《煤矿周边土壤重金属空间分布研究-以H煤矿为例》8000字（论文）

煤矿周边土壤重金属空间分布研究—以H煤矿为例摘要本研究分析了煤矿周边土壤重金属（Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb）的含量特征，空间分布特征，垂向迁移规律和来源。结果表明，研究区土壤7种重金属中，Cr、Pb、Cu、As、Cd的平均含量均高于安徽省表层土壤背景值，但土壤生态环境的风险低；研究区域内，Cr的高值区域出现在北部，Ni的高值区域出现在南部煤矸石山附近和东北部，Cu和Zn的高值区域出现在东南部煤矸石山和燃煤电厂之间，As和Cd的高值区域分别出现在西北部和东部农田区；土壤重金属垂向迁移难易程度由易到难依次为：Cr＞Cd＞Zn、Ni＞Cu&Zn＞Pb；Cu、Zn和Pb与汽车尾气排放及交通运输扬尘有关，Cd和Ni主要是自然地质作用以及煤矸石山淋滤、工业污染物的排放所致，As主要由农业活动引起，Cr则与煤炭燃烧关系密切。关键词：重金属；克里金插值法；垂向迁移；多元统计分析目录TOC\o"1-2"\h\u4250引言 198871材料与方法 38081.1研究区概况 3304541.2样品采集与处理 440321.3样品测试 4305812结果与讨论 5158832.1表层土壤重金属含量特征 5300462.2表层土壤重金属的空间分布特征 6249772.3土壤重金属垂向迁移特征 835702.4相关性分析 9223262.5聚类分析和主成分分析 10219173结论 1428553参考文献 15引言随着煤炭资源的开发与利用，会产生大量的废弃物，如煤矸石、矿井水、粉煤灰等，对矿区周边环境造成污染[1-3]。特别是露天堆放的煤矸石和粉煤灰，在自燃、雨水淋滤、风力吹扬等作用下，其中的微量重金属元素向周边环境介质扩散、迁移，污染土壤，导致土壤重金属含量增加[4-6]。煤矿电厂在燃煤过程中更会释放出有毒有害物质，特别是重金属元素，对矿区环境也会产生严重影响。土壤是地球上一切生命赖以生存和发育的最基本的资源，重金属在土壤中隐蔽性强、潜伏周期长、毒副作用强烈、降解能力低[7]，土壤一旦受到污染，将很难修复。因此，对于煤矿矿业工程影响区土壤重金属污染的研究显得尤为重要。袁新田[8]等对宿州市煤矿区周边农田表层土壤中的Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Hg、As7种重金属污染特征进行研究，结果表明：煤矿区周边500m内农田表层土壤除Cu、Zn、Pb外，Cr、Cd、Hg、As均超出国家土壤环境质量标准(I级)。袁建梅[9]等以重庆市的6个煤矿区为研究对象，测定了重金属Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb、As、Hg含量，分析结果表明：研究区部分土样Cr、Ni、Cu、Zn、Cd超标外，其余各土样均满足国家土壤环境质量相关标准，综合污染程度为清洁，潜在生态风险为轻度或中度。熊佳[10]等对贵州省独山县某锑矿冶炼厂周边土壤重金属进行了空间分布特征分析，得出新厂区附近300m范围内土壤中Sb含量较高，呈现出随距离增加而降低的分布特征。樊志颖[11]等分析了色季拉山森林土壤重金属含量的空间分布特征，得出重金属含量在空间分布上受坡向海拔与土壤深度的影响，影响最大的是坡向。苏海民[12]等采用Hakanson潜在生态风险指数法，研究了宿州市矿区周边土壤重金属污染潜在的生态危害性，认为除Cd和Hg外，重金属潜在生态风险系数均属于轻度风险危害。AblizAbdugheni[13]等研究了西北采煤区土壤重金属的来源，Zn、Cu来源于母体物质，Cr、As、Hg来源于燃煤、化工、交通等人类活动，Pb受自然因素和人类活动的双重影响。煤矿的开采历史、开发规模以及煤炭资源的利用方式不同，对矿区周边的环境影响截然不同。本文选择宿南矿区开采历史最长、开发规模最大且有坑口电厂的芦岭煤矿为研究对象，分析研究周边土壤中的Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的含量特征、空间分布特征及迁移规律，探讨重金属污染可能的来源，以期为煤矿周边土壤环境保护和修复治理提供科学依据。1材料与方法1.1研究区概况芦岭煤矿地处淮北煤田宿南矿区，面积23km2，1969年12月建成投产，有50多年的开采历史。该矿煤炭产量220万吨/a。2015年7月，该矿电厂装机30000kW，日均发电46000kWh。