大气压等离子体及其与生物体作用过程仿真和实验研究

1、大气压等离子体及其与生物体作用过程和实验研究华技大学强电磁工程与新技术liudw2018年8月21日 山东大学威海主要内容等离子体促进伤口愈合的研究等离子体射流的和实验研究射频APGD的和实验研究一维流体模型为什么进行APGD的研究产生APGD的方法实验VSAPGD能够提供实验无法获得的等离子体特息理想的技术 只对一种物理特性敏感 宽广的测量范围 高稳定性和可重复性 高时间和空间分辨率 不易扰 便宜 易于使用 线性响应 APGD能告诉我们什么？APGD中的粒子种类及其密度每种粒子时间和空间分布的动态演变流向电极的粒子流种类电子能量的时间空间分布发射光谱的时间空间进程1维流体模型简介 粒子种类：

2、电子(e), 阳离子(i+), 负离子(i-), 中性粒子(n) 几何：1维平行板电极，电极间距（10m-3mm)e 外加电压：13.56MHz 气压：760Torr 气体温度：300Ki+i-nØ 解的关键方程Ø 关键方程的物理意义Ø 边界条件Ø 如何获得关键参数关键方程在连续区域等离子体模拟开始与Boltzmann Transport Equation¶f+n ·Ñ f / m = æ ¶föç ¶t ÷¶tvèøcolÑ

3、f是分布函数，v是速度,是速度空间求导， col表示碰撞引起变化v根据方程得到的质量、动量、能量平衡方程为：¶n + Ñ · n v = R- R质量平衡(f=n)：Gl¶tn是粒子密度，RG 和Rl是产生和消失率¶(nm v) + Ñ · (nm vv ) - nF = R动量平衡(f=mv):¶tmRm 是动量的损失能量平衡(f=mv2n/2): ¶(nmv2/ 2)+ Ñ · (nmv v / 2) - nF · v = Ren2¶tm是质量，Ren是能量损失

4、率。关键方程从连续性方程可得：å= åå Rj ,l jljÑ ×G j¶nj= 0（总质量守恒）¶tjje Ñ × ¶E = åq从泊松方程可得：0¶t¶tjjö上两式相加得：Ñ ×+jG j ÷ =ø0¶t¶tèjj总电流的连续性方程关键方程¶nj+ Ñ ×G= åR( j = e,i, n)连续性方程：jj ,l¶tl反应时间上的变

5、化通过固定区域迁移和扩散引起的变化反应项：Rl=krnl=krnlnl= krnlnlnl(krs-1)(krm3s-1)(krm6s-1)关键方程 j = ±nj m j E - DjÑnj ( j = e, i, n)迁移扩散近似:迁移项(电场引起的运动)扩散项(密度梯度引起的运动)¶(nmv) + Ñ · (nmvv ) - nF = R迁移扩散近似方程由动量守恒方程推导得到¶tm¶mnu + Ñ×(mnuu) = qnE -Ñp - mnu um¶t（忽略不计）Ñp

6、= nu = qnE -qkT mum=nE -Ñnmummummum= ±mnE - DÑn因为v>>rf (v 电子中性粒子碰撞频率），所以电子惯性忽略，迁移扩散用于描述电子运动。出于计算效率的考虑，虽然离子的惯性不能被忽略，但仍用迁移扩散近似描述其运动，而不是动量守恒方程。E. Gogolides and H. H. Sawin, J. Appl. Phys., 72, 3971 (1992)关键方程电子能量方程¶(nee ) + Ñæ 5 e - 5 n D Ñe ö = - E - Q

7、1; 3÷e-Neeee¶tè3ø焦耳加热随时间的变化能流碰撞能量损失碰撞能量损失+ 3 me keln nkb(T -T)ål=Ethkrn n nQllii¢i ¢e-Negegmegee = 3 k Tb e2非弹性碰撞(反应)与背景气体的弹性碰撞电子温度G.J. M. Hagelaar., Plasma Sources Sci. Technol. 14, 722 (2005)X. Yuan and L. L. Raja, Appl. Phys. Lett., 81, 814 (2002)R.E. Robson,.,

