Ba1-xKxFe2As2单晶的超导性能研究.doc

学号20085040058本科毕业论文学 院 物理电子工程学院 专 业 物理学 年 级 2009级 姓 名 何晓娜 论文题目 Ba1-xKxFe2As2单晶的超导性能研究 指导教师 王春雷 职称 讲师 2013年05月03日 目 录摘 要1Abstract11引言11.1122结构的中子散射研究21.2同位素效应22 Ba1-xKxFe2As2单晶的制备与表征3 2.1 Ba1-xKxFe2As2单晶的制备3 2.2 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的X-ray射线衍射图谱43 Ba1-xKxFe2As2单晶的超导性能5 3.1 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的直流磁化率曲线5 3.2 Ba1-xKxFe2As2单晶的上临界场和不可逆场6 3.3 Ba1-xKxFe2As2单晶磁滞回线的鱼尾效应9 3.4 Ba1-xKxFe2As2单晶的临界电流密度94结论10参考文献10致谢11 Ba1-xKxFe2As2单晶的超导性能研究 学生姓名：何晓娜 学号：20085040058 学 院：物理电子工程学院 专业：物理学 指导教师：王春雷 职称：讲师摘 要：本文利用一步法制备了Ba1-xKxFe2As2单晶，并系统研究了Ba1-xKxFe2As2单晶性能。结果表明单晶样品具有很好的c轴取向；磁化和电阻测量均表明样品具有良好的超导电性，其超导转变温度达37.3 K, 对R(B)-T曲线分析发现在H / c轴方向的上临界场达130 T，样品的M-H测试表明样品具有很强的磁通钉扎能力，利用Bean模型计算表明其临界电流密度可达约1.5 106 A / cm2。关键词：铁基超导体；Ba1-xKxFe2As2单晶；临界电流密度，上临界场Study on the superconducting properties of Ba1-xKxFe2As2 single crystalsAbstract：We have prepared Ba1-xKxFe2As2 single crystals by a one-step method and studied their superconducting properties. The results show that the single crystal samples have good c axis orientation. M-T and R-T measurements display that the samples have good superconductivity and the superconducting transition temperature can reach 37.3 K. The analysis on R (B) -T curve illustrate the upper critical field is up to 130 T in the H / c axis direction. M-H test results show that the samples have strong ability of flux pinning and the critical current density is about 1.5106A/cm2 according to Bean model.Key word：Iron-based superconductor；single crystal Ba1-xKxFe2As2；critical current density；upper critical field1引言自1911年初次发现超导电现象以后，由于它的一系列异乎寻常的性质，长期以来成为物理学中基本理论研究课题之一1。经过一个多世纪的探索，人们对超导电现象的机理已经有了初步的了解。