【OLEDs器件寿命研究综述7300字】

OLEDs器件寿命研究综述在OLEDs器件研究中，提高器件效率和器件寿命是研究者主要关注的两个方向。在器件效率方面，有机化学家们已经开发了近乎100%激子利用率的磷光和TADF，实现了OLEDs器件高达30%的外量子效率。但要想实现OLEDs器件更大规模和广泛的应用，需要进一步解决器件稳定性问题，延长器件寿命。OLEDs器件稳定性一般包含器件环境稳定性和器件操作稳定性[30]。器件环境稳定性指的是器件对环境水氧的稳定性。而器件操作稳定性指器件在恒定环境、电流密度条件下，器件亮度随着时间延长衰减至初始亮度一定比例时所需要的时间，又称器件寿命。器件寿命是决定OLEDs器件能否实用化的一个重要参数。在具体使用中根据不同的应用环境对器件寿命要求不同，如智能手机对显示器寿命要求为2-3年，而电视则要求更高，需达到10年以上。目前，研究者们认为影响器件寿命的因素主要有两大类，分别是非本质因素和本质因素[31,32]。非本质老化，主要是指由于器件制备条件和环境等因素导致的器件老化。其主要表现为黑点的产生和生长[33]。如图1.12所示为器件黑点图像[34]。其中环境因素主要有水、氧、光、热等。例如水、氧分子向器件中的渗透会使得金属电极发生氧化反应造成金属和有机层界面的分离脱落或者有机薄膜形态变化[35-37]。在器件制备方面，不平整的基底、蒸镀速率、小颗粒灰尘等，会导致蒸镀薄膜的均匀性不足。以上因素都会使器件在工作中易产生黑点降低器件稳定性，严重的甚至会导致器件发生短路。如Blom等人研究发现在旋涂PEDOT:PSS过程中PEDOT:PSS会发生聚集，形成了较大的颗粒，导致器件形成黑点，而黑点的形成造成了器件局域位置电流密度增加，极易发生短路，造成器件完全的破坏[38]。但是，通过优化制备条件、净化制备环境，可以很好消除非本质因素对器件性能、寿命的不利影响。如采用玻璃、多层薄膜封装技术能够有效的避免外界水氧对器件寿命影响，提高器件稳定性[39]。因此，非本质因素已不是限制器件寿命提高的主要问题了。图1.12器件中的黑点[34]Figure1.12ThedarkspotsofOLEDs[34]本质老化，主要是指由于器件结构设计和材料使用不当导致的器件性能衰退。但由于器件老化的本质因素涉及到器件结构、材料、载流子传输、激子辐射等诸多过程，因此关于器件的本质老化还没有形成统一的理论解释。接下来将主要结合当下器件稳定性研究的新进展，从载流子注入、发光层设计、新型稳定材料开发应用三个方面分析其对器件寿命影响。1.1载流子注入对器件寿命影响有效的载流子注入是实现OLEDs器件发光的基础。器件载流子注入能力的提高有利于改善器件性能。一方面能降低器件开启电压和驱动电压，提高器件效率；另一方面可以减少器件焦耳热的产生，提高器件稳定性。但相比于提高器件空穴注入，改善器件的电子注入性能更为重要。从有机半导体材料能级方面考虑。有机材料HOMO能级一般为5.0-6.0eV，经氧等离子体或简单的PEDOT:PSS修饰后的ITO阳极功函数就能达到5.1eV附近，从而实现良好的界面能级匹配。对于阴极来说，常用的阴极金属如铝、银的功函数为4.3eV，但有机材料LUMO能级一般在2.5-3.0eV之间，这造成器件电子注入势垒过高。因而为提高器件载流子平衡因子，制备高效率、稳定OLEDs器件，提高器件电子注入能力更为关键。例如，早在2009年，段炼等人就利用LiN3在热蒸镀下分解产生低功函数金属锂，构建了电子注入层，使得荧光器件在5000cd/m2的起始亮度下LT50达到500h，提高了器件寿命[40]。改善器件电子注入性能的方法主要有三种。分别是使用低功函的金属作为阴极，实现电极/有机材料界面间的能级匹配；采用n型掺杂剂掺杂电子传输材料，同时达到降低有机材料的功函数、提高电子迁移率的目的；利用偶极材料修饰阴极，在阴极/有机层界面形成界面偶极层，降低界面电子注入势垒。接下来主要介绍各方法中具有代表性的研究工作及存在的问题。低功函的金属材料作为阴极提高器件电子注入性能是最早使用的一种方法。例如1987年邓青云等人就使用镁银合金作为OLEDs器件的阴极，将荧光Alq3器件驱动电压降低到10V左右[2]。但当下，相关研究已经很少了。这主要是因为使用低功函金属虽能有效的提高器件电子注入能力，却向器件中引入了对水氧不稳定的活性金属，提高了OLEDs器件的封装要求，不利于器件制备。此外，低功函金属材料作为阴极会发生金属离子的迁移，造成器件稳定性不足。如碱金属Li会向发光层中迁移，形成发光猝灭中心，降低器件的稳定性[41]。图1.13n型掺杂机理示意图Figure1.13Schematicillustrationofntypedopingmechanismn型掺杂是一种降低材料功函数、改善材料载流子传输能力的常用方法[42]。