双温方程用于飞秒激光烧蚀金属的模拟分析_陈安民

1、书书书 第 42 卷第 8 期激 光 与 红 外Vol 42， No 8 2012 年 8 月 LASERINFRAREDAugust， 2012 文章编号: 1001- 5078( 2012) 08- 0847- 05激光应用技术 双温方程用于飞秒激光烧蚀金属的模拟分析 陈安民， 姜远飞， 刘航， 金明星， 丁大军 ( 吉林大学原子与分子物理研究所， 吉林 长春 130012) 摘要: 讨论了双温模型在不同近似下的电子热传导率对于模拟飞秒激光烧蚀金属过程中靶 材的电子温度和晶格温度分布的影响， 用有限差分法对飞秒激光脉冲烧蚀金属靶的过程的温 度场进行了一维数值计算， 以铜靶为例给出了靶材电子

2、与晶格温度分布随时间和深度的演化 规律并进行了分析， 结果表明不同近似下电子热传导率对于模拟温度分布计算结果有着重要 的影响。 关键词: 激光烧蚀; 电子热传导率; 双温模型; 金属薄膜 中图分类号: TN249; O437文献标识码: ADOI: 103969/j issn1001- 5078201208001 Numerical simulation of femtosecond laser ablation by two-temperature model CHEN An- min， JIANG Yuan- fei， LIU Hang， JIN Ming- xing， DING Da-

3、jun ( Institute of Atomic and Molecular Physics， Jilin University， Changchun 130012， China) Abstract: In this paper， the effects of the electron temperature and lattice temperature distribution are discussed in different approximation electron thermal conductivity by two- temperature model during th

4、e femtosecond- laser ablation metal process A one- dimensional numerical calculation for the temperature field of femtosecond pulse laser ablation metal target is performed by finite difference method The copper target is given as an example of the electron and lat- tice temperature distribution wit

5、h the evolution of time and depth The result shows that different approximation elec- tron thermal conductivity has an important influence on the final calculated result of the temperature distribution Key words: laser ablation; electron thermal conductivity; two- temperature model; metal film 1引言 随

6、着超短脉冲激光技术的发展， 激光对材料的 微加工和烧蚀机理受到广泛的重视， 包括在基本理 论和实际的技术应用方面 1 6 。脉冲激光烧蚀 ( pulsed laser ablation) 是通过把峰值功率较高的脉 冲激光束聚焦到材料表面， 使材料表面形成一个很 小的局部高温区， 在极短时间内使材料表面物质迅 速熔化蒸发并形成等离子体( PLA 等离子体) 。激 光对固体烧蚀的物理过程十分复杂7 ， 包含了固体 中的电子与激光辐射之间的能量耦合、 电子将激光 能量向晶格的转移而引起的固体对激光能量的吸 收、 表层材料的烧蚀和等离子体的形成等， 对这些过 程的机理研究虽然很多， 但是目前还没有一个

7、非常 确切的描述。由于飞秒激光和材料作用的时间很 短， 宏观连续的热传导模型已不能描述飞秒激光和 材料的作用过程。利用玻耳兹曼输运方程简化得到 的一维双温模型可对电子和声子耦合系统进行研 究。在飞秒脉宽作用条件下将双温模型进行简化， 并采用有限差分的方法得到表层电子与晶格的温度 变化规律， 从而对飞秒激光烧蚀机理进行深入探讨。 飞秒激光照射金属时， 由于金属里面电子的热 容是非常小的， 激光脉冲将使吸收深度内的电子温 度急剧升高， 能量从激发区域传递到靶材内部是通 基金项目: 国家自然科学基金项目( No 10974069) ; ITER( No 2010GB104003) 资助。 作者简介:

8、 陈安民( 1979 ) ， 男， 博士研究生， 主要从事强激光 与原子分子相互作用方面的研究。E- mail: comeongoon sohu com 收稿日期: 2011- 11- 18; 修订日期: 2011- 12- 09 过双温方程( 热扩散方程) 进行描述的， 因此， 与温 度相关的电子热传导率对这个方程将有非常重要的 影响 8 ， 多数作者在使用时都没有考虑不同近似下 的电子热传导率对双温方程模拟激光加热金属温度 变化的影响。本文以铜靶为例对其进行了模拟分 析， 计算了不同近似的电子热传导率下的电子温度、 晶格温度和熔化面的变化。 2计算模型 通过双温方程进行超短激光与物质的相互