多年的煤炭开采与利用，矿区表生环境发生了巨大变化，特别是煤矸石山、塌陷湖等构成了矿区周边土壤污染的潜在威胁。研究区发育的沱河为季节性河流；地势平坦，海拔在+24m左右；根据CST土壤分类，判断该研究区土壤主要为砂姜黑土；主要农作物为玉米、小麦；夏季主导风向为东南风，冬季主导风向为东北风。研究区地理位置见图1。图1研究区地理位置及采样点分布图1.2样品采集与处理2019年7月，在考虑了研究区的主导风向和污染源后，以煤矸石山和坑口电厂为中心，沿东南顺风方向，采用扇形布点法，采集19个表层土壤样品，另外在煤矸石堆和坑口电厂之间采集2个表层土壤样品，共21个表层土壤样品（B1~B21）；5个垂直分层土壤样品（P2~P5），垂直分层采样以10cm的深度为间隔，分为六层，共60cm。采样点分布见图1。在20cm×20cm方形范围内取土壤样品，采集深度0～10cm，样品装入干净的密封袋中，贴好标签，并用GPS对采样点进行定位，同时记录采样点周边环境情况。样品运回实验室后，经过自然风干—研磨—过200目筛—装入密封袋并贴好标签，备测。1.3样品测试（1）压片用荧光专用硼酸磨具和手动粉末压片机压片。取适量过筛之后的土壤样品放到漏斗中间，用压杆将样品压平；再将硼酸粉末放到漏斗外侧，之后迅速将漏斗抽出，依次放入垫片和上压头；将组装好的模具放到压片机中，加压到10Mpa左右，保压1分钟；将模具倒置，去掉模具底，然后将模具放到压片机中，用丝杠顶出已压好的样品。（2）测试用X射线荧光光谱仪对样品的Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素进行含量测定，所用标准物为GBW07430（GSS-16）。2结果与讨论2.1表层土壤重金属含量特征将研究区表层土壤重金属的含量测试结果，与安徽省表层土壤重金属含量背景值、国家土壤环境质量土壤污染风险筛选值[14]和欧洲标准指南土壤重金属最大允许限值[15]进行对比，其统计特征如表1所示。表1表层土壤重金属含统计特征分析元素平均值/(mg·kg-1)标准差/(mg·kg-1)最大值/(mg·kg-1)最小值/(mg·kg-1)背景值/(mg·kg-1)中国安全限值/(mg·kg-1)欧洲安全限值/(mg·kg-1)加拿大安全限值/(%)变异系数/(%)Cr77.326.3288.7062.8066.5200100648Zn62.779.7493.9852.976225030025016Ni21.578.2835.5411.0529.8100504538Pb36.893.4049.2233.8026.6120100709Cu24.237.0039.3412.0620.41001006329As17.973.6925.2111.20930201221Cd0.220.020.270.160.0970.3031.411可见，除Ni的均值含量低于背景值、Zn的均值含量基本接近背景值外，5种重金属Cr、Pb、Cu、As、Cd的均值含量分别为77.32、36.89、24.23、17.97、0.22mg·kg-1，分别是安徽省表层土壤背景值的1.16、1.39、1.19、2.00、2.27倍（图2），说明研究区内土壤中这5种重金属已经产生了不同程度的污染累积，其中Cr、Cu含量相对较低，Cd含量相对较高。与国家土壤环境质量土壤污染风险筛选值和欧洲标准指南土壤重金属最大允许限值相比较，研究区表层土壤中Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As、Cd7种重金属的均值含量均低于安全限值，说明该区域土壤生态环境的风险低，一般情况下可以忽略[14]。图2研究区重金属含量与安徽省表层土壤背景值柱状图变异系数为标准差与平均值之比，可以反映出数据的离散程度，从而间接反映出外源因素对重金属含量的影响[16]。一般认为，CV＜10%为弱变异，10%～100%为中等强度变异，CV≥100%为强变异[17]。可知Ni、Zn、Cu、As、Cd（38％、16％、29％、21％、11％）属于中等强度变异，Cr、Pb（8％、9%）属于弱变异，其中Ni、Cu的变异系数最高，离散程度最大，可能存在外源因素的干扰。2.2表层土壤重金属的空间分布特征利用克里金插值分析方法，所得出的重金属的空间分布如图3所示。Cr（图3a）的高值区域出现在北部，此处多为居民区，可能与居民生活污水排放有关[18]。重金属的扩散受到盛行风向的影响，含量随距离的增加而逐渐下降[19]。以燃煤电厂为起点，在研究区主导风向（夏季东南风）影响区域内，土壤中Cr含量呈现出随距离增加逐渐降低的趋势。