（凝聚态物理专业论文）氮气电容耦合射频辉光放电二维picmc模拟研究.pdf

摘要 氮气射频放电等离子体广泛应用于氮化物合成及表面氮化技术，氮射频等离子体气 相沉积是一项很有潜力的技术。为了提高应用效率和质量，从微观角度深入研究氮气放 电等离子体过程机理非常重要。p i c m c 方法是考虑等离子体带电粒子运动最全面，最能 够反映实际等离子体过程的方法。本文采用p i c m c 混合自恰二维模型，研究低气压容性 氮气射频放电机理及其等离子体特性，探讨电子碰撞电离率和离解率过程的二维时空分 布及其随放电参量的变化。具体工作如下： 1 建立了氮分子气体容性射频放电等离子体过程的p i c m c 自恰的混合模型，其中带 电粒子在电场中的运动及其产生的自恰场由p i c 方法的静电模型描述，粒子间的碰 撞过程由m c c 方法描述。用计算机语言结合有限差分方法实现p i c m c 混合模型模 拟氮气射频放电物理过程，分别编写了一维、两维p i c m c 模拟程序。 2 对两极式非对称结构射频放电等离子体过程进行了模拟。计算了放电达到相对稳定 状态后一个周期不同时刻自洽电势和电场空间分布以及带电粒子( e ，n ：，n + ) 在 整个放电空间的密度分布。同时模拟了射频鞘层厚度随时间的分布规律并且通过调 节模拟放电参数，得到了射频鞘层厚度与放电电压之间的关系，模拟结果表明：( 1 ) 驱动电极附近存在一明显的鞘层区，在该区内，电子密度迅速减小并趋于零，而离 子密度较大( 尤其是在电极上) 。在鞘层区以外，是电子和离子密度相等的均匀主 等离子体区。( 2 ) 鞘层区内，有较强的电场，而在主等离子体区内，电场较弱，且 是均匀分布的。( 3 ) 放电电压对鞘层参数具有明显的影响作用，随着射频电源的电 压的加大，等离子体鞘层的宽度有所增加。 3 采用二维p i c m c c 方法对氮气对称结构射频放电进行了模拟，分别计算了其电场、 粒子( e ，n 2 + ，n + ) 密度、碰撞电离率及氮分子的离解率两维时空分布。其结果表 明：( 1 ) 放电空间内空间电势的变化直接影响着带电粒子的分布，正是电势分布的 震荡使得带电粒子的密度分布也出现了震荡，从而等离子体空间内形成了交变电 场。系统中的等离子体在鞘层交变电场的作用下在系统中集体振荡，振荡周期与射 频频率一致。( 2 ) 通过分别计算7 电离过程和口电离过程，研究了其各自对电子碰 撞电离产生的贡献，结果发现口电离过程对电子碰撞电离产生的贡献占总电离率的 9 0 以上，证实了在低压容性射频放电中口电离是维持2 放电的主要过程。( 3 ) e 一 离解碰撞率在射频周期的时问平均的轴向分布表明，氮分子的最大离解率出 现在射频极鞘层边界附近，且适当提高电压，有助于提高放电空间氮分子的离解率。 总之， 容性耦合射频辉光放电，是一个非常复杂的物理过程，放电空间的等离 子体参量受多种放电条件的制约，并且相互作用，相互影响。研究这些放电参量的相互 关系以及它们对活性氮离子产生率的影响，对氮化材料合成实验研究具有重要的意义。 本工作为认识，射频放电等离子体过程机理，探索提供“氮活化粒子富源 的实验研 究提供参考依据 关键词：氮等离子体粒子模拟蒙特卡罗模型 电容耦合射频放电 h a b s t r a c t n i t r o g e nr a d i o f r e q u e n c yg l o wd i s c h a r g eh a sb e e nw i d e l yu s e di nt h es y n t h e s i so fn i t r i d e a n dt h em e t a ls u r f a c en i t r i d i n gt e c h n i q u e r a d i o - f r e q u e n c yp l a s m ac h e m i c a lv a p o rd e p o s i t i o n ( r f p c v d ) i nn i t r o g e n ，i sap r o m i s i n gt e c h n o l o g y ad e e pr e s e a r c hf o r t h ep l a s m a sp r o c e s si n t h en i t r o g e nd i s c h a r g ef r o mam i c r op o i n to fv i e wi si m p o r t a n tt oi m p r o v et h ee f f i c i e n c ya n d q u a l i t yo ft h et e c h n i q u e ah y b r i dp a r t i c l e - i n - c e l l m o n t e c a r l om o d e lc