腐殖酸对NH4+-N在土壤中转化的影响

1、中国科技论文在线- PAGE 7 - FORMTEXT 腐殖酸对NH4+-N在土壤中转化的影响 FORMTEXT 康鑫， FORMTEXT 张彦作者简介：康鑫（1985-），男，中国矿业大学环境科学专业研究生，主要研究方向：环境污染防治技术. E-mail: SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET bkCompanyEN School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Tech

2、nology, Xuzhou, 221116;School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116 * MERGEFORMATSchool of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116;School of Environment Science and Spat

3、ial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116SET bkCompanyCHN 中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116;中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116 * MERGEFORMAT中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116;中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116SET bkPostcode 100012; * MERGEFORMAT100012;SET bkMobile * MERGEFORMASET

4、 bkTelphone * MERGEFORMASET bkAddress 北京市朝阳区安外北苑大羊坊8号中国环境科学研究院公害楼204; * MERGEFORMAT北京市朝阳区安外北苑大羊坊8号中国环境科学研究院公害楼204;SET bkEmail ; * MERGEFORMAT;SET bkIntroduction 康鑫（1985-），男，中国矿业大学环境科学专业研究生，主要研究方向：环境污染防治技术; * MERGEFORMAT康鑫（1985-），男，中国矿业大学环境科学专业研究生，主要研究方向：环境污染防治技术;SET bkAutho

5、rCHN 康鑫;张彦 * MERGEFORMAT康鑫;张彦SET bkAuthorEN KANG Xin;ZHANG Yan * MERGEFORMATKANG Xin;ZHANG YanSET bkContact 康鑫 * MERGEFORMAT康鑫SET bkFund * MERGEFORMAT SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MER

6、GEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET version 1.5 * MERGEFORMAT1.5SET bkReferencesInfo 1*|*期刊*|*李春玲,岳钦艳,李颖,等.水中Cu2+、Ni2+与腐殖酸、膨润土的相互作用研究J.环境科学,2010,31(1):223-230.LI C L,YUE Q Y,LI Y,et al.Interactions Cu2+,Ni2+of and Humic Acid,Bentonite in the WaterJ.Environmental Science,2010,31(1):223-230

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12、*期刊*|*Aharoni C D, Sparks L, Levinson S. Kinetics of soil chemical reactions: Relationships between empirical equations and diffusion models J. Soil Science Society of American Journal, 1991, 55:1307-1310.10*|*期刊*|*李坤权,郑正,罗兴章,等.KOH活化微孔活性炭对对硝基苯胺的吸附动力学J.中国环境科学,2010,30(2):174-179.LI K Q,ZHENG Z,LUO X Z

13、,et al.Adsorption kinetics of p-nitroaniline onto microporous carbon activation with KOHJ.China Environmental Science,2010,30(2):174-179. * MERGEFORMAT1*|*期刊*|*李春玲,岳钦艳,李颖,等.水中Cu2+、Ni2+与腐殖酸、膨润土的相互作用研究J.环境科学,2010,31(1):223-230.LI C L,YUE Q Y,LI Y,et al.Interactions Cu2+,Ni2+of and Humic Acid,Bentonite

14、 in the WaterJ.Environmental Science,2010,31(1):223-230.2*|*期刊*|*卢静,朱琨,赵艳锋,等.腐殖酸在去除水体和土壤中有机污染物的作用J.环境科学与管理,2006,31(8):151-155.LU J,ZHU K,ZHAO Y,et al.Effect of Humic Substances for Removing Organic Pollutants from Water and SoilJEnvironmental Science and Management,2006,31(8):151-155.3*|*期刊*|*刘秀梅,张夫

15、道,冯兆滨等.风化煤腐殖酸对氮、磷、钾的吸附和解吸特性J.植物营养与肥料学报2005,11(5): 641-646.LIU X M,ZHANG F D,FENG Z B,et al.N,P and K adsorption and desorption characteristics of humic acids made from the airslake-coalJ.Plant Nutrition and Fertilizing Science,2005,11(5):641-646.4*|*期刊*|*刘方春,邢尚军,刘春生,等. 褐煤腐殖酸对铵的吸附特性研究J. 植物营养与肥料学报,200

16、5,11(4):514- 518.LIU F C,XING S J,LIU C S,et al.Characteristics of adsorption of NH_4+ on humic acid extracted from brown coalJ.Plant Nutrition and Fertilizing Science,2005,11(4):514-518.5*|*期刊*|*郑毅,刘春平,石云. 污水土地处理及其资源化利用J. 土壤通报,2009,40(3):664-668.ZHENG Y,LIU C M,SHI Y.Wastewater land treatment and u

