基于极限学习机的混合气体定量分析

基于极限学习机的混合气体定量分析

0气体和空气分析方法随着经济的快速发展，污染也非常严重。实时监测违反全球环境的气体数量、定标和定量分析是监测大气污染管理和区域环境变化的重要内容。傅立叶变换红外光谱的技术是目前监测环境的有效方法。该方法具有精度高、低杂散散度、分辨率高、测量速度快等优点。它可以广泛应用于汽车尾气、工厂香烟、废物燃烧等热气体的测定。朱军等人利用FTIR光谱测量系统,应用非线性最小二乘拟合算法实现了CO和CO2气体浓度的定量分析;徐亮等人系统地研究了利用HITRAN数据库合成校准光谱的方法;魏合理等人提出了提高大气吸收光谱测量分辨率的新方法,实现了可以模拟真实环境下的气体光谱;郝惠敏等人提出了一种核偏最小二乘特征提取耦合支持向量回归机的混合气体特征提取及定量分析方法;张悦等人基于单模半导体激光器的模式跃变特性,实现了甲烷浓度的检测.极限学习机(ExtremeLearningMachine,ELM)算法是南洋理工大学G.B.Huang等人在2006年提出的一种人工神经网络模型训练新算法,是针对传统的单隐含层前馈神经网络(Single-hiddenLayerFeedforwardNeuralNetwork,SLFN)固有缺点提出的一种新思想.该算法随机产生输入层与隐含层间的连接权值及隐含层神经元的阈值,且在训练过程中无需调整,只需设置隐含层神经元的个数,便可获得唯一的最优解.与传统的训练方法相比,该算法具有学习速度快,泛化性能好等优点.本文利用ELM算法建立了混合气体中各组分气体浓度定量分析的数学模型,并结合遗传算法对输入层与隐含层间的连接权值进行了优化,从而使得建立的模型具有更好的稳定性和泛化性能.1elm的学习算法针对传统神经网络普遍存在的学习速度慢、参数多、泛化性能差等缺点,G.B.Huang等人于2006年提出了一种新的学习算法——ELM.该算法的适用对象是单隐含层前馈神经网络,如图1所示.设具有Q个样本的训练集输入矩阵X和输出矩阵Y分别为其中:xi=[x1i,x2i,\:,xni]T(i=1,2,\:,Q)和yi=[y1i,y2i,\:,ymi]T(i=1,2,\:,Q)分别表示第i个样本的输入向量和输出向量.设隐含层神经元的激活函数为g(x),则由图1可得,网络的输出T为Τ=[t1,t2,\:,tQ]m×Q=[l∑i=1βi1g(wixj+bi)l∑i=1βi2g(wixj+bi)\:l∑i=1βimg(wixj+bi)]m×Q(j=1,2,\:,Q),(1)T=[t1,t2,\:,tQ]m×Q=⎡⎣⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢∑i=1lβi1g(wixj+bi)∑i=1lβi2g(wixj+bi)\:∑i=1lβimg(wixj+bi)⎤⎦⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥m×Q(j=1,2,\:,Q),(1)其中:ti=[t1i,t2i,\:,tmi]T′(i=1,2,\:,Q);wi=[wi1,wi2,\:,win].式(1)可表示为Ηβ=Τ′,(2)Hβ=T′,(2)式中:T′为矩阵T的转置;H称为神经网络的隐含层输出矩阵,具体形式如式(3)所示.Η(w1,w2,\:,wl;b1,b2,\:,bl;x1,x2,\:,xQ)=[g(w1x1+b1)g(w2x1+b2)g(wlx1+bl)g(w1x2+b1)g(w2x2+b2)g(wlx2+bl)\:g(w1xQ+b1)g(w2xQ+b2)g(wlxQ+bl)]Q×l.(3)在前人的基础上,Huang等人证明了对于一个任意区间无限可微的激活函数g:R→R,给定任意小误差ε>0,则总存在一个含有K(K≤Q)个隐含层神经元的SLFN,在任意赋值wi∈Rn和bi∈R的情况下,有‖HN×MβM×m-T′‖<ε.因此,当激活函数g(x)无限可微时,SLFN的参数并不需要全部进行调整,w和b在训练前可以随机选择,且在训练的过程中保持不变.而隐含层与输出层间的连接权值β可以通过求解以下方程组的最小二乘解获得minβ∥Ηβ-Τ′∥,(4)其解为ˆβ=Η+Τ′,(5)式中:H+为隐含层输出矩阵H的Moore-Penrose广义逆.