非线性光学（第二版）课件 第6章 瞬态相干光学效应

第6章瞬态相干光学效应6.1瞬态相干光学作用概述6.2光与二能级原子系统相互作用的矢量描述6.3光学章动效应6.4光学自由感应衰减效应6.5光子回波效应6.6自感应透明效应

6.1瞬态相干光学作用概述

瞬态相干光学作用是指短激光脉冲与共振介质的相干相互作用过程,瞬态相干光学研究的就是这种瞬态相干光学作用过程的瞬时变化规律。通常认为,入射光脉冲的长或短是与介质的共振跃迁弛豫时间相比较而言的。描述共振介质弛豫特性的参量有三个:T1、T2和T2*

。

T1是介质内产生共振跃迁作用的工作粒子的纵向弛豫时间,它主要决定于处在某能级上的粒子通过自发辐射跃迁到低能级的速率,一般可认为T1

等于该能级跃迁的自发辐射寿命;T2是工作粒子的横向弛豫时间,主要表征粒子的碰撞弛豫过程,仅表示相位的损失,不包含能量的交换,一般可认为它由介质均匀加宽的宽度ΔνH

决定,T2≈1/ΔνH,故又称为均匀消相时间;T2*

是可逆的横向弛豫时间,它主要由谱线的非均匀加宽宽度ΔνI决定,T2*≈1/ΔνI,故又称为非均匀横向弛豫时间或非均匀消相时间。对于一般处于低温条件的非均匀固体共振介质,有

T2*<T2<T1;对于常温下的气体共振介质,

有

T2*≪T2<T1。

瞬态相干光学作用中,入射光的上升时间(或下降时间)Δt、脉冲持续时间τp

均远小于T1、T2,即

在这样短的相互作用时间内,介质粒子通过自发辐射及其它各种均匀加宽机制所导致的随机自发弛豫过程均可忽略,因而,可视所有工作粒子同步地与入射光发生作用。而入射光脉冲很短,其光谱宽度由脉冲持续时间决定,满足测不准关系,这意味着整个光脉冲的持续时间是光场的相干时间。

瞬态相干光学作用的最主要特点是共振介质对入射光场的响应特性,它不仅与所考察的时刻t的入射光场有关,而且与时刻t之前的所有光场都有关。相干光脉冲作用于共振介质,将原子系统预置到可相干叠加的状态中,由于状态的相干(同步)性,其偶极矩的相位将呈现有序的排列,并遵从麦克斯韦方程产生相干辐射。这种相干辐射将带有光与物质相互作用过程中的所有特征信息,即不仅带有辐射时的光和介质的特性,还“记忆”该时刻前的入射光和介质的特性。

从数学上讲,在瞬态相干光学作用下,共振介质在某一时刻对光的响应特性,不仅决定于该时刻的光场瞬时值,还如式(2.832)所示,决定于该时刻前入射光场相对时间的积分,亦即决定于该积分面积的大小。因此,可以通过瞬态相干光学效应,研究介质的能级结构特性和弛豫过程。

6.2光与二能级原子系统相互作用的矢量描述6.2.1光学布洛赫方程首先应当指出,早在激光出现之前,瞬态相干作用就已在核磁共振(NMR)中进行了深入的研究。光学共振激发和核磁共振激发的瞬态相干作用有许多相似之处,实际上,光学章动、光子回波等瞬态相干光学现象均可以看做是核磁共振中自旋章动、自旋回波的光学模拟。当然,由于核磁共振中样品尺寸与波长同数量级,而相干光学实验样品的尺寸远远大于光波长,因此光学瞬态效应更为复杂,某些核磁共振中没有的现象在瞬态相干光学效应中可能会出现(如自感应透明效应)。

1.核磁共振的基本方程

我们考察磁场作用于原子系统的情况。

假设原子的自旋角动量、轨道角动量和总角动量均为零,原子核的自旋量子数I=1/2,磁量子数mI=±1/2,它在直流磁场B0的作用下,将产生塞曼(Zeeman)分裂,两个子能级间隔为