主要的几种解释有：Gorter和Casimir提出的二流体模型，以及伦敦兄弟提出的伦敦方程，还有金兹堡和朗道在二级相变的基础上提出了超导电性的唯象理论，即Ginzberg-Landau理论2。该理论可以得到许多与实验相符的结论，如其可以得出临界磁场、相干长度及穿透深度与温度的关系，可以给出区分第一类超导体和第二类超导体的判据，及第二类超导体的基本特点等，因此取得了很大的成功。上世纪50年代在超导电性同位素效应的发现及超导能隙等重要概念提出后，人们才逐渐找到了揭示超导电性物理机制的线索。同位素效应的发现使人们认识到超导电性是电子与声子之间发生某种相互作用的结果。电子与声子的相互作用在高温下是产生电阻，而在低温下却可以诱发超导电性质。在费米面附近的电子在交换虚声子作用下，可以产生吸引的相互作用，正是在这种吸引作用下电子之间可以形成库伯电子对，并形成超导能隙。超导能隙和库伯电子对是超导物理的两个基本概念，超导体的许多物理性质都和它们有关。后来由此提出了BCS理论3。1.1 122结构的中子散射研究 研究122结构的BaFe2As2 的磁相变和结构相变4,结果表明，在122体系中，同样在电阻率反常的温度也发生了SDW 转变和结构相变，并且不同于1111结构5，两个相变是在同时发生的，两者属于一级相变，并且能观察到明显的热滞现象。我们还精确地确定了体系的磁结构，发现它与1111结构的磁结构是相同的，也同样具有条纹状反铁磁磁结构，其磁矩为0.87玻尔磁子6。这个结果对于理解铁基超导体普适的机理提供了非常好的基础。1.2 同位素效应在SmFeAsO1-xFx 和Ba1-xKxFe2As2 体系中通过氧和铁同位素交换，研究超导临界温度(Tc)和自旋密度波转变温度(TSDW )的变化，发现Tc 的氧同位素效应非常小，但是铁同位素效应非常大7。该体系铁同位素交换对Tc和TSDW 具有相同的效应。这表明在该体系中，电-声子相互作用对超导机制起到了一定的作用，但是并不是简单的电-声子相互作用机理8，还存在自旋与声子的耦合。实验发现，在铁基超导体中，对于Tc和TSDW 的铁同位素效应都大于氧的同位素效应。这是由于铁砷面是导电面，因而其对超导电性有很大的影响，并且自旋密度波有序也是来自于铁的磁矩。在铜氧化合物高温超导体中，超导临界温度的同位素效应随掺杂非常敏感。在最佳掺杂时，同位素效应几乎消失9，而随着降低掺杂逐级增大并在超导与反铁磁态的边界上达到最大值。这表明在铜氧高温超导体中，同位素效应与磁性涨落也有着密切联系。这种反常的同位素效应表明，电-声子相互作用在铜氧化合物中也同样非常重要10。因而，这一结果表明，探寻晶格与自旋自由度之间的相互作用对理解高温超导电性机理是非常重要的。2 Ba1-xKxFe2As2单晶的制备与表征2.1 Ba1-xKxFe2As2单晶的制备 Ba1-xKxFe2As2单晶是通过简单的一步法合成的。首先将已经准备好的钡屑、较小的钾块、铁和砷粉末按照一定的比例混合，为了防止在晶体生长过程中熔点较低的金属钾和砷的热烧损所造成的成分的偏差，额外需添加37.5的钾和5的砷；接着将上述的混合物放入球磨罐中分别经高速球磨6小时（中间开罐清理一次），然后再在300 rpm球磨10小时后（中间开罐清理一次），装入外径约为16mm、壁厚约为1mm的Al2O3坩埚中；最后将此 Al2O3 坩埚封装在铁管中。上述所有过程都是在Ar气氛环境中进行的。最后，将上述封装完好的金属管放入管式炉中加热，经5小时升温至700，并在此温度下保持200分钟，然后经3小时升温至1265，并在此温度下保持6小时，然后以3/h的降温速率降至1180，再经快速降温降至室温。为了防止氧化，整个过程中都是在Ar气保护的条件下进行的。Ba1-xKxFe2As2单晶样品的宏观形貌如图1所示。 图1 Ba1-xKxFe2As2单晶的宏观晶体形貌 整个生长过程完成后，打开金属管即可获得单晶样品，样品的宏观形貌如图1所示；可以看出样品具有碟片状结构，呈现金属光泽，大小约为6mm4mm0.5mm。