9、作用 的理论研究已经有很长的历史了9 ， 一维双温两步 热传导模型的非线性方程10 12 为: Ce T e t = x ke T e () x G( Te Tl)+ S( x， t) ( 1) Cl= T l t = G( Te Tl)( 2) 式中， Ce为电子热容; Cl=3 5 106JK1m3为晶格 热容; ke为电子热传导率; Te为电子温度; Tl 为晶格 温度; G = 1 02 1017WK 1m3为电子 晶格耦合 系数 13 ， 下标 e 和 l 分别代表电子和晶格。热源项 S( x， t) 在高斯( Gaussian) 激光脉冲辐照下 S( x， t) 的 表达式 14

10、15 为: S( x， t)= 槡 ( 1 R) J tp exp x t tp t () p 2 ( 3) 式中， =14 2 nm 是吸收深度; =4 ln( 2) ; R =0 6 是表面对激光的反射率; tp为脉冲宽度; J 为激光能 量密度。当电子温度低于费米温度时电子热容的表 达式为 Ce= Te16 ， = 2nekB/2TF， 对于铜 = 96 6 JK 2m3， n e是电子密度， kB是玻耳兹曼常数， TF是费米温度。 通常认为电子热导率是个常量如式( 4) 所示， 当电子温度远远小于费米温度和晶格温度低于德拜 温度时能用式( 5) 表示 17 18 ， 一般性的表达式如式

11、 ( 6) 19 20 所示， 一个更普遍的表达式用式( 7)17， 21 表示。 A: ke= k0( 4) B: ke= k0 Te Tl ( 5) C: ke= k0 BTe AT2 e + BTl ( 6) D: ke = ( 2 e +0 16) 5/4 ( 2 e +0 44) e ( 2 e +0 092) 1/2 ( 2 e + l) ( 7) 式中， k0= 401 WK 1 m 1， 系数 A = 1 75 107 s 1 K 2， B = 1 98 1011 s 1K1 分别表示电子电子和电 子原子碰撞频率 20 ， e = Te/TF ， l = Tl/TF， 铜的费

12、米温度 TF=8 12 104K， 参数 ， 是和材料相关的 常数， 分别为 377 WK 1m1和 0 13921 。图 1 给出 了晶格温度( Tl) 为 300 K 时的电子热容随着电子温 度的变化曲线。 electron temperature/K 图 1不同近似下铜的电子热传导率随 电子温度的变化( 晶格温度为 300 K) Fig1the electron thermal conductivity of Cu with the electron temperature( the lattice temperature is 300 K) 3计算结果与分析 本文采用有限差分法 22

13、， 用脉冲持续区间 100 fs， 能量密度为500 Jm 2， 计算了200 nm 厚的铜 膜的电子与晶格温度随时间和表面距离的变化。图 2 给出了在不同近似的电子热传导率的电子与晶格 温度的分布: 图 2( a) 图 2( d) 分别为在情况 A， B， C， D 下的电子温度; 图 2( e) 图 2( h) 分别为在情 况 A， B， C， D 下的晶格温度。 848激 光 与 红 外第 42 卷 图 2电子与晶格的温度 Fig2the electron and lattice temperature ( a) 、 ( b) 、 ( c) 、 ( d) 分别在情况 A， B， C， D

14、 下的电子温度; ( e) 、 ( f) 、 ( g) 、 ( h) 分别在情况 A， B， C， D 下的晶格温度( tp= 100 fs， J = 500 Jm 2) ( a) 、 ( b) 、 ( c) 、 ( d) is the electron temperature at the cases of A， B， C， D; ( e) 、 ( f) 、 ( g) 、 ( h) is the lattice temperature at the cases of A， B， C， D( tp=100 fs， J =500 Jm 2) 图 3 给出了不同近似的电子热传导率下表层的 电子与晶

15、格温度随时间的变化曲线， 由此可以看出 不同近似电子热传导率下的电子温度和晶格温度有 很大的差别， 这跟其他温度有关的热物理参数也直 接相关。表层电子达到的最高温度对于 A， B， C， D 分别为 13453 K， 7822 K， 13104 K， 13015 K， 表层电 子与晶格的热平衡时间大约为 3 ps， 表层晶格达到 的温度对于 A， B， C， D 分别为 696 K， 449 K， 562 K， 560 K。 图 4 给出了当延迟时间到达 10 ps 时不同近似 电子热传导率下晶格温度在不同深度的变化曲线， 当延迟时间达到 10 ps 的时候表层晶格的温度对于 A， B， C，