17、tilizationJ.Chinese Journal of Soil Science,2009,40(3):664-668.6*|*专著*|*魏复盛,齐文启,毕彤,等.水和废水监测分析方法M.4版 北京:中国环境科学出版社,2002:200-284.WEI F S,QI W Q,BI T,et al.Monitoring Methods of Water and WastewaterM.Beijing: China Environmental Science Press,2002:200-284.7*|*期刊*|*俞盈,付广义.水体中三氮转化规律及影响因素研究J.地球化学,2008,37(6

18、):565-572.YU Y, FU G Y.Nitrogen translation of pollution water and its influential factor J.Geochimica, 2008, 37(6):565-572.8*|*期刊*|*孙雅丽,张国臣,阎中,等. 以腐朽木为碳源去除废水中硝酸盐氮的研究J. 环境科学,2010,31(6):1494-1498.SUN Y L, ZHANG G C, YAN Z, et al.Removing nitrate-nitrogen from wastewater using rotten wood as carbon so

19、urce J.Environmental Science, 2010, 31(6):1494-1498.9*|*期刊*|*Aharoni C D, Sparks L, Levinson S. Kinetics of soil chemical reactions: Relationships between empirical equations and diffusion models J. Soil Science Society of American Journal, 1991, 55:1307-1310.10*|*期刊*|*李坤权,郑正,罗兴章,等.KOH活化微孔活性炭对对硝基苯胺的

20、吸附动力学J.中国环境科学,2010,30(2):174-179.LI K Q,ZHENG Z,LUO X Z,et al.Adsorption kinetics of p-nitroaniline onto microporous carbon activation with KOHJ.China Environmental Science,2010,30(2):174-179.SET bkAuthorsInfo *|1|康鑫|KANG Xin|中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116|School of Environment Science and Spatial Informa

21、tics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116|康鑫（1985-），男，中国矿业大学环境科学专业研究生，主要研究方向：环境污染防治技术|北京市朝阳区安外北苑大羊坊8号中国环境科学研究院公害楼204|10001215210837356|2|张彦|ZHANG Yan|中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116|School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Tech

22、nology, Xuzhou, 221116| * MERGEFORMAT*|1|康鑫|KANG Xin|中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116|School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116|康鑫（1985-），男，中国矿业大学环境科学专业研究生，主要研究方向：环境污染防治技术|北京市朝阳区安外北苑大羊坊8号中国环境科学研究院公害楼204|10001215210837356|2|张

23、彦|ZHANG Yan|中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116|School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116|SET bkTitleInfo 腐殖酸对NH4+-N在土壤中转化的影响|Effect of Humic Acids on Transformation of NH4+-N in Soil| * MERGEFORMAT腐殖酸对NH4+-N在土壤中转化的影响|Effect of Humic Acids

24、on Transformation of NH4+-N in Soil|（中国矿业大学 环境与测绘学院，徐州，221116）SET bkTitleInfo * MERGEFORMAT SET bkAuthorsInfo * MERGEFORMAT 摘要： FORMTEXT 通过室内土柱实验，测定了不同时间内土柱出水中的NH4+-N、NO3-N和NO2-N的含量，研究了腐殖酸对水中NH4+-N迁移转化的影响，并运用伪二级动力学方程对热力学过程进行了拟合。室内土柱实验结果表明：腐殖酸对NH4+-N迁移转化的影响前期主要表现为吸附作用，后期则为硝化菌和反硝化菌提供碳源和能量，参与了NH4+-N转化为

25、NO3-N和NO2-N的化学转化，但仍然以吸附作用为主；伪二级动力学方程能很好的描述NH4+-N的吸附动力学过程，但是有腐殖酸存在的情况下，方程拟合的相关性更好，推测腐殖酸中的各种含氧官能团通过电子共享或得失参与了NH4+-N的化学吸附。关键词： FORMTEXT 腐殖酸；NH4+-N；迁移转化；吸附动力学中图分类号：X53SET bkAuthorsInfo * MERGEFORMAT SET bkTitleInfo * MERGEFORMAT FORMTEXT Effect of Humic Acids on Transformation of NH4+-N in Soil FORMTEXT

26、 KANG Xin, FORMTEXT ZHANG Yan(School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221116)Abstract: FORMTEXT Through the soil column experiences, the product of NH4+-N、NO3-N and NO2-N from the soil column experiences were investigated, this paper

27、shows the effect of migration and transformation of NH4+-N on humic acids in water, use the pseudo second-order equation to fit the kinetics of processes. The effect of humic acids on migration and transformation of NH4+-N was mostly showing a strongly chemical adsorption in upfront stage. In the la