如图1.13所示为n型掺杂机理示意图。在n型掺杂中，一般要求n型掺杂剂具有强的还原能力，以实现掺杂剂HOMO能级上的电子转移到主体LUMO能级上。常用的一些材料如碱金属及其化合物、有机盐、有机金属化合物等。但这些n型掺杂剂易受空气中的水氧影响，造成器件稳定性不足。例如，2017年本课题组的陈永振等人就通过向电子传输材料Bphen中掺入碱金属化合物碳酸铯，使Zno/有机材料界面间的电子注入势垒降低了1.5eV，制备的倒置器件效率最高达到16.4%，器件量子效率相比未掺杂器件提高了1倍左右[43]。随后，朱文清等人在2019年详细研究了碳酸锂（Li2CO3）、盐酸钠（Na2CO3）、碳酸钾（K2CO3）、碳酸铯（Cs2CO3）等碱金属化合物的n型掺杂效果[44]。结果显示各化合物均能有效提高器件效率，但器件寿命不到20h。对此，2019年段炼等人报道了一种基于金属配位效应提高器件电子注入性能和稳定性的方法[45]。他们采用金属银掺杂非罗琳衍生物p-Meo-Phen实现有效的n型掺杂效果，掺杂薄膜功函数降低至2.9eV，比低功函的碱金属铯掺杂还要低0.2eV。且金属银掺杂的器件相比铯掺杂在稳定性方面有明显提高，在1000cd/m2起始亮度下，红色磷光Ir(mphmq)2(tmd)器件寿命LT90提高了2倍，达到910h。此后Shimizu等人也依靠金属配位效应结合不同的非罗琳类衍生物，同样实现了良好的电子注入效果[46]。但是基于金属配位效应的n型掺杂方法对电子传输材料的种类选择比较固定，缺乏普遍的适用性。因此，开发稳定、高效、普遍适用的n性掺杂剂是研究的难点。图1.14偶极层修饰界面能级能级变化示意图。(a)理想平带模式(b)(c)偶极修饰引起的界面真空能级偏移。Figure1.14Schematicillustrationofinterfacialenergyleveldiagramswithdipolelayermodified.(a)idealflatbandconditions(b)(c)theshiftofinterfacialvacuumenergylevel偶极层修饰是另一种降低电极/有机界面能级势垒、提高电子注入的常用方法[24,47]。如以薄层(<10nm)偶极分子PEIE、PEI等修饰ITO或高功函的阴极金属Au、Ag等形成界面偶极层达到降低界面电子注入势垒的目的[48]。偶极层可以被简单理解为一种正负电荷在一定空间距离下分离的现象。如图1.14所示，由于偶极层的形成造成电极/有机层界面真空能级发生偏移，使得界面电子注入势垒降低或增加。金属/有机界面偶极层的形成方式多种多样[49]，如镜像力效应、界面材料间的化学反应、偶极分子的偶极定向分布等，同时偶极层材料的选择范围也极为广泛。例如，2014年Colsmann等人就采有用含氨基极性基团的化合物PEI修饰ZnO，提高了倒置器件电子注入能力[50]。但Fukagawa等人在之后的研究中发现PEI修饰后器件的操作稳定性仅能达到一般器件的1/3[51]。这可能是由于PEI材料差的电学稳定性导致的。2019年Fukagawa等人报道了一种基于氢键效应构建偶极层的方法降低界面电子注入势垒[52]。其过程如图1.15所示。他们采用有机化学反应中常用的有机碱如DBN、DBU、TBD等，掺入到电子传输材料spB-BPy2中形成分子间的氢键，成功构建了界面偶极层。界面功函数降低了0.6eV，在1000cd/m2起始亮度下，器件LT50达到20000h。更重要的是，使用有机碱构建的偶极层对界面功函数的降低，不会受到主体材料LUMO能级影响。例如，使用DBN掺杂不同LUMO能级的材料后PIC-TRZ(LUMO=2.9eV)、DIC-Ph-CN(LUMO=3.3eV)、PTAA(LUMO=1.8eV)，器件均能实现有效的电子注入。表明该方法对降低界面电子注入势垒具有广泛的适用性。图1.15氢键诱导的界面电子注入性能提高[52]Figure1.15SchematicillustrationsofelectroninjectionenhancedbytheformationofH-bonds[52]根据上述有关器件电子注入研究的分析可以得到，选择偶极材料修饰阴极提高器件电子注入性能更具有优势。这主要体现在以下两个方面，一是偶极材料的选择范围广泛，如一些含氨基、羟基等极性基团的化合物均可作为偶极材料修饰电极提高器件电子注入性能；二是有利于获得稳定的偶极材料，偶极修饰不要求材料具有浅的HOMO能级，从根本上提高了材料的稳定性，从而有助于改善器件的环境稳定性和操作稳定性。1.2发光层设计对器件寿命影响合理设计发光层结构控制激子复合区域和激子浓度也能显著提高器件寿命。