常引入归一化峰顶计数N（0），它等于曲线中零附近某一角度范围内计数与整个曲线中总计数的比值，显然缺陷越多，N（0）越大。角关联曲线中，与芯电子湮没形成的高斯曲线和与价电子湮没

33、形成的抛物线曲线面积比等于其湮没率之比。有些金属和芯电子湮没比分少，如锂、钠、镁、铝；有些金属正电子和两种电子湮没比分相等；有些金属和芯电子湮没比分更大。慢正电子束流技术常规的正电子寿命谱仪、多普勒谱仪、角关联装置中使用的正电子具有很高的动能MeV量级，由于注入深，不能研究样品的表面性质，为此需要一种能量很低而且可调的正电子束，使只在表面湮没，慢正电子谱仪为研究固体表面，为测量低能散射截面及获得Ps原子物理方面的各种效应提供了机会。正电子在经过慢化、输运等过程后原来的起始信号早已失去了意义，所以慢正电子一般使用多普勒增宽方法测量。分辨率、信噪比（信背比）、计数率是用来衡量寿命谱仪测量系统性能的

34、常用指标。慢正电子技术第一研究表面性质，第二是放射源远离样品，可以用可控的方式将这种单能粒子束与样品相互作用而不用担心由于放射源的存在使样品收到污染或测量收到干扰，第三是样品可以具有很低的总质量，比常规测量中为了热化高能正电子所需质量低很多，可以研究薄样品或固体表面及由稀薄气体组成的样品。与其他研究缺陷和微结构的手段相比，正电子谱学特别是慢正电子束测量技术有特点：1) 对缺陷及原子尺度的微结构变化极为灵敏；2) 无损探测，可用于某些研究及生产过程的在线观测（控制）；3) 可探测真实表面（几个原子层）物理化学信息（多数其他技术实测是表层多原子层信息）；4) 探测物体内部局域电子密度及动量分布；5

35、) 正电子是电子的反粒子，容易与电子分辨，又可形成电子偶素，用正电子探针可以获得电子探针无法得到的更多的物理信息，在许多实验中可大大降低电子本底；6) 慢正电子技术具有能量可调性，因而可获得缺陷或结构不均匀性沿样品深度的分布，加之正电子具有分辨不同原子密度区域的能力；7) 可将正电子用可控的方式在某一处热化并传输到另一处，使用的样品具有很小的总质量，可以研究非常薄的样品及稀薄气体组成的样品等。某些材料对正电子具有负的逸出功函数特性，将快正电子入射到这些材料表面，会出现表面再发射出eV量级低能正电子（慢正电子），再通过电磁场的聚焦和进一步加速，获得单色、能量可调的正电子束流。正电子在慢化体中经历

36、热化、散射和逃逸等过程，慢化效率与材料的密度、正电子的最大能量Emax、材料中的扩散系数D+、有效寿命eff和表面逃逸率Pem有关，半经验公式为：=1.7PemEmax1.14D+eff ，由于正电子在所有固体材料中的寿命差别不大（100200ps），因此慢化体一般采用密度较大的晶体材料，并要经过高温退火处理消除缺陷，减少正电子在体内的捕获湮没，表面也要仔细清洁并置于高真空中以提高表面逃逸率。常用的放置几何有背散射式、透射式、百叶窗式、惰性气体固体式和源与慢化体一体式。基于放射源的低能正电子束流相对简单，但由于受放射源强度限制，难以得到较高流强的慢正电子束流。为了产生流强足够大的慢正电子束流，

37、利用高能加速器产生的高能电子或质子打靶，可得到流强为1071010 e+/s的慢正电子强束流。慢正电子束流在研究材料的表面结构缺陷方面具有独特性，对缺陷浓度的灵敏度达ppm量级，可反映缺陷Å量级的尺寸变化。正电子入射能量对应的平均注入深度 ，由下式计算所得Z= A En，式中为样品的密度，单位为g/cm3，平均注入深度单位为cm，A、n由实验决定。对于硅基系统有Z=4.0×10-6E1.6慢正电子方法的具体步骤：放射源放出高能正电子打入固体样品正电子在固体中热化正电子具有负的功函数，可能自动从固体中逸出，逸出的正电子能量很低，为eV量级，能量范围也很窄再把正电子收集起来，形