8、Rev. Mod. Phys. 77, 1303 (2005)参数设置电子 (e)离子 (i)中性粒子(n)迁移率 () m2V1s1f ()const.0扩散系数 (D) m2s1f ()f (, T)f (T)弹性碰撞率(kel) m3s1f ()00非弹性碰撞率(kr)s1, m3s1,m6s1f ()f () or f (T)f () or f (T)参数设置电子的关键参数(He, 1 atm, 300 K)可以采用参数拟合的方法获得迁移、扩散和反应系数等me = me (e ), De(e )(e )= De= k r有电子能量方程计算得(e ), k rkel = kel离子迁移率

9、1. 实验数据:H.W. Ellis,H.W. Ellis,H.W. Ellis,L.A. Viehland, At. Data Nucl. Data Tables 17, 177 (1976 )., At. Data Nucl. Data Tables 22, 179 (1978)., At. Data Nucl. Data Tables 31, 113 (1984)., At. Data Nucl. Data Tables 60, 37 (1995)2. 理论估计ion mobility in helium 103 m2/Vs3.6 ´10-31+ m/ mgim =m /Vs)

10、2()ia / a3pmg0Bohr radiuspolarizabilityatmg-molYu.P. Raizer, Gas Discharge Physics,(Springer, Berlin,1997) page 25离子扩散系数GER (generalized Einstein relation)H.W. Ellis, At. Data Nucl. Data Tables 17, 177 (1976 )mg (uiE )mi + mgk Tk T b i mD =T = T + b i muiiig5m + 3mqkmiigbeffective heating from elect

11、ric fieldeffective ion temperature in He gas中性粒子的扩散系数经典气体动力学理论Lennard-Jones radius Å1æ mö+ m213D = 1.8583´10-3T ng 2(eq-12)ç÷ngsW2m mpèøngLJLJatmcollision integral -R.B. Bird,R.J. Kee,., Transport Phenomena (Wiley, New York, 2002), page 526., Sandia Report SAN

12、D86-8246 (1986)扩散和迁移系数Y. P. Raizer, Gas Discharge Physics Springer-Verlag,Berlin, 1991, pp.11 and 211.R. Deloche, P. Monchicourt, M. Cheret, and F. Lambert, Phys. Rev. A 13,1140，1976.L. L. Alves, G. Gousset, and C. M. Ferreira, J. Phys. D 25, 1713，1992.SpeciesD (cm2/s)µ (cm2/Vs)Electron1.737 &#

13、180;103 æTeöç 17406 ÷èø-1.132He+0.502614.82He2+0.814824.03He*4.1160He2*2.0290He4.1160程序流程图1.预估新时刻(k+1)的电场：Ñ·(eEk+1) = åq (nk + Dt ´Ñ·G(nk , Ek+1)ppppp代表各种粒子包括离子电子。2.计算每种粒子的密度：nk +1 - nk= Ñ·G(nk-1, Ek+1) + SkppppDt重新计算每种粒子的分布3.通过泊松

14、方程计算电场。稳定？e0Ñ × E = åq j nj( j = e,i, n)Yesj输出4.新时刻的电子平均能量：nk +1 - nk程序通常至少需要计算1000以上的RF 周期，耗时10个小时达到稳定状态。 eeDt= Ñ · G(ne, E) + Sek +1k-1k计算参量的离散化N，i-1/2i+1/2整点ns_h-1n1G2 2ii-1i+1Gns_h半点s_hE, 空间离散化：1、均匀离散2、非均匀离散x = L (i-1i = 1(N-1）/2 +1)2ip2(N) / 2P-1= L - xi = 1(Np -1)/2 +1

15、xNp-i+1L为极板间距，Np为计划采用的空间点总数非均匀离散能大幅提高计算效率主要方程的离散化1. 电场根据泊松方程ÑE =2. 粒子平衡E= qDx ( å nreo) + E-n的离散化后得ei+ 1ionselectrons ii -12o2¶n+,*,e = - ¶G+,*,e对+ å K(e )n n离散化后得jkj k¶t¶xGt+1 -Gt+1nt+1 -nti+ 1i-1G + Gåe )n= -+G=ttnt ii+12 ii Dt 22 DxK(jkj iki+ 12Scharfetter-