16、 D 分别为 662 K， 445 K， 543 K， 541 K， 而在 x =200 nm 处晶格的温度对于 A， B， C， D 分别为 324 K， 375 K， 347 K， 347K。 depth/nm 图 4不同深度的晶格温度( tp =100 fs， J =500 Jm 2， t =10 ps) Fig4the distribution of lattice temperature with the depth ( tp=100 fs， J =500 Jm 2， t =10 ps) 从图 3、 图 4 我们很清楚地看到了不同近似的 电子热传导率对电子和晶格温度的影响。由图 1

17、可 知 B 情况的电子热导率随着电子的温度很快的升 高， 使不同深度的电子传热加快并迅速达到热平衡， 从而使靶材内部的晶格温度也很快的升高( 如图 2 ( b) 、 图 2( f) 、 图 4 所示) ， 这样对于预测烧蚀深度、 烧蚀率有非常大的影响。 接下来我们用 100 fs 能量密度为 10000 Jm 2的 激光计算了 200 nm 的薄膜在不同近似电子热导率 下的熔化面的变化， 如图 5 所示， 图 5( a) 图 5( d) 分别在情况A， B， C， D下的晶格温度， 根据温度分 948激 光 与 红 外No 82012陈安民等双温方程用于飞秒激光烧蚀金属的模拟分析 布我们可以看

18、出， 颜色比较暗的部分是没有熔化， 其 余的部分已经熔化或者是汽化， 对于近似 A， C， D， 当延迟时间大约 12 ps 的时候熔化面基本不变， 烧 蚀深度达到了最大值， 然而情况 B 在延迟时间大约 7 ps 时 200 nm 的薄膜已经被熔穿。图 6 是当延迟 时间为 30 ps 时不同深度的晶格的温度分布， 可以 看出 A， B， C， D 的熔化面分别为 89 3 nm， 200 nm ( 深度最大值) 、 89 5 nm， 88 2nm。 depth/nm 图 6不同深度的晶格温度( tp =100 fs， J =10000 Jm 2， t =30 ps) Fig6the dis

19、tribution of lattice temperature with the depth ( tp=100 fs， J =10000 Jm 2， t =30 ps) 最后我们对比了随激光能量密度变化不同近似 的电子热导率对烧蚀深度的影响。激光脉冲为 100 fs， 铜膜厚度是 400 nm， 从图 7 可以看出情况 A， B， C， D 在烧蚀 400 nm 的铜膜是的阈值能量密度分别 为 3000 Jm 2， 10000 Jm2， 3500 Jm2， 3500 Jm2 ， 当 能量密度达到 40000 Jm 2是的烧蚀深度为 139 nm， 302 nm， 117 nm， 124 nm

20、。 fluence/Jm 2 图 7熔化面深度随激光能量密度的变化( t p=100 fs， t =60 ps) Fig7depth of the first melted front as a function of laser fluence( tp=100 fs， t =60 ps) 4结论 本文以铜靶材为例， 对现有的双温度模型的重 要参量电子热传导率的不同的近似形式做了对比分 析， 数值计算了电子 晶格双温两步热传导方程， 得 到了靶材温度随时间和深度的变化规律， 结果表明 不同近似的电子热传导率对模拟脉冲激光烧蚀热行 为有非常大的影响， 对于双温度模型模拟烧蚀热传 分析有着重要的意

21、义。未来的工作我们继续将对双 温度模型其他的重要参量( 如: 电子热容、 晶格热 容、 电子晶格耦合系数等) 对烧蚀热传的影响进行 分析。 参考文献: 1 Crawford T H R， Yamanaka J， Botton G A， et al High- res- olution observations of an amorphous layer and sub- sur- face damage formed by femtosecond laser irradiation of siliconJ J Appl Phys ， 2008， 103 ( 5) : 053104 053111

22、 2 Li Zhihua， Fan Jingqin， Li Punian， et al Effect of laser energy accumulation on surface periodic structuresJ Chinese J Lasers， 2010， 37( 1) : 68 73 ( in Chinese) 李智华， 范敬钦， 李普年， 等 能量累积效应对飞秒激 光诱导表面周期结构的影响J 中国激光， 2010， 37 ( 1) : 68 73 3 Liang Jianguo， Ni Xiaochang， Yang Li， et al Numerical simulatio

