【《垃圾渗滤液中PPCPs污染现状和处理研究国内外文献综述》9800字】

在分批硝化试验中，研究了阿替洛尔的共代谢生物降解。结果表明，氨氧化菌对阿替洛尔的生物降解速率常数贡献率仅为7～17%，说明阿替洛尔的生物降解作用由异养细菌占主导。这些研究表明，异养细菌在废水处理过程中对PPCPs的生物降解也起着重要作用。在活性污泥中已经分离出多种异养细菌，它们可以利用特定的PPCPs作为生长基质，将其矿化为生物量、二氧化碳、水和其他化学物质，并引起相关氧化还原酶的表达（Kumwimbaetal.,2019）。从活性污泥中分离出的一些纯培养物具有降解多种污染物的能力。例如，Achromobacterdenitrificans不仅可以降解磺胺甲恶唑，还可以降解其他磺胺类药物（Reisetal.,2014）。此外，对于特定的污染物，许多纯培养物可以将其用作唯一的碳和能源，但降解机理不同。例如，Delftiatsuruhatensis,Pseudomonasaeruginosa和Stenotrophomonas都能去除对乙酰氨基酚（Almeidaetal.,2012;Gussemeetal.,2011;Zhangetal.,2013）。其中，Delftiatsuruhatensis和Pseudomonasaeruginosa对乙酰氨基酚的生物吸附作用可忽略不计，而Stenotrophomonas对乙酰氨基酚的生物吸附去除有一定作用。这种差异可归因于降解过程中所涉及的酶的差异（Wangetal.,2016）。表1.1从环境中分离的PPCPs降解细菌Table1.1PPCPsdegradingbacteriadegradeisolatedfromtheenvironment菌属代表菌株降解化合物参考文献NitrosomonasNitrosomonaseuropaea阿替洛尔Zhouetal.,2013PseudomonasPseudomonassp.DIN-3萘普生Wojcieszyńsketal.,2014PseudomonasputidaDTBDEETRivera-Cancel,2009Pseudomonas.ST1对乙酰氨基酚Ahmedetal.,2001Pseudomonasputida.B31苯扎贝特Yangetal.,2010SphingomonasSphingomonassp.Ibu-2布洛芬MurdochandHay,2013Sphingomonassp.TrD23三氯生Zhouetal.,2014Sphingomonassp.Sph-1BPAYuetal.,2019Spingomonassp.BP-7BPF、BPSDanzletal.,2009Spingomonassp.BiD10,BiD12,TrD23,TrD34雌二醇、BPA、三氯生、布洛芬Zhouetal.,2016RhodococcusRhodococcusrhodochrous卡马西平Gauthieretal.,2010Rhodococcusequi/zopfii雌酮Yoshimotoetal.,2004PlanococcusPlanococcussp.S5萘普生Domaradzkaetal.,2015PlanoccuskocuriiO516磺胺Kongetal.,2020BacillusBacillusdrentensisS1对乙酰氨基酚Chopraetal.,2020BacillusthuringiensisB1布洛芬、萘普生Marchlewiczetal.,2016Bacillussp.GZBBPALiGuiyingetal.,2012DyellaDyellasp.WW1三氯生WangShizongetal.,2018HyphomicrobiumHyphomicrobiumsp.GHH17α-乙炔雌醇Heetal.,2019表1.1总结了近年来从活性污泥中分离纯化的可以降解新兴污染物的异养微生物菌株，这些菌株多隶属于硝化细菌（Nitrosomonas）、假单胞菌属（Pseudomonas）、鞘氨醇单胞菌属（Sphingomonas）、红球菌属（Rhodococcus）、扁平球菌属（Planococcus）、芽孢杆菌属（Bacillus）等。