接着利用扫描电子显微镜对单晶样品的微观形貌进行了观察，发现样品的自然解理面（ab面）十分平整，而沿晶体c轴方向的断面则呈现明显的层状结构，如图2所示。由样品的能谱分析结果知，样品由Ba、K、Fe、As四种元素组成，没有别的杂质被探测到，这说明样品在生长过程中没有受到污然；对元素比例进一步分析表明，其元素原子比Ba：K：Fe：As=13.12：7.74：38.94：40.20，在系统误差允许的范围内，其化学式可以写成Ba0.6K0.4Fe2As2。 图2 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的扫描电子显微镜图像2.2 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的X-ray衍射图谱单晶样品的X-ray衍射图谱结果如图3上半部分所示。可以看出，衍射峰均为偶数的（00l）峰，没有发现其它杂峰，表明样品具有很好的c轴取向。为了进一步单晶样品的质量，我们对样品的（00l）的半高宽进行了测量，结果表明其半高宽随着晶面指数的变化而变化，比如其（004）、（006）和（008）峰的半高宽分别为0.09、0.14和0.13，与相关的报道值相一致11，但总体样品晶体的半高宽普遍较小，这说明这种方法生长的晶体具有较好的质量；这里给出了（004）峰的半高宽结果，如图3插图所示。多晶样品的相纯度是通过粉末X射线衍射仪进行分析，衍射仪采用Cu-K射线，衍射角（2）范围为20-80。样品的X-ray结果如图3的下半部分所示。样品展现出ThCr2Si2结构，空间群为I4/mmm，并且即使在钾过掺杂样品中也没有观察到明显的杂相，这说明目前的热处理工艺是比较合理的。 图3 Ba1-xKxFe2As2超导体的X-ray衍射图谱 3 Ba1-xKxFe2As2单晶的超导性能分析第二类超导体处于混合态时，体内有磁感应线穿过，形成许多半径很小的圆柱形正常区，正常区周围是连通的超导区。整个样品的周围仍有抗磁电流。这样，第二类超导体在混合态时，既有抗磁性（但不是完全抗磁性）又有零电阻效应。当外磁场增加时，圆柱形正常区的数目不断增加，达到上临界磁场时，相邻圆柱体彼此接触，超导区消失，整个材料变成了正常态。上面讨论的实际上是理想的第二类超导体，非理想第二类超导体的区别在于材料内存在有缺陷，这些缺陷又称为钉扎中心，把缺陷作用在磁通线上的力叫做钉扎力。由于钉扎力的作用，磁通线有可能不像在理想第二类超导体中那样，排列成周期性点阵，而是分布不均匀的。在磁化过程中表现出有滞后和剩磁，也就是说磁化是不可逆的。非理想第二类超导体的临界电流是由钉扎力来决定的，钉扎力越强，磁化曲线的回滞越大，临界电流越高12。3.1 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的直流磁化率曲线 图4是单晶样品的直流磁化率曲线（M-T）。可以看出，在超导转变以上，样品的体磁化率表现出几乎与温度无关的特性，这说明样品处于Pauli顺磁态， 图4 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的直流磁化率曲线这与Ba0.6K0.4Fe2As2在超导转变前所具有的金属特性相一致；随着温度的进一步下降，当温度降至超导转变温度附近时，样品出现陡峭的抗磁转变。综合R-T和M-T及其他数据，可以看出，单晶样品具有较好的晶体质量。3.2 Ba1-xKxFe2As2单晶的上临界场和不可逆场图5（a）和（b）分别展示了沿着晶体c轴和ab晶面方向施加磁场时，样品的电阻与温度的相互依赖关系。在H / c方向，随着磁场的升高，电阻转变逐渐变宽，这说明此时样品中存在一定程度的磁通运动；但整体看，沿H / c方向施加磁场时，电阻的转变宽度随磁场的增加而展宽的程度远不如铁基1111系超导体那样明显。另外，如果磁场方向与样品的ab面平行时，此时电阻的展宽效应会进一步减弱，这一现象表明H / ab面时，样品具有更强的磁通钉扎能力。 