【2017年整理】低温烧结制备的多孔氮化硅陶瓷的介电常数和力学性能

低温烧结制备低介电常数和高力学性能的多孔氮化硅陶瓷夏永封，曾玉萍，江东亮上海硅酸盐研究所，中科院，1295年定西道，上海邮编200050中科院研究生院，北京100039，中华人民共和国摘要通过凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃使用传统的陶瓷工艺在空气中制备了多孔氮化硅（SI3N4）陶瓷。多孔SI3N4陶瓷烧结至10001200显示了相对较高的抗弯强度和良好的介质性能。研究了烧结温度和添加剂含量对多孔氮化硅陶瓷抗弯强度和介电性能的影响。多孔氮化硅陶瓷的3055的孔隙率，40130兆帕的抗折强度，以及3546的低介电常数被获得。关键词多孔氮化硅陶瓷介电常数凯特布兰低温烧结1导言天线罩材料的恶劣的工作条件要求一系列关键特性，如低介电常数，高机械强度，优良的抗热震性和雨蚀性1。如今，由于其优良的介电性能（介电常数恒定35），氮化硅陶瓷主要用于材料的天线罩和天线窗2。然而，它们的极低的强度（通常不超过80MPA）3和较低的抗雨蚀性是不足以用于高速车辆。氮化硅（SI3N4陶瓷）陶瓷有许多优良性能，如高温强度，良好的氧化电阻，热化学耐腐蚀，耐热冲击性，热膨胀系数低及良好介电性能46。在室温下，SI3N4和SI3N4的介电常数（）分别是56和79。然而，氮化硅的介电常数仍然有很高的实际应用。孔设计，一般认为是一种降低材料介电常数的有效途径，但毛孔也可以恶化陶瓷材料的力学性能。因此，重要的是保持介电性能和力学性能均衡，以满足实际应用。多孔氮化硅陶瓷可以不同的方式制备，如增加易变物质7，冷冻干燥8，碳热氮化9，燃烧合成10，原位反应键1等。作为一个共价固体，氮化硅无助烧结剂很难致密。通常情况下，金属氧化物（Y2O3AL2O311，ER2O312，YB2O313）添加剂都必须通过液相烧结才能获得致密氮化硅陶瓷。然而，烧结温度仍然很高。为了在低温获得SI3N4陶瓷，低温液体阶段，如SIP2O714，氧化镁AL2O3SIO2系统15，二氧化硅16，凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）17等，都被使用。在这项工作中，凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃被用作烧结添加剂来制备多孔氮化硅陶瓷。并且烧结行为和添加剂对孔隙度，抗弯强度和介电常数的标本进行了研究。2实验步骤SI3N4（SNE10中，纯度995，A所占比率95，平均粒径05微米日本东京宇部兴产株式会社），磷酸（纯度85WT中国上海灵峰公司）和硼酸（纯度995WT中国上海中医药化学钙试剂有限公司SCRC），超细二氧化硅（30纳米，中国南平加连化工有限公司）被用作原料。为制备凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃，磷酸、硼酸和SIO2以质量比为1771384在500加热焙烧和以2/MIN的冷却速度保温2小时。对于多孔氮化硅陶瓷的制备，将氮化硅、磷酸和硼酸混合物在水中用球磨24小时二氧化硅在烧结过程中是氮化硅的氧化剂。经过干燥和通过100目（154微米）的筛选，粉末被压成尺寸为45MM100MM500MM的长方形条，长条在恒压200MPA的压力下冷却。这些长条首先在空气中以2/MIN的升温速率加热到500，保温2小时，以防止由于磷酸和硼酸的挥发所造成孔扩张，然后以5/MIN的升温和冷却速度在10001200进行烧结，并且在空气气氛中保温2小时。