源解析方法摘录讲述讲解

1、排放源清单法、扩散模型法以及受体模型法排放源清单法存在两个重大的缺陷：第一是需要估计排放量，而大气颗粒物的来源极其广泛，根本没有办法进行准确的估计；第二是空气质量与污染排放源之间关系复杂，源与受体之间并不是简单的线性关系。随着社会的发展，污染源种类不断增多，排放源清单法渐渐已不能满足人类对于大气颗粒物源解析技术的要求。一种是以污染源为对象的扩散模型；另一种是以受污染区域为对象的受体模型。扩散模型通过以污染源排放资料为基础进行污染物空间分布的估算，来判断各种源对于目标区域内大气环境的污染的贡献，它对于小尺度区域内有组织的工业烟尘及粉尘源同区域大气颗粒物浓度间响应关系的建立有较好的效果。但其需要收

2、集较为详细的污染源的排放资料、气象资料、地形数据以及粒子在扩散输运过程中的主要特征参数。因此在面对较大尺度范围或无组织开放源问题时，这些参数的取得及其规律性的把握为扩散模型的实际应用带来很大的困难。-可编辑修改-3.2扩散模型法扩散模型法是从污染源角度出发，卜艮据污染源强度,地理资料以及气象资料来估算污染源对于颗粒物的贡献。该方法的核心部分是大气扩散模型，用以模拟大气颗粒物的输送扩散以及扩散过程中经历的转化等。大气扩散模型按发展历程分为三个阶段,第一阶段模型为高斯扩散模型叫它是一种经验模型，大量的实验数据表明污染物浓度分布与高斯分布非常近似。高斯模型的数学形式非常简单,通过大数据获取计算时所需

3、要的各种参数，适用于各种气象条件。第一阶段模型有两个特点。一是水平方向4垂直方向的浓度计算都可用高斯分布假设；二是湍流分类和扩散参数采用离散化的分类方法，仅用常规的气象条件就可以估测扩散参数，以1SC3,ADM5KALPUFF等为代表。第二阶段模型为欧拉网格模型而，彻底地抛弃了传统的离散的稳定度分类法基扩散参数体系，以国外的UAM,RADM与国内HRDM,RegADM为代表°第三阶段模型口口可以反映大气污染物形成机制之间的关联性，只是提出一个概念，代表模型为Models-3,WRF-chem等.庞杨、韩志伟等利用WRFrhem模拟研究京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变。马欣、陈东升

4、等回基于WRF-chem模式模拟连续雾霾过程数值及其能见度参数化，按模型的作用来分，扩散模型法也可以分为三类：一是筛选模型：二是监测模型；三是应急响应模型【阊。大气模型本身就是一种数学模式，用于描述从污染源到环境迁移过程的一种手段，其主要是描写污染物在其大气中的运动路线。除气象要索外，下垫面特征、污染源排放情况都对其有明显影响。总体来说，受体模型分为两大类：一类是无需知道污染源详细信息的源未知受体模型；另一类是需要知道源类及其详细组成特征信息的源已知受体模型。33源未知受体模型源未知受体模型与显微法间有些相似T不需要知道源的详细信息，而是通过些先进的科学手段或工具来分析检测,提取多个因子，然后

5、再与源类型一一对应识别,最后估算源对受体的贡献大小-源未知的受体模型种类很多，其中比较有代表性的模型主要有多元回归模型叨（MLR）、正定矩阵因子分解模型（PMD等口源已知受体模型最主要的代表模型是化学质量平衡法，其基本原理是质量守恒源解析主要有物理法、显微法、化学法。物理方法主要有两种，即X射线衍射（XRD）法和轨线分析法（TrajectoryAnalysis）,其主要原理是利用XRD确定颗粒物中的物相组成，根据物相组成及相关资料来分析、推断颗粒物的可能来源。显微法的实质是利用显微镜对颗粒污染物的大小、形貌等表面特征进行分析，以判断其可能的排放源。根据仪器的不同可分为光学显微镜法（OM）、电子