式中,γ

为旋磁比。

如果在该原子系统中施加一个圆频率ω=ΔE/ħ、垂直于直流磁场B0的交流磁场B,则在相邻的塞曼能级之间将发生跃迁。现在,用经典运动的观点考虑磁矩的运动规律。在静磁场B0

的作用下,原子所受的转动力矩为

式中,μ

为原子磁矩。根据动量矩原理,可以得到磁矩的运动方程为

该式表示μ

绕着B0

以角速度ωL=-γB0

进动,其物理图像如图6.2-1所示,其中μ

沿磁场的分量(通常定为z方向)保持不变,而它在垂直于z轴平面内的分量作匀速圆周运动。

图6.2-1在恒定外磁场中磁矩进动

通常,对于磁矩运动的描述,在一个特定的旋转坐标系中更为有利。我们用(i,j,k)表示旋转坐标系的基矢量,此坐标系的原点固定在静止实验室坐标系(i0,j0,k0)中,并以恒速Ω旋转,因此有

现考虑在坐标系(i,j,k)中的某个随时间变化的矢量A,它在静止坐标系中随时间的变化率为

式中,表示矢量A

在旋转坐标系中的时间变化率。对于在某个以特定角速度

Ω

旋转的坐标系中的磁矩μ,在静止坐标系中的运动为

因此,在旋转坐标系中的运动为

现在我们来讨论垂直于静磁场方向的圆偏振磁场的作用。在静止坐标系中,这个磁场可以写成

按经典理论观点,磁矩的运动由

描述,与此相应的量子力学方程是海森堡方程:

对磁矩平均值而言,两者得到的结果相同。求解式(6.2-9)的最方便方法是把它变换到与B1(t)有相反相位、相同频率的旋转坐标系,并取其x

轴与B1(t)方向重合。于是,式(6.2-9)变成

该式表示,在旋转坐标系中磁矩绕着由k(B0-ω/γ)和iB10矢量合成的新的有效场方向作进动,如图6.2-2所示。

图6.2-2磁矩绕Beff方向进动

图6.2-3共振时,磁矩在jk平面内的运动

图6.2-4给出了这三种情况。通常定义

后面讨论瞬态相干光学过程时,将引入类似的定义。从本质上说,θ

是量度体系的特征磁矩和外加驱动场之间相互作用强度的量。

由图6.2-4可见,如果介质加上驱动磁场,磁矩将反复地自高能态到达低能态,再回到高能态,平均来说能量不会有净吸收或发射。但实际上,射频磁场一定有能量被吸收,为了弄清楚是如何吸收能量的,必须引进某种弛豫机制,这等于说我们不能只考虑磁场中单个磁矩,而必须考虑这种磁矩的系综。

布洛赫最早提出了磁矩系综在共振条件下的运动可以用所谓的布洛赫方程描述。如果用M表示系综中所有磁矩的矢量和(称为体系的磁化强度),则在式(6.2-3)中可以用宏观磁化强度代替微观磁矩,再加上唯象的弛豫项,得到布洛赫方程如下:

微观磁矩

宏观磁化强度

上面方程中的纵向弛豫时间T1

是描述与外场平行的磁化强度的z

分量,从它的某一瞬时值

Mz

弛豫到某个外场不存在时各磁矩平衡分布的定值M0

的特性参数。T1

对磁化强度的作用如图6.2-5(a)所示,在磁化强度

M

绕B0进动时,矢量的顶点随

Mz

的减小而螺旋向下,直到

M0值。图6.2-5(b)描述了横向弛豫时间T2对磁化强度的作用。它表示横向磁化强度

M⊥以指数螺旋向内旋到z轴,M⊥的平衡值永远为零。T2

过程的本质是破坏体系中激发分子间的相干性。在光学中,这是一个“消相位”过程。

2.光学布洛赫方程

如前所述,由于光学共振激发与磁共振激发的瞬态相干作用很相似,所以可将核磁共振的描述方法推广到瞬态相干光学中,从而引进光学布洛赫方程。在讨论核磁共振时,处理的是磁矩作用,在光频区关心的则是电偶极矩。在这里,我们考虑的是一个二能级原子系统,将引入一个r矢量,它与核磁共振中的磁化强度