23、n of the ablation on copper with ultrashort laser pulses J Chinese J Lasers， 2005， 32( 9) : 1291 1294 ( in Chinese) 梁建国， 倪晓昌， 杨丽， 等 超短激光脉冲烧蚀铜材料 的数值模拟 J 中国激光， 2005， 32( 9) : 1291 1294 4 Zhang Baohua， Liu Wenqing， Cui Zhifeng Time and spa- tial evolution of the electron density in laser- induced Co pl

24、asmas J ChineseJ Lasers，2008，35 ( 10 ) : 1485 1490 ( in Chinese) 张保华， 刘文清， 崔执凤 激光诱导 Co 等离子体电子 密度的时间空间演化特性J 中国激光， 2008， 35 ( 10) : 1485 1490 5 Stoian R， Boyle M， Thoss A， et al Laser ablation of die- lectrics with temporally shaped femtosecond pulsesJ Appl Phys Lett ， 2002， 80( 3) : 353 355 6 Spyrida

25、ki M， Koudoumas E， Tzanetakis P， et al Temporal pulse manipulation and ion generation in ultrafast laser ablation of siliconJ Appl Phys Lett ， 2008， 83( 7) : 1474 1476 7 Rethfeld B， Sokolowski- Tinten K， Von Der Linde D， et al Timescales in the response of materials to femtosecond la- ser excitation

26、J Appl Phys A: Mater Sci Processing， 2004， 79( 4) : 767 769 8 Zhigilei L V， Lin Z B， Ivanov D S Atomistic modeling of short pulse laser ablation of metals: connections between melting， spallation， and phase explosionJ J Phys Chem C， 2009， 113( 27) : 11892 11906 9 Anisimov S I， Kapeliovich B L Electr

27、on emission from metal surfaces exposed to ultrashort laser pulses J Sov Phys JEPT， 1974， 39: 375 377 058激 光 与 红 外第 42 卷 10 Elsayed- Ali H E， Norris T B， Pessot M A Time- resolved observation of electron- phonon relaxation in copperJ Phys Rev Lett ， 1987， 58( 12) : 1212 1215 11 Hu Dezhi Numerical ca

28、lculation of the electron- phonon coupling relaxation time in pulse laser ablationJ Acta Phys Sin ， 2009， 58( 2) : 1077 1082 ( in Chinese) 胡德志 脉冲激光烧蚀中电声弛豫时间的确定 J 物 理学报， 2009， 58( 2) : 1077 1082 12 Hu W Q， Shin Y C， King G Modeling of multi- burst mode pico- second laser ablation for improved materia

29、l removal rateJ Appl Phys A: Mater Sci Processing， 2010， 98 ( 2) : 407 415 13 Wang X Y， Riffe D M， Lee Y S， et al Time- resolved elec- tron- temperature measurement in a highly excited gold tar- get using femtosecond thermionic emissionJ Phys Rev B， 1994， 50( 11) : 8016 8019 14 Tang J Nanoscale heat

30、 transfer in a thin aluminum film and femtosecond time- resolved electron diffractionJ Appl Phys Lett ， 2008， 92( 1) : 11901 11903 15 Wang Defei， Yu Jiping， Guo Chunfeng， et al Thermal effect analusis of metal film ablation by ultra- short laser pulses J Chinese J lasers， 2008， 35( 10) : 1579 1584 (

31、 in Chinese) 王德飞， 于继平， 郭春凤， 等 超短脉冲激光烧蚀金属 薄膜材料的热效应分析 J 中国激光， 2008， 35( 10) : 1579 1584 16 Kim J， Na S Metal thin film ablation with femtosecond pulsed laserJ Opt Laser Technol ， 2007， 39 ( 7) : 1443 1448 17 Chen Anmin， Gao Xun， Jiang Yuanfei， et al Numerical simulation of femtosecond laser heating of metal films u- sing electron thermal emissionJ Acta Physica Sinica， 2010， 59( 10) : 7198 7202 ( in Chinese) 陈安民， 高勋， 姜远飞， 等 数值模拟飞秒激光加热金 属的 热 电 子 发 射J 物 理 学 报， 2010， 59 ( 10) : 7198 7202 18 Chen A M， Xu H