6、扫描显微镜法（SEM）以及计算机控制电子扫描显微镜法（CC-SEM）等。该法的基础是某些污染源排放的大气颗粒污染物往往具有特定的形态特征。显微法的优点是直观，简便，但其需要-可编辑修改-。建立庞大的显微清单源数据库，而且分析时间长，费用昂贵，通常适用于定性或半定量分析。化学法实质上是化学与数学统计学相结合的方法，以质量守恒为基本假设，其基本原理是由受体采集的大气颗粒污染物样品的特征值（如浓度、组成等）可以由受体区域内对大气颗粒污染物贡献值不为零的各污染源排放时的相应特征值利用线性叠加表示。富集因子法、因子分析法、相关分析法、多元线性回归法、特征向量分析和空间模式法。在国内外大气颗粒物源解析中，

7、受体模型的种类很多，包括化学质量平衡（CMB）模型、因子分析、特征向量分析、富集因子法、投影寻踪回归法、粗集理论等。在这些模型中CMB模型和因子分析得到了较为广泛的应用。二重源解析技术是为了解决不同颗粒物排放源类的共线性问题而提出的。二重源解析技术方法是针对利用CMB模型开展大气颗粒物来源研究中所遇到的一套数据多种结果和同一源类的颗粒物会以不同的形式通过不同的途径进入到环境空气中等技术难题而提出的。二重源解析技术解决了使用CMB模型计算出现的多解现象，分析混合源-城市综合扬尘的特性，其不仅是大气环境中颗粒物的排放源，还可视为其他单一尘源类排放颗粒物的受体，利用CMB模型计算贡献值和分担率。具体

8、步骤如下：（ 1）不考虑颗粒物进入大气环境的途径，用CMB模型计算出各单一尘源类对环境受体的分担率；（ 2）用扬尘取代对其贡献最大的单一尘源（如土壤风沙尘），用CMB模型计算出扬尘对环境受体的分担率；（ 3）将扬尘视为受体，用CMB模型计算各单一尘源类对其的分担率；（ 4）根据（2）（3）两步中的结果，计算各单一尘源类以扬尘形式进入受体的分担率；（ 5）根据（1）（4）两步中的结果，计算各单一尘源类未进入扬尘的份额，即仍以各自形态对受体的分担率；（2）和（5）中的结果即为颗粒物二重源解析结果。二重源解析技术建立在分三次进行的CMB模型计算结果上，充分考虑了混合源扬尘的特点，将三次CMB模型计算

9、结果科学的联系在一起，解决了CMB模型的技术难题。本文城市大气PM10来源的二重源解析研究，侯洁，吉林大学，2012将扬尘对环境受体的贡献率“拆分”回各单一尘源对环境受体的贡献率，再与传统源解析的结果相结合，构成了二重源解析的改进方法，该方法的具体操作步骤及条件如下：（1）用CMB模型计算出传统源解析中各尘源（包括混合源扬尘及单一源）对大气颗粒物的贡献率；（ 2）以扬尘为受体，用CMB模型计算出各单一尘源对扬尘的贡献率。需要注意的是，此时模型运行结果中的百分质量（%MASS）必须W100,即假设纳入拟合的各单一尘源间互不影响，分别以各自的形态独立对扬尘进行贡献，%MASS=100时说明扬尘对环

10、境受体的贡献值全部来自拟合计算的几种单一尘源，MASS<100时说明除了纳入拟合计算的几种单一尘源，还有未知源对扬尘产生贡献，若乂人$>100,则应将拟合结果中贡献值出现负值的源类去掉，重新计算；（ 3）用（2）中求得的各单一尘源对扬尘的贡献率乘以（1）中扬尘对环境受体的总贡献率，得出单一源以扬尘的形式对环境受体的贡献率，即将扬尘“拆分”为各单一尘源；（ 4）用（1）中得出的单一尘源的贡献率加上（3）中以扬尘形式贡献的贡献率，即得出各单一尘源对环境受体的总贡献率（无论以何种形式存在），而扬尘的贡献率应减去以其他尘源形式存在的部分。化学质量平衡模型的算法主要有有效方差最小二乘法、普通

