大气压等离子体博士毕业论文

大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- I -博 士 学 位 论 文大气压介质阻挡放电等离子体在生物灭菌中的应用研究Atmospheric pressure dielectric barrier discharge plasmas on inactivation applications作 者 姓 名： 宋颖 学科、 专业： 等离子体物理 学 号： 11102021 指 导 教 师： 王文春 刘东平 教授 完 成 日 期： 2014 年 5月 大连理工大学Dalian University of Technology大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- II -大气压介质阻挡放电等离子体在生物灭菌中的应用研究论文作者签名： 指导教师签名： 论文评阅人 1： 评阅人 2： 评阅人 3： 评阅人 4： 评阅人 5： 答辩委员会主席： 委员 1： 委员 2： 委员 3： 委员 4： 答辩日期： 大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- III -Atmospheric pressure dielectric barrier discharge plasmas on inactivation applicationsAuthors Signature: Supervisors signature: Reviewers： Examining Committee Chairman：Examining Committee Members:Date of oral defense: 大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- IV -大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：大气介质阻挡放电等离子体在生物灭菌中的应用研究 作 者 签 名 ： 日期： 年 月 日大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- V -基金资助本论文是在国家自然科学基金“利用时间与空间分辨光谱技术研究大气压等离子体杀菌作用”（基金资助号：11175038）资助下完成，特此感谢！大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- VI -摘 要大气压低温等离子体技术具有低能耗、高效率、气体温度接近室温、无需复杂的真空系统等优点，可应用于薄膜沉积、材料表面改性、杀菌消毒、环境净化、食品安全等多个领域。近年来，大气压低温等离子体在生物医学方面的应用研究不断掀起热潮。本文通过交流电源和脉冲电源驱动，利用共面介质阻挡放电和阵列式微结构介质阻挡放电，在大气压条件下产生大面积低温均匀等离子体，并对白色念珠菌、大肠杆菌进行杀菌消毒处理。同时利用射流放电实现了动物和植物病害的应用研究。主要结果如下：1. 利用介质阻挡放电在共面平行交替排列的高压电极与地电极的介质板表面上放置的塑封袋内成功地实现了大面积均匀放电等离子体。在不同的等离子体参数处理条件下对白色念珠菌的失活效率进行了研究，研究结果表明：在峰值电压 9 kV、频率11 kHz 条件下，经过等离子体处理 5 min 后，99%He 与 1%O2混合条件下白色念珠菌失活效率高达 99%。在该研究中电荷的的轰击与放电过程中活性氧原子的含量对白色念珠菌失活效率起主要作用。2. 利用交流介质阻挡放电在石英体凹槽内（高压电极和地电极等间距放置在石英体内，高压电极和地电极非共面平行交替排列）成功地实现了大体积空间多槽式均匀放电等离子体。通过同步触发 ICCD 成像技术，对 9 kHz 和不同峰值电压下的凹槽内等离子体形成过程进行了研究，放电电荷在介质层表面积累形成的反馈通道有助于形成稳定的大面积空气均匀放电。利用该等离子体在 3 min 内可有效的失活筷子表面粘附的大肠杆菌和白色念珠菌，失活效率高达 99.999%。3. 微结构毛细管分别作为高压电极与地电极平行交替排列，白色念珠菌放置在微结构毛细管表面上，利用脉冲电源驱动成功地在微结构毛细管表面形成了大面积空气均匀放电等离子体。研究结果表明：在峰值电压 30 kV 和频率 150 Hz 情况下，在微结构毛细管表面上方白色念珠菌的失活效率随着距微结构毛细管表面不同高度处（即对白色念珠菌处理深度）呈现出三个阶段的下降趋势：平缓下降、急剧下降、有一定陡度的平缓下降。大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- VII -4. 在一端为盲孔的光纤内嵌入铜丝并形成阵列式微结构作为高压电极放置在一石英腔内，板电极作为地电极。白色念珠菌放置在阵列式微结构高压电极下方的地电极表面上，石英腔内的放电气体由石英腔吹向地电极，在高压电极与地电极之间形成了大气压大面积阵列式微结构交流介质阻挡刷状均匀放电等离子体。在不同放电参数下，对刷状放电等离子体的均匀性和白色念珠菌的失活效率进行了研究。研究结果表明：在放电峰值电压、放电频率和放电间距相同条件下，在 He 和 O2混合气体中，当 O2含量超过 4%或者放电间距超过 4 mm 时，放电则 由均匀放电转变为丝状放电。白色念珠菌的失活效率结果表明：在 99%He 与 1%O2混合气体放电处理 180 s、放电间隙 3 mm 时白色念珠菌失活效率高达 99%，而且白色念珠菌的失活效率在与地电极表面平行方向没有明显的差异。5. 利用大气压射流放电等离子体对动物（柞蚕微粒子）和植物（番茄褐孢霉）病害开展了应用研究。在峰值电压 6 kV，频率 9 kHz，99% 氦气与 1%氧气混合气放电下，产生 1 cm 射流均匀 放电低温等离子体，通过染色、活体感染等手段对柞蚕微粒子病害进行了失活研究。研究结果表明：该射流等离子体在 5 min 内可对柞蚕微粒子病害有效杀除，在该过程中电荷与活性氧在微粒子病害失活过程中起主导作用；在峰值电压 6 kV，频率 9 kHz 条件下，利用 99%Ar 与 1%O2混合气体射流放电对番茄褐孢霉的失活效率进行研究，研究结果表明：放电电荷在细胞表面积累形成静电张力破坏了细胞的完整性而导致褐孢霉失活。此外，利用 99.5%Ar 与 0.5%O2混合气体在水溶液中产生射流放电等离子体活化水，研究结果表明：该等离子体活化水对白色念珠菌具有较好的杀菌效果。关键词：等离子体杀菌；真菌死亡；介质阻挡放电；发射光谱；大气压大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- VIII -Atmospheric pressure dielectric barrier discharge plasmas on inactivation applicationsAbstractAtmospheric pressure cold plasma has been widely studied for film deposition, surface modification, bacterial inactivation, environment purification and food safety due to their potential properties. Because of its unique advantages such as low power consumption, high energy efficiency and low gas temperature without complicated vacuum system, the atmospheric pressure non-equilibrium plasma has attracted much interest in the biomedical applications in recent years. In this paper, both AC power supply and nanosecond pulse power supply are employed to generate atmospheric pressure uniform discharge on the Candida albicans cells and Escherichia coli cells inactivation applications by using coplanar surface discharge device and array microstructural discharge device. Both animal diseases and plant diseases are successfully controlled by using atmospheric pressure cold plasma jet. The main investigation contents are described as follow:1. By using coplanar surface dielectric