38、成正电子束用电场磁场聚焦和加速到需要的不同能量（050keV）打入样品中不同的深度正电子在不同的深度湮没（几十微米之内）湮没光子出射并懈怠了电子的动量信息测量光子的多普勒效应以研究样品中某些性质随深度的变化。22Na慢正电子束流装置简单介绍如下：放射源衰变产生的正电子经过金属W慢化器（多晶W薄片制成百叶窗式以增加与正电子的接触面积，提高转换效率）慢化后，由偏置电压约为100V（也有200V）的栅极网引出，经余弦线圈能量分析器选出的具有单一能量的正电子由漂移管型静电加速管进行加速，加速电压从030kV连续可调，高压电源输出由计算机自动控制，输出电压最大偏差小于1，最后在纵向磁场的约束下输运至样品

39、室。探测器采用高纯锗，连接多道分析器至计算机。整套装置内部处于真空度10-610-7Pa超高真空中。慢正电子束的传输和聚集采用静磁场方式。装置中采用8个helmholtz同轴线圈和1个附加同芯线圈产生约10-2T的纵向磁场，磁场的最大不均匀度小于5%。考虑地磁场的影响，放置方向为南北走向。脉冲慢正电子束脉冲慢正电子束能够从脉冲化系统中得到一个时间信号，因而可以用来研究薄膜材料的寿命以及进行材料表面、表层研究，并且以他为平台可以建立二维寿命谱仪，时间-动量关联谱仪和电子偶素飞行时间谱仪等一些新型的正电子湮没实验技术。该装置在慢正电子束的基础上增加了斩波器、预集束腔、主集束腔和加速环电极等部件。经

40、过慢化后变成的连续单能慢正电子束流经过斩波器时，由于受到高频斩波信号产生的交变电场的作用，会变成脉宽为一定值（如5ns）的脉冲束，从而实现了束流的脉冲化，再经过预集束腔和主集束腔的集束，以及加速环电极的加速，使得达到样品处时的慢正电子脉冲束流的脉宽压缩到一定值（200ps左右）。1) 斩波器斩波器的主要作用是将连续的正电子束流变成时间宽度可调的脉冲，同时可为寿命谱测量提供一个时间零点；排除微束团之间的正电子，极大地提高寿命谱的信噪比和分辨率。若将直流化的正电子束流直接通过聚束器，由于聚束信号只占总信号的一部分，约70%正电子将成为束团之间的背底，只有约30%的正电子被调制成束团。这样不但使寿命

41、谱的信噪比大大降低，而且大部分正电子得不到有效的利用，所以要在聚束器前安装斩波器。反射式斩波器，由三个钨网组成，第一个钨网a采用地电位为了防止斩波装置对未到达斩波器的正电子产生速度调制作用；第二个钨网b连接信号发生器，当斩波信号电压高于正电子能量时，正电子被第一个和第二个钨网之间的电场反射挡回，挡回的正电子在b电极和直流化门电极之间运动，可以再次应用。当b电极的电位低于正电子能量时，正电子通过斩波装置；第三个钨网c接负高压，将斩波所得的正电子加速到聚束器要求能量。2) 聚束器聚束器的主要作用是将脉冲宽度压缩到数百ps以下。聚束器的工作原理是：利用一系列的高频电场狭缝，将进入聚束器高频间隙的正电

42、子进行调制，使入射正电子被加速，调制后的正电子再经过一段距离的漂移后同时到达样品。这样就可以得到脉冲宽度无限小，峰值电流无限大的脉冲。按照工作的原理不同，聚束器可分为四类：第一类是基于速调管理论的三电极双间隙聚束器；第二类是艄同轴谐振器；第三类是双缝聚束器；第四类是感应式聚束器。北京慢正电子寿命谱仪上采用第一类聚束器做为预聚束器，采用第二类聚束器作为主聚束器。装置配件关联效应：由于正电子与电子的相互吸引，形成了一个很强的关联效应，在一个均匀的密度相同的多电子系统中，正电子周围的电子密度要比电子周围的电子密度大得多。此外由于正负电子之间强烈的库仑吸引力，在正电子周围必然存在一圈较稠密的屏蔽电子云