Ni（图3b）的高值区域出现在南部煤矸石山附近，位于下风向处的Ni含量要明显高于上风向，且在顺风方向上Ni的含量随着距离的增加有逐渐降低的趋势。另外，Ni的高值区域还出现在东北部，可能与此处居民区[18]和农田的分布有关，受到人为搅动较大。Cu（图3c）和Zn（图3d）的高值区域出现在东南部煤矸石山和燃煤电厂之间，此处分布有煤矿以及矿区主干道路，过往车辆频繁，可能与道路扬尘以及汽车尾气排放有关[20]；Cu含量在一定程度上呈现出从东南向西北逐渐递减的趋势，而Zn含量的分布除高值区域外，整体分布比较均匀。As（图3e）的高值区域出现在西北部农田区，Cd（图3f）的高值区域出现在东部农田区，可能与农业活动有关[21]；Cd的含量整体呈现出由东向西逐渐递减的趋势。图3研究区土壤重金属空间分布图2.3土壤重金属垂向迁移特征为了研究矿区土壤重金属的垂向迁移特征，对研究区土壤进行垂直分层采样，分析结果见图4、5。由浅入深，Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As和Cd的含量范围依次为61.15～79.71、58.89～69.31、11.21～39.84、36.80～37.75、19.74～32.73、10.35～15.69和0.17～0.23mg·kg-1，6个垂直分层样的7种重金属元素均已达到中国土壤环境质量土壤污染风险筛选值和欧洲标准指南土壤重金属最大允许限值。图4土壤重金属剖面分布特征柱状图图5土壤重金属剖面分布特征散点图由图4和图5可知，除Cd和Pb的含量在0~60cm深度范围内基本保持不变外，其余5种重金属元素（Cr、Ni、Cu、Zn、As）的含量在0~30cm范围内都具有较为明显的波动，说明这5种重金属元素在0~30cm范围内存在较为明显的迁移。从0至30cm,，As含量的变化趋势为先降低后升高，最高含量出现在20~30cm处，可能与天然降水和引水灌溉有关；Ni和Cu含量的变化趋势是先升高后降低，且都是在10~20cm处急剧升高，在20~30cm处急剧降低，浓度最大值均出现在10~20cm处，最低值均出现在20~30cm处，可能是因为10~20cm处属于施肥深度和植物根系发育深度，有机肥的施用和植物根系的发育均会导致重金属难以向下迁移[22]，从而出现重金属浓度在10～20cm急剧升高的现象；Cr和Zn的含量在0~30cm范围内呈现逐渐降低的趋势，且最高含量都出现在表层土壤，说明这2种元素受到人为因素干扰较大。从30至60cm，Ni、Cu、Cr的含量都表现出逐渐增加的趋势，这可能与淀积作用有关[23]，天然降雨或灌溉引起的淋溶作用使重金属元素向下迁移，在30~60cm范围内发生淀积，导致重金属元素含量升高；As和Zn的含量呈现逐渐降低的趋势，说明这两种元素也具有垂向迁移的能力，但迁移量较小。由以上分析可得，研究区土壤7种重金属元素的垂向迁移特征有所差异，其难易程度由易到难依次为Cr＞Ni&Cu＞As＞Zn＞Cd&Pb(&连接的2种元素代表迁移能力相近)。造成这种差异的原因与土壤中有机质和石灰的含量、黏土矿物的种类和数量、重金属对某些负电荷表面的吸附能力、植物根系对重金属的吸附能力以及土壤中水的蒸发等因素皆有关[24-25]。2.4相关性分析研究表明，重金属元素之间的相关性是反应各元素是否具有相同来源的重要指标[26]。一般认为元素的相关性系数大于0.3时[27]，表现为较强相关性，说明元素可能具有相同的来源。重金属含量间的Pearson相关性分析结果见表2，Cd—Ni、Zn—Cu、Pb—Cu、Pb—Zn、Pb—Cd的Pearson相关系数的绝对值分别为0.563、0.469、0.518、0.375、0.397，说明Cd和Ni，Cd和Pb，Zn、Cu、Pb两两之间存在较强的相关性，可能具有相同的来源。其它元素之间的相关性系数均小于0.3，相关性较弱，这些元素是否来自同一来源可以进一步通过聚类分析和主成分分析进行判断。表2重金属含量相关性分析结果元素CrNiCuZnAsCdPbCr1.000Ni0.0321.000Cu0.0170.0991.000Zn0.186-0.1040.469*1.000As-0.086-0.1690.072-0.1931.000Cd-0.1120.563**-0.007-0.168-0.0301.000Pb-0.142-0.1450.518*0.375-0.294-0.3971.000**相关性在0.01水平（双侧）上显著*相关性在0.05（双侧）水平上显著2.5聚类分析和主成分分析聚类分析和主成分分析也可以反映出各元素之间是否具有相同的来源[26]。