M有相似的性质。

1)二能级原子系统的r矢量方程

(1)二能级原子系统的r矢量方程。一个二能级原子系统在光场作用下的状态变化由薛定谔方程描述:

式中

此处已假定偶极矩对角矩阵元为零,则密度矩阵方程为

对以上方程进行组合:式(6.2-19c)+式(6.2-19d);i[式(6.2-19c)-式(6.2-19d)];式(6.2-19a)-式(6.2-19b),并且定义虚构矢量r=(r1,r2,r3)和ω=(ω1,ω2,ω3):

可将式(6.2-19)变换为

或表示成矢量形式:

形式上,这个方程完全类似于处在磁场B

中的磁矩μ

的运动方程(6.2-3)。它表示一个虚构矢量r在抽象空间(1,2,3)中围绕矢量ω

作角速度为ω

的拉莫尔进动,这个空间是由Feynman、Vernon和Hellwarth建立的,所以称为FVH表象。

由上述讨论可见,处理二能级原子系统与光场的偶极矩相互作用问题,可归结为求解r(t)的矢量方程(6.2-23),方程中ω

表征了光电场的作用,称为有效场。因为r与波函数ψ(t)有唯一确定的关系,所以知道了r,在形式上就等价于完全(在量子力学意义上)确定了这个原子系统。在求解上述方程时,要求知道初始条件r(0),这等价于求解薛定谔方程时应指定ψ(0)。

正如前面指出的那样,处理这类问题最好采用旋转坐标系。现假设旋转坐标的角速度为Ω,r在旋转坐标系中的变化率为则式(6.2-23)在旋转坐标系中可表示为

在下面的讨论中,我们假设静止坐标系中的坐标为(1,2,3),旋转坐标系中的坐标为(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ)。

(2)在不同光场作用下r(t)的变化规律。

①

无光场时的r(t)。无光场时,有效场ω

为

在旋转坐标系中,矢量方程为

k是相应于坐标Ⅲ的单位矢量。如果选取Ω=ω0,则方程(6.2-26)的解为

该常矢量由初始条件决定。根据图6.2-6所示的静止坐标系与旋转坐标系之间的几何关系,该r矢量在静止坐标系中的三个分量为

因此,在静止坐标系中r(t)的运动是以某一倾角绕3轴的进动,进动频率为ω0。

从物理上讲,因为rⅢ=aa*-bb*,所以,rR

为常矢量时表示无外光场,不发生ua与ub

间的跃迁,即|a|2

和|b|2是常数。

②

圆偏振光作用于原子系统的r(t)变化。假设入射圆偏振光电场为

可以证明(见后面关于u,v

物理含义的讨论),由式(6.2-21),ω(t)的分量为

图6.2-6r的横向分量在静止坐标系和旋转坐标系之间的关系

图6.2-7rR绕ωeff进动(初始条件rR(0)=k)

利用三角关系,由图6.2-7可得

式中,ωⅠ=-2μE0/ħ是负数。

利用式(6.2-33)、关系式rⅢ=|a|2-|b|2

和归一化条件|a|2+|b|2=1,可以得到原子初始处于上能态时,在外加圆偏振光作用下,它在a

态(上能级)和b

态的概率分别为

在共振时(Ω=ω0),ωeff=ωⅠ,得

可以看出,当ωⅠt=π时,上、下能级粒子数发生一次交换,或者说,每经过

π/ωⅠ

时间,上、下能级粒子数交换一次,而经过2π/ωⅠ时间,恢复到原粒子数分布状态。通常称2μE0/ħ为拉比(Rabi)翻转频率,相应的|a(t)|2、|b(t)|2变化规律如图6.2-8所示。

③

线偏振光作用于原子系统的r(t)。在大多数实验条件下,原子系统都是在线偏振光电场

的作用下,该线偏振光电场可以分解为两个方向相反的圆偏振光电场:

和

在与式(6.2-37)光电场同步旋转的坐标系中,式(6.2-38)所示的光电场是以角速度2Ω旋转的,因此在一级近似下,它对r无平均“转矩”,可以忽略不计,这就是“旋转波近似”的几何含义。这样一来,r(t)的运动如同上面②中的讨论,只是要将E0