43、，因此正电子处的电子密度会高于整个材料中的平均电子密度，实际的湮没率当然比由平均电子密度计算出来的值大，就是说由于屏蔽效应，湮没率增大了，寿命变短了，这就是所谓的“增强效应”。在缺陷研究中，正是由于正电子和周围电子的相互作用，引起湮没参数的变化，使正电子可以识别固体的结构缺陷，形成一门独特的学科正电子湮没谱学。空位处由于没有了原子核，该处的正电荷全部消失，较紧密束缚于该原子核的芯电子也随之消失，于是空位处的电子密度会下降，第一个影响是该处的正电子寿命会增大，因为遇到电子的机会减小了；第二个影响是和正电子湮没的价电子和芯电子湮没的比例会发生变化，一个是周围游离的电子气，即周围原子的价电子为各原子

44、共有的，可以再晶体中自由移动的，二是周围原子的较紧密束缚的芯电子也有一定的概率分布密度，但和价电子相比其密度小得多。所以在空位处价电子比例增大，芯电子比例减小；第三个影响是正负电荷的比例也发生了变化。其他原子的电子有一定的概率延伸到空位处，所以空位处的负电荷下降得少，空位带有负电荷。 正电子素是一个正电子捕获一个电子形成相对稳定的束缚态，缩写为Ps。可以看作是一种类氢原子，因为二者有很多相似之处，区别是由正电子代替了氢原子中的质子。Ps也有两种自旋态，若电子和正电子自旋反平行，则总自旋为0，是自旋单态，称为仲-正电子偶素，简称为p-Ps，符号为11S0；若电子自旋与正电子自旋平行，则Ps总自旋

45、为1，简称为o-Ps。由于S=1，是自旋三重态，符号为13S1。正电子和电子之间的距离是氢原子中质子和电子的距离（玻尔半径）的2倍，于是有人认为这两个原子几乎准确地为同样大小。氢原子中约化质量（二者乘积除以和得到的商）约等于电子的质量，而Ps的约化质量仅是氢原子约化质量的一半，计算得到Ps的能级能量为氢原子的一半，可得到Ps的基态能量是-6.803 eV，而氢为-13.6 eV。EnPs=-e42n22=me44n22 (n=1,2,)不同测量方法要选择不同的正电子源，寿命谱仪要求在发射正电子的同时有一个伴随的射线，而且其能量应和湮没产生的0.511MeV相区别，这是起始信号的基本要求，还要考

46、虑半衰期和价格，于是22Na用的最多，瞬发射线能量为1.28MeV。多普勒方法和角关联不需要瞬发射线，多普勒方法最佳的选择是68Ge，因为只放出极少的射线，源强通常可以很低，但考虑实用方便仍用22Na。角关联方法中由于探头相隔很远，准直缝很窄等原因， 正电子源要强得多，由于可以利用铅屏蔽挡掉不想要的射线，所以也常用22Na。慢束常用22Na和58Co。一般寿命谱13 h，多普勒谱30 min，也可以为510min，角关联约几天，慢束则和慢化体销量等因素有关。1mCi=37×106 Bq，毫居里是电离辐射的单位，用来衡量放射性活度，即单位时间内原子核的衰变数量，1Bq = 1次衰变/秒

47、。放射源制备：Ni和Ti金属箔支撑物，但蒸干时都会由于被源液湿润的部分留下环形晶状物，时间谱中源成分的影响很强。聚酰亚胺在450下能保持稳定，但必须储存于干燥剂中，以防止NaCl吸潮引起炸裂。如果实验需要密封源，由于胶水在高温下会分解，那么实验温度就限制在了200左右，此外优点还有它的时间谱只有一个方便的长寿命成分382 ps。闪烁体探测器是利用某些物质在射线作用下能发出微弱的荧光，荧光的出现表示射线到来，微弱的荧光可用光电倍增管探测并转化为电信号。塑料闪烁体由于原子序数Z低，光电截面小，所以没有光电峰，只能测康普顿散射，由于密度低，对阻止射线并不十分有效，估计进入这种闪烁体的射线只有15%能

48、转化为低能光子。NaI闪烁体时间分辨率比较差，CsF由于Cs的存在，它对511keV能量的光电效率很高，这样可以只用很小的闪烁体。BaF2比塑料的射线转化体效率高三倍，在受到光子照射后可以发出两种光，一种强度为20%的快成分，一种为80%的慢成分。我们利用快成分，因为是紫外光，必须使用带石英窗的光电倍增管。使用BaF2探头后高分辨率（低于200ps）和高效率（1000cps）已成为可能。在低圆柱和圆锥中光收集得特别快。，通常认为最好的闪烁体应该是一个涂漫反射漆的、低圆柱形的或去顶圆锥形的 、尺寸为12 cm的闪烁体。22Na放射源慢正电子束流装置包括以下几个部分：22Na放射源及慢化体、E&#