a l ld e s c r i b et h e c o m p r e h e n s i v em o v e m e n to fc h a r g e dp l a s m a sa n dr e f l e c tt h er e a lt h ep l a s m a sp r o c e s s i nt h i s p a p e r , w es t u d yt h em e c h a n i s m sa n dp l a s m ac h a r a c t e r i s t i c so ft h en i t r o g e nr fg l o wd i s c h a r g e u s i n gt w o - d i m e n s i o n a lp i c - m cm o d e l ，a n di n v e s t i g a t et h et w o d i m e n s i o n a le l e c t r o ni m p a c t i o n i z a t i o nr a t ea n dd i s s o c i a t i o nr a t e ，a n dt h o s er a t e sv a r yw i t hd i s c h a r g ep a r a m e t e r s t h em a i n 1 as e l f - c o n s i s t e n tp i c m c m o d e li sd e v e l o p e df o rac a p a c i t i v e l yc o u p l e dr fg l o w d i s c h a r g ei nn i t r o g e n ，i nw h i c ht h em o v eo fc h a r g e dp a r t i c l e si ne l e c t r i cf i e l da n dt h e s e l f - c o n s i s t e n tf i e l di sd e s c r i b e db yt h ee l e c t r o s t a t i cm o d e lo ft h ep i c ，t h ec o l l i s i o n s b e t w e e nt h ep a r t i c l e si sd e s c r i b e db yt h em c m o r e o v e r , t h es i m u l a t i o np r o g r a m sa r e c o m p i l e db a s e do nt h em o d e l 2 t h ed i s c h a r g eo fr fp l a s m a 谢mt w o e l e c t r o d ea s y m m e t r i c a ls t r u c t u r e sw e r es i m u l a t e d ， t h es p a t i a ld i s t r i b u t i o n so fs e l f - c o n s i s t e n tp o t e n t i a la n dt h ee l e c t r i cf i e l da n dt h ed e n s i t y d i s t r i b u t i o no fc h a r g e dp a r t i c l e se - , n + ，a n dn 2 + ) i nt h et o t a ld i s c h a r g es p a c ei nd i f f e r e n t p e r i o d sw e r ec a l c u l a t e di nt h es u b s e q u e n tc y c l ea f t e rt h ed i s c h a r g eh a dg o tr e l a t i v e l y s t e a d y m e a n w h i l e ，w es i m u l a t e dd i s t r i b u t i o no fr fs h e a t ht h i c k n e s sw i t ht i m e ，a n d o b t a i n e dt h er e l a t i o n s h i po fr fs h e a t ht h i c k n e s sa n dd i s c h a r g ev o l t a g ev i aa d j u s t m e n to f d i s c h a r g ep a r a m e t e r s t h es i m u l a t i o nr e