28、ter stages, humic acids could provide carbon source and energy to nitrifying bacteria and denitrifying bacteria, and also could involve chemical reaction of NH4+-N change to NO3-N and NO2-N, yet the chemical adsorption dominated the course. Pseudo second-order equation was a nice choice to describe

29、the kinetics of processes，and the correlation was batter within the humic acids than without the humic acids, the various oxygen containing functional groups involved chemical adsorption in which electrons are shared and changed.Key words: FORMTEXT humic acid; NH4+-N; migration and transformation; a

30、dsorption kinetics0前言目前腐殖酸的研究，多限于其对环境中有毒有害重金属和难降解有机物的吸附等方面1,2，对氨氮（NH4+-N）迁移转化过程的影响却少有报道3,4。目前土地污水处理作为尾水深度处理的一种有效方法得到了广泛的应用5，而在这一过程中水中NH4+-N等污染物质很容易在土壤颗粒上达到吸附平衡而穿透土壤，对土壤层下面的地下水存在潜在危害。而腐殖酸做为土壤有机质的主要组成分，因其胶体的性质必然会对氨氮在土壤中的迁移转化产生影响。目前的研究只是简单的描述了腐殖酸存在的情况下，NH4+-N在土壤上的吸附行为和吸附特征，并未搞清腐殖酸在其吸附过程中所充当的角色及它们的结构组成与

31、吸附特性之间的关系，而且没有系统的研究NH4+-N达到吸附平衡后，腐殖酸是如何进一步对NH4+-N的迁移转化起影响作用的。因此研究氨氮在土壤中的运移规律具有十分重要的意义。本文通过室内土柱淋滤实验，模拟研究了腐殖酸对氨氮在土壤中迁移转化的影响。实验设置了有腐殖酸和无腐殖酸两种条件，通过检测出水中氨氮（NH4+-N）、硝酸盐氮（NO3-N）和亚硝酸盐氮（NO2-N）的浓度，通过比较分析了腐殖酸对“三氮”迁移转化的影响，并运用吸附热力学和吸附动力学方程对实验结果进行拟合，以期寻找腐殖酸对NH4+-N迁移转化的物理作用过程和化学作用过程，为研究地下水NH4+-N污染途径及其机制提供依据。1.材料与方

32、法1.1 实验材料1.1.1实验试剂本实验用腐殖酸购自深圳中海化贸易有限公司，腐殖酸含量99%，灼烧残渣0.5%，氯化物0.05%，硫酸盐0.05%，淋滤液采用腐殖酸和去离子水配制。其它化学药剂均为分析纯，满足分析测试的精度要求。1.1.2实验装置实验反应器为两根有机玻璃柱，柱内径10cm，柱高1.3m（图1），其中装填土柱总高90cm，工作层高度70cm(土柱装填方案见表1)。在离土柱底层20cm处设置一个出水口，用1厘米粗的玻璃管作为导管。管内有纱布网作为滤土层。所有填充物在使用前都用1mol/L的HCl浸泡24h，然后用去离子水冲洗干净。表1 土柱装填方案Table 1 Index of

33、 soil column土层名称填充物高度封水层25mm的砾石5cm配水层1.9mm的粗砂5cm工作层1.1mm的细砂70cm过滤层25mm的砾石5cm图1 实验装置示意图Fig1 Equipment of experiment structure1.2实验方法为动态模拟污水下渗过程中腐殖酸对NH4+-N在土壤中的迁移转化过程的影响特征，进行了土柱淋滤实验。考虑到以细的石英砂作为柱内填充物，污水穿透时间比较短等因素，实验采用淹没式定水头供水，从而达到NH4+-N能明显转化的效果。实验设A、B两根土柱，A柱淋滤液为30mg/L的NH4Cl溶液；B柱淋滤液为30mg/L的NH4Cl溶液与10mg/

34、L的腐殖酸。实验注水流速通过蠕动泵控制。实验步骤如下：第一步：封闭取样口，从下出水口处以30转/分的流速注入去离子水，使水从土柱顶端上进水口溢出，实验历时3天。目的是排空土柱中的空气，保证实验环境处于相对缺氧状态，保证保证实验的准确性与可信度。第二步：从上进水口处以28转/分的流速分别向A、B两根土柱注入淋滤液，使土柱顶端始终保持15cm高的定水头，以保持土柱内的缺氧环境。实验开始后的12小时内，每4小时取一次水样；之后每12小时取一次水样。所有水样过0.45um的滤膜后进行测试分析。1.3测试与数据处理水样测试指标包括：NH4+-N、NO3-N和NO2-N。NH4+-N采用水杨酸-次氯酸盐光