16、Gummel提供了对粒子通量中迁移扩散计算的最好方法：1=n D exp(zD´ zG) - n/ (exp(z) -1)i+1/2i+1/2i+1i+1i+1/2i+1/2iiDx= sgn(q)mi+1/2(V- V )zi+1/2i+1iDi+1/2Z m EDx最后得Z m EDxi -1i+ 1ni -ni -1 exp(2)ni+1 -ni exp(2）DD11i+2i -2(Z m E)t+1-(ZmE)t +1Z m E 1d xZ m E 1 Dxi -1i+ 122i+i -1-exp (2)1-exp(2)DDt+111tni-nii+2i -2+ å

17、 Ke )n n=tt(jkj kDtDx主要方程的离散化nt+1 - ntt+t+G- G11= - ii-1+St ii DtDDxik -ai-1 ) / 2Gt+1 - Gt+1nt+1 + ii-1Dt = nt + StDt写为D = An - Bn- Cn 的形式i+1i-1iDxiiik -a()éöùæçæö÷t +t +t +111zDexp zzt +1Dt+1zt+1Dt+1DtDtnt+1 ê1 +÷ú = nt +1 çi+1i+1i+1+i+1i

18、+1ii()()()()()()ê÷úi+1 ç Dxk -aiDxk -aç÷Gt+DxGexp zt+Gt +Dxexp z-111-1Dxexp z-11èøûèøëi+1k -1i+1kik()æöt+t+t+111zDexp zDt+nt +1 ç÷ + ntiii+ Dt ´ S t()()i-1 ç Dxk -a÷iiDxGexp z-1t +1èøk -1i()æ

19、;çö÷t +t +t +111zDexp zzt+1Dt+1Dti+1i+1i+1A = 1 +ii()()()()iDxk -aç÷Gt+DxGexp zt+Dxexp z-111-1èøi+1k -1kiDtzt+1Dt+1=i+1i+1B()()iDxk -aDtDxexp z-1Gt+1i+1k()t+t +t+111zDexp ziiiC =()()iDxk -aDxGexp z-1t+1k -1iD = nk + Dt ´ Stiii主要方程的离散化ùt +1úé AB0

20、00ù énú êéDù11ê1êúêú êúêDúêCi-1ú êni -1úAi-1 CBi-1000i-1 úêê 0ú ênúú= êDiúABêêú êêDúiiiiú êni+1úêêi+1 

21、50;úê0ú êúú00CABêN -1N -1 ú êêúN -1ê 0ú ênúëDN û0CAû ëûëNN上述矩阵可以使用Tridiagonal matrix algorithm来解通过前向扫描对系数进行调整计算通过后向迭代得到数值解边界条件简单边界条件（电压决定二次电子发射情况）N，i-1/2i+1/2整点ns_h-1n1G2 2ii-1i+1Gns_h半点s_hE, 离子n

22、1=n2，的边界处的密度+He+, He2 ,ns_h-1=ns_hHe*, He2*电子的边界条件：Ge电压= -ag G+(e ) ¶ne- m (e )n E = -m(e )n EG= -Deeeeee¶xE=0¶n+ m n E = m n EG= -D+ + +¶xme (e )ne Ee = gm+ n+ E左边界: a=1 电压<0右边界: a=1 电压>0gm nne = + + me (e )+-精确边界条件（电压决定二次电子发射情况）N，整点G 1n1G s_h+1ns_h-1G2 2ii-1i+1Gns_h半点s_h中

23、性粒子边界条件离子边界条件11mGt+1= -v n+ t+ aEt+1 nt+11Gt +1= -nVt +1m+211th 1411th411Gt+1+ t+ bmEt+1 nt+1=v n1Gt +1t +=nV1ms _ h+1+ s _ h s _ hs _ h+1th s _ hs _ h th44E2a=0E2a=1Eb=1 Eb=0电子边界条件= - 1 v nn-et +1 ÙGt +1g G+ (a -1)m Et +1t +1t +1ae2ne,1+ +,11th e,141ÙGt +1et +1g Gt +1+ (b -1)m Ent +1t +1=

24、v n- bth e,s _ h ns _ h+1+ +,s _ hes _ h e,s _ h4a=1( E2<0)a=0 ( E2>=0)b=1( Es_h>0) a=0 ( Es_h<=0)1 Qiang Wang, Demetre J. Economou, and Vincent M. Donnelly,J. Appl. Phys. 100, 023301 2006两种边界条件对比电子产生率精确边界条件简单边界条件20 mA40 mA精确边界条件的电流和电压曲线更接近于实验测量值。60 mA程序稳态确认differenceMax neMax HepMax He2