分别选取90%和10%的正常态电阻作为估算上临界场和不可逆场的依据；得到了在磁场平行于ab晶面（H / ab）和磁场平行于晶体c轴（H / c）方向的样品的上临界场（Hc2）和不可逆场（Hirr）,不可逆场的结果如图5（b）中插图所示。通过简单的数据拟合，就可以得到H(T)在Tc附近的斜率，-dH(T)/dT4.8T/K，按照同样的方法，我们可以得到H(T)在Tc附近的斜率，-dH(T)/dT7.3T/K，根据WHH公式：Hc2(0)=-0.693dHc2(T)/dTTc可粗略估算出在绝对零度 图5 不同磁场条件下，Ba1-xKxFe2As2单晶样品电阻率随温度的变化关系：（a）磁场平行于c轴，（b）磁场平行于ab晶面时两个晶体方向的不可逆场大小分别为H(0)=193T和H(0)=130T，由此可得到样品的各向异性=H(0)/H(0)1.5，该结果与其他文献的结果相类似13，明显小于NdFeAsO的4.3-4.9和YBCO单晶的各向异性（7）14。上述结果表明Ba1-xKxFe2As2超导体具有很高的上临界场以及较低的各向异性。图6 Ba1-xKxFe2As2单晶样品的磁滞回线，温度区间为(a)5K至35K，(b)20K至35K。温度高于25K后鱼尾 效应明显；在测试温度为2K时，样品在整个测试磁场范围内出现磁通跳跃现象3.3 Ba1-xKxFe2As2单晶磁滞回线的鱼尾效应 图6是Ba1-xKxFe2As2单晶在温度区间为5K到35K、磁场变化区间为-9T到9T时样品的磁滞回线。在测试温度高于10K时，没有再发生磁通跳跃现象，这时样品的磁滞回线呈对称分布，这说明样品的钉扎类型不是表面钉扎。当测试温度高于25K时，样品的磁滞回线表现出明显的第二峰效应，随着温度的降低，峰的位置向高场区移动，并最终超出目前所能提供的磁场范围（9T），如图7所示。在磁滞回线的谷底与第二峰之间的区域，其宽度（M）随着磁场的增加而增加，表现出非常明显的鱼尾效应。此外，从图中还可以看出，第二峰的位置随着温度的升高而单调的向低场区移动，这一现象同ReBaCO非常类似，说明这两种超导体的鱼尾效应可能具有相同的机制。另外，只有在温度高于34K时，才能在目前的磁场范围内观察到闭合的磁滞回线，该温度已经十分接近超导转变温度，这清楚的表明Ba1-xKxFe2As2单晶具有非常高的不可逆场。 图7 Ba1-xKxFe2As2单晶在不同温度条件下的临界电流密度随外场的变化关系3.4 Ba1-xKxFe2As2单晶的临界电流密度 根据Bean公式Jc=20M/Va(1-a/3b)，由磁滞回线数据计算得到单晶样品的临界电流密度，M是磁滞回线的宽度，单位为emu cm-3，a和b为垂直磁场方向的样品的边长，单位为厘米（其中ab）；计算得到的临界电流密度对磁场的依赖关系如图7所示。从图中可以看出，样品的临界电流密度随着磁场增加首先缓慢下降，然后随着磁场的进一步增加而增加，这一趋势随着测试温度的升高而变得更加明显，这与磁滞回线的鱼尾效应相一致，说明Ba1-xKxFe2As2单晶具有非常强的磁通钉扎能力；此外，样品还具有非常高的临界电流密度，比如在5K和自场条件下，其临界电流密度Jc约为1.5106 A cm-2。4结论 以上就是Ba1-xKxFe2As2单晶的制备方法和基本的物理性质。Ba1-xKxFe2As2单晶是通过无助熔剂一步法制备成的。对Ba1-xKxFe2As2单晶的直流磁化曲线、上临界场和不可逆场、鱼尾效应以及临界电流密度分析后发现，单晶具有陡峭的超导转变温度，非常高的上临界场和不可逆场，和较高的临界电流密度。这些分析表明Ba1-xKxFe2As2单晶具有很好的超导性能。参考文献:1 黄昆.固体物理学M.北京:高等教育出版社，1985:463-464.2 章立源.超导理论M.北京:科学出版社，2003:29-31.3 J.Bardeen，L.N.Cooper，and J.R.Schrieffer. 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