《常见的非线性光学现象分析》2700字

常见的非线性光学现象分析综述非线性物理学可以用来描述强光与物质相互作用的规律，揭示了大量新现象。在线性光学中，我们可以用极化强度来解释吸收、色散、折射等现象。此外，在线性介质中，电磁场满足叠加原理，光在传播过程中不会产生新的频率，并且折射率与光强度无关，但在非线性介质中则不然。因为激光的强度比普通光高几个数量级，所以偏振强度的扩展不能忽略这些高阶项。因此，非线性光学是一种高阶偏振现象。其中，其中第一项为线性极化强度，其余项为非线性极化强度。χ（1），χ（2），非线性光学效应是指电磁辐射产生的一种现象，其响应与光照不成正比。常见的二阶非线性光学现象有二次谐波产生(second-harmonicgeneration,SHG)、和频产生(sumfrequencygeneration,SFG)、差频产生(differentialfrequencygeneration,DFG)和光学参量放大(opticalparametricamplification,OPA)等;常见的三阶非线性光学现象有三次谐波产生(thirdharmonicgeneration,THG)、双光子吸收(twophotonabsorption,TPA)、受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering,SRS)、自聚焦(self-focusing,SF)和相干反斯托克斯拉曼散射(coherentanti-StokesRamanscattering,CARS)等，本文主要介绍几种具有代表性的非线性光学现象。（一）二次谐波产生(second-harmonicgeneration,SHG)谐波的产生是由非线性负载引起的。电流通过载体时，它与施加的电压呈非线性关系，导致非正弦电流的形成和谐波的产生。二次谐波产生（second-harmonicgeneration,SHG）现象是将两个能量相对较低且相同的光子转化成一个能量较高的光子，从而导致出射光的频率是入射光频率的一半[9]。当激光作用到二阶非线性材料时，除了会产生作为线性部分的与入射频率相同的光，还会产生作为非线性部分的频率为2的倍频光和频率为0的静电场。其中，产生倍频光的现象称为SHG效应。具有非中心对称性或无反对称的化学结构才可以观测到SHG现象，其发生难易程度取决于材料的二阶非线性极化率的大小。产生二次谐波需要满足两个条件：首先，介质必须具有非中心对称的。由于电偶极近似，当中心对称介质的二阶偏振张量为零时，不可能产生二次谐波信号。其次，介质满足相位匹配条件[10]。相位匹配决定了非线性光学过程的效率。如果在二次谐波生成过程中完全满足相位匹配条件，则传播的倍频波和连续生成的倍频极化波将保持相同的相位，并且彼此干涉，直到基波的功率完全转化为二次谐波的功率，从而获得最大的二次谐波输出功率。二次谐波信号成像具有空间分辨率高、消除背景干扰、样本无需被荧光标记、信号不易相互干扰、对样本损伤较小且穿透力强等特点,被广泛应用于各个领域中[10]。例如，由于二次谐波的产生是由材料的二阶非线性极化率所引起的，二次谐波信号可以反映组织材料的某些结构特征；SHG是相干散射过程，所成的像能反映出样品内部的细微结构，可为某些疾病提供诊断和治疗的依据[10]。（二）受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering，SRS)受激拉曼散射现象是受激辐射的一种，指的是高强度激光与物质分子之间的强相互作用，使散射过程具有受激发射的性质，这种非线性光学现象被称为受激拉曼散射。在SRS成像中，需要一束泵浦光（波长较短）和一束斯托克斯光（波长较长），两个脉冲激光束的拉曼位移对应于分子的振动频率，分子的跃迁速率被激发，从而拉曼信号被激发和放大[11]。在这一过程中，泵浦光会发生受激拉曼损耗（stimulatedRamanlose,SRL）而斯托克斯光会发生受激拉曼增益(stimulatedRamangain,SRG)。现如今，实验室中的仪器可以精准探测到受激拉曼损耗和增益的信号，如图3-1所示。然而，当两束激光之间的频率差和振动频率不匹配时，就不会发生受激拉曼损耗和增益。因此与CARS相比，SRS的信号不受非共振背景的影响[11]。图3-1受激拉曼散射技术的原理示意图。（a）受激拉曼散射能级示意图；（b）受激拉曼损耗的探测机制；（c）受激拉曼散射实验原理示意图[12]SRS探测的是入射光通过样品后的光强的变化，比较的是SRL或SRG。对于一些生物样品来说，信号与样品分子的浓度成正比，所以SRS可以线性检测到化学键浓度。且由于泵浦光的强度变换在10-7数量级左右，可以简单的用调制方法来过滤掉激光本身的噪声。在实验中用调制器对斯托克斯光的光强进行调制，然后用放大器放大与泵浦光中的调制频率和相位相同的信号，得到微弱的吸收信号，然后采集数据，获得图像[11]。受激拉曼散射的发展与激光的波长、强度、以及等离子体的成分、密度、温度等因素都相关。当受激散射过程增长到一定水平之后，有可能激发泵波衰竭、非线性频移等饱和机制，从而限制进一步发展[13]。（三）三次谐波产生(third-harmonicgeneration,THG)第三谐波产生（third-harmonicgeneration,THG）是一种非线性光学现象。THG过程中，三个入射光子相结合产生一个输出光子，其中波长的高强度激光束λ与非线性材料相互作用，如果所有输入光的能量都得到有效转换，会产生波长为λ3的输出光束。它是一种非常强大的技术，用于在非线性介质中精确测量超高速电子非线性，避免热效应和振动效应对非线性的贡献近些年来有一些关于三次谐波的研究，在非线性光学领域中有重要意义。例如，王等人[15]研究了不对称耦合矩形量子阱；张等人[16]在外加电场的半抛物线量子阱中研究了这一性质。最后，Ganguly等人[17]研究了通过将磁场作为限制源和静态外加电场，来仔细分析掺杂杂质量子点的三阶非线性光学磁化率。一般来说，这种子带间跃迁适合用作光电探测器，例如在中红外和远红外范围中[18]，是设计这类器件的一种选择。（四）相干反斯托克斯拉曼散射（coherentanti-StokesRamanscattering,CARS）基于拉曼散射的固有分子振动信号可以获得化学选择性成像。当光束击中物质时，光子可以被原子或分子吸收和散射。大多数散射光子将具有与入射光子相同的能量，被称为瑞利散射过程。然而，少量光子会以不同于入射光子频率的光学频率散射，这是一种非弹性散射过程，被称为拉曼散射。能量差是由于分子结构和环境对振动模式的激发而产生的。因此，由于不同的分子具有特定的振动频率，自发拉曼散射提供了化学选择性成像。但由于其信号极为微弱，因而受到限制。共焦拉曼显微镜已经发展起来，可以提供三维空间分辨率，但它需要高平均功率和长采集时间[19]。为了克服这些困难，激光技术的最新进展使得非线性光学振动显微镜得以兴起，尤其是相干反斯托克斯拉曼散射（coherentanti-StokesRamanscattering,CARS）。CARS是一种三阶非线性光学过程。由一个频率为ωP、斯托克斯光