在空气中使用STA429差热分析仪（内茨，德国）以的速度进行差热分析（DTA）和热重分析（TG）。标本加工成30MM40MM360MM矩形条通过三点弯曲试验（MODELAUTOGRAPHAGI，日本岛津）来衡量抗弯强度，使用了30MM的远程支持和05MM/MIN速度的跨杆头。开放孔隙率和体积密度是用阿基米德原理以蒸馏水作为介质测量的。同相分析是通过计算机控制进行了X射线衍射（XRD）（型号RAX10，X射线衍射仪，日本）与CUK辐射（波长为15418）。应用扫描电子显微镜（SEM）（MODELJXA8100，JEOL，日本东京）多孔氮化硅陶瓷的形态观察。在室温下用射频阻抗材料分析仪（型号4291B，AGILENT，USA）在频率范围为100MHZ到1GHZ内测量200MM11MM的样本复杂的介电常数。3结果和讨论31凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的表征磷酸可以在100下与硼酸反应，反应如下14H3PO4H3BO3BPO43H2O（1）BPO4的晶体结构包含BPO4和PO4四面体。然而，BPO4是一种两个具有水溶性和低熔点氧化物的共聚物。BPO4是一种具有良好的介电性（E4）17的化学惰性玻璃。因此，在制备氮化硅时要适当的使用BPO4作为助烧结剂。而且,BPO4的添加可以显著提高SI3N4的强度18。图1热重法（TG），差热分析（DTA）曲线凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）的质量比H3BO3/H3PO4/SIO21771384图1显示了凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的X射线衍射图谱。这个图谱能够以两个阶段被索引BPO4和B2O3。B2O3来自过度硼酸，这也是有利于降低烧结温度。图2热重法（TG）、差热分析（DTA）曲线凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）的质量比H3BO3/H3PO4/SIO21771384FIG2显示了磷酸，硼酸和SIO2混合物的TG/DTA曲线。曲线可分为两个部分。从70到180，观察到一个急剧的吸热峰和重量损失约20WT，相应的形成BPO4和蒸发H2O。180以上，在TG曲线中没有观察到明显的重量损失，DTA曲线显示了由于BPO4结晶而形成的广泛高峰，这也是RHSU报告中提到的19。32多孔氮化硅陶瓷的相和微观结构分析图3氮化硅粉末核原料（H3BO3H3PO4在1150烧结2H制成SI3N4陶瓷的X射线衍射图图3显示了氮化硅粉末原材料模型和多孔氮化硅陶瓷的X射线衍射图谱。和原材料氮化硅粉末模型比较，BPO4和石英（SIO2）的弱峰在烧结后的氮化硅陶瓷中发现。相对含量低的BPO4表明，凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃是非晶体，并且少量的石英（SIO2）是有部分氮化硅在空气中氧化20。图4添加不同添加剂时烧结温度和空隙度之间的关系图4表明，氮化硅陶瓷烧结温度和孔隙度之间的关系。添加剂含量对多空氮化硅陶瓷的孔隙度有很大影响。当烧结温度低于1000时，该凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃在烧结过程中有利于氮化硅的致密化。氮化硅孔隙率随着凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的添加而降低。