代换成E0/2。

最后应当指出,如上所述,当将共振光场加到原子系统上时,只能使原子在上、下能级间翻转跃迁,并不会有净能量的吸收或发射,因此也就不会产生或吸收相干辐射。为了说明实际上的瞬态相干辐射,必须要引入弛豫机制,考虑原子系统的集合——原子系综与光的相互作用。

2)光学布洛赫方程

(1)光学布洛赫方程。原子系综的密度矩阵是原子系统密度矩阵的平均,即

其密度矩阵方程为

对于二能级原子系综,两个能级分别用1、2表示,在偏振光

作用下,相互作用哈密顿矩阵元为

相应的密度矩阵方程为

进一步,我们采用如下的代换:

并且忽略exp[2i(Ωt-kz)]这样的非共振高频项,就可将密度矩阵非对角元的高频振荡因子消掉,这就是“旋转波近似”的数学处理。由此可将式(6.2-42)变化为

称为沿光传播方向运动、速度为vz

的原子群的共振调谐参量(对于气相共振介质)。若令

可将式(6.2-44)进行类似于式(6.2-∂1u9)的组合,得到

方程组(6.2-47)即为二能级原子系综在旋转坐标系中的布洛赫方程。如果略去衰减项(T1→∞,T2→∞),便可写成

式中

为布洛赫矢量,又称为赝偶极矩矢量,它是时间、空间和原子速度的函数;β矢量为

它表征了入射光场的特性,称为有效场。式(6.2-48)表示布洛赫矢量B

绕着矢量β

作进动,进动的频率为β。在不考虑能级弛豫时间影响时,矢量B的模量保持不变;当考虑能级弛豫时间的影响时,矢量B的模量将随时间逐渐变小。

(2)u、v、w

的物理含义。上面对于二能级原子系综与光场的偶极相互作用,建立起了密度矩阵方程(6.2-44)和矢量方程(6.2-48),由于布洛赫矢量与密度矩阵或波函数是唯一对应的,所以从量子力学观点来看,求出了B

矢量,也就完全了解了系综的状态。虽然B

矢量是一个虚构的、在数学空间中的矢量,但其分量u、v、w

都代表一定的物理含义。

为了讨论u、v

的物理含义,我们首先考虑光场与二能级原子系统的偶极跃迁作用。

如果光电场在平面内振荡,则偶极矩与光电场的相互作用哈密顿算符为

若定义

则哈密顿算符可改写为

考虑到与光辐射相关的偶极跃迁所遵循的选择定则为Δm=±1,有

因此,由式(6.2-52)和式(6.2-53)可得

如果选择本征函数u2

和u1

的相位,使μ+21为实正数,则有

由此可以证明,式(6.2-30)中的

如果我们考察光场作用下偶极矩算符横向分量的期望值,则有

上式中已利用了式(6.2-54)的关系。由此可见,偶极矩算符的期望值在物理空间xy平面上的行为,相当于矢量r在虚构的数学空间1、2平面上的行为。

进一步,我们考察介质的极化关系。如果外加光电场表示式为

介质极化强度表示式为

6.2.2瞬态相干光学作用的波动方程

根据式(6.2-59)和式(6.2-64),可以将瞬态相干光电场产生的极化强度表示为

若进一步考虑到介质内各个原子不同的热运动速度所造成的谱线非均匀加宽,极化强度还需要对原子的热运动速度分布求统计平均,即

6.3光学章动效应

光学章动效应是核磁共振技术中自旋章动效应的光学模拟。所谓光学章动,是指当脉冲前沿很陡的光波入射到共振吸收介质中时,介质对光并不是简单的吸收或放大,而是经过一段有限的弛豫振荡后过渡到稳定状态,如图6.3-1所示。由图可见,经过共振吸收介质后的透射光脉冲的前沿,呈现为阻尼式的周期振荡,其振荡频率与入射光场有关,起伏振荡的阻尼时间由介质的横向弛豫时间T2

决定。

图6.3-1透射光随时间变化的示意图

光学章动的物理机制是相干光场与共振介质相互作用时,在其能量交换过程中所产生的弛豫振荡。也就是说,原子或分子在强共振光场照射下,重复地受激吸收和受激发射,导致透射光产生增强和减小的周期振荡。由于这种相干作用必须在相位相干的弛豫时间T2