35、度法；NO2-N采用紫外分光光度法；NO2-N采用N-（1奈基）-乙二胺光度法。具体测试方法见水和废水监测分析方法（第四版）6。数据分析过程中通过统计检验剔除异常值。实验中所有数据采用Excel2003和SPSS17进行处理和统计；实验图和方程拟合在 HYPERLINK /e-milestone0629/16384.php t _blank Origin7.5完成。2.结果与分析2.1腐殖酸对NH4+-N在土壤中迁移转化的影响特征图2 淋滤实验中出水中NH4+-N随时间的变化Fig 2 Results of NH4+-Nconcentration in out-water of soil co

36、lumn with hours由图2可以看出，在Y和 N条件下，NH4+-N出水浓度的总体趋势是相同的，都表现为先快速上升，然后呈下降趋势，最后趋于平稳，但是在Y条件下，NH4+-N的出水浓度却始终低于N条件下，尤其是在前12小时，Y条件下，出水氨氮含量明显低于N条件，这是由于腐殖酸对NH4+-N存在强烈的吸附作用，这在上文中的等温吸附实验中得到验证。在吸附平衡时间上，Y条件下，NH4+-N出水浓度在48h时达到最大值，为22.788 mg/L ；N条件下，NH4+-N出水浓度在36h时达到最大值，为25.766mg/L，Y条件要比N条件滞后达到吸附平衡，这是由于Y条件下，腐殖酸增大了NH4+

37、-N的吸附量，从而使得NH4+-N达到吸附平衡时间有所延长。在50h之后，NH4+-N的出水浓度开始降低，表明达到吸附平衡之后，经过土柱的NH4+-N含量又有所减少，但此时，吸附作用已经不再占主导地位，化学作用开始凸显。图3 淋滤实验中出水中NO2-N随时间的变化Fig .3 Results of NO2-Nconcentration in out-water of soil column with hours.图4 淋滤实验中出水中NO3-N随时间的变化Fig 4 Results of NO3-Nconcentration in out-water of soil column with h

38、ours.在前50h内（图3），NO2-N的的含量都维持在一个较低的水平内，50h之后，NO2-N的的含量出现了一个明显的上升阶段，这是由于土柱中营养物质较少，亚硝酸盐菌等需要一个驯化过程，50h之后，亚硝酸盐菌等开始正常生长，NH4+-N在亚硝酸盐菌的作用下发生了化学反应，产生了NO2-N，但是曲线变化波动比较大，这可能是由于NO2-N是NH4+-N向NO3-N转化的一个中间产物，极不稳定，很容易发生转化，变成稳定的NO3-N7。从图4可以看出，硝酸盐氮在前50h内，NO3-N出现了一个上升阶段，这是因为NH4+-N发生了硝化作用，NH4+-N在亚硝化杆菌属和硝化杆菌属的作用下最终氧化成了N

39、O3-N，50h后NO3-N的出水浓度达到第一次平衡，此时NO3-N的出水浓度达到最大（Y条件下平均为2.280mg/L，N条件下平均为1.501 mg/L），50小时后，出现了一个下降趋势，这是由于在反硝化细菌的作用下部分NO3-N转化为N2的缘故，在120h后，NO2-N和NO3-N的含量趋于平稳，说明此时土柱系统达到了一个动态的平衡。但与NH4+-N相比，出水中NO2-N和NO3-N浓度都比较低，说明在相对缺氧的实验条件下，氮素的转化率并不大。图2 还可以看出，在最终达到动态平衡时（160h后），Y条件下，NH4+-N 的出水含量稳定在16 mg/L左右；N条件下，NH4+-N 的出水含

40、量稳定在21 mg/L左右。从第一次达到吸附平衡到最终达到动态平衡时，Y条件下，NH4+-N 的出水含量减少6.788mg/L，N条件下，NH4+-N 的出水含量减少4.766 mg/L，可以认为减少的NH4+-N是由于参与了化学反应。NH4+-N的减少量，Y条件要高于N条件，这是由于在Y条件下，腐殖酸为细菌提供了生长必需的碳源和能量，促进了硝化细菌和反硝化细菌的大量繁殖，细菌的大量繁殖又促进了硝化反应和反硝化反应，最终使得NH4+-N转化为N2，通过硝化和反硝化作用减少了出水中三氮的量。孙雅丽8等人以腐朽木为碳源研究了微生物的反硝化效果也得到了类似的结果，结果表明在氮素充足的情况下，碳源释放