采样点的聚类分析结果见图6，当组间距离标准为10时，21个采样点可以划分为差异明显的4个组，但86％的采样点集中于前两个组，说明采样点主要受到了两个污染源的影响，而第一个组的采样点大多数以煤矸石山为中心而分布，第二个组的采样点大多以电厂为中心而分布，说明煤矸石山和电厂是两个不同的污染源。接下来采用主成分分析法对土壤中7种重金属元素的来源做进一步判断。图6重金属元素含量聚类分析结果主成分分析法利用降维的思想，把多个评价指标转化为少数几个具有代表性的综合性指标[28-29]。研究区土壤重金属主成分因子的载荷量如表3和图7所示，7种重金属可由4个公因子反映其83.662％的信息量，丢失信息较少，而且旋转前后总的方差累积贡献率相同。表3土壤重金属主成分分析结果元素旋转前旋转后PC1PC2PC3PC4PC1PC2PC3PC4Cr0.0890.050-0.8470.4340.039-0.032-0.0440.955Ni-0.3710.805-0.0010.0010.0460.871-0.1580.029Cu0.6310.4500.3330.4140.9120.1320.174-0.050Zn0.7110.278-0.1900.2300.730-0.124-0.1630.312As-0.232-0.4030.4470.732-0.038-0.0940.968-0.063Cd-0.5870.6600.1470.090-0.1320.8830.078-0.071Pb0.8270.1280.229-0.2900.693-0.332-0.390-0.309特征值2.1321.5441.1381.0411.8681.6911.1791.118方差贡献率/%30.46122.06216.26314.87426.68724.16016.84915.965总方差贡献率/%30.46152.52568.78783.66226.68750.84867.69683.662图7土壤重金属因子载荷三维散点图从旋转后因子的载荷量可知，主成分1（PC1）的方差贡献率为26.687％，Cu、Zn、Pb都具有较大的正载荷，则Cu、Zn、Pb可能来自同一污染源，这与上述相关性分析结果一致。由表1可知，Cu的变异系数较大，且少数样品含量较高，Pb虽属于低等变异，但其平均含量为安徽省土壤背景值的1.39倍，已经产生了污染累积。在大多数情况下，人为源对微量元素输入的贡献大于自然源[30]，因此Cu、Zn和Pb可以认为受人为因子的控制。由于采样点位于煤矸石山与电厂附近农田区，以及矿区主干道路沿线，过往车辆频繁，汽车尾气排放严重，而Cu、Pb为机动车尾气的标识元素[31]，Zn主要来源于轮胎和刹车片的磨损[32]。因此，PC1可解析为汽车尾气排放和交通运输扬尘。主成分2（PC2）的贡献率占总贡献率的24.160％，Cd和Ni的载荷较大，与上述相关性分析结果一致。本研究区中Cd的累积程度和生态危害最大，原因是长期堆放的煤矸石山经过雨水淋滤后，重金属Cd随着流水迁移扩散到周边土壤中，形成累积。土壤中Ni主要来源于土壤、岩石的形成过程以及岩石的风化等[33]。但研究区Ni的变异系数较大，说明还受到人为因素的干扰。Ni被广泛应用于生产工业机械和精密电子仪器、冶金和电镀等领域，Ni的氧化物和氢氧化物还可用于充电电池[33]。距研究区正南方向2500m处有一电子厂，由于该地区夏季盛行东南风，会对该研究区土壤中的重金属Ni造成累积。因此，PC2可以解析为地质作用（即自然资源）和煤矸石山淋滤，其次是工业污染物的排放。主成分3（PC3）解释了总方差贡献率的16.849％，As的载荷较大。因为采样点位于农田区，种植作物需大量使用化肥，化肥中存在的有害重金属元素（如As、Cd、Pb等）可能会以化肥的形态而保存在土壤里，造成As的大量积累[34]。因此，PC3代表农业活动。主成分4（PC4）的贡献率占总贡献率的15.965％，Cr的载荷较大。Cr在燃煤电厂运行过程中可通过污水排放、大气沉降等方式进入周边土壤，造成一定的累积。因此，PC4可解释为煤炭燃烧。总体来说，土壤污染主要有三个途径，一是自然来源，二是人为来源，三是自然和人为来源的综合。人为来源主要有交通污染、工农业活动、采矿活动等。AbdugheniAbliz[13]等对西北采煤区土壤中重金属来源进行解析，表明Zn和Cu主要来源于稀土元素，Cr、As、Hg主要来源于人类活动，如燃煤、化工、交通，Pb的产生是自然因素和人类活动共同作用的结果。ShuangXiong[5]等对临涣矿区土壤重金属的研究表明，Pb、Cr、Cd的污染来源于农药和化肥，Fe和Ni来源于母体物质和工业活动，Cu和Mn受采煤活动影响，Zn主要来源于交通污染。