这是因为发光层作为激子产生、扩散、复合辐射的主要区域，其内涉及许多粒子间的相互作用过程[54,55]。如三重态-极化子湮灭（Triplet-PolaronAnnihilation,TPA）、三重态-三重态湮灭（Triplet–TripletAnnihilation,TTA）等。例如，2014年Adachi等人采用TADF材料作为辅助主体、荧光材料作为发光客体，提高了TADF器件寿命[53]。如图1.16所示，为发光层中能量传递示意图。Adachi以荧光材料掺杂到TADF中，通过共振能量转移机制，降低TADF的激子寿命，从而有效降低发光层中激子-极化子湮灭效应。其中掺杂了黄色荧光材料TBRb的TADF材料PXZ-TRZ器件寿命提高了近一倍，3000cd/m2亮度下的LT50达到200h。2014年Forrest等人报道了一种长寿命的蓝光器件设计方法[56]。他们以蓝色磷光材料Ir(dmp)3为发光客体，通过细致的掺杂浓度控制，实现发光层中客体浓度的渐变掺杂效果，从而实现了发光层中激子浓度的均匀分布，降低了TPA效应，蓝光器件寿命提高了三倍左右。2017年该课题组[57]又通过向渐变掺杂的发光层中掺入较高三重态能级的磷光材料，进一步降低了TTA过程，器件寿命也提高了3倍左右。图1.16电激发下TADF作辅助掺杂剂时的能量传递示意图[53]Figure1.16SchematicillustrationofenergytransfermechanismwithTADFassistantdopantsunderelectricalexcitation[53]此外，通过材料选择设计双极性的发光层也能实现良好的器件稳定性提高。如2016年J.Y.Lee采用双极性的主体材料DCzIPN取代空穴型主体mCBP，实现了器件寿命一倍的提高[58]。2018年J.Holmes等人就对混合双主体发光层的OLEDs器件降解机理进行了研究[59]。研究结果表明双主体发光层的设计能拓展发光层中载流子复合区宽度，降低激子浓度，从而减弱发光材料破坏速度，提高器件寿命。构建双主体的发光层有利于拓展激子复合区域，降低发光层中局域位置激子浓度，减弱TTA、TPA等激子效应，提高器件寿命。而在双主体的发光层设计中，使用激基复合物作为主体，相比一般的双主体设计，更有利于器件高效率发光和低压驱动。因而，激基复合物的主体体系构建引起研究者关注。图1.17给、受体分子间激基复合物形成过程及相关的能量过程示意图。EA*和ED*分别代表受体、给体分子激子能量，-ΔGcs为驱动力，Eexciplex为激基复合物的发光光子能量[60]。Figure1.17Electronicenergydiagramsshowingtheexciplexformationprocessandrelatedenergyrelationships.EA*andED*aretheexcitonenergyoftheacceptoranddonor,respectively.–ΔGcsisthedrivingforce,andEexciplexistheexciplexphotonenergy[60].激基复合物是激发态下的电子给体(Donor,D)和基态下的电子受体(Acceptor,A)通过相互作用形成的一种分子间电荷转移态。其体系的发光具有以下特点：1）发光光谱相比给、受体材料有一定的红移，且发光半峰宽增加；2）发光一般具有热激活延迟特性。但激基复合物的存在降低了器件发光的色纯度和外量子效率，因而在早期的OLEDs器件研究中被认为是影响器件性能的不利因素。但Adachi等人在2012年发现由受体m-MTDATA和给体3TPYMB组成的激基复合物体系具有TADF特性[61]。说明了激基复合物体系也有望实现100%的激子利用率。此后有关激基复合物体系的研究逐渐增加。在激基复合物的研究中，研究者对激基复合物体系形成过程中的能量变化进行了研究分析，为体系材料的选择提供了参考。如图1.17为激基复合物体系形成过程中有关的能量变化过程[60]。从中可以得到，激基复合物体系的形成过程可以表示为：→参量-ΔGcs作为一个判断激基复合物形成难易程度的参量被提出。其计算公式为： QUOTE-ΔGcs=EexcitionEEexciton代表纯受体或给体薄膜材料吸收光谱起始位置对应能量值；Eexciplex代表激基复合物发射光谱中最大发射峰对应的能量值。一般认为-ΔGcs要大于0.45eV才能有效的形成激基复合物。而Eexciplex又可表示为下式： QUOTEEexciplex=eEA,HOMO-ED,LUMO+Constant其中Constant大小一般为0-0.2eV。