内完成,因此振荡具有有限的阻尼时间。

6.3.1忽略弛豫项的理论处理

因为光与介质相互作用的时间很短,t≪T1、T2,所以可忽略弛豫。此时,布洛赫方程(6.2-47)变为

若t=0时的初始条件为u(0)=0,v(0)=0和w(0),则可求解得到t>0时,有

进一步,由式(6.2-73)可以求出经过气体介质长度为L

的瞬态辐射光电场振幅为

其中

此处积分作了两点假设:一是入射激光对介质的激发主要集中在多普勒中心频率附近的Δ1

频带内,该Δ1

很小,故可近似有<u>≈0;二是入射激光线宽小于多普勒线宽,因此高斯分布函数可直接将Δ用Δ1

替代,移至积分号外。式中的J0(Rt)是以Rt为变量的零阶贝塞尔函数。若将式(6.3-6)代入式(6.3-5),即可得到瞬态相干辐射光电场为

由此可见,激光通过共振介质时,在介质输出面上的光电场振幅随时间以R

频率振荡。

6.3.2考虑弛豫效应的光学章动

考虑弛豫效应的布洛赫方程为

为了得到解析解,假设T1=T2=T。这样,对于t>0,可以得到

透射光电场中的瞬变光强度为

由此可见,光学章动是一个频率为的衰减的周期振荡,其阻尼系数为T2。在一般情况下,因入射光场E0

较小,往往观察不到这种现象。t>T2

后,样品将处于稳定状态,即在外场作用下,原子处于稳定分布状态。

6.3.3光学章动实验

光学章动效应首先是由美国汤冲良等人模拟核磁共振情况,提出和观察到的。为完成这个实验,要求激光脉冲有很陡的前沿。布瑞威尔(Brewer)和舒迈克(Shoemaker)是利用气体介质内的斯塔克电场调制作用(见下节讨论)观察到光学章动效应的,实验装置如图6.3-2所示。

图6.3-2观察光学章动效应的斯塔克开关装置原理图

样品放在斯塔克池中,用连续激光器作为相干光源。开始,因入射激光频率与介质不共振,可视介质未受到光的作用。如果突然加入上升时间很短的斯塔克电场脉冲,使介质因斯塔克频移所产生的共振频率正好等于入射光频率,则等效于突然受到共振光的作用,即可观察到瞬态光学章动效应。由于开关突然打开和突然关掉时激发场是等效的,所以瞬态光学章动效应如图6.3-3所示。该图表示的是用连续CO2

激光器输出波长为9.4μm的激光照射0.64Pa的13CH3F气体产生的光学章动效应,图中下半部分为介质施加的斯塔克电场,上半部分表示透射光强随时间变化的波形。这种现象是在激光线宽较介质多普勒宽度窄得多时发生的。

图6.3-3

13CH3F光学章动现象

6.4光学自由感应衰减效应

光学自由感应衰减效应是指样品原子被一相干光共振激发处于相干态时,突然去掉相干光场,在T2

时间内辐射衰减的相干光波的现象。这种辐射与通常所讲的自发辐射不同,它是一种只在前向方向上的相干辐射,实际上是相干的自发辐射,其示意图如图6.4-1所示。

6.4.1斯塔克开关技术

由上述讨论可见,瞬态光学章动和自由感应衰减效应都涉及光场的突然加上和突然去掉,即突然的开和关。实际上,如此快的过程利用任何机械手段都不能实现。但随着超短光脉冲技术的发展,这个问题得到了较好的解决。问题是在目前有限的激光器波段的情况下,对于工作物质要求实现所希望的共振作用是极难满足的。

如图6.4-2所示,用频率为Ω

的连续激光照射气态激发介质时,因为气态分子具有极窄的共振线,所以只有Ω

严格等于分子的跃迁频率ω0

时才会有强的吸收。斯塔克开关技术利用分子具有较大的一级斯塔克效应,即加在分子样品上的直流电场将使之产生较大的频移(见图6.4-3),因此可通过改变加在样品上的直流电场调节介质能级,使其与入射激光共振和非共振。在斯塔克开关实验装置中,探测器用来监测通过介质的入射光和样品介质的辐射光,在直流背景上的交流信号就是瞬态相干信号。