49、215;B（同轴圆柱面型）能量选择器、多级静电加速管、MCP探测器、静磁场输运系统（利用多个helmholtz 同轴线圈来产生100Gs的轴向均匀传输磁场）、真空系统、高压绝缘和辐射防护措施等。22Na放射源衰变产生的快正电子射入慢化体中，由于慢化体材料对正电子具有负的逸出功函数，在慢化体表面可以发射出eV量级的慢正电子，引出慢正电子的栅极网的偏置电压约为200V。这些慢正电子混杂在大量的透过慢化体的快正电子中，在E×B同轴圆柱面型能量选择器中慢正电子升高3 cm与快正电子分离，达到了束流管道的轴线。慢正电子的加速方式为正高压加速，加速电压从030kV连续可调，慢正电子束流经过漂移管

50、型多级静电加速后在磁场约束下进入强束流输运线达到样品室。钨网或钨箔是应用最为广泛的慢化体材料，采用12层钨网（线径0.02mm，100目）叠加的透射式几何结构（也有采用1片钨箔和3片钨网叠加的透射式几何结构来获得较高的慢化效率），为了提高慢化效率，钨网需要经过真空高温退火处理，退火温度一般要高于钨的再结晶温度（1300），充分消除钨网内部的缺陷，退火后12层钨网的慢化效率可以达到10-4量级。慢化体尽量靠近放射源以提高慢化效率，钨网的有效透过圆面的直径为8mm，即从慢化体出射的慢正电子束斑直径为8mm。放射源与慢化体处于同一电位，避免因放射源和慢化体电位不同距离又很近而产生的放电导致放射源泄露

51、的危险。栅极网接地，慢化体相对于栅极网处于正电位，从慢化体表面发射出来的慢正电子在栅极的吸引下被收集。通常快正电子不能垂直穿过由慢化体叶片组成的百叶窗，而慢正电子在电场的作用下可以弯曲地穿过叶片之间的间隙。多层钨网透射式几何结构的慢化体制作过程如下：先将钨丝直径为0.001”(约25.4m)，透过率为90%的钨网叠成多层，用丙酮溶液进行超声波清洗，然后再煮沸的由氢氧化钠溶液，氨水和双氧水配成的清洗剂中清洗8分钟，最后在真空度为10-5Pa的环境中，对它进行高温退火处理，退火温度为18002000。虽然正电子束在静电场中聚焦由于相空间守恒，截面减小的同时发散度增加，但在固体中的散射和慢化过程并不

52、受相空间守恒性限制。增加一级慢化和聚焦过程后，再发射束的亮度可以明显提高，根据实际需要可以多次进行慢化、加速和聚焦，虽然束流强度有所损失，但可以大大减小束流直径和发散角，归一化亮度能够提高数百倍到数万倍，样品上的束斑直径能减小到m量级。有人建立了亮度增强装置，从正电子源发射的正电子首先用W(100)慢化，二级慢化采用Ni(100)，获得了亮度增强约500倍的束流，微束的直径仅为3m。慢正电子能量选择：平行板型正交E×B能量选择器由于平板电场的边缘效应会引起束流截面形状的改变。至于同轴圆柱面型能量选择器同样存在边缘效应，进入电场不同位置的粒子速度不一样，但选择器内部的电场是不均匀电场。靠近-V（内径）电极板的正电子进入电场时，电势降低，速度变大，但是此处半径小，电场大，因此最后的结果是偏转距离不至于差太大。经过计算可以得出结论：当V0=C4=V2lnr2r1 时，不同位置的正电子进入电场后偏转距离的角度差最小，即束斑畸变最小。系统中采用静电加速管对慢化后的正电子在传输途中进行加速和聚焦。前端加高压，靶端处于地电位，这样不仅有利于较少束斑大小，还可方便地对其进行其他环境的测量（如低温等），而且加速电场方向与磁场轴线平行，防止束流运动的偏移和正电子的丢失。慢正