s u l t sa r es h o w na sf o l l o w s ： ( 1 ) ar e m a r k a b l es h e a t ha r e aa p p e a r e dn e a rt h ed r i v e ne l e c t r o d e s ，w i t h i nw h i c ht h e d e n s i t yo ft h ee l e c t r o n sd e c r e a s e dr a p i d l yt e n d i n gt oz e r o ，w h i l ei o nd e n s i t yi sm u c h h i g h e r ( e s p e c i a l l yo nt h ee l e c t r o d e ) i nt h eo u t e ra r e ao ft h es h e a t hi st h eb u l kp l a s m a w h e r et h ed e n s i t i e so fe l e c t r o n sa n di o n sa r en e a r l ye q u a l ( 2 ) t h e r ei sf a i r l ys t r o n ge l e c t r i cf i e l di nt h es h e a t ha r e a , w h i l et h e r ei sf a i r l yw e a ka n d e v e n - d i s t r i b u t e de l e c t r i cf i e l di nt h eb u l kp l a s m a 1 i i ( 3 ) d i s c h a r g ev o l t a g es i g n i f i c a n t l ya f f e c t e ds h e a t hp a r a m e t e r s ，t h ew i d t ho ft h ep l a s m a s h e a t hi n c r e a s e da l o n gw i t ht h ei n c r e a s i n go ft h ev o l t a g eo fr fs u p p l y 3 t h er fd i s c h a r g ei nn i t r o g e nw i t hs y m m e t r i c a ls t r u c t u r e su s i n g2 一dp i c m cm e t h o d w e r ea l s os i m u l a t e d p i cr e s u l ts h o w st h a t ： ( 1 ) t h ea l t e r a t i o no fs p a t i a lp o t e n t i a l i nt h ed i s c h a r g es p a c ed i r e c t l ya f f e c t e dt h e d i s t r i b u t i o no ft h ec h a r g e dp a r t i c l e s ，i ti sj u s tt h ef l u c t u a t i o no fp o t e n t i a ld i s t r i b u t i o n c a u s e dt h ed e n s i t yd i s t r i b u t i o no ft h ec h a r g e dp a r t i c l e s ，t h u sa na l t e r n a t i n g e l e c t r i cf i e l d f o r m e di nt h ep l a s m as p a c e n ep l a s m a sc o l l e c t i v e l yo s c i l l a t e du n d e rt h ee f f e c to ft h e s h e a t ha l t e r n a t i n g - e l e c t r i cf i e l d ，w h o s eo s c i l l a f i o nc y c l ei sc o n s i s t e n tw i t hr fg e n e r a t o r ( 2 ) s u b s e q u e n t l y , w ef o c u s e do nt h ed i s c u s f i o no ft h ed i s t r i b u t i o n so fe l e c t r o ni o n i z a t i o n c o l l i s i o na n dd i s