25、pMax He2mMax Hem反应e + He* Þ He+ + 2e229.75´10 -10T 0 71 expçeèR6Dissociative recombinatione + He+ Þ He* + He25.386´10-9T -0 5eR7Metastable poolingHe* + He* Þ He +He + e2.7 ´10-10-15.0R8Three-body quenchingHe* + 2He Þ He* + He21.3´10-33R9Ion conversio

26、nHe+ + 2He Þ He+ + He21.0´10-31R10Dimer metastable poolingHe* + He* Þ He+ + 2He + e2221.5´10-9R11Dissociative recombinatione + He+ Þ 2He21.0´10-9-10.7R12Dissociative recombinatione + He+ + He Þ 3He22.0 ´10-27ReactionReaction Rate KDe(eV)R1Ground state excitati

27、one + He Þ He* + e4.2 ´10-9 T 0 31 expæ- 19.8 öeçT÷èe ø19.8R2Superelastic collisione + He* Þ He + e1.999´10-10T 0 31e-19.8R3Ground state ionizatione + He Þ He+ + 2e1.5 ´10 -9 T 0.68 expæ- 24.6 öeç÷èTe ø24.6R4St

28、ep-wise ionizatione + He* ÞHe+ + 2e1.28´10 -7 T 0 6 expæ - 4.78 öeçT÷èe ø4.87R5Superelastic ionizatione + He* Þ He+ + 2e229.75´10 -10T 0 71 expæ - 3.4 öeçT ÷èe ø3.4R6Dissociative recombinatione + He+ Þ He* + He25.38

29、6´10-9T -0 5eHe* + He* Þ He +He + e2.7 ´10-10各种粒子产生/消失的关键反应电子：基态He直接被电子电离(R3)和He2*之间的碰撞电离(R9)为产生反应电极处复合为主要的消失途径。He2+ : 主要产生自电荷转移(R9)和He2*之间的碰撞电离(R10) 电极处复合为主要的消失途径。三体碰撞（R8）、电荷转移（R9）和亚稳态间碰撞（R10）为He*、He+和He2*的主要消失途径。不同种类粒子间的转化红×100, 绿×10, 蓝×1,绝大部分He种类粒子来源于电子激发He到He*(R1)，而

30、大部分He*通过三体反应转化成He2*,并最终通过亚稳态之间碰撞形成He2+.使用Bolsig+计算反应率等参数反应率为¥kk = g ò0 es k F0deEEDF碰撞截面电子能量(eV)g = (2e / m)1/2常数Fit coefficients y=exp(A+B*ln(x)+C/x+D/x2+E/x3)-29.15-0.3264-3.0441.515-0.2721各种粒子的分布时间平均瞬态密度电子密度在鞘层边界处达到2.8×1011cm-3 接近于实验测量值3×1011cm-3. He2+ 的密度比He+高两个数量级He*和He2*的双峰

31、结构是由于产生区域集中在电极附近和极板间距中心处高密度粒子间的复合反应射频电场对电子密度分布有明显影响He2+,He*和He2*受电场影响较弱。射频大气压辉光放电-电子俘获机制放电电压随着放电频率的增加而下降。放电前后极板间阻抗变化随着频率的升高而发生明显变化。阻抗结构=D/(E) (电子穿越极板间距时间）X1=1/wC1=ds1/we0A2MHz =102ns << T/2=250ns (大部分电子到达极板） 5MHz =195ns >>T/2=100ns (大部分电子俘获在极板之间）RZg=Rp - j/CgX2=1/wC2=ds2/we0A放电前Zg=j/Cg放电

32、后D. W. Liu, and etc. APPLIED PHYSICS LETTERS 90, 041502 2007射频大气压辉光放电-电子俘获机制IpkIpkIpkIpk3MHz 转变为模式之前140mA ( v-c=73 )10MHz 70mA ( v-c=77 )极板间高能电子的能够增强电离和激发反应。放电频率的提高显著增强了电子俘获效应。电流强度的增加也会增强电子俘获效应。射频大气压辉光放电-电子俘获机制ne10mA实验光谱70mA50mA140mA电流强度的增加引起激发态粒子分布由中心处向靠近极板处转移。计算表明正是由俘获电子密度和能量的提高引起了激发态粒子分布的变化。射频大气压