barrier discharge, a visually almost uniform plasma in the sealed plastic bag is successfully obtained. The electrode arrangement is consisting of alternant high voltage electrodes and ground electrodes embedded in a specially designed quartz plate. The inactivation efficiency of Candida albicans is investigated under various conditions. The results showed that at the applied voltage of 9 kV with the frequency of 11 kHz, the He plasma containing about 1% O2 was able to entirely kill resistant Candida albicans with a treatment time of 5 min. Measurements indicate that plasma-induced species such as O radicals and charged species play a major role in the inactivation process.2. With the evenly spaced arrangement of alternant high voltage electrodes and ground electrodes embedded in a multiple-groove quartz plate, a visible large-area uniform discharge was achieved in the multiple-groove at atmospheric pressure. The plasma propagation mechanism was carefully studied by using intensified charge coupled device (ICCD) imaging under various applied voltage. The results indicated that dielectric surface-charge accumulation may be associated with the forming of the uniform discharge. Moreover, the visible uniform multiple-groove discharge plasma was found to be very efficient in the inavtivation of Candida albicans and Escherichia coli on the chopsticks. The inactivation efficiency could reach as high as 99.999%.大 连 理 工 大 学 博 士 学 位 论 文- IX -3. A microstructure coplanar surface dielectric barrier discharge device composed of well-aligned and microns-thick hollow quartz fibers with alternant high voltage electrodes and ground electrodes embedded in is used to generate homogeneous cold plasmas by using a pulse high-voltage source with the repetition frequency of 150 Hz at atmospheric pressure. The results indicated that the inactivation efficiency of the Candida albicans as a function of the processing depth from surface plasma was divided into three stages: first gently falling trend, second sharply falling trend, third certain gradient gentle falling trend.4. The microns-thick hollow quartz fibers with copper wires embedded in forming a kind of well-aligned microstructure was fixed in a quartz chamber as high voltage electrode. Plate electrode covered with quartz barrier was connected to the ground. Working gas was flowing from the quartz to the ground electrode. Candida albicans samples are fixed below the well-aligned microstructural high voltage electrode and on the surface of the ground electrode. An atmospheric pressure homogeneous brush-shaped cold plasma was successfully achieved between high voltage electrode and ground electrode. The uniformity of the brush-shape plasma and the inactivation efficiency were discussed under various conditions. Measurements showed that when the applied voltage and frequency were under the same conditions, either the concentration of O2 was over 4%(discharge gap 3 mm), or the discharge gap was over 4 mm(working gas He), the uniformity of the brush-shaped discharge may break into filament state. For fungi cell inactivation application, the efficiency can reach as high as 99% with the treatment time of 180 s by using 99%He/1%O2 discharge. And the inactivation efficiency kept still along its transverse direction. 5. An atmospheric pressure cold plasma jet was used for the control of animal (Nosema bombycis) and plant (tomato fulvum) disease. At the applied voltage of 6 kV with the frequency of 9 kHz, a 1 cm long homogeneous cold plasma jet can be generated by using 99%He/1%O2 discharge. The inactivation researches of Tussah Pebrine disease resulting from Nosema bombycis (NB) spores was investigated. Both Giemsa dyeing measurement and tussah breeding experiment show that the atmospheric pressure He plasma jet containing 1% O2 kills all the NB spores within an exposure time of 5 min. Measurements indicated that plasma-created reactive particles such as O and accompan