s o c i a t i o nc o l l i s i o n ，a n dc a l c u l a t e dt h ec o n t r i b u t i o n so f ”p r o c e s sa n d a ”p r o c e s st ot h eg e n e r a t i o no fe l e c t r o ni o n i z a t i o nc o l l i s i o n ，a n dw ec o n c l u d e dt h a tt h e c o n t r i b u t i o no f q p r o c e s st oe l e c t r o nc o l l i s i o ni o n i z a t i o np r e s e n t sm o r et h a n9 0 i nt h e t o t a li o n i z a t i o n , p r o v e dt h ec o n j e c t u r et h a t i o n i z a t i o ni st h em a i np r o c e s st om a i n t a i n t h el o w - p r e s s u r ec a p a c i t i v e l yc o u p l e dr fd i s c h a r g e ( 3 ) t h es i m u l a t i o no fe - n 2d i s s o c i a t i o nc o l l i s i o nr e v e a l e dt h a tt h e 卜i + d e n s i t yi nt h e d i s c h a r g es p a c ec o u l db ei n c r e a s e db yi n c r e a s i n gt h ev o l t a g ep r o p e r l y i ns u m m a r y , n 2c a p a c i t i v e dc o u p l e dr fg l o wd i s c h a r g ei sav e r yc o m p l e xp h y s i c a l p r o c e s s ，a n dt h ei n t e r a c t e da n di n t e r - i m p a c t e dp l a s m ap a r a m e t e r si nt h ed i s c h a r g es p a c ea r e r e s t r a i n e db yv a r i o u sd i s c h a r g i n gc o n d i t i o n s t h er e s e a r c h e so ft h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nt h e s e p a r a m e f e r sa n dt h e i re f f e c t s0 1 1t h eg e n e r a t i o nr a t eo fa c t i v e 旷h a v ei m p o r t a n ts i g n i f i c a n c eo n t h ee x p e r i m e n t a lr e s e a r c ho ft h es y n t h e s i so fn i t r i d em a t e r i a l s t l l i sw o r kp r o v i d e da r e f e r e n c et ou n d e r s t a n dt h em e c h a n i s mo fn 2r fd i s c h a r g ep l a s m ap r o c e s sa n dt ot h e e x p e r i m e n t so fi n t e n d i n gt og e n e r a t e “a c t i v a t e dn + s o l i r c e ” k e yw o r d s ：n i t r o g e np l a s m a ；p a r t i c l es i m u l a t i o n ；m o n t ec a r l oc o l l i s i o nm o d e l ；c a p a c i t i v e l y c o u p l e dd i s c h a r g e 学位论文原创性声明 本人所提交的学位论文氮气电容耦合射频辉光放电二维p i c m c 模拟研究，是在 导师的指导下，独立进行研究工作所取得的原创性成果。