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–PAGE28–铝粉氮化机理研究的国内外文献综述目录TOC\o"1-3"\h\u22344铝粉氮化机理研究的国内外文献综述 1175531.1不同铝粉粒径对反应产物的影响 2272911.2保温时间对氮化铝氮化反应的影响 2140791.3氮化温度对氮化铝结晶性的影响 3158001.4添加剂对氮化铝粉体结晶性的影响 412170参考文献 6通过对比各项氮化铝制备技术,如表2-2[1]可以发现,影响氮化铝粉末制备的主要因素有温度、添加剂、原料、杂质等。在制备过程中,原料来源不同,温度高低,以及是否加入了添加剂,加入添加剂的种类和比例会影响反应的速率,反应产物的纯度乃至反应产物的性能。以碳热还原法制备氮化铝为例,探究铝粉氮化机理。表2-2常用技术优缺点对比以及其优化措施氮化技术优点缺点优化方法直接氮化法工艺简单、费用低廉强放热反应,反应前需要粉碎使用催化剂促进完成氮化反应,使用高纯度的原料碳热还原法工艺简单、低生产成本、产品纯度高合成温度高,效率低选择碳和铝来源或合成前体,更换碳粉以避免产生有害气体,加入促进反应的催化剂自蔓延烧结法生产力高、纯度低,设备简单反应剧烈,反应前需要磨碎原料,过程繁琐用惰性材料吸收有害气体、加入有利于反应的催化剂化学气相沉积法易于实现工序连续化,且产物纯度高,粒度细小、颗粒均匀成本高、设备要求高、产量低还在实验阶段1.1不同铝粉粒径对反应产物的影响铝粉粒径是影响粉体使用的一个关键指标。普遍认为,要制得导热性好,性能优良的氮化铝陶瓷材料,必须首先制备出粒度细、粒度分布窄、杂质少的氮化铝粉末。表2-3为5种铝源在1550℃、保温3h碳热还原反应合成氮化铝粉末的粒度对比,由表3可以看出,制备出的产品粒度由小到大依次为B、E、D、C、F,且可以得出B铝源的粒度分布较窄[30]。综上结果所示,铝粉粒径越小得出的产品性能越好。表2-3不同铝源制备出产品的粒度1.2保温时间对氮化铝氮化反应的影响如前所述,保温时间越长,氮化反应越完全。本扩大实验在T4、T5温度下进行氮化反应,用相同的铝源、碳源且经过同样的工艺处理、设置一致的温控曲线,并保持氮气流量、流速一致,获得的氮化产物见表2-4。由表4可知,在T4温度下,即使保温时间增至6h,也很难实现氧化铝的完全氮化,在T5温度下,随着保温时间延长,氮化率越来越高,当升至4h时,产物为单相的AlN[31]。表2-4不同保温时间的氮化反应产物1.3氮化温度对氮化铝结晶性的影响氮化反应的温度是碳热还原法制备氮化铝粉末的一个重要工艺参数。查阅文献及实验室研究表明,提高氮化温度、延长保温时间有利于氮化反应进行,合成的氮化铝粉末纯度较高。图2-1为温度对氮化铝生成率的影响。由图1可以看出,随着温度的升高,反应的速度越来越慢。这主要和铝源的物相有关,α-Al2O3相比γ-Al2O3晶型稳定,反应活性差[31]。在低温阶段,即1250~1450℃时,γ-Al2O3还未完全转化为α-Al2O3前已经开始氮化反应。图2-1AlN生成率和温度的关系1.4添加剂对氮化铝粉体结晶性的影响以直接氮化法制备氮化铝为例,王稳稳等人为了研究氯化铵以及氯化铵配比对铝粉氮化过程的影响,以铝粉与氯化铵质量比分别为4:1、3:2、2:1、1:1的混合物共四组样品作为原料,经过氮化反应后将四组样品进行XRD分析,图2-2为四种配比下样品的X-射线衍射图谱,有图可知在四种配比下,铝几乎都转化为了氮化铝,随着样品中氯化铵质量分数的增加,导致铝以及氧化铝的质量分数均有所下降,但总体影响较小[32]。图2-2样品的X-射线衍射图谱,由上至下铝和氯化铵的比例分别为1:12:13:24:1图2-3为四种配比下氮化铝米线的SEM图,可以观察到当铝粉与氯化铵的质量比为4:1时,生成的氮化铝为一些长短不一的粗圆柱状状结构,经过测量其直径约1μm左右,且其表面附着有一些颗粒状物质;当铝粉与氯化铵的质量比为3∶1、3∶2和1∶1时,生成的氮化铝均为粗细较均匀的纳米线,且中间均夹杂了一些具有片状结构的杂质,但对比三张图可以发现纳米线的形貌具有明显的不同,疏密程度也各不相同[32]。综上所述,当铝和氯化铵的质量比为3∶1时,生成的氮化铝中纳米线含量较多。由此可见铝和氯化铵的质量比对氮化铝的生成具有明显影响,当配比为3:1时生成氮化铝的纳米含量最高,故当铝和氯化铵的质量比为3∶1时比较适宜纳米线生长[32]。图2-2样品的X-射线衍射图谱,铝和氯化铵的比例分别为1:12:13:24:1参考文献蓝键,马思琪,李邑柯,尹荔松.氮化铝粉末制备与应用研究进展[J/OL].