简言之,ELM在训练之前只需确定隐含层神经元个数及隐含层神经元的激活函数(无限可微),即可计算出β.具体地,ELM的学习算法主要有以下几个步骤:1)确定隐含层神经元个数,随机设定输入层与隐含层间的连接权值w和隐含层神经元的偏置b;2)选择一个无限可微的函数作为隐含层神经元的激活函数,进而计算隐含层输出矩阵H;3)计算输出层权值ˆβ:ˆβ=Η+Τ′.2遗传算法优化elm的权值和阈值ELM方法因输入层与隐含层间的连接权值随机给定,使回归模型易产生泛化能力与稳定性不理想等问题.因此,本文利用遗传算法的全局搜索能力,对ELM输入层与隐含层间的连接权值及隐含层神经元的阈值进行优化调整.利用遗传算法对ELM的权值和阈值进行优化主要包含以下4个步骤:1个体染色体设ELM的输入层有n个神经元,隐含层有l个神经元,则采用实数编码方式(每个连接权值及阈值都用一个实数表示),每个个体(染色体)由两部分组成:输入层与隐含层神经元间的连接权值和隐含层神经元的阈值,每个个体的长度为(n×l+l),即s=[w11,\:,w1n,w21,\:,w2n,wl1,\:,wln,b1,\:,bl]n×l+l.(6)初始种群由若干个体构成,种群的规模一般为20～100.2提取规避连接权针对每个个体,利用训练集的信息,计算ELM隐含层输出矩阵H及其Moore-Penrose广义逆H+,根据式(5)计算隐含层与输出层间的连接权值β.3验证集的预测值本文选取验证集的ELM预测误差平方和的倒数作为适应度函数,即f(X)=1SSE(ˆΤ-Τr)=1n∑i=1(ˆyi-yi)2,(7)式中:n为验证集的样本数;ˆΤ=[ˆy1,ˆy2,\:,ˆyn]为验证集的预测值;Tr=[y1,y2,\:,yn]为验证集的真实值.4全局搜索能力搜索当未满足终止条件时,种群中的个体经过选择操作使得适应度值大的个体被保留下来,并经过交叉和变异操作产生具有全局搜索能力的优化子种群,并返回步骤2);若满足终止条件,则输出整个优化过程中最佳的个体,优化过程结束.3定量模型的构建3.1密闭气室的气室本文采用北京瑞利分析仪器有限公司的WQF-520型FTIR光谱仪作为分析平台,光谱分辨率为4cm-1,密闭气室为100mm常规气室;利用北京七星华创的CS200系列流量控制器来精确控制气体组分的流量,从而精确控制气体组分的配制浓度.将如表1所示的20个含有不同浓度的NO和NO2的混合气体充入密闭气室中,测量其透过率.其中:1#样品的透过率光谱如图2所示.3.2实验结果与分析由于在实验过程中存在一些随机噪声的干扰,因此在建立模型之前有必要对光谱进行预处理,本文采用平滑滤波的方法消除随机噪声.如表1所列,本文选择样品编号为1～12的共12个混合气体样品作为训练集,样本编号为13～16的共4个混合气体样品作为验证集,剩余的样品编号为17～20的4个混合气体样品作为测试集.选择的待分析光谱范围是1500～2000cm-1,波数间隔为1.929cm-1.以该波数范围内含有的260个波数点透过率作为ELM的输入,对应的NO与NO2气体浓度作为ELM的输出.不失一般性,本文设隐含层的神经元个数为100,即ELM的网络结构为260-100-2.设初始种群由(-1,1)范围内的随机数产生,选择操作采用轮盘赌法,交叉操作采用算术交叉法,变异操作采用非均匀变异法和遗传算法相关的参数取值,如表2所示.4气体模型的均方误差利用上述方法建立NO与NO2混合气体的浓度定量分析模型,测试集的一次预测结果如表3所列.从中可以计算出:1)对于NO气体而言,ELM模型的均方误差为6793.5,经过遗传算法优化后的ELM模型的均方误差为2243.3;2)对于NO2气体而言,ELM模型的均方误差为10791.5,经过遗传算法优化后的ELM模型的均方误差为6683.3.上述实验结果表明:利用ELM可以准确、快速地建立混合气体的各组分浓度的定量分析模型,且经过遗传算法优化后,模型的稳定性和泛化性能均有显著的改善.5elm的应用为了实现混合气体各组分浓度的定量分析,本文利用ELM建立了NO与NO2混合气体的定量分析模型.实验结果表明: