同轴大间隙介质阻挡放电低温等离子体放电特性理论分析和实验研究--毕业论文.doc

J I A N G S U U N I V E R S I T Y本 科 毕 业 论 文 同轴大间隙介质阻挡放电低温等离子体放电特性理论分析和实验研究Theoretical Analysis and Experimental Research on Characteristics of Dielectric Barrier Discharge with Coaxial Electrode and Large Gas Gap 学院名称： 汽车与交通工程学院 专业班级： 动力机械工程及自动化 学生姓名： 指导教师姓名： 指导教师职称： 2009年5月同轴大间隙介质阻挡放电低温等离子体放电特性理论分析和实验研究专业班级： 学生姓名： 指导教师：职称： 摘要 随着汽车保有量不断增加，汽车尾气排放引起的污染成为亟待解决的环境问题。柴油机因其动力性好、油耗低等特点，其应用范围不断扩大。微粒PM( Particulate Matter )和氮氧化物( NOx )的去除成为柴油机尾气处理研究的重点。低温等离子体( NTP：Non-thermal Plasma )技术处理汽车尾气排放是一项应用前景广阔新兴技术，具有能耗低、效率高、无二次污染等特点。低温等离子体发生装置是该技术成功运用的关键环节，介质阻挡放电( DBD：Dielectric Barrier Discharge )因其结构简单、成本低、效率高等特点成为NTP主要发生方法。作为应用基础研究，本文结合实验与静电场理论、气体击穿理论，研究了同轴大间隙DBD装置结构参数对放电特性的影响。为了以后研究NTP协同催化技术同时去除PM和NOx ，本研究向放电间隙中填充-Al2O3介质球。介质球主要作用是，用来吸附颗粒以便NTP对颗粒物作用，作为催化触媒的载体以同时处理NOx。本文分析了等离子体形成的微观机理，建立了基于Lissajous图形法的实验平台，对同轴大间隙DBD装置结构参数对放电特性的影响进行了系统的实验研究，提出了一种基于实验的DBD功率模拟计算方法并通过实验验证了其精准性。最后研究了-Al2O3介质球对放电起始电压和放电功率的影响。结果表明，大间隙DBD装置内电极直径较小时发生电晕放电，介质电容随外加电压增大而减小，当放电间隙到达临界值时，随外加电压增加先增大后减小；放电可持续状态下，气隙电容随放电间隙的增大而减小；气隙电容和介质电容存在一个数量级的差异，放电时总电容主要取决于气隙电容。放电间隙保持不变的情况下，同一外加电压内电极直径越大，放电功率越大。放电功率与间隙的关系并不单调，存在一个临界间隙值，小于该值时，放电功率随间隙增大而增大；大于该值时，同一外加电压下放电功率随间隙增大而减小。-Al2O3介质球能有效降低放电起始电压、强化场强和放电功率，介质球半径越小，效果越显著。关键词：同轴 大间隙 低温等离子体 介质阻挡放电 放电特性Experimental Research on Characteristic of Dielectric Barrier Discharge with Coaxial Electrode and Large Gas Gap Abstract As the rapid increasing of inventory of automobiles, exhaust emission from vehicles has given rise to a serious environmental problem that demands urgent solution. The diesel engine is expanding its application field for its good power performance, little fuel consumption and other merits. Removal of PM and NOx has become the key point of diesel emission control. Application of NTP (non-thermal plasma) to removing vehicle emission is a new kind of technology with brightening prospect, which needs less power, has high efficiency and brings no secondary pollution. The development of NTP generating device is the crux of this technology. Dielectric barrier discharge (DBD) has become one of the most