图6.4-2斯塔克开关实验装置示意图

图6.4-3斯塔克效应示意图

进一步,若考虑气态分子介质吸收线型的多普勒展宽,则斯塔克效应示意图如图6.4-4所示。突然加上直流电场(脉冲),将引起吸收跃迁频谱曲线由实线跳到虚线位置,此时,起始被激光共振激励的速度为v(沿着激光束的分量)的分子突然失谐,并瞬时辐射频率为Ω'的相干光束(见图6.4-5),而速度为v'的分子则突然由失谐状态变为共振状态,并表现出图6.3-3所示的光学章动效应。

图6.4-4考虑多普勒展宽的斯塔克效应

图6.4-5样品NH2D在外加阶跃函数斯塔克电场时的光学自由感应衰减,其中差频为斯塔克频移。慢变化的背景是相应速度为v'的分子产生的光学章动信号

6.4.2光学自由感应衰减效应

假设具有较宽的非均匀加宽气体共振介质,在t≤0时,入射频率为Ω

的激光与气体介质共振作用达到稳定状态,可由式(6.2-47)求得时间导数等于零的稳态解:

实际上,它们就是式(6.3-9)的三个与时间无关的项,只是此处没有T1=T2

的限制。

在t=0时,由于瞬时加上了斯塔克开关电压,介质中心频率移动Δω21,此时失谐量由Δ突变为Δ'=Δ+Δω21,且存在的连续光场不再与介质发生共振作用,因而R=0。因此在

t>0时,布洛赫方程有如下形式:

此方程的解为

可以看出,差拍项强度的衰减特性有两种贡献:

①

具有时常数

T2

的均匀加宽部分;

②

具有时常数的非均匀加宽部分。后一种贡献反映了在稳态预置期间所激励的速度带宽。在中等高的激光强度上(几W/cm2),非均匀的消相可能为主,自由感应信号将快速衰减,并且呈现为一周期振

荡,其

振

荡

频

率

由

斯

塔

克

频

移Δω21

决

定。在NH2D中的自由感应衰减效应的实验曲线,如图6.4-5所示。

6.5光子回波效应

在上述光学自由感应衰减效应中,指出了非均匀加宽对衰减的贡献。这种非均匀衰减起因于气体分子在衰减时的速度不同,导致相位不同,因此是一种非均匀的消相过程。这种非均匀消相是一种可逆的现象,如果在时间上使消相过程反转,就可以瞬时地重新获得储存在样品中的相干电磁能量,这就是回波的概念。在光学领域内,若有两个强短激光脉冲相继入射到共振吸收介质中,经过一段时间会观察到第三个定向的光脉冲出射,这个光脉冲称为光子回波。