陶瓷学报,2021(01):44-53.杨清华,李宏伟,王焕平,马红萍,雷若姗,徐时清.Y2O3和纳米AlN协同作用对氮化铝陶瓷烧结性能及热传导的影响[J].材料研究学报,2013,27(04):342-348.蒋周青,刘玉柱,薛丽青,刘荣辉,刘元红,李楠.氮化铝粉体制备技术的研究进展[J].半导体技术,2019,44(08):577-582+589.SaitoG,SendaT,AbeK,etal.SynthesisofAlNparticlesviadirectnitridationinadroptubefurnace[J].Journal-CeramicSocietyJapan,2019,127(11):810-817.姜珩.氮化铝粉末的制备研究[D].北京有色金属研究总院,2012.ZhangL,LuJ,KuwashiroS,etal.FabricationandevaluationofaluminumnitridebasedMEMSpiezoelectricvibrationsensorsforlarge-amplitudevibrationapplications[J].MicrosystemTechnologies,2020:1-8.ChenG,CassellaC,QianZ,etal.Lithographicallydefinedaluminumnitridecross-sectionalLamémoderesonators[J].JournalofMicromechanicsandMicroengineering,2017,27(3):034003.WeiZ,XieW,GeB,etal.Enhancedthermalconductivityofepoxycompositesbyconstructingaluminumnitridehoneycombreinforcements[J].CompositesScienceandTechnology,2020:108304.ZhengJ,HeS,WangJ,etal.PerformanceofSiliconeRubberCompositesFilledwithAluminumNitrideandAluminaTri-Hydrate[J].Materials,2020,13(11):2489.MfA,KvB,MvB,etal.Aluminumnitrideasanalternativeceramicforfabricationofmicrochannelheatexchangers:Anumericalstudy-ScienceDirect[J].CeramicsInternational,2020,46(8):11647-11657.ChuA,QinM,Rafi-ud-din,etal.EffectofAluminumSourceontheSynthesisofAlNPowdersFromCombustionSynthesisPrecursors[J].MaterialsResearchBulletin,2012,47(9):2475–2479.裴新美,戴英,南策文.Al粉氮化制备超细AlN粉[J].硅酸盐通报,2001(04):49-51.KimJK,JungWS.Nitridationofδ-Aluminatoaluminumnitrideunderaflowofammoniaanditsmechanism[J].Journal-CeramicSocietyJapan,2011,119(1389):351-354.陈淑文.AlN粉体的合成与烧结机制研究[D].浙江工业大学,2015.陈克新,葛昌纯,曹文斌,李江涛.自蔓延高温合成(SHS)氮化铝反应机制的研究[J].无机材料学报,1998(03):340-344.HiranakaA,YiX,SaitoG,etal.EffectsofAlparticlesizeandnitrogenpressureonAlNcombustionsynthesis[J].CeramicsInternational,2017:S0272884217307915.ZakorzhevskiiVV,BorovinskayaIP.CombustionsynthesisofsubmicronAlNparticles[J].InorganicMaterials,2015,51(6):566-571.RosenbandV,TorkarM,GanyA.

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