important way to generate NTP for its simple structure, low cost and high efficiency. As fundamental research based on theory of electrostatic field and aerial discharge and experiment, this paper focus on the relation between structural parameters and discharge characteristics and the influence of -Al2O3 balls. -Al2O3 balls are used to adsorb PM and bare catalyst, so that NTP can remove them simultaneously . Firstly, we gave a description of the formation mechanism of NTP, then we established the experimental platform based on Lissajous figure, by which we have researched DBD characteristics systematically and brought forward a method to calculate DBD power whose accuracy had been proved by the following experiment. At last, we tried to figure out the impact of-Al2O3 balls on DBD characteristics. The result indicates that corona discharge trends to happen when the radius of inner electrode is small. The capacity of dielectric decreases as the voltage applied increases and then increases with the increment of voltage when the gap reaches to a critical value. The gas capacity goes down as aerial gap diminish when discharge keeps on. The gas capacity differs from the dielectric capacity by a order of magnitude, hence the whole equivalent capacity rests on the gas capacity. Discharge power will rise with the radius of inner electrode with other condition unchanged. The relation between the width of gap and discharge power is not monotone. There is a critical value of width before which power rises with increasing of gap width. When the width passes this critical value, discharge power runs down with increasing of gap width.-Al2O3 balls can low the initiating voltage and strengthen field intensity and discharge power. The lower the value of inner electrode is, the more significantly impact -Al2O3 balls can make.Key words: coaxial large gap NTP DBD discharge characteristics40目 录第一章 绪 论11.1 选题背景11.1.1柴油机机内净化技术11.1.2柴油机机外净化技术21.2 NTP用于处理柴油机尾气研究现状31.3 本文研究的内容和意义4第二章 DBD和NTP的相关基础理论52.1引言52.2低温等离子体概述52.2 介质阻挡放电的概念62.3 介质阻挡放电机理72.3.1 气体的击穿、微放电和自由基准分子的形成机理72.3.1.1 