为简单地理解消相—重新同相的过程,考察图6.5-1所示的多普勒相位因子随时间的变化规律。假设t=0时,样品受到激光脉冲的共振相干激发。t>0时,以速度v

运动的气体分子的相对多普勒相位随时间变化为k·vt,k

是光辐射的传播矢量。如果在t=τ时对样品施加另一个脉冲,使相对多普勒相位变号,从k·vτ变为-k·vτ,则在t=2τ

时,气体分子将重现t=0时的初相位。若气体分子都以同样方式经历了这样一个过程,则宏观上该样品就会在t=2τ时相干地辐射一个光脉冲———光子回波。

图6.5-1多普勒相位因子随时间的变化

6.5.1光子回波效应的理论分析

如图6.5-2所示,在0-t1,t2-t3

期间将二斯塔克脉冲电场加到气体分子样品上,则在此期间,气体分子与激光束发生共振作用,而在其它期间,偏离共振。在相应的时间区域内,频率失谐为

式中,Δω21是斯塔克频移。

图6.5-2斯塔克电场振幅随时间的变化

下面,我们分时间区域进行讨论。

(1)0<t<t1

区域。

若脉冲非常短,t1≪T2、T1,则布洛赫方程中的弛豫项可以忽略不计;由于

w0项对光子回波的形成没有贡献,可以不考虑,因此,布洛赫方程(6.2-47)简化为

(2)t1<t<t2

区域。

假设在这个时间间隔内,样品远偏离共振,R

近似为0,布洛赫方程变为

面第三式中已将w0略去。该方程与自由感应衰减时的布洛赫方程相同,初始条件为

在t=t2

时的解为

总光场为该回波场与激光场相加,所以相应的总光强中包含的差拍项为

式中的差频是斯塔克频移Δω21。在t=2τ时,回波强度达到最大值,且近似为

图6.5-3给出了CH3F中的光子回波效应:上面曲线中的第三个光脉冲是光子回波,前两个脉冲是伴随下面曲线表示的两个斯塔克脉冲发生的光学章动信号。

图6.5-3CH3F中的光子回波效应

6.5.2光子回波效应的布洛赫矢量描述

现在,考虑一个具有共振频率的二能级原子系统。最初所有原子均处于基态,布洛赫矢量(赝偶极矩矢量)B

如图6.5-4(a)所示,方向向下,B=-k(宏观极化为零)。在0≤t≤t1

期间,一个x方向线偏振的窄的方波脉冲作用于介质,若在共振激发下旋转坐标系中所有的B

都绕着有效场转过角度

图6.5-4布洛赫矢量描述回波现象原理(上图表示脉冲激发顺序;下图表示布洛赫矢量在旋转坐标系中的进动)

光子回波实验装置如图6.5-5所示。由调Q激光器发出的短光脉冲,一部分直接通过透镜入射到样品上,另一部分经过光学延迟装置稍后入射到样品上。这两个脉冲成一定夹角,其波矢分别为k1

和k2,同时调节分束器反射率,使其分别为π/2和π脉冲,则在满足产生光子回波波矢相位匹配条件的ke

方向上,就可以观察到光子回波。产生光子回波的(波矢)相位匹配条件为

它决定了光子回波传播的方向。

图6.5-5光子回波实验装置简图

图6.5-6示出了早期在4.2K温度下,以红宝石调Q激光照射红宝石样品,观察到的光子回波波形。除了上述二脉冲光子回波外,还有三脉冲光子回波。目前已在红宝石、Nd3+∶YAG、Nd3+∶LaF3、钕玻璃及低气压蒸气SF6、13CH3F、He、I2、Na等许多系统中观察到了光子回波效应。光子回波技术在研究弛豫过程、光脉冲延迟、光脉冲二位制进位及光学相位共轭技术等许多领域有重要的应用前景。

6.6自感应透明效应

自感应透明的直观物理图像是,对于2π脉冲,在其传播过程中,前半部分被介质吸收的能量(用于共振激发粒子)在后半部分到来时以相干辐射的形式发射出来。所以不管传播多长的距离,其光电场包络面积总保持不变,亦即脉冲的能量和形状在传播过程中保持不变,而脉冲的传播速度则大大小于光在该介质中的传播速度。自感应透明效应可以通过布洛赫方程和光波的波动方程来描述,只要忽略弛豫项,就可以得到自感应透明的数学表达式。

6.6.1-原子体系与辐射场相干作用的基本方程

1.波动方程

假设在介质中传播的光脉冲电场为

宏观极化强度为

式中,E0、U

和V

是实数。因为光脉冲在介质中传播时应遵循波动方

将式(6.6-1)、式(6.6-2)代入该方程,并认为E0、U、V、φ

对空间、时间的二阶偏导数是二级小量,而相应的一阶偏导数是一级小量,利用慢变化包络近似,可以得到

它们即是慢变化包络近似下的波动方程。

2.布洛赫方程

在这里,主要讨论介质极化强度的U、V

与光电场的关系,讨论的出发点是二能级原子系综的密度矩阵运动方程(2.9-14)和(2.9-11)。在不计弛豫时,这两个方程为

式中所有变量都是z、t的函数。由于这两个方程适用于系综中共振频率为ω

的原子,而介质中传播脉冲的中心频率ω0

相对ω

的失谐为Δ=ω-ω0,所以密度矩阵元还应是Δ的函数,即为ρij(Δ,z,t)

根据6.2节的讨论,若考虑共振频率ω=ω0+Δ

的原子对极化的贡献,则有

进一步,若考虑Δ对整个范围内原子的贡献,并利用式(6.6-2)的极化强度表示关系,应有

式中,g(Δ)是原子非均匀加宽的归一化线型函数,于是,极化强度为

由此可得

将式(6.6-12)代入式(6.6-7),并使其虚、实部分别相等,可得

将式(6.6-1)和式(6.6-12)代入式(6.6-6),忽略在2ω

上振荡的非同步项,可得

方程(6.6-13)~方程(6.6-15)是无碰撞的布洛赫方程。若引入唯象的弛豫T1和T2,则得到

再将式(6.6-9)和式(6.6-10)代入式(6.6-5)和式(6.6-4),得到

耦合方程组(6.6-16)和(6.6-17)及适当的边界条件和初始条件,可以用来描述原子与辐射场的相互作用特性。

进一步,若g(Δ)是偶函数,则由式(6.6-16)和式(6.6-17)有:

u(Δ,z,t)是Δ的奇函数,v(Δ,z,t)是Δ

的偶函数,w(Δ,z,t)是Δ

的偶函数,φ(z,t)=0。此时,如果限定共振脉冲的宽度比弛豫时间T1

和T2还要短,则可以认为式(6.6-16)中的T1、T2→∞,方程组(6.6-16)、(6.6-17)变为

6.6.2-面积定理

在导出面积定理之前,我们先给出如下两个推导过程中需要的结果:

(1)对于Δ=0的原子,假设u(0,z,-∞)=v(0,z,-∞)=0,由式(6.6-18)有

该方程组的解为

式中

(2)对于t≥t0,E0(z,t)=0,式(6.6-18)简化为

则t>t0

时的解为

式中

6.6.3-自感应透明现象

1.低功率脉冲通过共振介质的情况

当脉冲功率很低时,E0(z,t)很小,θ很小,sinθ~θ,式(6.6-28)变为

求解该方程可得

相应的脉冲强度(或能量)随z的变化规律为

这就是通常的比尔吸收定律,α

为小脉冲的吸收系数。

2.高功率脉冲通过共振介质的情况

对于高功率脉冲,由式(6.6-28)出发,直接进行积分可得

该式是一个超越方程,只有知道脉冲的具体形状才能求解。但对于某些特殊情况,我们可以看出其变化规律。

首先我们由式(6.6-28)可以看到,面积定理存在着平衡解[(dθ/dz)=0]:θ=mπ,m=1,2,3,…。在这些解中,m为奇数时是不稳定的解,θ

稍微偏离mπ,就将导致θ

有很大的变化;m

为偶数时,是稳定的平衡解。于是,一个具有给定初始面积的脉冲在介质中传播时,其面积将逐渐趋于最接近的偶数倍π的数值。

图6.6-1(a)是根据式(6.6-28)绘出的θ与z的关系曲线。可以看出:当θ<π(例如θ(0)=0.9π)时,因(dθ/dz)<0,脉冲面积θ随着距离z

的增大而减小,最后θ→0,即脉冲在传播过程中逐渐被吸收掉;当θ>π(例如θ(0)=1.1π)时,由于dθ/dz>0,脉冲面积θ随着距离z

的增大而增大,但并非是无限增大,而是趋于θ=2π。这两种变化过程可通过图6.6-1(b)所示的由计算机计算出的脉冲波形随z

的变化看出。实际上,由于脉冲面积初始值不同,其变化情况也不同,但在传播过程中通过与介质的能量交换,脉冲最后变形,总要逐渐稳定在最靠近脉冲面积为2π的整数倍上,同时,脉冲在介质中传播时也有逐渐分裂成n个2π脉冲的趋势。

3.稳态解

假设稳态脉冲的传播速度为V,则u、v、w、E0

的稳态解可表示为如下变量

T

的函数:

因为脉冲的速度V

是确定的量,所以对于任意函数f(T)有

于是,运动方程(6.6-18)、(6.6-19)变为

方程(6.6-34)的解为

最后,由式(6.6-34)的第四式,可得

式中

因此,由式(6.6-34)和关系式(6.6-36)、式(6.6-37)、