除文中已经注明引用的内容外， 本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重 要贡献的个人和集体，均已在文中标明。 本声明的法律后果由本人承担。 论文作者( 签名) ：扬糍 2 叨眸占月3 日 指导狮确认( 签孙够坳 z o 吩年月3 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解河北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学 位论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权河北师范大学可以将学位论 文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段保 存、汇编学位论文。 ( 保密的学位论文在年解密后适用本授权书) 论文作者( 签名) ：扬兢 加g 年月3 日 指导教师( 签名) 形 - t o o o o 年 圪，故该电压值是负的。由于鞘层上的压降反比于鞘层的电容，而 具有较小面积的鞘层电容也较小，因此该鞘层上的电压降比较大。实际的情况要更为复 杂一些，根据蔡尔德定律，鞘层厚度与加在其上的电压有关，所以必须进行自洽的求解 【1 1 1 。 v a 焉 v b 接射壤电源一卜f 一卜接地 - _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ 一 _ 聊层a 等高子傩区鞘层b 图1 3 非对称放电中关于偏压形成的电容模型 1 2 3 射频辉光放电的激发源 虽然直流和射频辉光放电的装置和等离子体特征有很多相似之处，但也有一些与高 频电场有关的不同之处。无疑，在成份分析方面最重要的不同便是直流辉光放电装置只 能用来溅射分析导体材料，而射频辉光放电激发源则不仅可以溅射并分析导体材料，而 且还能溅射和分析固体绝缘材料。另外，直流和射频辉光放电激发源还有一些细微的不 同，例如，带电粒子的密度和能量分布。这些细微的差别可能使激发源得到不同的激发 和电离效果。 射频辉光放电激发源放电室的几何设计需要满足阳极和阴极的较大表面积比和最 优分配到溅射靶上的能量密度。增大阴极和阳极表面积比可以增加直流自偏压和使放电 区域集中在样品表面。由于射频信号发生器所提供的功率在传输过程中常常以各种不为 4 人们所注意的方式( 如耦合损失、辐射损失等) 损失掉，所以为了使能量尽可能耦合到样 品上，需要作好阻抗匹配以及屏蔽措施。 1 2 4 射频辉光放电激发源的阻抗匹配网络 图1 4 射频辉光放电激发源结构框图 射频本质上就是随时间和空间变化的呈波动状态的电磁场或电磁波。它的频率范围 在3 0 k h z 到3 0 0 0 g h z 之间。根据电波法的规定，一般工业用频率为1 3 5 6 m h z 12 1 ，射频 辉光放电所用的射频频率一般也为1 3 5 6 m h z ，属于高频电磁波。因此，为了使射频功率 有效地耦合到放电区，需要在射频电源与放电反应器之间设置阻抗匹配网络，如图( 1 4 ) 所示。 图1 5 典型的射频阻抗匹配网络示意图 射频电源与放电室之间的传输线通常用特性阻抗为5 0 欧姆的同轴电缆，为实现阻 抗匹配，一般的射频发射器内阻也设计成纯电阻，阻值为5 0 欧。由于射频辉光放电阻 抗为电容性阻抗，且其值将随载气压强，样品表面的特性和放电室的几何结构等放电条 件的不同而变化。这就需要调节匹配网络的阻抗，和放电阻抗相加合，使加合后的模拟 负载的阻抗也为5 0 欧，即可达到阻抗的共轭甚至是无反射匹配，使放电区得到最大功 率。r f 信号传输的阻抗匹配有多种方式，如l 型网络、t 型网络以及变压器型等等。由 5 于l 型网络所用元件较少，结构和调谐都比较简单，是比较常用的典型阻抗匹配网络， 简单等效电路如图( 1 5 ) 所示。 1 3 数值模拟研究方法及进展 目前，对氮气辉光放电模拟方法主要有三种。流体模型方法通过联立连续性方程、 运动方程、能量方程和泊松方程，来获得自恰的电场分布【1 3 】。p a s s c h i e rjdp 等人【1 4 】 模拟了平板电极间的气体放电，将问题简化为一维流体模型，并在模型中假设了电子能 量分布函数处于热平衡状态。b o e u fjp 1 5 】则认为电极形状对放电行为和性质有很大的 影响，一维模型不适合实际情况，所以他提出了更符合实际放电条件的二维流体模型。 在一定边界条件下，模拟计算了阴极鞘层区的电子和离子动力学过程。但由于在流体模 型中，假设了电子从电场中获得的能量和电子经过非弹性碰撞损失的能量相平衡对等离 子体中的快电子而言是不确切的，所以此方法只能是一种近似的模拟。 第二种方法是利用动力学模型。这种方法的关键就是正确地描述非平衡等离子体中 电子能量分布函数e e d f ，而e e d f 是由m a x w e l l - - b o l t z m a n n 分布函数推导而来的。 