介质阻挡放电的击穿和微放电72.3.1.2 介质阻挡放电中自由基和准分子的形成82.3.2 微放电特性及其影响因素92.4 介质阻挡放电特性参数102.4.1 介质阻挡放电电场强度102.4.2 介质阻挡的放电电压102.4.3 介质阻挡的放电电流112.4.4 介质阻挡放电的功率112.5 本章小结12第三章 实验方案的制定及实验平台的搭建133.1引言133.2实验方法及原理133.3 实验平台的搭建153.4实验步骤173.5本章小结18第四章 DBD装置结构参数对放电特性影响和基于实验的功率模拟194.1 引言194.2 DBD装置结构参数对放电起始电压的影响194.3 基于实验的DBD放电功率模拟计算214.3.1 同轴DBD功率模拟计算的数学模型214.3.2 起始放电电压Vmin的确定224.3.3 光滑修正系数m的确定224.3.4 模拟计算与实验结果的比较234.4 DBD结构参数对等效电容的影响244.4.1介质电容244.4.2 气隙电容264.5 DBD结构参数对放电功率的影响274.5.1 外电极长度对放电功率的影响274.5.2 内电极直径对放电功率的影响274.5.3 放电间隙对放电功率的影响284.6 本章小结29第五章 -Al2O3介质填充球对DBD放电特性的影响315.1引言315.2 -Al2O3填充球对放电起始电压的影响315.3 -Al2O3介质球对放电功率的影响335.4 本章小结35第六章 全文总结与展望366.1 全文总结366.2 今后研究工作展望36致 谢38参考文献39第一章 绪 论1.1 选题背景随着我国汽车保有量的增加，汽车尾气带来的环境污染问题已引起人们的广泛关注。如何有效的净化汽车尾气，降低其中有害物质的排放，从而减少其对环境的污染已成为当前汽车技术和环境保护等学科面临的重要课题。汽车动力源可分为汽油机、柴油机、代用燃料发动机、电池（铅蓄电池、燃料电池等）和混合动力。虽然后三者在能源消耗、污染物排放等方面具有明显优势，但在成本、适用范围、技术成熟度等方面依然存在很多问题需要解决，因此短时期内很难取代传统汽油机和柴油机在汽车上的地位。与汽油车相比，柴油车因其燃油经济性好（比汽油机低30%左右）、温室气体CO2排放少（比汽油机低30%左右）、安全性能高等优势正在逐渐扩大其在汽车动力中所占的比例。同时，由于柴油发动机自身技术的不断改进使现代柴油机不仅具有高效、经济、环保的特点，而且在高速性能、加速性能、操作性能、乘坐舒适性和噪声方面已经完全可以与现代汽油机相媲美。据调查，19952007年全球汽车产量已从4900万辆增至6650万辆，其中汽油车增加22%，柴油车增加58% 枚 文.柴油机废气排放控制技术简介J.汽车与配件，2002，3：2223.，由此可见汽车柴油机化将是未来汽车发展的主要方向之一。这也给柴油机尾气处理技术提出了更高的要求。柴油机尾气处理的重点是氮氧化物（NOx）和微粒（PM）的去除，其技术可以分为机内净化技术和机外净化技术。1.1.1柴油机机内净化技术柴油机机内净化技术主要致力于改善燃烧效果，从而降低有害污染物的排放。用于降低柴油机PM排放和减少NOx生成的主要方法分别如表1，2所示。表1机内控制PM排放的技术措施Table1 External technical measure to control PM emissionPM的降低方法降低排放的措施降低排放的技术抑制其生成促进燃料空气混合促进空气进入喷雾内小喷孔喷嘴、控制涡流、增压增加吸入的空气量多气门技术、增压、改进进气系统提高空气利用率减少无效容积、改进燃烧室、高压喷射加强紊流高紊流燃烧室、控制涡流使燃料均匀分布喷嘴布置在中心位置使喷雾微粒化小喷孔喷嘴、高压喷射表2 机内控制NOx排放的技术措施Table2 External technical measure to control NOx emissionNOx的降低方法降低排放的措施降低排放的技术抑制其生成降低燃烧温度推迟喷油控制喷射时间、控制喷射率波形控制燃烧速率引燃喷射、采用小喷口喷嘴、采用高压缩比进气冷却中冷器添加非活性物质EGR、水喷射降低氧浓度添加非活性物质EGR、水喷射消除生成区控制稀薄混合气区控制涡流、喷嘴布置在中心从表1、2可以看出，机内净化技术中PM降低方法主要是使燃油更充分与空气混合，使得燃烧更加充分；而抑制NOx的主要途径是降低燃烧温度。二者之间存在矛盾，因此单纯的机内净化技术很难满足日益严格的排放法规。1.1.2柴油机机外净化技术表3、4分别给出了柴油机PM和NOx机外排放的控制技术措施。从各种技术的比较可以看出，单一的后处理无法有效的同时处理PM和NOx。为了有效的去除PM和NOx需要两种或两种以上处理技术的结合。因此，对目前已有技术进行进一步的优化、合理配置处理方法的组合和进一步开发新的处理方法成为目前研究人员的工作重点。