当下，有关激基复合物体系的研究可主要分为两个方面。一是开发高效率的激基复合物体系。例如，张晓宏就于2014年开发了一种绿光发射的高效率积极复合物体系[60]。他们以TAPC为给体、DPTPCz为受体，1:1掺杂制备发光层，器件最大EQE达到15.4%。2016年张晓宏等人利用PO-T2T、TADF材料MAC分别作为给、受体材料，同样实现了高效率的绿光发射激基复合物体系，制备的器件EQE高达17.8%[62]。二是以激基复合物作为主体，荧光、磷光、TADF等为客体构建高效率OLEDs器件。2014年Kido等人[17]将蓝色磷光材料Firpic掺杂到TAPC和BTPS的激基复合物体系中，蓝光器件效率达到21.7%，开启电压仅为2.5V。2018年刘彦伟等人以CDBP和B3PYMPM构建了激基复合物体系，并通关掺杂TADF材料TXO-TPA制备了双波段的白光器件，发光色坐标为(0.32，0.33)，相当接近纯白光色坐标(0.33，0.33)[63]。K.T.Wong等人[64]已经就激基复合物作为主体的研究进行了综述分析，本文将不再赘述。在激基复合物的研究中，以激基复合物为主体更具优势。一方面由于激基复合物体系的发光效率低，可避免器件发光光谱中出现主体发光；另一方面由于激基复合物的发射光谱相比给受体材料有所拓宽，这将有利于增加主体发射和受体吸收光谱重叠，提高主客体间能量转移效率。但当下，激基复合物在主体应用方面存在两个问题。一是缺乏稳定的激基复合物体系；二是缺乏蓝光发射的激基复合物体系。例如，2018年A.P.Monkman等人利用26DCzPPy和PO-T2T构成的激基复合物体系作为主体，红色磷光材料Ir(dmpq)2acac为客体，器件效率达到22.7%，但在1000cd/m2亮度下，器件LT90仅有6h[65]。这主要是给体材料26DCzPPy稳定性不足导致的。而J.J.Kim采用常用空穴传输材料NPB为给体、PO-T2T为受体构建了稳定的激基复合物体系[66]。红色磷光器件Ir(mphmq)2(tmd)在1000cd/m2亮度下的LT90达到2249h。但该激基复合物体系发射峰位于580nm，无法应用于蓝、绿光器件中。2019年苏仕健等人[67]采用稳定的给受体材料构建激基复合物体系，较好的提高了激基复合物体系的稳定性，其中使用BCzPH和T2T作为给、受体的激基复合物体系，在5000cd/m2亮度下，磷光PQ2Ir器件LT50达到700h以上。但他们给出的激基复合物体系发光峰均位于520nm附近，无法应用于蓝光器件中。Adachi等人[68]通过使用具有TADF特性的受体材料也成功构建了稳定的激基复合物体系，但其发光峰在515nm附近，也无法应用于蓝光器件中。2020年清华大学的段炼等人报道了一种稳定的蓝光发射激基复合物体系[69]。他们通过向苯咔唑的给体单元和三嗪的受体单元引入大的空间位阻单元螺二芴，增加了给受体分子间距离，将激基复合物体系的发光调控至496nm，相比于原来的激基复合物发射蓝移了5nm。他们以该激基复合物为主体，掺杂蓝光TADF材料5TCzBN和黄色荧光材料TBRb制备了白光器件，器件效率达到21.4%，器件寿命更是显著提高，1000cd/m2亮度下LT80超过8200h。但段炼等人采用的方法对激基复合物发光峰调节能力有限，还需要进一步开发稳定的蓝光发射激基复合物体系。1.3材料稳定性对器件寿命影响除上述在器件结构设计方面提高器件稳定性，延长器件寿命，开发新型稳定的功能材料更是从根本上提高器件稳定性的一种策略。例如，2015年Adachi等人[32]研究了光照和电激发下器件的老化行为并对老化器件材料进行了质谱分析，结果表明主体材料mCBP的阳离子和激发态稳定性差导致了主体材料化学键易断裂，生成自由基片段，形成了激子猝灭中心，从而降低了器件寿命。2016年J.Y.Lee等人[70]通过将氰基基团修饰到主体材料上，制备了稳定的蓝光主体材料TCzCN，器件寿命提高了近一倍。这主要是因为新型主体材料TCzCN相比于mCBP具有更高化学键解离能，其阳离子稳定性更高。因此，开发稳定的有机功能材料需要有机化学合成方面的进一步研究。1.6本论文的选题依据和主要工作内容当下，OLEDs在高效率发光材料的开发方面已经取得了大的进步，磷光、热激活延迟荧光器件的外量子效率已经高达30%以上。但OLEDs器件寿命的提高还需要进一步的努力。在器件稳定性研究方面，以往的研究已经表明提高器件电子注入性能、设计发光层结构能有效提高器件寿命。在提高器件电子注入性能方面，n型掺杂、偶极层修饰是当前常用的两种方式。而采用偶极层修饰提高器件电子注入性能相比n型掺杂更有优势。一方面，偶极层修饰的效果具有广泛的普适性；另一方面，偶极层修饰不要求修饰材料具有浅的LUMO能级，保证了材料的空气稳定性。