二氧化碳三氧化二镧量子化学计算积炭解离迁移硕士论文

1、如购本文请联系客服 即付即发：38113721 139938848注：本站为中国学术文献总库合作代理商(作者女晴异议请与总庫或学校联系CO 在 La2Q (001)表面的解离化学工艺，2011 ,硕士【摘要】 CH4/CO2 重整反应是碳一化学中重要课题之一，对缓解能源 危机、减少温室气体排放以及改善环境具有重要的意义。但是积碳问题一直影响着 CH4/CO21 整反应催化剂的活性和稳定性，制约着其工 业化进程。实验研究发现 La2O3 能催化 C02 解离,解离产生的氧物种 是消除积碳的关键物种。本论文采用量子化学密度泛函理论(DFT)计算方法，研究了 CO2 在稳定的 La203(001)表

2、面的解离过程，以及解离 生成的 O 0H 物种和 C 物种在表面的迁移过程。通过对 C02 解离的研 究发现,CO2 在完美的 La203(001)表面直接解离(C02* 0*+C0)其解 离活化能为 378.4kJ -mol-1;当表面有预吸附的 H 存在时,CO2 在完美 的La2O3(001)表面先生成 C00 中间体,然后生成的 C00 中间体解离 生成 0H和 CO(CO2*+HCOOHOH*+CO)其速控步活化能为 138.1 kJ -mol-1 ;当La2O3(001)表面有氧空缺存在时,CO2 按如下方式解离：CO2*+Ov-Surf. CO+Surf.(Ov-Surf.表示氧

3、空缺表面,Surf.表示完 美表面)，解离的活化能为 68.7 kJ - mol-1.更多还原E3【Abstract Carbon dioxide reforming of methane to producesynthesis gas is of great significanee in alleviating theenergy crisis,reducing greenhouse gas emissions and improving如购本文请联系客服 即忖即发：38113721 139938848注：本站为中国学术文献总库合作代理商（作者女晴舁议请与总庫或学校联系human s li

4、ving environment. However, the industrialization process ishinder because of coke produced in the process which affects the activityand stability of catalyst. It has beenfound that, in experiment, La2O3can catalyze the dissociation of CO2,and oxygen species produced by CO2dissociationare thekey spec

5、ies for carb on 更多还原 E3【关键词】二氧化碳；三氧化二镧；量子化学计算；积炭；解 离；迁移；【Key words carb on dioxide ； Ian tha num oxide ； den sityfun cti onal theory ； carb on depositi on ; dissociati on ; migration ;摘要 3-5ABSTRACT 5-6第一章绪论 10-221.1 CH_4/CO_2 重整反应 10-111.2 CH_4/CO_2 重整催化剂 11-151.2.1重整催化剂的积碳问题 11-121.2.2活性组分 12-131.

6、2.3载体 13-141.2.4助剂 14-151.3CH_4/CO-_2 反应机理介绍 15-171.4 CO 2的吸附和解离 17-201.4.1C0_2的吸附 17-19142 CO_2的解离 19-20如购本文请联系客服即付即发：:138113721 139938848注：本站妁中国学术文献总陡合作代耀商作者!晦异议请与总库或学校联系1.5研究内容和目的 20-22第一章 计算方法介绍 22-322.1引言 22-232.2密度泛函理论计算方法 23-252.2.1密度泛函理论方法的建立 23-242.2.2密度泛函理论方程 24-252.3过渡态理论 25-262.4 Mullike n电荷 26-272.5本文使用的化学计算软件介绍 27-322.5.1 Materials studio软件简介 272.5.2 Dmol3 模块功能 27-282.5.3 Dmol3 模块主要参数 28-302.5.4文中计算参数设置 30-32第三章 CO_2 在 La_20_3(001)完美表面的解离 32-483.1