表3 机外控制PM排放的技术措施Table3 Internal technical measure to control PM emissionPM的降低方法降低排放的措施降低排放的技术面临的问题DPF结合再生技术DPF装与排气管过滤PM，加热、后燃、反吹等方法再生再生技术不成熟，再生效果袋滤器捕集技术袋状滤布、纤维介质过滤，然后将滤芯取出清洗结构不紧凑，需拆卸手工清理，不方便静电捕集技术通过高压场强吸附尾气中带电粒子设备机构复杂、体积大、成本较高离心分离技术引入离心机，利用离心力作用去除只能处理较大颗粒，效果不明显清洗技术引入水、油、化学溶液清洗去除率只有10%左右不适宜车用柴油机表4机内控制PM排放的技术措施Table4 Internal technical measure to control NOx emissionNOx的降低方法降低排放的措施降低排放的技术面临的问题选择性非催化还原（SNCR）在11001400K效率高，效果受温度限制非选择性催化还原（NSCR）袋状滤布、纤维介质过滤，然后将滤芯取出清洗尾气中氧含量高，还原剂消耗量大选择性催化还原（SCR）通过高压场强吸附尾气中带电粒子需外部提供还原剂，利用HC还原技术有待进一步研究催化吸附还原（CAR）贵金属或碱土金属烧结与基体上实现吸附还原须在浓混合气条件下，在柴油机上应用效果较差除了上述各表中所列的柴油机排放控制方法外，近年来兴起了一门新技术低温等离子体（Non-thermal Plasma，NTP）技术。该技术应用于处理污染物具有处理效果好、处理范围广、能同时处理多种污染物、净化彻底且无二次污染等优点，是目前废气处理领域颇具竞争力的一种方法，具有广阔的发展前景。利用低温等离子体辅助催化降低NOx排放是研究NOx 催化还原的一大热点。国内外不少学者把等离子体和催化技术结合，寻求还原NOx的新途径。1.2 NTP用于处理柴油机尾气研究现状等离子体用于净化处理的物理和化学过程,已有大量的研究报道 J W Hoard,L Worsley and W C Follmer. Electrical characterization of a dielectric barrier discharge plasma deviceJ.SAE paper 1999-0l-3635:2336 。2000年，Delphi公司开发出一套NTP同时净化柴油机排放物NOx和PM的系统 S.E.Thomas，The role of NO Selective Catalysis in the Plasma Enhanced Removal of NOx and PM from Diesel Exhausts.SAE Paper 2001-01-3568.。该系统由NTP反应器、DPF、催化转化器组成，当柴油机排气流过NTP反应器时，排气中的NO会被氧化为NO2，还会产生一些活性物质及亚稳态物质，这些物质在柴油机排气温度下即可有效氧化下游DPF上吸附的PM，实现DPF连续再生，同时NO2会被重新还原为NO，最后利用催化转化器将其转化为N2排出，从而实现柴油机排放物中NOx和PM的同步去除。该技术有如下优点：排气中的NO向NO2的转化在排气温度250即可实现；NTP反应器产生的其它活性物质有利于PM的低温氧化去除；NTP反应器对硫不敏感；NO向NO2的转化率可达70%。2000年，Thomas报道了一种可高效净化柴油机PM排放的NTP反应器 S.E.Thomas，A.R. Martin，D.Raybone，J.T.Shawcross，et.al，Whitehead.Non-Thermal Plasma Aftertreatment of Particulates-Theoretical Limits and Impact on Reactor Design.SAE 2000-01-1926.。该反应器的特色之一是在放电区域中加载了催化剂陶瓷小球，当柴油机排气流过时，被吸附在陶瓷小球上，而NTP反应器放电区域的活性物质可迅速将其氧化分解去除，从而实现了PM的连续去除。该装置加装于Nissan 2.7L直喷式柴油机的排气管中消声器位置时，可去除微粒总质量分数的50%和60nm范围以内的微粒质量分数的90%。该装置对NOx的去除效果不明显，须在其下游加装NOx催化还原装置。Penetrante和Hoard等人也报道了NTP技术同时去除NOx和PM的可行性 B.M.Penetrante，et.al. Feasibility of Plasma After-treatment for Simultaneous Control of NOx and Particulate.SAE paper 1999-01-3637.，研究表明，DPF能够捕集并氧化PM，但其对NOx还原效率较低。1.3 本文研究的内容和意义目前国内外试制成的用于处理柴油机有害排放物的NTP反应器为了保持放电的稳定常采用较小的放电间隙，这种结构可能会使反应器被PM堵塞，停止工作，影响处理装置的工作稳定性。