33、辉光放电-电子俘获机制等离子体中的电子俘获效应随着电流强度和频率的增加而增强。电子俘获效应伴随频率的增强会导致击穿后等离子体电导的显著变化。电子俘获的发生实际上是由电子穿越极板间距的时间大于射频半周期引起的。射频大气压辉光放电-电子加热机制和 放电模式在 放电模式下，电离和激发反应发生在整个放电区域中；而且随着功率的增加，电离和激发反应集中在鞘层边界区域。在放电模式下，电离和激发反应发生在鞘层区域，等离子体径向区域迅速缩小形成电弧，发光区域相比模式下更接近与极板。D. W. Liu and etc., APPLIED PHYSICS LETTERS 93, 261503 (2008)射频大气压

34、辉光放电-电子加热机制实验全波段辐射He*产生率分布模大气压下激发态粒子产生消失的过程很快，等离子体的辐射分布代表激发态粒子的分布。(t =1-10 ps << trf = 10-100 ns)。 得到的He*产生率准确描述了 的转变过程。中令二次电子发射系数=0，发现通过He*和He2*的分布不受电场影响，且通过He* + He* Þ He+ + He + e模He* + He* Þ He+ + 2He + e222在鞘层内产生电子，使放电进入模式。二次电子发射系数=0射频大气压辉光放电-电子加热机制电子吸收功率（JeE mW/cm3)随放电模式转换的变化模式

35、下外加功率的绝大部分被电子在鞘层外吸收，接近50%的外加功率在鞘层消退阶段被吸收。转化过程中，部分外加功率在鞘层内吸收。模式下，绝大部分功率被鞘层内电子吸收。模式的转化伴随着电子吸收功率占总功率(JtotalE)比的下降射频大气压辉光放电-电子加热机制模式下电子加热发生在扩张和消退的鞘层边界处，而模式下电子加热主要发生在鞘层内部。尽管二次电子导致了模式下的鞘层击穿，而亚稳态粒子之间反应提供的电子也能导致鞘层击穿。射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式模空间均匀？模一定空间紧缩实验工作气体:He电极半径：1cm极板间距:2mm300m 频率：6.78MHz1维流体模型极板间距: 2mm300m

36、频率:6.78MHz对706nm辐射的动态分布进行D. W. Liu and etc., APPLIED PHYSICSLETTERS 95, 031501 2009射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式APGD的典型OES放电间隙: 1mm 频率：6.78MHzOH 309N2(C-B,0-0) 337N2(C-B,0-1) 357N2+(B-X,0-1)391N2+(B-X,0-1) 427He 706O 777O 844射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式APGD中主要激发态粒子的能级示意图射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式不同间距下的CVC不同间距下的I-V相位不同间距下的

37、气体温度间距的缩小导致击穿电压和维持电压的降低。放电前后斜率变化的幅度随着间距的缩小而降低反映了等离子体阻抗结构的变化。2mm间距击穿时相位差为78度，而且当等离子体覆盖整个极板时降至73度，随后就保持稳定；而1mm-0.3mm间距情况下，击穿时等离子体就覆盖整个极板，而且相位差迅速下降。小间距等离子体虽然有更高的功率密度，但是其更大的S/V导致了冷却水能够迅速的把热量带走，因而各间距的气体温度变化范围差异并不明显。D. W. Liu and etc., APPLIED PHYSICS LETTERS 95, 031501 2009射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式不同间距下等离子体辐射

38、的时空分布N2+(B2g+) 通过He*的电离以及低能电子(<3eV)产生，且391 nm辐射集中在鞘层外区域。He(3S1)通过高能电子直接激发基态He产生，因而706nm辐射主要在鞘层区域。大间距模下全波段辐射和391nm辐射分布一致，而且等离子体区域随着间距缩小而被逐步压缩。小间距下全波段辐射和706nm辐射分布一致，这是模式下的放电特征；而且等离子体没有出现空间紧缩射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式0.5mm低电流下等离子体的OES小间距放电开始就进入均匀的模0.5mm低/高电流下等离子体辐射的时空分布射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式基于一维流体模型的分析电子产生率