KuangjiaLi[35]等对河南省某煤矿周边土壤重金属进行源解析，结论是，Cd、Pb、Cu、Zn元素来源于煤矸石堆。刘军[36]等通过对草原区煤矿周边旱作农田土壤重金属的研究发现，Zn主要来源于交通运输，Ni主要来源于农业生产活动，Cd与Hg来源于自然成土母质与人为活动。根据前人的研究可发现，Cu、Zn、Pb主要来源于交通污染，Cd、Cr主要来源于农业活动，Ni、As主要与成土母质有关。本研究中，Cu、Zn、Pb的来源与前人研究基本一致，而对Cd、Cr、Ni、As的来源解析与前人研究略有差异，主要原因是芦岭煤矿开采历史悠久，环境累积效应较强。此外本研究区不仅有采矿活动，还有电厂、电子企业等，工矿活动及周边环境复杂，土壤污染源的判断具有多解性。3结论通过上述研究，得出以下主要结论：（1）研究区土壤7种重金属，除Ni和Zn外，其余5种重金属（Cr、Pb、Cu、As、Cd）的平均含量均高于安徽省表层土壤背景值，但7种重金属的平均含量均低于国家土壤环境质量土壤污染风险筛选值，土壤生态环境的风险低。（2）研究区域内，Cr的高值区域出现在北部，且以燃煤电厂为起点，呈现出随距离增加而降低的分布特征；Ni的高值区域出现在南部煤矸石山附近和东北部，受到风向的影响明显；Cu和Zn的高值区域出现在东南部煤矸石山和燃煤电厂之间，Cu含量在一定程度上呈现出从东南向西北逐渐递减的趋势，而Zn含量的分布除高值区域外，整体分布比较均匀；As的高值区域出现在西北部农田区，整体趋势为由东向西逐渐递减；Cd的高值区域出现在东部农田区。（3）土壤重金属剖面特征表明，该研究区土壤中的重金属含量并没有随着深度增加而逐渐降低，0~30cm范围内5种重金属（Cr、Ni、Cu、Zn、As）含量出现较为明显的波动，说明这5种重金属元素在0~30cm范围内存在较为明显的迁移。研究区土壤重金属垂向迁移难易程度由易到难依次为Cr＞Ni&Cu＞As＞Zn＞Cd&Pb，存在差异的原因与土壤中黏土矿物的种类和数量、重金属对某些负电荷表面的吸附能力等皆有关。（4）Pearson相关性分析表明，研究区重金属Cd和Ni，Cd和Pb，Zn、Cu和Pb两两之间存在较强的相关性，体现煤矸石山和电厂两个主要的污染源特征。主成分分析结果显示，Cu、Zn和Pb的来源主要为汽车尾气排放及交通运输扬尘，Cd和Ni主要来源是自然地质作用以及煤矸石山淋滤、工业污染物的排放，As主要是农业活动引起的，Cr则与煤炭燃烧关系密切。参考文献HuiliQiu,HerongGui,LinCui,etal.Hydrogeochemicalcharacteristicsandwaterqualityassessmentofshallowgroundwater:acasestudyfromLinhuancoal-miningdistrictinnorthernAnhuiProvince,China[J].WaterScience&Technology-WaterSupply,2019,19(5):1572-1578.ManliLin,WeihuaPeng,HerongGui.Heavymetalsindeepgroundwaterwithincoalminingarea,northernAnhuiprovince,China:concentration,relationship,andsourceapportionment[J]ADDINNE.Rep.ArabianJournalofGeosciences,2016,9(4):319.SiyanZeng,JingMa,YongjunYang.SpatialassessmentoffarmlandsoilpollutionanditspotentialhumanhealthrisksinChina[J].ScienceoftheTotalEnvironment,2019,687:642-653.DaweiHuang,HerongGui.Distributionfeaturesandinternalrelationsofheavymetalsinsoil–maizesystemofminingarea,AnhuiProvince,EasternChina[J].HumanandEcologicalRiskAssessment:AnInternationalJournal,2019,25

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