为此不少学者提出了新的解决方案，即先通过小间隙的NTP发生器产生等离子体，然后将其喷入尾气中。但等离子体存在的条件非常苛刻，在输送的过程中很多活性粒子发生复合，能量大大降低，处理效果也因此下降。因此有必要进一步研究能直接作用于尾气的NTP发生装置。为了取得较好的处理效果同时而不过多的增加排气背压，因此加大NTP发生器的放电间隙。本文依据静电场理论、气体放电理论设计了一种同轴大间隙介质阻挡放电（DBD）装置，对其与高压电源的匹配、放电特性、-Al2O3的影响关系进行了初步研究，旨在总结大间隙放电特性，为进一步设计实际用于柴油机有害污染物处理的NTP发生器、优化发生器与电源的匹配等工作提供参考。研究工作的具体内容如下：（1）设计同轴大间隙DBD型NTP发生器，提出了一种基于实验的DBD装置放电功率模拟计算方法，过实验测量内电极在某一介质层下的放电起始电压，进而确定其表面光滑系数，即可计算该内电极与不同介质层组成的DBD装置的放电功率。 （2）工频电压下，改变DBD装置外电极轴向长度，内电极直径，放电间隙等参数，利用Q-V Lissajous图形研究气隙电容、介质电容放电功率等放电等参数随外加激励电压的变化关系，总结其放电特性。（3）向DBD发生器中填充不同直径的-Al2O3介质球，研究-Al2O3介质球对起始电压、放电功率的影响，初步论证了的填充介质球用于协同NTP处理柴油机PM和NOx的可行性。 第二章 DBD和NTP的相关基础理论2.1引言作为一种可以连续高效产生低温等离子体（NTP）的气体放电形式，介质阻挡放电（DBD）已成为很多NTP应用领域的首选。本章首先简要介绍了低温等离子体的概念，然后详细介绍了DBD的概念、DBD的微观机理，最后对表征DBD放电特性的常见参量进行了总结。2.2低温等离子体概述等离子体是自然界物质存在的第四种状态，通常由自由电子，正、负离子（或者带正、负电荷的尘埃微粒），基态和激发态的原子（或分子），光子组成的混合体。宏观上等离子体呈电中性。气体在一定条件下都可能发生某种程度的电离，但不是所有电离气体都可称为等离子体，只有带电粒子密度达到一定程度，对体系性质发生明显影响时才可称为等离子体。等离子体可分为热力学平衡态等离子体和非热力学平衡态等离子体 孙爱萍低温等离子体应用中的几个理论问题核工业西南物理研究院，博士学位论文。前者是指等离子体中电子温度和中性粒子温度、离子温度相等，达到热力学上的平衡的等离子体；后者是电子温度远高于电子温度和中性粒子温度和粒子温度，在热力学上处于非平衡状态。区分产生的等离子体所处状态是否为平衡态，可以用一个参数来衡量，该参数称为约化电场，其定义为：E/n，即电场与中性粒子浓度之比。在高气压下，常采用提高放电电压的方法提高约化场强，从而保证形成低温等离子体 唐祖臣介质阻挡放电等离子体电热转化特性研究D：硕士学位论文 南京：东南大学，200645。非平衡态等离子体又称为低温等离子体，一般的气体放电产生的等离子体即属于这一类型。低温等离子体的显著特点是电子温度高达数万度，而体系中的中性粒子（原子、分子、或尘埃颗粒）的温度却接近室温。一方面体系中的电子具有足够高的能量使反应物分子激发或电离，另一方面整个体系温度却维持在很低的水平，降低了实际应用过程中对设备的要求和能量消耗，并且便于操作。因此，低温等离子体在薄膜沉积、表面处理、废气去除等领域得到了广泛的应用。中性气体转化为低温等离子体需要外界对其施加能量。具有足够能量的电子、光子与气体中的原子、分子碰撞可以产生更多的电子、离子和光子，从而使中性气体转化为等离子体。因此制备高能量的电子流和光子流成为等离子体技术的关键。目前广泛应用的方法是通过对中性气体施加电场产生，即通过气体放电产生。各种气体放电按电流形式可分为：交流放电、直流放电、脉冲放电。按所加电场又可以分为：直流放电、低频放电、高频放电（射频放电）、微波放电等类型 U.kogelschatz . Filamertary,patterned, and diffuse barrier discharges. IEEE transactions on plasma Science,2002,30(4):1400-1512。2.2 介质阻挡放电的概念介质阻挡放电(DBD)通常在大气压强下发生，至少有一个电极被介质所覆盖，阻挡介质与另一电极之间的空气间隙在高频（不是必须）高压电场的激励下，发生非平衡态气体放电。由于电极间介质的存在，介质阻挡放电的工作电压可采用交变电压。交变电压的频率发生变化，放电的特性也有所不同。通常认为频率在100kHz以下为低频介质阻挡放电，100kHz以上为高频介质阻挡放电。这两种介质阻挡放电的等效电路如图1所示。图中，是介质的电容量，是放电气隙的电容量，是放电的等效电阻，是作用电压的峰值，和分别是低频和高频条件下回路中积分电流为零时的电压值。通常远大于。