p e t r u s e va 1 6 】等人用动力学模型求解泊松方程得到了5t o r r ，2 0 0 0 v 放电条件下的氮气 辉光放电等离子区电势分布，用经验公式得出了电离碰撞率，并分析了电子温度和电子 激发态能级g o r d i e t sbf 等人【17 】建立了低压，一0 2 辉光放电的自恰动力学模型，联 立求解电子能量分布函数、等离子体中主要的离子和中性物种速率平衡方程式以及气体 热平衡方程式。由于计算量比较大，所以在模拟过程中对重粒子的反应过程进行了简化， 忽略了他们认为不重要的中间态及过程。 第三种方法是m o n t ec a r l o 法【1 8 1 9 1 。这种方法依据n e w t o n 定律模拟大量的粒子，粒子 之间的碰撞由随机数及碰撞截面决定规则，由于这种方法是从最微观的角度模拟物种粒 子，而且适合模拟复杂多维的物理现象，所以得到很多人的关注，随着计算机的迅速发 展，这种方法也逐步得到了完善。目前，这种方法主要是运用在阴极鞘层区模拟研究中。 s a t on 等人【2 0 】模拟了非均匀场中氮辉光放电阴极区电子群的行为，采用了空碰撞技术， 来确定两物种碰撞时的能量变化。同时避免考虑放电物种随时间的变化。模拟了电子的 能量分布和角度分布。同前人的文献相比，他们认为电子的角度散射是不能忽略的重要 因素。w r o n s k yz 2 1 l 模拟了辉光放电阴极位降区离子的能量分布和角分布，考虑了电荷 交换碰撞和弹性散射碰撞，这比以前文献中忽略弹性散射更进了一步。张连珠【矧采用氮 辉光放电等离子体快电子和各种重粒子( 2 + ，+ ，) 的混合m o n t ec a r l o 模型，从不 6 同放电条件的离解碰撞率，快原子态粒子( + ，) 在阴极鞘层区的输运过程及轰击阴 极的能量及角分布三个方面研究了+ + 札一+ + n + ：，反应在氮气直流辉光放电 中的作用 采用m o n t ec a r l o 方法的突出问题是计算量非常大，因为需要模拟大量的粒子才能 得到令人满意的统计规律。所以，如何减少计算量成为这种方法的主要问题。 除了上述几种方法以外，还有将m o n t ec a r l o 方法和流体模型相结合的方法，也就是 将等离子体中的电子分为快电子和慢电子两种类型，用m o n t ec a r l o 方法模拟非动力学 平衡的快电子，而用流体模型模拟可视为处于动力学平衡的慢电子和离子。b o g a e r t sa 等跚采用m c f l u i d 混合模型对氩气射频放电进行了一维模拟，并且分析了直流辉光放电 与射频辉光放电的异同，得出了射频放电具有更高效的电离过程，因而所需维持放电的 电压比直流放电要低的结论。近年来，h e r r e b o u td 等【2 4 】还采用该模型研究了甲烷射频 放电，计算了粒子密度和流量一维和二维的分布，揭示了轴向和径向粒子密度、碰撞率 和电场分布随气压和电流的变化规律，给出了更为丰富的放电信息。 p i c m c 方法是把p a r t i c l e - - i n - - c e l l 方法和m o n t ec a r l o 方法结合起来，其本身不 但自恰，而且考虑了粒子间的碰撞，是迄今为止比较公认的一种粒子模拟方法。用p i c m c 方法，通过跟踪大量粒子的运动，把等离子体体系的所有微观信息都包括在内了，原则 上可以得到等离子体宏观和微观的任何信息f 2 5 1 。n e y t se 等【2 6 1 用一维p i c m c 方法研究了 低气压下氩气中加入少量氢气对放电产生的效果。计算得到了电子密度、离子密度和电 子能量分布函数。b a b a e v any 2 7 模拟了氙气与氩气两种混合惰性气体的容性耦合放电， 得到了等离子体密度、和两种离子的能量分布函数。y a nm 等眨8 1 研究了硅烷和氢气混合 放电中，随着驱动频率的变化对电子能量分布函数产生的影响。探讨了提高沉积效率的 方法。 1 4 本文主要工作思路和创新 由于模拟计算本身的复杂性使得目前大多数的研究主要是针对h e 、a r 等单原子气 体进行的，而且大多数使用的是流体模型。相对而言，双原子分子气体的结构比较复杂， 对其模拟有相当的困难，例如和b 分子气体。但在实际应用上，它们却起到了重要 的作用。氮气辉光放电在离子注入、微电子器件等领域得到了广泛应用，特别是近几年 来t i n ，g a n ，z c , 4 等新型材料合成及材料表面改性方面研究的深入，使得研究2 分 7 子气体辉光放电机理，弄清放电等离子体内粒子的行为，为实验研究提供科学依据具有 重要意义。但目前采用p i c m c 混合模型模拟氮气射频辉光放电的相关报道还很少。 本论文利用粒子模拟方法，研究二维模型下的低压容性氮气射频辉光放电等离子体 特性。