11、加权最小二乘法、示踪元素法、线性程序法和岭回归加权最小二乘法等。示踪元素法，又称多元线性回归法（MLR），其解法比较简单，但准确度不高，可用于粗略估计源的贡献值；线性程序解法在提出后没有得到充分发展；普通加权最小二乘法考虑了环境受体处物质实测浓-可编辑修改-。度的误差，为解析结果提供了置信区间；岭回归解法在解析共线性源方面体现了普通加权最小二乘法不具备的优点；有效方差最小二乘法不仅考虑了环境受体处物质实测浓度的误差，而且考虑了在确定源成分谱时的分析误差；遗传算法是一种全局优化的随机搜索方法，适用于模型参数寻优，解析过程没有任何条件限制，结果精确可靠，但参数的选取一般凭经验和试验，这对问题的求解

12、过程和最终结果均产生影响，还有待进一步深入研究。其中有效方差最小二乘法是最常采用的算法。CMB模型是国内外研究最多、应用最广泛的受体模型，是因为其发展成熟原理简单通俗易懂，解析结果符合实际、且可以分析多种来源体系。CMB模型的假设:1.污染源种类小于或等于化学组分种类；2.各种排放源类排放的颗粒物化学元素有明显的差别；3.各种排放源类所排放的颗粒物的化学组分相对稳定，它们之问没有相互影响；4.各源类颗粒物之问没有相互作用，且在可以忽略其传输过程中的变化；5.所有成分谱是线性无关的；6.测量的不确定度是随机的、符合正态分布。那么可以认为化学组分的浓度等于每种源类的化学组分的含量值和源贡献值的线性

13、加和。用公式写成:Cj£f酊L于1,2j)(1)仁i式中工Cr代表颗粒物化学组分i的浓度测量佰.UE扁'FJ弋表第j类源的化学组分i的含量测量值lUg/Gfi行代表第j类源贡献的浓度计算值，Ug疝*I代表化学组分的数目1J代表源类的种数，CMB模型的缺点有：1 .用此方法分析过程需要收集详细的污染源成分谱，这就常常需要消耗大量人力和财力；2 .解析过程中如果污染物的化学性质不稳定得出的结果可能会有很大误差；3 .如果污染源的成分相似，得出的成分谱则可能出现共线现象。武汉理工大学南校区TSP源解析研究，孙伶俐利用CMB法源解析具体步骤：1 .污染源种类及数目的确定2 .标识元素

14、的选择根据国内外资料的报道，一般选择土壤中的Al和Si,煤烟尘中的Al和As或Ti,冶炼尘中的Fe和Mn,建筑尘中的Ca和Mg,汽车尘中的Pb和Br等。另外，CMB8.2软件中默认的12种惯用标识元素可作主要参考。3 .源样品与受体样品采集因子分析模型(FA)因子分析法是从研究变量内部之问的依赖关系出发，把一些具有错综复杂关系的变量归结为少数几个综合因子的一种多变量统计分析方法。该方法的基本思想是直接分析受体样品化学成分，根据它们之问的相互关系，综合总结得出公因子，并且计算出每个因子载荷，通过分析各因子载荷情况以及结合现有元素知识来简化数据得出结果，从而推断出污染源类型。因子分析法的主要优点是