(a)低频 （b）高频(a)Low frequency (b)High frequency图 1 介质阻挡放电等效电路Fig1 Equivalent circuit of DBD这种放电仅能运作在交流电源的情况下，其频率可从几十赫兹到几百千赫。当击穿电压超过Paschen击穿电压时，大量随机分布的微放电就会出现在放电间隙中。微放电持续l0ns左右，其放电通道几乎呈圆柱对称，大多数的物理、化学过程都发生在微放电中。因此，微放电的研究是介质阻挡放电特性研究的基础。介质阻挡放电等离子体是一种高气压低温非平衡等离子体，由于它可以在大气压或高于大气压的条件下产生，不需要真空设备就能在较低的温度下获得化学反应所需的活性粒子，具有特殊的光、热、声、电等物理过程及化学过程。因此已经在臭氧合成、紫外光源、高功率激光器、环境污染物处理等领域获得广泛的应用。2.3 介质阻挡放电机理微放电是介质阻挡放电的核心，因此研究微放电的形成过程和特性是理解介质阻挡放电的首要环节。在一个大气压（105Pa）下，这种气体放电呈现出微通道的放电结构，即通过放电间隙的电流由大量快脉冲电流细丝构成。电流细丝在放电空间和时间上都是随机产生的，这种电流细丝就称为微放电。每个微放电的时间过程都非常短促，寿命不到10ns，而电流密度却可高达0.11kA/cm2。细丝通常呈圆柱状，半径约为0.1mm。微放电到达介质表面后扩散为表面放电，呈明亮的斑点。图2（a）为实验中拍摄所得的放电形貌，其中亮蓝色细丝即为微放电通道，（b）为微放电斑图。（a） 微放电外观（b）微放电斑图(a)Microdischarge exterior(b)Spots sketch of Microdischarge图2微放电形貌Fig2 Dielectric barrier discharge appearance对于单个微放电过程，可以将每个电流细丝在交流电压的一个周期内分成三个阶段来研究：（1）放电的形成放电击穿；（2）放电击穿后，气体间隙电流脉冲或电荷的输送；（3）在微放电电流通道中原子、分子的激发和反应动力学的启动，也就是自由基、准分子等活性基团的形成。这三个阶段的时间过程的寿命存在数量级的差异。通常放电的局部击穿在几个ns内就已经完成，电流脉冲即微放电持续约10ns量级，第三阶段原子分子的激发和反应过程则需要100ns到秒的数量级。2.3.1 气体的击穿、微放电和自由基准分子的形成机理2.3.1.1 介质阻挡放电的击穿和微放电如前所述，介质阻挡放电是一种高气压下的非平衡放电。这种放电的击穿和其他放电的相似之处是在外电场的作用下电子从电场中获得能量。通过碰撞，电子将自身的能量传给周围的原子和分子，并使它们激发电离，产生电子雪崩。但介质阻挡放电中，电极间介质的存在限制了放电电流的自由增长，从而阻止了电极间火花或弧光的形成。这样，放电间隙可以承受的电压远超过气体介质击穿电压的外电场电压。当放电间隙上的外电场超过气体的击穿电压时，气体才会被击穿。当气压为105Pa或更高情况下，气体的击穿将造成大量的电流细丝通道，而每一个通道相当于一个单个击穿或是流光击穿，这就形成了所谓的微放电。单个微放电是在放电气体间隙里某一个位置上发生的，而由于介质的绝缘性，微放电能够彼此独立的发生在很多位置上。当微放电两端的电压稍小于气体击穿电压时，电流就会截止。在同一位置上只有当电压重新升高到原来的击穿电压时才可能发生再次击穿而产生第二个微放电。不难理解，这样就会在放电的一个半周期内出现大量时间短促的电流脉冲群。在整个放电时间和空间内大量微放电是无规则的分布着的，平均看来介质阻挡放电貌似均匀的辉光放电。然而，介质阻挡放电的击穿机理与一般的汤生（Townsend）、辉光放电机理有所不同 高树香，陈宗柱. 气体导电（上）. 江苏：南京工学院出版社，1988.167191。介质阻挡放电中nd（n为气体浓度，d为放电间隙）值高，在第一个电子雪崩通过放电间隙的过程中出现了相当数量的空间电荷。它们聚集在雪崩头部产生的自感应电场（也称为本征电场）叠加在外电场上同时对电子产生影响，这会在向阳极方向即沿微放电传播的方向引起新的击穿。由于很高的局部本征电场的作用，雪崩中的高能电子将进一步得到加速，它们的逃逸使击穿通道向阳极方向传播。这种情况可能发生在放电间隙的中部，由逃逸电子形成的击穿通道使电子电荷能比电子迁移更快的速度向阳极方向传播。这部分空间电荷一旦到达阳极，它们建立的电场会向阴极方向返回，产生一个更强的电场波向阴极方向传播。这样一个导电通道就能迅速通过放电间隙造成气体击穿，就像火花放电的流光击穿。在电子通过通道的过程中，一些激发态原子核分子会自发地发射紫外辐射。这些紫外光子一方面能增加阴极的电子发射，另一方面还能进一步电离雪崩头和介质之间的院子和分子，引发新的雪崩。因此放电紫外辐射也有助导电通道的建立和气体的击穿。气体被击穿、导电通道建立后，空间电荷在放电间隙中输送，并积累在介质上，这时介质表面电荷将建立起电场，其方向和外电场的相反，从而消弱作用电场，直至为零，以致中断放电电流。