这些属的细菌是污水处理系统中常见的微生物，在不同的污水处理厂和不同的活性污泥工艺中都曾被发现为优势菌种，说明这些物种在污水处理系统新兴污染物的去除可能发挥着重要的作用。1.4活性污泥去除PPCPs的功能基因研究微生物降解污染物涉及到许多重要的化学过程，包括氧化、还原、水解、脱卤化、脱烷基、环裂解、共轭和甲基化等，这些过程由废水处理系统中微生物的功能基因编码的各种酶来完成，如单加氧酶、双加氧酶、漆酶、脱氢酶、过氧化物酶、酯酶和脱卤酶等。目前，基于传统培养和PCR的方法发现了一些生物降解酶编码基因。例如，许多研究报道了氨氧化细菌的功能基因amo基因对多种化合物具有较好的转化作用，如布洛芬、双酚A、对乙酰氨基酚等（JiaYangetal.,2020;Jiayanyanetal.,2020;Cydzik-Kwiatkowskaetal.,2020）；Silva等人（2013）克隆了活性污泥的苯酚2-单加氧酶和邻苯二酚1,2双加氧酶基因，研究发现苯酚2-单加氧酶催化芳香化合物邻接碳原子的环羟基化，邻苯二酚1,2双加氧酶催化由此产生的邻苯二酚中间体的环裂解；Kalyani等人（2016）在细菌MeiothermusruberDSM1279获得了一个漆酶基因mrlac，并在大肠杆菌中成功表达，研究发现漆酶对底物2,6-二甲氧基苯酚,丁香醛嗪具有较强的转化能力。尽管基于传统培养和PCR的方法已经在活性污泥中发现了一些生物降解基因，但99%以上的微生物被认为是不可培养的或难以在实验室培养（EtchebehereandTiedje,2005），用于特定PCR的引物也有限。并且活性污泥中微生物大多以群落的形式存在，相互之间密切联系，并存在各种信号传导及协同代谢机制（Molstadetal.,2007）。因此，传统技术手段可能限制我们对活性污泥中生物降解基因多样性的全面理解。近年来，基于高通量测序的宏基因组方法可以直接对基因组DNA进行测序，这种方法可以克服依赖培养方法和基于PCR方法的缺陷，被广泛应用于研究微生物群落的结构和功能。这种方法为揭示环境中微生物群落的组成、生物降解基因的多样性、发现新的生物降解基因提供了有力手段。Fang等人（2018）借助于宏基因组高通量测序获得五个污水处理厂的活性污泥数据集，分析了生物降解基因（biodegradationgenes，BDGs）的丰度、多样性和分布，发现了85个生物降解基因，同时检测到潜在的降解污染物的功能细菌，大多数属于Proteobacteria（59.8%）、Bacteroidetes（17.2%）和Actinobacteria（9.2%）。揭示了有机污染物的生物降解基因在活性污泥中的主体地位。Joshi等人（2017）利用GeoChip高通量基因芯片研究了处理焦化废水的活性污泥，检测到99个有机污染物降解相关基因，其中，与芳香烃类降解基因丰度占所有基因的6.3%。最丰富的芳香族降解基因包括：儿茶酚二醇环内裂解双加氧酶基因（0.58%）；氯代芳香族（含胺）降解基因，tfdA（0.36%）；芳香族羧酸降解基因，nagG（0.36%）；苯、甲苯、乙苯和二甲苯（BTEX）复合降解基因，catB（0.2%）；硝基芳烃降解基因，硝基还原酶（0.45%）；烷烃单加氧酶，alkB（0.32%）。Wang等人（2019）利用同步部分硝化、厌氧氨氧化和反硝化（SNAD）工艺去除成熟垃圾渗滤液，在污泥样品检测到90余个与芳香化合物转化有关的基因。芳香化合物转化的代谢途径主要包括双加氧酶和脱氢酶反应、邻苯二酚的meta裂解、β-氧化的环裂解和芳香环上的转化。与芳香族化合物转化相关的关键酶的序列数在长期接触未经处理的渗滤液后增加了28.3-157.1%，这表明SNAD生物反应器中实现了芳香族化合物生物降解功能菌的富集。检测adhP、YAY、frmA和hcaC酶与双加氧酶和脱氢酶反应的代谢有关，这些酶主要来源于SNAD生物反应器中的Chloroflexi、Nitrosomonaseutropha和Aminiphiluscircumscriptus。与邻苯二酚meta裂解相关的关键酶是catE、dmpC和pcaC，它们主要来源于Chloroflexi、Ignavibacteriumalbum和Chlorobi。此外，SNAD系统中芳香物质的主要厌氧代谢包括通过β-氧化在芳香环上转化和环裂解，这与检测dch、bcrB和ubiX酶有关。这项研究发掘了垃圾渗滤液活性污泥对芳香族化合物降解的功能潜力，加深了我们对废水处理系统微生物生物降解能力和通路的理解。1.5现有研究不足活性污泥去除污染物是一种低成本、高效的方法，在活性污泥系统中，吸附和生物降解同时作用于污染物的去除。然而，吸附和生物降解对污染物去除的贡献是不同的。生物降解能完全去除环境中的污染物，但经吸附去除的污染物仍保留在活性污泥中，并随活性污泥的循环进入环境，造成二次污染。为了减少二次污染的可能性，需要更多的研究来阐明生物吸附和生物降解对污染物去除的各自贡献。近年来，科研工作者对于PPCPs的去除效能和动力学开展了一定的研究，但研究基质多集中于实验室人工配水，并且对于同一种化合物不同的研究结果差异较大，说明实验室模拟废水条件下的研究结果对于现实的指导意义不大。垃圾渗滤液是在垃圾填埋过程中因雨水径流、厌氧降解等综合因素产生的高浓度有机废水，其氨氮含量高，有机污染物种类繁多，浓度高，变化范围大，与实验室人工配水差异极大，因此开展活性污泥对垃圾渗滤液基质中PPCPs的去除研究，对于评价垃圾填埋场处理系统的运行效率，控制其出水的生态风险，具有重要的现实意义。微生物的多样性和丰富性是活性污泥去除污染物的主要驱动力，应充分考虑微生物群落在降解污染物中的作用。尽管基于传统的富集、培养、分离技术，已经发现了降解PPCPs的细菌，但多为研究单一菌株对PPCPs的降解能力，鲜少有研究从群落水平研究活性污泥对PPCPs的去除，目前尚不清楚PPCPs在活性污泥系统中的降解是否归因于特定的微生物或微生物群落。只有通过更深入的微生态和系统微生态的研究才能揭示降解的途径，以及降解的机理。分子生物技术和高通量测序的飞速发展，加速了PPCPs的微生物降解及分子机理研究进程。通过对宏基因组的高通量测序分析，可以揭示复杂微生物群落的代谢基因、代谢通路，从而使我们了解微生物群落的代谢机制。目前已有学者运用宏基因组学技术研究了市政污水处理厂、焦化废水处理厂、炼油厂等的处理系统的活性污泥，对垃圾渗滤液处理厂的活性污泥的研究报道相对较少，并且研究者主要考察不同处理工艺活性污泥的微生物群落结构与其宏观特征，而对于某一类PPCPs胁迫下的活性污泥的研究不多。另外，尽管已经有研究利用宏基因组技术在活性污泥中鉴定出PPCPs生物降解基因，但由于PPCPs种类繁多，代谢途径复杂，许多降解PPCPs的功能基因研究仍相对匮乏，代谢通路多不清楚。因此，需要开展关于PPCPs胁迫下活性污泥的微生物群落结构及功能基因变化的研究，以揭示活性污泥对PPCPs的降解机制。参考文献董晶晶.强化脱氮与典型PPCPs去除的好氧颗粒污泥工艺研究[D].浙江大学,2017.王建龙.废水中药品及个人护理用品(PPCPs)的去除技术研究进展[J].四川师范大学学报:自然科学版,2020(2):143-172.王静,王华丽,臧恒昌.对乙酰氨基酚合成方法的研究进展[J].食品与药品,2010,12(9):354-356.汪琪,张梦佳,陈洪斌.水环境中药物类PPCPs的赋存及处理技术进展[J].净水技术,2020,039(001):43-51.赵霞.好氧颗粒污泥系统处理含PPCPs污水的效能及微生物群落演替[D].哈尔滨工业大学,2015.Aguilar-RomeroI,RomeroE,WittichRM,etal.B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