15、不需要事先设想污染源的结构、数目和假定由一个源所排放出来的所有元素在达到采样点之前保持等同相关，而且因子分析方法中不仅包括浓度参数，还可以包括非浓度参数，如粒径的大小、气象条件等，为污染源的识别提供了更多的信息。正因为如此，因子分析也成为颗粒物源解析的重要手段之一，尤其在污染源化学成分谱尚不完全的情况下，这种方法更加显现出它的优势。因子分析法目前已形成了主因子分析(PFA)、正矩阵因子分析(PMF)、目标转移因子分析(TTFA)和目标识别因子分析(TRFA)等各具特色的因子分析方法。FA模型也是建立在质量守恒基础上。FA模型有3个假设:1)污染物从排放源到采样点之问的传输途中质量变化可以忽略；

16、2)污染物中某种元素是由多个互不相关的污染源贡献率的线性组合；3)由各个污染源贡献的某元素的量差别较大，采样和分析期间的变化较小。假设每个化学组分是各种源类贡献的代数和，可将源贡献分为两个因子的乘积工分别是污染源对采样点处颗粒物贡献的质量浓度和污奥源排放的单位质量颗粒物中所含的该元素的量公试去不如下：L二月心力用匕+与U1式中代表的是元素的浓度，单位是Ug&3«J弋去的是因子载荷，单位ug而g国代表的是公共因子，单位mg加3比代表唯一因子系数.单位u&frg1代表的是唯一因子.单位mg/fn，入代表的是元素i的测量过程或其他产生的误差用矩际可以表示为工X=AF+DU&

17、quot;因子分析法就是从实际数据出发，根弗它们之问相互关系，从全部变蜃中归纳总结出最少数目的公闪子，并旦il算出各个因子毂荷富集因子法（EF）富集因子法是用于研究大气颗粒物中元素的富集程度，定量分析污染物某元素状况，判断和评价元素的自然来源和人为来源的一种分析方法，通常有固定的参比元素作为指标，如国际上常用的Fe、Al或Si元素。分析大气污染状况的一种源分析模型。其公式计算如下：-可编辑修改-o(¥/¥)(K1/3地.式中;R代表参比元素；i代表颗粒物中待考察元素：X1、Xr分别为颗粒物中元素L.R的浓度5Xir良为i和R的地壳丰富度EF值越大，富集程度就越高，说明人为源

18、的贡献越大。根据富集因子的大小可以将元素分为两类：1.当富集因子小于10时，则认为是自然源，没有富集成分；2.当富集因子为10104时，则认为是被富集，来源于人为污染源。1.5 稳定同位素法稳定同位素是指无辐射衰变，侦量保持不变的同位素口由于质谱测定技术的发展，稳定同位素的研究范围被大大拓展，广泛应用于环境科学领域口某些污染物在采样、提取和分析过程中易发生变化，使解析结果产生误差。稳定同位素的组成在特定污染物中是特定的，采用稳定同位素分析结果精确稳定，可以解决污染物在分析过程发生变化，分析结果产生误差的问题旧.17白志鹏，张利文，彭林，等.稳定同位素在污染物溯源与示踪中的应用UL城市环境和城市

19、生态,200649:29-32,1.6 解析方法中出现的问题CMH模型虽然技术成熟，应用广泛，能够定量计算源贡献率，但存在某些污染源共线性，缺乏源类成分谱，在污染物性质不稳定的情况下，CMB模型解析结果不准确.因子分析法在缺少源类成分谱的情况下能够解析污染源，但蛊要大量的样品,工作量:大口当PCA法因子符号有正负时解析结果不准确，这时可以采用P期F法。富集因子法只是一种辅助方法，用于结合其他手段辅助分析污染物的来源,单独使用只能简单的定性分析力空气质曷模型仍在不断更新和发展中，在实际应用中会出现对一些物质参数设置不合理和模拟结果存在系统误差的情况，需要不断的完善和补充参数设置，使得模拟结果接近