39、706nm辐射分布电子产生率的时空分布表现了大间距下和模的基本特征，706nm辐射的时空分布也与实验测量一致反映了鞘层的动态变化过程。小间距下电子产生率和706nm的时空分布充分与大间距模一致，鞘层的击穿电离反映了小间距放电同样处于模。最终空间紧缩模的出现是由于过高功率的输入和等离子体的热不稳定性引起的。射频大气压辉光放电-微等离子体的均匀模式通过实验和的对极板间距影响下射频等离子体的电流电压、发射光谱和特征辐射的动态分布等参数进行了细致的研究。706nm辐射可以用于研究高能电子和鞘层的分布变化过程。模模的转变过程伴随着N2和N +主导发射光谱向He主导发射光谱的转变。2一维流体模型取得了与实

40、验一致的706nm辐射动态分布，证实了为等离子体空间均匀模的可能性。射频大气压辉光放电-频率对放电的影响击穿电压和等离子体电压随着频率的增加而下降。放电区域从15mA(6.78MHz)增加至150mA（27.12MHz)。f 增加等离子体辐射强度增加，发光区域变薄而且靠近极板区域。中He*产生率表现了相同的趋势。外加电压的减弱和电流值的增加导致了鞘层厚度的减弱以维持鞘层内的位移电流。不同频率转化到模之前的对比D. W. Liu and etc., Plasma Process. Polym. 2009, 6, 446450射频大气压辉光放电-频率对放电的影响电子加热效果?f等离子体发射光谱强度

41、等离子体承受更高外加功率?同功率不同频率等离子体对比同功率等离子体辐射和激发态粒子产生率随频率的增加而显著下降鞘层内电子能量随着频率的增加而下降高频等离子体能够承受更高的外加功率从而导致等离子体发射光强增加射频大气压辉光放电-频率对放电的影响频率对电子功率比的影响电子获得功率比随着频率的增加而显著增加。同功率下高频等离子体?辐射强度降低极板间距中心Emax时间平均的等离子体区域电场的增加导致了大量低能电子能量的提高。射频大气压辉光放电-频率对放电的影响模式下频率的降低与极板间距的降低取得了一致的效果，即鞘层厚度的增加。射频大气压辉光放电-频率对放电的影响ØØØ等离

42、子体在 前获得的最大外加功率随着驱动频率的增加而增加。鞘层内电子能量的减弱导致了相同功率下放电强度随着频率的增加而减弱。等离子体区域电场随频率的增加导致了等离子体区域中大量低能电子能量的增加， 从而消耗了大量的外加功率。频率的增加能够显著提高等离子体稳定工作的范围，但外加功率并未通过电离等反应消耗掉，最终会导致气体温度的显著增加。Ø射频大气压辉光放电-频率对放电的影响(射频超高频)f 10MHz-2.45GHz等离子体电子密度的时空分布(P=2.5W)鞘层宽度随着频率的上升而下降外加电压从190V(10MHz)下降至40V(2.45GHz)K. McKay, and etc., Eu

43、r. Phys. J. D 60, 497503 (2010)射频大气压辉光放电-频率对放电的影响(射频超高频)时间平均的电子密度频率对电子密度峰值和均值的影响结构转变，并伴随放电模式转变，10-60MHz ne 上升，分布从双峰结构向电子功率比从40%（10MHz）上升至90%（500MHz），导致等离子体密度的提高。60-500MHz ne下降，虽然电子功率基本保持不变，但鞘层边界处电子能量因为电压降低所以降低，导致电离率降低。频率上升引起鞘层边界的非弹性碰撞向等离子体区域中的弹性碰撞转移射频大气压辉光放电-频率对放电的影响(射频超高频)时间平均电子能量的分布电子产生率的时空分布鞘层边界处

44、电子产生率随着频率的升高而逐渐降低。（60-300MHz）鞘层边界和等离子体中能量分布的变化。射频大气压辉光放电-频率对放电的影响(射频超高频)较低的RF频率下，放电处于模式下，放电频率的升高引起电子功率的增加并最终导致电子密度的提高在中间频率中，外加功率的绝大部分被电子消耗，而电子密度随着频率的升高而降低。这是由于等离子体内部电场随着频率的升高而增强，导致了鞘层边界平均电子能量的降低。在高频段中平均电子能量均匀分布在极板间距中，驱动频率的增加导致等离子体密度的小幅增长。射频大气压辉光放电 脉冲射频等离子体的模式转换Ø Higher breakdown voltage of lowe