41、量是影响反硝化效果的主要因素。图3和图4显示，Y条件下，NH4+-N、NO2-N和NO3-N的出水浓度一直低于N条件下。最后达到动态平衡状态时，Y条件下，NO2-N含量稳定在0.15 mg/L左右，NO3-N的含量稳定在1.5mg/L左右；N条件下，NO2-N含量稳定在0.45mg/L左右，NO3-N的含量稳定在3mg/L左右。在160h之后，NH4+-N、NO2-N和NO3-N的出水浓度都达到一个动态的平衡。此时，减少的NH4+-N含量（以N元素质量计算）大于生成的NO2-N和NO3-N含量（以N元素质量计算）之和，发生了氮素的缺失。这是由于一方面NH4+-N发生了硝化和反硝化作用，将部分N

42、H4+-N转化为N2，另一方面，石英砂和腐殖酸对NO2-N和NO3-N也存在吸附作用，将部分NO2-N和NO3-N截留在土柱内。从实验结果中可以看出，Y条件N素缺失4.895mg/L，N条件N素缺失2.893mg/L，说明腐殖酸对氮素的迁移转化具有明显的影响作用，促使氮素截留在土柱中。2.2 NH4+-N的吸附动力学研究从腐殖酸对NH4+-N迁移转化的影响特征来看，腐殖酸对NH4+-N的迁移主要表现为吸附作用，增加了氮素在土柱中的截留含量和截留时间。为了研究腐殖酸对NH4+-N的吸附机理，本文对两种条件下NH4+-N吸附动力学进行了研究。一般固液界面的吸附行为采用伪二级动力学方程进行描述9，本

43、文也采用该方程进行拟合。 式中，qt和qe分别是t时刻和平衡态时的吸附量（mg/g）；k2为伪二级动力学方程吸附速率常数（g/mg/min）；根据方程对Y和N两种条件下NH4+-N的吸附动力学过程进行拟合，拟合结果见图5和表2。图5伪二级动力学方程拟合曲线Fig.5 The imitation curve of pseudo second-order kinetics equation表2 吸附动力学参数Table 2 Kinetics parameters of the adsorption实验条件qeK2 R2有腐殖酸（Y）0.361.67%206.150.9977无腐殖酸（N）0.207

44、0.97%412.550.9923注：为方程拟合的最大吸附量与实验所测最大吸附量之间的相对误差。通过比较图5动力学方程的拟合曲线以及表2中的动力学参数可知，方程拟合后的相关系数R2大于0.99，通过动力学方程拟合的最大吸附量（平衡吸附量）qe与同条件下的实验所得值最大吸附量qm相接近（qm-Y=0.354mg/g；qm-N=0.205mg/g），相对误差均小于2%，说明NH4+-N的吸附动力学可以用上述方程很好地描述。伪二级动力学方程式描述的是通过电子共享或得失的化学吸附过程10，拟合结果显示：Y条件下的相关系数略高于N条件下的相关系数，说明Y条件下，NH4+-N的吸附行为更符合化学吸附，证实

45、了腐殖酸中的各种含氧官能团通过电子共享或得失参与了化学吸附。3.结论（1）腐殖酸对NH4+-N的迁移转换主要表现为前期强烈的化学吸附作用，达到吸附饱和之后，在后期参与了NH4+-N转化为NO3-N和NO2-N化学反应，主要是为硝化菌和反硝化菌提供碳源和能量，但仍然以化学吸附为主。（2）伪二级动力学方程能很好的描述NH4+-N的吸附动力过程，腐殖酸存在的情况下，方程拟合的相关性更好，说明腐殖酸吸附在石英砂颗粒上后，增大了NH4+-N的吸附空位，同时腐殖酸中的各种含氧官能团通过电子共享或得失参与了NH4+-N的化学吸附。参考文献 (References) FORMTEXT 1 李春玲,岳钦艳,李颖

46、,等.水中Cu2+、Ni2+与腐殖酸、膨润土的相互作用研究J.环境科学,2010,31(1):223-230.LI C L,YUE Q Y,LI Y,et al.Interactions Cu2+,Ni2+of and Humic Acid,Bentonite in the WaterJ.Environmental Science,2010,31(1):223-230.2 卢静,朱琨,赵艳锋,等.腐殖酸在去除水体和土壤中有机污染物的作用J.环境科学与管理,2006,31(8):151-155.LU J,ZHU K,ZHAO Y,et al.Effect of Humic Substances for Removing Organic Pollutants from Water and SoilJEnvironmental Science and Management,2006,31(8):151-155.3 刘秀梅,张夫道,冯兆滨等.风化煤腐殖酸对氮、磷、钾的吸附和解吸特性J.植物营养与肥料学报2005,11(5): 641-646.LIU X M,ZHANG F D,FENG Z B,et