20、实际情况。稳定同位素在物理、化学、生物过程中可能发生同位素分馆,会影响定量解析结果。具体稳定同位索分储的研究并不深入，客集中在稳定碳同位素的分偏口另外,环境样品有大量含量较低的干扰物，分析难度大，研究适合的前处理方法和分析手段，1tT利于推广稳定同位素的应用范围©加强可用于科学研究的稳定同位素的研究，将更多类型的稳定同位素应用于科学研究，完成更多目标污染物的识别口-可编辑修改-表17种模型的优缺点对比模型优点缺点一是难以准确估计大气颗粒污染物的排放源清单法相对简单排放量：二是源与受体之间不是简单的线性关系扩散模型法数据信息多,用途广泛盘篇篇件'输入模型的源类信 息比较主观，共

21、线 影响大需要的手提数据量:化学明量平衡模型小，污染源信息的物(CMB)理意义明确，直接为管理服务正定矩阵因子 分析模型(PMK)不需要输入污染源的需要基于大量的手详细信息，提取的污提数据，无法分别提染源信息比较客观取其线类的污染源应用限制多，需要可以针对大量的数的受体样品多,模因子分析据使用较少的有代型得出的因子载荷(FA)表性的因子来说明和因子得分常常出污染源的众多信息现货值，影响对污染源的解析绝对因子分析(AFS)解决了部分因子分 析的难题，而目.简便 易行不能准确地预测污 染源的指纹谱图， 时模型结果的解释 较为困难同位素来源解析,CSRA)可以很好地解析化 石燃料燃烧源和生 物质燃烧

22、排放源,是 新兴的米源解析技术只能区分化石燃料 来源和生物质燃烧 源，应用范围较窄刘洪雯，环境中大气颗粒物源解析方法对比研究，吉林大学,2009几种常用源解析方法的优缺点比较见表1.工表L2几种常用源解析方法的优缺点方法名称优点缺点CMB法使用等数少.汁算方法简单,在多数情况卜可以下到满意的范果.解析再染源亚H老的体系更显忧盹要求肃放源物陆成分线性独立的假设条件限建满足.或数值解不反映调排放和环境的时间变化.未能把次生颗粒物列入.而且跋用较麻因干分析法客观性强，对成分情况降解要求低对成分相阪的源分解无能为力且数据量大.计妙过于复杂PPR法有较好的客观性.模型有较强的解析能力.精.皮投舟.抗干扰

23、性好传统的SMART律法计算过程比找蜕杂人工神经网络BP模星门适应性，自组靓件，有板强的容错性联想记忆，计算快速.较强的实用件.解折能力强等计算复杂粗生理诙计里简单、快速.方便，文用用排政源贡献邛大小的“算出U有些情况下分辨率不爵遗居蜂国一证圉性钺.方注rt双，快速.简便雾数初蛤鼠国的选取无理介指导1市源解析技术同时解析出扬尘和其它单一尘源对受体的出陇率的矛盾在玄际运算中行时会出现谬断参数不得弁弁理范围的现象李剑东，长沙市郊区大气可吸入颗粒物化学组分特性及源解析，中南大学，2009-可编辑修改-All三种受体模型源解析才法比较技术内容CMBPCAPMF优点基于化学元素质量守不需要事先了解具可以

24、解群输入测量檀.糜理清楚易甯：不 受受体样本数目的限制. 可以分析单个受体样本； 能定信地给出各类污染 源的贡献量.柘的污染排放源情 况；可以辨识一些 很重哽但可能被境漏 植的源1经常使用 在一定程度上可以发值中的不确定性； 可以处理缺省的或检 割网以下的数据* 主成分负荷矩阵中不 存在负数.t相互反应的元素作为分析”局限性需要知道具体的污染排当颗粒物中某些元当颗粒物上某些元放源及源故域化学组分：不能识别事先未知的 源工示踪元素之间不能 发生反应：小能解决共素不可获得，或者一 种兀素地几种污染源 的标志元素时r解粽 污染源类型时主观性素不可获得或者一种 元素是几种源的标忠 元素时，解释污染源 类型主观性相对较播线性污架源的问题.相对较强些,不能些：不能很清晰地很清淅地分开协同作 分开协同作用的源；用的源：源谱没有 什么物理意义；需要大