但目前报道应用的偶极修饰层材料还很少。因此，需要开发更多的偶极材料，以期提高器件性能。在发光层的结构设计中，拓展发光层中载流子复合区域宽度、降低发光层中局域激子浓度是最基本的设计理念。激基复合物作为由给体材料（空穴传输特性）和受体材料（电子传输特性）组成的混合体系，在原理上能有效改善发光层中载流子平衡，拓展激子复合区宽度，从而提高器件效率和稳定性。但目前报道的激基复合物体系存在蓝光发射体系缺乏和给受体材料稳定性不足的问题，这造成了器件稳定性无法提高。因此，稳定的激基复合物体系开发至关重要。参考文献[1] CHENH-W,LEEJ-H,LINB-Y,etal.Liquidcrystaldisplayandorganiclight-emittingdiodedisplay:presentstatusandfutureperspectives[J].Light-Science&Applications,2018,7.[2] TANGCW,VANSLYKESA.Organicelectroluminescentdiodes[J].AppliedPhysicsLetters,1987,51(12):913-915.[3] WILLIAMSDF,SCHADTM.dcandPulsedElectroluminescenceinAnthraceneandDopedAnthraceneCrystals[J].TheJournalofChemicalPhysics,1970,53(9):3480-3487.[4] POPEM,KALLMANNHP,MAGNANTEP.ElectroluminescenceinOrganicCrystals[J].TheJournalofChemicalPhysics,1963,38(8):2042-2043.[5] TANGCW,VANSLYKESA,CHENCH.Electroluminescenceofdopedorganicthinfilms[J].JournalofAppliedPhysics,1989,65(9):3610-3616.[6] SHAHNAWAZ,SWAYAMPRABHASS,NAGARMR,etal.Hole-transportingmaterialsfororganiclight-emittingdiodes:anoverview[J].JournalofMaterialsChemistryC,2019,7(24):7144-7158.[7] KULKARNIAP,TONZOLACJ,BABELA,etal.Electrontransportmaterialsfororganiclight-emittingdiodes[J].ChemistryofMaterials,2004,16(23):4556-4573.[8] HONGS,KIMJW,LEES.Lifetimeenhancedphosphorescentorganiclightemittingdiodeusinganelectronscavengerlayer[J].AppliedPhysicsLetters,2015,107(4):2931.[9] SIBONIHZ,AZIZH.ExplainingthedifferentefficiencybehaviorsofPHOLEDswith/withoutaholeinjectionbarrierattheholetransportlayer/emitterlayerinterface[J].OrganicElectronics,2013,14(10):2510-2517.[10] JEONSK,LEEJY.Fourtimeslifetimeimprovementofbluephosphorescentorganiclight-emittingdiodesbymanagingrecombinationzone[J].OrganicElectronics,2015,27:202-206.[11] LIZY,HUXX,LIUGH,etal.High-EfficiencyRed-FluorescentOrganicLight-EmittingDiodeswithExcellentColorPurity[J].JournalofPhysicalChemistryC,2021,125(3):1980-1989.[12] WONGMY,ZYSMAN-COLMANE.PurelyOrganicThermallyActivatedDelayedFluorescenceMaterialsforOrganicLight-EmittingDiodes[J].AdvancedMaterials,2017,29(22):1605444.