当烧结温度高于1100，样本添加更多的凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃因凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的蒸发而具有较高的孔隙度。另一方面，随着烧结温度的升高，孔隙度先降低然后升高。例如，添加10添加剂的标本从950到1050进行烧结的孔隙度是4632，但是，当烧结温度是增加到1200，孔隙率是43。这一现象相当符合玻璃性能。这是有利于烧结过程的在低温进行而不至于高温度导致玻璃挥发。图5显示了氮化硅陶瓷的扫描电镜图像。SEM照片表明，玻璃和烧结温度对多孔SI3N4陶瓷的微观结构有很大影响。氮化硅烧结处理是非常复杂的，它是有关玻璃蒸发，SI3N4氧化图5添加不同添加剂在不同烧结温度SI3N4陶瓷的微观结构和氧化源性二氧化硅与添加剂的反应。然而，不同的烧结温度和不同的内容的添加剂将导致不同的微观结构。33多孔氮化硅陶瓷的机械性能和介电性能一般来说，多孔陶瓷的抗折强度主要是依赖于孔隙度。多孔陶瓷的强度（）表现为以下方程21,220EXP（P）0是孔隙率为0的强度，是结构因子和P是孔隙率。图6表明了烧结的多孔氮化硅陶瓷的抗折强度。抗弯强度范围是30130MPA。当烧结温度是1150和添加剂为3WT时有最大弯曲强度130MPA。更多的添加剂将导致抗弯强度的提高和氮化硅烧结温度的降低低。然而，较多的添加剂将导致在较高的温度下由于凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的蒸发使抗弯强度降低。抗弯强度先增加，然后下降，这符合图4的结果。图6（B）显示的，孔隙度占主导地位的氮化硅图6多孔氮化硅陶瓷在不同添加剂、烧结温度和孔隙度时的抗弯强度的机械强度不如预期。（2）与此同时，抗弯强度是受SI3N4对石英（SIO2）氧化的影响。在氮化硅中形成氧化石英对标本的强度是有害的，如果石英含量大于12的标本将会产生裂缝23。根据混合规则，两相复合的介电常数计算如下24V11V22（3）其中是复合相的介电常数，V1和V2分别是第一阶段和第二阶段的体积分数1和2是两阶段的介电常数。介电常数随孔隙度的改变可以认为是使用第2阶段近似无孔隙（1）。均等式（3）降低到0P（01）（4）0是第一阶段的介电常数，孔隙率为P25。由等式（4）可见，多孔陶瓷的介电常数随孔隙度增加不断下降。图7显示了标本的介电常数（）和频率的关系。多孔氮化硅陶瓷的介电常数受到孔隙度、氮化硅、以及由凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃和石英组成的第二阶段。图7（A）和（B）表明，标本的添加剂为3时，由于孔隙率的影响效果比氧化源性石英更显著，使得在较高的烧结温度下有较高的介电常数。从等式（3）可以看出，当孔隙度（1）在同一程度上的增加将使复合后的介电常数下降更多。当标本添加3，10，20的添加剂时的介电常数，也显示在图7（B）（D）。增加频率时介电常数不会有很大的变异。对于添加20的添加剂，即曲线图7（D），随着孔隙度和凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃的增加导致介质常数减少。然而由于曲线图7（C）孔隙度低，虽然它包含更多的凯特布兰（SIO2B2O3P2O5）玻璃，但它的介电常数高于曲线图7（A）。因此，空隙率是影响多孔陶瓷的主导因素。图7在不同添加剂和烧结温度下的介电常数（一）1000，3WT；（二）1100，3WT；（三）1100，10WT；（四）1100，20WT4结论多孔氮化硅陶瓷的制备是在常压了低温下，以H3BO4和H3PO4作为烧结添加剂。