整个过程非常短暂，这一过程也是介质阻挡放电击穿和微放电电流脉冲形成的机理。2.3.1.2 介质阻挡放电中自由基和准分子的形成自由基是一种在通常情况下不能稳定存在的距离有孤电子的基团，想OH*、O3*、H2O2*等，其化学性质非常活跃，很容易与其它原子或分子其反应而形成稳定的分子。准分子是很脆弱的结合起来的激发态分子，在正常情况下不具有稳定的分子基态，当它们从激发态跃迁到基态时，就分解成为原子。最简单的准分子就是惰性气体双原子准分子，如He2*、Ne2等。准分子形成的最好验证是利用准分子从激发态回复到基态时发射的狭带特征光谱。自由基和准分子可以通过高能电子束、脉冲放电、微波放电、电晕放电等来激发产生。近年来，介质阻挡放电已经能非常有效地提供各种自由基和准分子，并且已从其特性研究证明了这种放电方式具有很好的应用前景。2.3.2 微放电特性及其影响因素表5给出典型的介质阻挡放电中的微放电主要特性，此处放电间隙中充满的为空气或氧气，气体压强为105Pa，放电间隙为13mm。表 5 微放电的主要特性Table5 Main characteristics of microdischarge气体压强P105Pa电流密度j1001000A/cm2电场强度E0.1100kV/cm电子密度ne10141015（cm）3折合电场强度E/n100200Td电子平均能量Te110eV微放电寿命110ns电离度10-4微放电通道半径r0.10.2mm周围气体温度Tg300K每个微放电中输送的电荷量q100100010-12Cn 为气体密度，Td（汤生）为折合电场强度单位，1Td=10-17Vcm2虽然介质阻挡放电中的微放电电流细丝处于弱电离等离子体状态，但却具有很高的击穿电场和电子能量，而放电中原子、分子和离子等重粒子获得的动能却很小，它们的相关温度接近于周围环境温度，所以介质阻挡放电是一种典型的非平衡态等离子体。而由高电场提供给电子的能量绝大部分用于分解、激发和电离原子、分子，这样有利于启动各种等离子体化学反应。微放电通道及其高电流密度，虽然与气体性质有关，但是主要取决于高气压和相当高的气体浓度。如果降低气体浓度，通道半径将成反比地增大，进一步降低气体浓度，甚至可以使介质阻挡放电变成比较均匀的放电。介质阻挡放电的击穿和微放电的形成是紧密联系着的，根据放电的击穿机理可以认为从阴极释放的电子在外电场加速下电离了气体分子和启动电子雪崩，从而造成气体的击穿。介质阻挡放电的一个特点是改变气体浓度n和间隙宽度d的乘积能直接影响放电中的电子平均能量。因此可以利用很简单的办法，改变nd来调节电子平均能量这个重要物理量，使所研究的过程达到最佳条件。在单个微放电中输送的电荷量Q与间隙宽度d、介质厚度g以及介质的电容率有关。表6中综合了微放电的主要特性与一些参量的关系。对于给定的介质，微放电中输运的电荷量Q正比于d，而与气压无关；对于固定的间隙宽度，电荷量基本上正比于介质的电容率；对于极高电容率的介质（1000），单个微放电能输运的电荷量可高达200nC。表 6微放电的主要特性与一些参量的关系Table6 Relation between main characteristics of microdischarge and some parameters参量总的输运电荷Q微放电寿命间隙宽度ddd-1介质电容rr-1无关气体压强无关（P1/2)-1电极极性无关（）较短（）较长2.4 介质阻挡放电特性参数2.4.1 介质阻挡放电电场强度为了说明介质阻挡放电的电场强度，此处以最简单的平板式单电极覆盖介质结构为例，设介质薄片厚度为,放电间隙为。当作用在电极上的电压为时，介质通量密度是均匀的，而在介质和放电气隙间的电场强度和是不同的，它们反比于相应的介电常数和，即有 ，而 ，因此介质和气隙上的电场强度分别为： （1） （2）从式（1）和式（2）可以看出，在介质阻挡放电中电场强度和可以大于电极间的平均电场强度。在有介质阻挡的气体放电中流过空气的电流实际上是通过介质的位移电流（表征电场强度的变化率）而不是回路中的短路电流，气体的击穿不会生成弧光放电而是形成貌似均匀的介质阻挡放电。2.4.2 介质阻挡的放电电压在介质阻挡放电的电特性中，放电电压是一个重要的电学参量，它的大小直接影响放电功率。如果加在介质阻挡放电反应器两端的为正弦或余弦交变电压，当放电气隙上电压时，不发生放电现象，负载等效为介质电容和间隙电容的串连组成 Eliasson B，Kogelschatz U. Non-equilibrium volume plasma chemical processing. IEEE Transaction on Plasma Science，1991，19（6） ：10631076，1991.；当放电气隙上电压达到时，气体间隙就有放电电流出现，此时可将负载电容等效为和有固定压降的齐纳二极管并联后与串联而成，放电将一直维持到外界电压达到极大值为止。