[13] BALDOMA,O'BRIENDF,YOUY,etal.Highlyefficientphosphorescentemissionfromorganicelectroluminescentdevices[J].Nature,1998,395(6698):151-154.[14] LEEJ,CHENHF,BATAGODAT,etal.Deepbluephosphorescentorganiclight-emittingdiodeswithveryhighbrightnessandefficiency[J].NatureMaterials,2016,15(1):92-98.[15] ZHANGL,YANZ-P,TUZ-L,etal.Green-emittingiridium(iii)complexescontainingpyridinesulfonicacidasancillaryligandsforefficientOLEDswithextremelylowefficiencyroll-off[J].JournalofMaterialsChemistryC,2019,7(37):11606-11611.[16] YANGXL,ZHOUGJ,WONGWY.Functionalizationofphosphorescentemittersandtheirhostmaterialsbymain-groupelementsforphosphorescentorganiclight-emittingdevices[J].ChemicalSocietyReviews,2015,44(23):8484-8575.[17] SEINOY,SASABEH,PUYJ,etal.High-PerformanceBluePhosphorescentOLEDsUsingEnergyTransferfromExciplex[J].AdvancedMaterials,2014,26(10):1612-1616.[18] UOYAMAH,GOUSHIK,SHIZUK,etal.Highlyefficientorganiclight-emittingdiodesfromdelayedfluorescence[J].Nature,2012,492(7428):234.[19] ENDOA,SATOK,YOSHIMURAK,etal.Efficientup-conversionoftripletexcitonsintoasingletstateanditsapplicationfororganiclightemittingdiodes[J].AppliedPhysicsLetters,2011,98(8):083302.[20] WANGH,XIEL,PENGQ,etal.NovelThermallyActivatedDelayedFluorescenceMaterials–ThioxanthoneDerivativesandTheirApplicationsforHighlyEfficientOLEDs[J].AdvancedMaterials,2014,26(30):5198-5204.[21] WEIXF,LIZY,HUTP,etal.SubstitutionConformationBalancestheOscillatorStrengthandSinglet-TripletEnergyGapforHighlyEfficientD-A-DThermallyActivatedDelayedFluorescenceEmitters[J].AdvancedOpticalMaterials,2019,7(11):1767-1767.[22] WEIX,CHENY,DUANR,etal.Tripletdecay-inducednegativetemperaturedependenceofthetransientphotoluminescencedecayofthermallyactivateddelayedfluorescenceemitter[J].JournalofMaterialsChemistryC,2017,5(46):12077-12084.[23] LIB,LIZ,HUT,etal.Highlyefficientblueorganiclight-emittingdiodesfrompyrimidine-basedthermallyactivateddelayedfluorescenceemitters[J].JournalofMaterialsChemistryC,2018,6(9):2351-23