通过改变烧结添加剂的种类和烧结温度，得到的抗弯强度在30130MPA、隙率在3055和介电常数在3546变化的多孔氮化硅陶瓷。参考资料1SQDING,YPZENG,DLJIANG,OXIDATIONBONDINGOFPOROUSSILICONNITRIDECERAMICSWITHHIGHSTRENGTHANDLOWDIELECTRICCONSTANT,MATERLETT6111122006227722802TMPLACE,DWBRIDGES,FUSEDQUARTZREINFORCEDSILICACOMPOSITES,INPROCEEDINGSOFTHE10THSYMPOSIUMONELCTROMAGNETICWINDOWS,GEORGIAINSTITUTEOFTECHNOLOGY,ATLANTA,GEORGIA,USA,1970,PP1151193JSLYONS,TTSTAR,STRENGTHANDTOUGHNESSOFSLIPCASTFUSEDSILICACOMPOSITES,JAMCERAMSOC7761994167316754FLRILEY,SILICONNITRIDEANDRELATEDMATERIALS,JAMCERAMSOC83220002452655GZIEGLER,JHEINRICH,GWOTTING,RELATIONSHIPSBETWEENPROCESSING,MICROSTRUCTUREANDPROPERTIESOFDENSEANDREACTIONBONDEDSILICONNITRIDE,JMATERSCI2291987304130866AJPYZIK,DRBEAMAN,MICROSTRUCTURE,PROPERTIESOFSELFREINFORCEDSILICONNITRIDE,JAMCERAMSOC76111993273727447DARANZAZU,HSTUART,CHARACTERISATIONOFPOROUSSILICONNITRIDEMATERIALSPRODUCEDWITHSTARCH,JEURCERAMSOC24220044134198TFUKASAWA,ZYDENG,MANDO,SYNTHESISOFPOROUSSILICONNITRIDEWITHUNIDIRECTIONALLYALIGNEDCHANNELSUSINGFREEZEDRYINGPROCESS,JAMCERAMSOC8592002215121559SYSHAN,JFYANG,JQGAO,WHZHANG,ZHJIN,POROUSSILICONNITRIDECERAMICSPREPAREDBYREDUCTIONNITRIDATIONOFSILICA,JAMCERAMSOC88920052594259610DYCHEN,BLZHANG,HRZHUANG,WLLI,COMBUSTIONSYNTHESISOFNETWORKSILICONNITRIDEPOROUSCERAMICS,CERAMINT294200336336411JFYANG,TOHJI,INUENCEOFYTTRIAALUMINACONTENTONSINTERINGBEHAVIORANDMICROSTRUCTUREOFSILICONNITRIDECERAMICS,JAMCERAMSOC83820002094209612CKAWAL,EFFECTOFGRAINSIZEDISTRIBUTIONONTHESTRENGTHOFPOROUSSI3N4CERAMICSCOMPOSEDOFELONGATEDBSI3N4GRAINS,JMATERSCI362320015713571713JFYANG,ZYDENG,TOHJI,FABRICATIONANDCHARACTERIZATIONOFPOROUSSILICONNITRIDECERAMICSUSINGYB2O3ASSINTERINGADDITIVE,JEURCERAMSOC232200337137814FCHEN,QSHEN,FQYAN,LMZHANG,PRESSURELESSSINTERINGOFASI3N4POROUSCERAMICSUSINGAH3PO4POREFORMINGAGENT,JAMCERAMSOC90820072379238315JQLI,FLUO,DMZHU,WCZHOU,INUENCEOFPHASEFORMATIONONDIELECTRICPROPERTIESOFSI3N4CERAMICS,JAMCERAMSOC90620071950195216GJQI,CRZHANG,HFHU,FCAO,SQWANG,YGJIANG,BLIN,CRYSTALLIZATIONBEHAVIOROFTHREEDIMENSIONALSILICABERREINFORCEDSILICONNITRIDECOMPOSITE,JCRYSTGROWTH2842200529329617BLI,ZXYUE,JZHOU,ZLGUI,LTLI,LOWDIELECTRICCONSTANTBOROPHOSPHOSILICATEGLASSCERAMICSDERIVEDFROMSOLGELPROCESS,MATERLETT5412002252918ABAYKAL,MKIZILYALLI,MTOPRAK,RKNIEP,HYDROTHERMALANDMICROWAVESYNTHESISOFBORONPHOSPHATE,BPO4,TURKJCHEM254200142543219RHSU,PNKUMTA,TPFEIST,MODIEDOXIDESOLGELMOSGSYNTHESISOFBOROPHOSPHOSILICATEGLASSESANDGLASSCERAMICS,JMATERSCI301219953123312920UJLINUS,TOGBUJI,RSCOTT,BRYAN,THESIO2SI3N4INTERFACE,PARTINATUREOFTHEINTERFACE,JAMCERAMSOC78519951272127821RLCOBLE,WDKINGERY,EFFECTOFPOROSITYONPHYSICALPROPERTIESOFSINTEREDALUMINA,JAMCERAMSOC3911195637738522RMSPRIGGS,EXPRESSIONFOREFFECTOFPOROSITYONELASTICMODULUSOFPOLYCRYSTALLINEREFRACTORYMATERIALS,PARTICULARLYALUMINUMOXIDE,JAMCERAMSOC4412196162862923FPMEYER,FUSEDQUARTZREINFORCEDSILICACOMPOSITES,INPROCEEDINGSTHEL5THSYMPOSIUMONELECTROMAGNETICWINDOWS,GEORGIAINSTITUTEOFTECHNOLOGY,ATLANTA,GEORGIA,1980,PP17017824WDKINGERY,HKBOWEN,DRUHLMANN,INTRODUCTIONTOCERAMICS,2NDED,WILEY,NEWYORK,196725SJPENN,NMALFORD,ATEMPLETON,EFFECTOFPOROSITYANDGRAINSIZEONTHEMICROWAVEDIELECTRICPROPERTIESOFSINTEREDALUMINA,JAMCERAMSOC807199718851888稍開沂買宜志業吱幼吱拓寂游渾緯呵箔掛扁褂樟稍榴罰開沂掘慫紙檔吱醋彭迂混緯渾糟嗆鉑灑垃訝鞍焉哲剩買慫志舵抹檔緊屯澎池醒澄醒淆嗆垃壓綻捎琉罰開發志宜茅業襟體技簇信緯渾糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開發志舵紙替襟醋寂迂釁緯契箔嗆曉壓貶捎鞍給埋沂蟄宜茅葉襟體抹迂信緯痞緯醒箔押遭灑貶焉琉疑開盛掘剁志替襟檔支簇澎游痞糟幸箔壓扁壓琉給榴剩蟄沂鎂慫襟替抹幼信拓混澄契糟漢遭灑葬焉琉焉哲沂買宜掘慫吱幼吱簇澎迂混澄呵淆押扁壓闊焉鞍沂蟄盛鎂慫志又襟幼彭迂混澄渾淆幸遭灑遭褂樟稍榴罰開沂掘慫捏檔吱醋彭迂釁再契淆押扁壓綻焉鞍焉埋發買慫志怠抹檔技迂寂迂醒澄醒曉嗆垃壓綻稍榴罰埋沂志宜茅又吱檔彭簇釁緯渾糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開剁鎂舵吱檔襟醋寂迂痞緯契箔嗆垃壓貶焉哲稍哲發蟄宜茅業襟體彭簇信緯痞緯醒箔壓遭灑樟給榴沂開盛掘剁志替襟醋信迂僻緯契糟幸鉑壓貶訝琉給開罰蟄慫鎂慫吱替抹幼信拓混澄呵淆漢遭灑綻給琉疑哲沂買宜掘替抹幼吱簇澎游痞糟呵曉壓扁壓琉焉鞍沂蟄盛鎂慫志檔吱幼彭迂混澄渾淆幸遭壓垃訝鞍稍埋罰開宜掘慫抹幼吱醋澎迂醒澄醒糟嗆扁壓綻焉鞍疑埋發鎂宜志怠抹檔技迂寂游渾尾嗆箔撒遭褂樟稍榴罰埋沂志葉茅幼吱醋寂簇釁緯渾糟嗆曉掛葬捎琉稍開沂開剁茅葉吱檔技簇寂迂痞緯嗆箔嗆垃壓貶焉哲稍蟄發志剁茅業襟體彭簇信緯痞尾幸箔壓遭灑樟給榴沂開盛掘舵紙幼抹屯彭拓僻緯契糟押遭灑貶焉琉焉開罰蟄慫茅舵襟體抹迂信緯痞再醒箔押扁灑綻給琉沂蟄沂鎂慫倔替抹幼支簇澎游痞糟漢遭灑扁壓樟焉鞍沂蟄盛鎂慫紙檔吱醋彭迂混澄渾淆押扁壓垃焉鞍稍埋發開剁掘慫抹幼吱簇澎池醒澄醒糟嗆垃灑臘稍榴剩開沂掘慫志檔吱檔技迂混澄渾糟嗆箔灑遭褂樟稍揩沂埋宜志葉捏幼吱屯信迂釁緯浩箔漢垃壓綻捎琉給埋沂開慫志怠抹檔技簇寂游混糟嗆箔嗆遭褂琉稍鞍罰埋盛志剁茅檔襟體彭簇釁緯契箔嗆曉掛葬灑樟給榴沂開慫鎂舵吱檔抹幼信拓痞緯嗆淆漢遭灑貶焉琉疑開發蟄慫茅怠吱體彭簇信緯痞糟醒箔壓扁灑樟給榴沂蟄沂鎂慫倔替抹幼信拓僻緯醒箔幸遭灑貶訝琉焉開剩開宜掘慫吱替吱醋澎迂混澄呵淆押扁壓垃焉鞍稍埋發掘宜掘替抹幼吱簇寂澄痞箔幸遭撒遭壓樟焉哲沂埋沂掘慫紙檔吱醋彭迂混澄渾糟嗆鉑灑垃訝鞍焉哲剩買宜志葉吱幼抹拓寂迂醒澄醒糟嗆垃壓綻捎琉罰開沂掘慫志怠抹檔彭迂信游渾糟嗆箔撒垃壓鞍焉榴罰埋盛志舵紙替襟屯彭簇釁緯契箔嗆曉褂葬捎琉給埋沂蟄宜茅葉襟體抹迂信緯混再呵糟漢遭灑別捎鞍罰埋盛掘剁志替襟檔支迂澎游醒淆嗆曉壓扁壓琉給榴沂蟄沂鎂慫襟替抹幼信拓僻緯醒箔押遭灑葬焉琉焉開剩開宜掘慫吱體吱簇澎迂混澄呵淆押扁壓臘給鞍沂蟄盛鎂慫志又襟幼支簇混澄痞箔幸遭灑遭褂樟焉哲沂埋宜掘慫蜘幼吱醋彭迂混澄浩淆押扁壓垃焉鞍焉哲盛買宜志怠襟幼彭迂寂迂醒澄醒遭押垃壓樟稍榴罰開沂掘慫茅又吱醋彭迂釁游醒糟嗆箔灑垃壓鞍焉榴罰埋慫志舵吱檔襟屯澎簇釁緯契箔嗆垃壓綻捎琉給埋沂蟄宜茅業襟體彭簇信緯混糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開發掘舵志替襟醋寂迂僻緯契箔嗆曉壓貶訝樟焉開罰蟄宜鎂慫襟替抹幼信拓痞緯醒箔押遭灑綻給琉疑開盛掘剁志業抹體吱簇澎游痞糟醒箔掛垃灑樟焉鞍沂蟄盛鎂慫紙幼襟幼信拓混澄渾淆幸遭灑葬各琉焉哲沂買宜掘慫吱幼吱醋澎迂混緯呵淆押扁壓垃焉鞍疑蟄盛鎂慫志怠襟幼彭迂寂游渾尾嗆箔撒遭褂樟稍榴罰開發志葉茅幼吱醋彭簇釁再契淆嗆曉褂葬捎琉稍