在存在微放电的整个时间过程内，放电电压的数值在微放电出现时和截止后的电压值之间，该数值是一个平均值，主要决定于放电气体成分、间隙中的粒子浓度以及间隙宽度。2.4.3 介质阻挡的放电电流介质阻挡放电中的放电电流由大量的微电流脉冲构成，在放电阶段电流的波形与电压的波形相差很大。典型的微放电电流电压曲线如图3所示 许根慧，姜恩永，盛 京，等等离子体技术与应用M.北京：化学工业出版社，2006.。由图3可见，微放电电流脉冲持续的时间非常短（ns量级），所以测量放电电流需要可以测量高频脉冲电流的电流探头和采样时间间隔很短的示波器。图 3介质阻挡放电电流电压曲线Fig3 The current and voltage curves of DBD介质阻挡放电等离子体条件下的电流大小取决于微放电的密度（单位面积中微放电的数量）。在固定的反应器结构中，单个微放电中的电流近似恒定。增加输入功率可以有效地增大微放电的密度，提高电流值，但微放电通道中平均电子能量变化较小。2.4.4 介质阻挡放电的功率由于介质阻挡放电的电流、电压的相位失调，介质阻挡放电的功率计算和测量相当困难。即使对于理想的正弦波和理想的绝缘介质，也只有在频率较低时才能用公式直接进行计算，此时的介质阻挡放电功率表达式如下 徐学基，诸定昌气体放电物理 M上海：复旦大学出版社，1996.： （3） （4）其中，为放电功率，为放电频率，为介质电容，为气隙电容，为气隙电容与介质电容之比，为峰值电压，为放电启动时要求的最小外界作用电压。由式（3）和式（4）可以看出：（1）对于一定的放电几何条件（、一定），放电功率P只与频率、电压和有关；（2）实验测得放电启动的最小电压后，即可计算出放电电压；（3）对于一定的峰值电压和放电电压，放电功率正比于放电的频率和电极面积；（4）在一定的放电几何形式、间隙宽度和气体压力下，可通过提高放电频率、采用薄而介电常数大的介质、提高峰值电压等方法提高放电功率2.5 本章小结本章介绍低温等离子体和介质阻挡放电的概念，以微放电为切入点，分析了介质阻挡放电的微观机理。低温等离子体生成主要分为气体击穿、微放电通道建立和准分子自由基的形成三个过程。最后介绍了表征DBD放电特性的参数，主要包括：电场强度、放电电压、放电电流和放电功率等。第三章 实验方案的制定及实验平台的搭建3.1引言为了优化DBD放电装置和高压电源之间匹配，了解电极结构参数对放电性能的影响和 介质球对放电性能的影响，本章制定了两组实验方案：1. 改变内电极直径、外电极轴向长度、放电间隙等结构参数，研究等效电容、放电功率等放电特性参数与激励电压的关系；2. 向DBD装置中填充球不同半径-Al2O3介质球，研究介质球对放电特性的影响。3.2实验方法及原理介质阻挡放电过程中，存在大量的非稳态过程，对测量仪器和方法要求很高。研究人员经过不断的探索，发现用Lissajous图形法可以方便的测量介质阻挡放电的相关参数，其测量电路如图4所示：图 1同轴大间隙介质阻挡放电特性实验系统示意图Fig4 Experimental System diagram of characteristics of coaxial DBD with large gap放电电压波形由高压臂C1和低压臂C2组成的电容分压器获得，分压比可根据DBD发生器的参数确定。放电空间传输的电荷由串联在DBD发生器支路的的测量电容CM间接获得。将CM和电容分压器较大电容两端的电压信号分别输入到示波器的CH1和CH2通道，即可获得Q-V Lissajous 图形。利用VQ Lissajous图形法测量介质阻挡放电功率的原理为：在放电反应器的接地端串接测量电容Cm，如图所示，Cm两端的电压设为Vm。若放电输送的电荷量为Q，则流过回路的电流为：（5） 所以，放电功率为：（6） 图 2 采样信号波形图图 3 VQ Lissajous图形Fig5 Wavy curve of sampling signalFig6 V-Q Lissajous diagram由式（6）可看出，DBD的放电功率P正比于频率f，在f和Cm确定时，P又正比于平行四边形的面积。设示波器X轴的灵敏度为kx（v/div），Y轴灵敏度为ky（v/div），分压器的分压比为k，电源频率为f，得到：（7）根据向量积的定义可以得到平行四边形ABCD的面积为：（8）通过编程计算，可得到不同频率和输入电压下功率P的值 孙岩洲，邱毓昌，丁卫东.电源频率对介质阻挡放电的影响J.高电压技术，2002，28（11）：4353.。当负载电压的幅值高于放电起始电压时，放电通道将产生放电现象，Lissajous图形平行四边形ABCD的四条边分别对应着一个周期内DBD的四个工作阶段。其中，AB和CD为微放电阶段，这个阶段内，放电气隙被击穿，在放电空间内均匀分布着丝状的微放电脉冲。此时，Cg0，回路中只存在介质电容Cd，由于放电通道的电压维持VD（放电维持电压）不变12，所以有： （9）