45、r duty cycle.Ø The higher chemical reactivity of lower pulse frequency.X. Y. Liu and etc., Appl. Phys. Lett. 101, 043705 (2012)射频大气压辉光放电 脉冲射频等离子体的模式转换Ø均匀等离子体 mode在射频幅值上升阶段ØDsh增加5×, 因此Stochastic heating 增加 25×= 0.5m venu2SstoceshØ等离子体区域的ohm加热增加1.78 ×.Ø 电子功率在鞘层边

46、界和等离子体区分别增加21 ×and 3 ×.快速增加的鞘层是导致等离子体.放电模式转换的关键基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究实验参数： 不锈钢电极：2cm直径放电间距可调：50m-5mm气体：He 5slm脉冲电源：脉宽10ns-1s , f（020kHz） PIC-MCC能够对脉冲工作期间的等离子动态过描述(t10fs)。PIC-MCC和Fluid的混合模型考虑了电性碰撞、激发和中性粒子碰撞电离，以及离子的电荷碰撞转移和复合等反应。 Fluid使用在脉冲关闭期间，粒子的分布主要通过双极性扩散方程描述：æ (2i + 1)p x ö

47、tn(x,t) = å Ai exp(-) cosç÷Ai 和 i (1/Tei)(Lti/(2i +è 1)L)2为第øi中模式下的幅度和消逝时间常数，L是间距。 当pulse on结束之后，直到平均<0.75eV、等离子电压<5V时，PIC停止并将各种粒子密度带入Fluid m入PIC。, 对密度轮廓做变换得Ai, 用上式计算等离子体密度，待pulse onF. Iza and etc. IEEE TPS 37,1289, (2009)基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究实验 电流峰值出现在电压上升沿以后。 电流

48、随着 f 升高 电流和电压一同下降。准确描述电流电压波形、电流时延、下降峰。1-kV、100ns 、1-3kHz脉冲放电的电流电压波形实验 提高脉冲源以及线路连接后得到的实验数据。中将功率源与电阻相连，电流引起极板电压下降,获得了与实验吻合的数据。基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究脉冲放电过程亚微秒脉宽的大气压放电的光学辐射进程（放电间距为3mm，重复频率为4kHz）iCCD相机使用5ns单技术。 等离子体首先出现在阳极附近，逐渐向阴极发展，并且亮度提高。 150ns以后，伴随着电流突然的增大，等离子体辐射增强；而且鞘层边界附近等离子体辐射强度快速提高，而其他区域则变得相对较

49、暗。 上述放电过程是Townsend 放电向阴极鞘层主导放电的转变。基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究脉冲放电点火机制的分析电场决定的二次电子发射时延 PIC中先假设在阴极上只有一个电子，被电场到阳极，直到二次电子产生，重复105次，得到二次电子发射的平均延迟时间的统计结果，二次电子发射的平均延迟时间被定义为放电点火时延。 随着电场的增加，点火时延逐渐减少（实验、吻合）。获得的时延一定的分布（考虑碰撞反应的随机性），说明脉冲将有不同的点火的。时延，实验中是不基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究平均电子能量的进程（PIC模拟） 空间平均的 平均电子能量和总电子数

50、在150ns脉冲放电中的进程。 (1) 上一脉冲遗留的电子。(2) 高能电子损失在极板上(3) 半中性等离子的形成，低能电子被限制(4) 鞘层、二次电子发射 (5)脉冲结束.电压施加初期，电子被，能量快速升高至10eV（1）。高能电子损失在极板上（2），空间电荷形成半中性等离子体区（3）。空间电荷干扰电场形成鞘层，100ns以后鞘层形成电子被再次实际电压波形会导致电子能量及密度在脉冲末尾偏低。至高能量。基于PIC-MCC和Fluid的脉冲直流APGD研究纳秒脉冲的优势实验获得的脉冲放电电流电压波形(a) 0.5 kV/mm (1.5 kV, 3-mm间距),(b) 0.9 kV/mm (1.1 kV/1.2 mm),(c) 1.2 kV/mm (1.5 kV/1.2 mm).(d) 氩辐射比率I434 nm/I750 nm. Min为刚刚电离，Max为发生丝状电离之前。从a)到c)脉宽逐渐减少，根据上个数据图中电子平均能量与电压的关系，电压上升越快电