開沂開剁掘舵吱檔技迂寂迂醒再呵箔嗆垃壓貶捎鞍罰埋沂志宜茅業襟體彭簇信緯渾糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開盛掘舵紙替襟醋寂迂僻緯契箔嗆遭褂垃捎鞍給埋剩蟄宜茅舵襟體彭簇信緯痞再醒箔押遭灑綻給琉沂開盛掘宜倔替襟檔支簇澎游痞糟幸遭灑扁壓琉焉鞍沂蟄盛鎂慫紙幼襟幼信拓混澄浩淆押扁灑綻各琉焉哲沂買宜掘慫吱幼吱簇澎迂混緯呵箔漢扁壓綻焉鞍沂蟄盛鎂慫志檔吱檔技迂混澄渾淆幸曉灑遭褂樟稍榴罰開剁掘慫捏幼吱醋寂簇釁緯浩箔漢垃灑垃各鞍焉埋沂開剁茅業吱檔技迂寂游混糟嗆箔槍垃壓鞍焉哲剩埋沂志葉志替襟體彭簇釁緯契箔漢曉掛葬灑鞍焉埋沂開慫志舵吱檔抹屯澎拓痞緯嗆箔嗆遭褂垃捎鞍給埋盛蟄宜茅怠吱體彭簇信緯痞糟醒箔壓遭灑樟給榴沂蟄沂鎂舵紙幼襟醋信拓僻緯醒淆漢遭灑貶訝琉焉開罰開宜掘葉襟檔吱幼澎迂混澄呵淆押扁灑綻給琉疑哲沂鎂慫掘替抹幼吱簇澎游痞箔幸遭撒遭壓樟焉鞍沂埋發鎂慫紙檔吱醋彭迂混澄渾淆幸曉灑葬各鞍焉哲沂買宜志葉抹幼吱簇寂池醒澄醒糟嗆垃灑垃給鞍疑埋沂掘慫志怠抹檔技迂寂游渾糟嗆箔灑垃壓鞍焉哲剩埋沂志葉紙替襟屯彭簇釁緯契箔漢曉褂葬捎琉給埋沂開慫茅葉吱檔抹拓信迂痞緯嗆箔嗆遭灑別稍鞍罰埋盛志剁志替襟體彭簇信緯痞糟幸箔壓遭灑樟給榴沂蟄沂鎂慫襟替抹幼信拓僻蔚哨鄲熟妹檢殉屜吵宏也忘瘧洲英羹恰曉控防峪讀均力戍觸咱么穗吵針牟宏也洲堯洲啤曉殼熄熱獨少璃節鄲在靴檢靴穗某宏也忘北洲堯庚恰曉殼鯉蓉敘絕力哨薛在么穗吵針某剃膊珠排過脾曉扒曉盈防榮璃少鄲在靴檢觸穗某魂也忘膊過堯庚啤謅印廢熱敘絕璃哨薛屆靴遂吵渾殉剃膊貞瘧過脾蕪印謅鉗鯉絕禮再鄲在侶檢觸針貿渾也貞挪裹冶無捌曉印沸控鯉絕璃再笑節侶咱靴針殉剃膊貞挪妄脾無印羹恰鯉控鯉再笑在侶在觸偵貿穗吵貞挪狠瘧無逼蕪恰憤控鯉峪獨少笑節鄲熟么繭殉屜膊宏也忘脾洲英羹恰曉控防再旭劫力戍觸咱么穗吵貞牟狠瘧洲堯洲啤曉殼鯉峪獨少力節鄲在靴檢絢屜某宏也忘北洲堯羹恰曉控防蓉旭絕力戍鄲咱么穗吵針牟剃膊州堯過啤曉扒曉盈獨榮璃少鄲在靴檢觸穗某魂也忘北過堯庚恰謅印防蓉敘絕力在薛稼侶偵貿渾頁剃膊珠瘧過脾蕪印謅趨敘絕璃少鄲在侶檢觸針貿渾也貞挪過堯無捌曉印沸控鯉絕讀少薛屆觸遂么渾殉剃膊貞瘧妄脾無印羹恰鯉控鯉再笑節侶在觸偵殉屜吵貞挪狠瘧無鞍羹印憤控鯉峪讀少笑節觸咱靴渾殉屜牟宏也妄北洲印羹恰熄控獨再效節侶在觸折么穗吵貞牟狠瘧洲堯謅恰曉殼鯉峪獨少力哨鄲在靴繭吵針某宏也忘北洲英羹恰曉控防榮旭均力戍觸檢靴穗吵針也忘挪洲堯庚啤曉殼熄熱獨少璃哨鄲在侶檢吵針某宏也忘北過堯庚扒曉盈防蓉禮絕力在薛檢靴穗貿渾頁剃膊州冶過脾曉扒曉熱敘絕璃少笑在侶檢觸針某魂膊貞挪過脾無捌曉印防熱敘再讀哨薛屆觸遂貿渾頁剃膊臻冶無逼謅印憤鉗鯉絕禮再笑節侶咱觸針殉屜膊貞挪裹排洲捌曉印曉控鯉再讀少力節觸咱靴渾殉剃牟狠瘧妄北洲印羹恰鯉控獨少笑節侶在靴偵絢穗吵貞挪狠北洲堯羹恰曉控鯉峪讀少力戍鄲咱靴繭吵針牟宏也忘北洲啤羹恰玄盈獨榮旭劫鄲戍觸檢靴穗吵魂也忘瘧洲堯庚恰曉殼鯉峪獨絕力哨鄲在侶檢吵針某宏也忘北過堯蕪扒曉盈防蓉璃絕力在靴檢靴穗貿渾也完膊洲堯過啤曉扒熄盈鯉絕璃少薛在侶咱觸針某剃膊貞瘧過脾無扒曉印防蓉鯉再鄲在薛稼觸遂貿渾頁剃膊狠瘧無鞍謅印憤熱敘絕璃少笑節侶咱觸針殉屜膊貞挪過脾無印謅恰熄控鯉再讀少侶屆觸折靴渾殉貞牟狠瘧無逼蕪印羹恰鯉控獨少笑節侶在靴針殉屜吵貞挪忘瘧洲英羹恰曉控鯉峪讀少力戍觸咱靴渾吵針牟宏也妄北過印羹恰敘盈獨少效節鄲戍觸檢靴穗吵宏也忘瘧洲堯庚恰曉殼鯉峪旭絕力哨鄲咱么穗吵針某宏也州冶過英曉扒曉盈防榮璃劫鄲在靴檢靴穗某魂也忘膊洲堯庚啤曉殼廢熱敘絕力哨薛在侶折吵針某剃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