着重讨论了电子碰撞电离率的时间一空间演化以及氮气分子离解率的分布状况。 研究了离解率与放电参数的变化关系。 为了解决带电粒子( e 一，n + ，+ ) 和中性背景气体( n 2 ) 相互作用所需的大量计 算，我们用p i c 方法跟踪大量粒子。并适当地结合了m c c 方法处理带电粒子与中性气体 分子的碰撞，发展成为一个自洽的p i c m c 混合模型。在此理论基础之上分别编写了一 维、两维粒子模拟程序，所模拟的等离子体技术主要分为： 1 ) 对两极式非对称结构射频放电等离子体过程进行了模拟并对结果进行了讨论。计 算了放电达到相对稳定状态后一个周期不同时刻自洽电势和电场空间分布以及带电粒 子( e ，n ；，n + ) 在整个放电空间的密度分布。同时模拟了射频鞘层厚度随时间的分布 规律并且通过调节模拟放电参数，得到了射频鞘层厚度与放电电压之间的关系。 2 ) 采用二维p i c m c 方法对氮气对称结构射频放电进行了模拟研究，模拟了等离子 体电势和交变电场的振荡情况。并与流体模型结果比较，检验模型的正确性。接下来着 重讨论了电子电离碰撞和离解碰撞的演化情况。分别计算了y 过程和口过程对电子碰撞 电离产生的贡献。研究了e 一，离解碰撞的模拟过程中放电电压与离解率之间的关系 最后，给出了本文的得出的一些结论，并对未来的工作进行了展望。 8 2 氮气射频辉光放电p lc m c 混合模型 2 1 粒子模拟简介 辉光放电等离子体最为常用的模拟方法是粒子模拟方法，该方法最早是由b u n e m a n0 ， d a w s o njm ，h o c k n e yrw 与b i r d s a l lck 等学者于二十世纪五十年代中期起逐渐发展 而来伫9 也1 ，通过直接模拟空间中荷电粒子的运动，来研究等离子体的特性以及等离子体 与电磁场的交互作用。它很容易被实现，不必通过预先的物理近似，只需要粒子轨迹的经 典本性，对于非平衡过程非常有用，但是它需要大量的计算时间。由于等离子体系统中的 荷电粒子非常多，为了在合理的时间内获得足够的等离子体分布信息，可以模拟超粒子 的运动来获得等离子体的统计资料，每一个超粒子都代表模拟空间中一群真实的荷电粒 子，超粒子为一具有固定大小的粒子云。 粒子模型能够自洽地模拟等离子体与电磁场的交互作用。在电磁场的计算部分，粒 子模型通常采用时域有限差分模型计算空间电磁场随时间的变化，而在m a x w e l l 方程中 的电流密度项，除了外加电流密度外，也加入因等离子体粒子的运动所产生的电流密度。 在宏粒子的模拟部分，通常选取粒子云的大小与有限差分模型网格的大小相同，以粒子 云的中心位置来代表粒子的位置，并采用线性或高阶加权法将电荷加权至邻近网格的格 点上，因此这种方法被称为p a r t i c l e i n c e l l ( p i c ) 模型。 电磁场以及粒子位置与速度的计算都采用时域有限差分模型，为提高数值稳定性， 在时域的计算中，可以采用蛙跳法将彼此呈现对时间微分关系的物理量如电场与磁场， 粒子位置与速度在时域上分别错开半个时间步长，其中电场与粒子位置位于整数时间步 长上，而磁场、粒子速度与电流密度则位于半个时间步长上：正由于电场与磁场不在同一 个时问点，在计算电磁力对粒子的作用时，也必须做特别的处理，首先计算电场对粒子加 速半个时间步长，接着计算磁力改变粒子的运动方向，最后再计算电场对粒子加速半个 时间步长。由于等离子体系统内发生荷电粒子间的短距离库仑碰撞以及荷电粒子与中性 气体分子的弹性与非弹性碰撞，因此模拟时还必须加入处理碰撞过程的方法，由于粒子 间的碰撞是一个随机过程，因此常采用蒙特卡罗碰撞法( m o n t ec a r l oc o l l i s i o n ，m c c ) 进行处理【3 3 瑚】。为了简化求解过程，可以引入虚拟碰撞机制。粒子模拟的流程在许多文 献中已有详细论述【3 5 _ 3 7 1 。 尽管粒子模拟通用性很强，但粒子模拟计算量大，而且要想获得精确的模拟结果， 9 对计算要求是非常苛刻的，因此在计算中要注意许多问题，主要包括宏粒子个数的选择、 网格尺寸、时间步长的选择以及数值计算方法的选择3 6 1 ，；i 秩p i c m c c 混合模拟的最新进 展可参考文献【3 8 删。 2 2 物理模型 我们介绍射频容性耦合放电( c c r f ) 的几种基本特征。我们考虑在低气压放电等离 子体中放置一个基板( 电极或样品台) ，典型的射频容性耦合放电( c c r f ) 发生在两个相 距几到十几厘米的平板电极之间，电极面积在3 0 0 c m2 左右。其装置的示意图如图( 2 1 ) 所示。侧面的栅极用来把等离子体控制在两极板之间，匹配电路使源功率和放电之间保 持最佳耦合状态并保护电源。一般来讲，其中一个极板是接地，另一个极板通过一个耦 合的电容器c b 与射频源相连。这样便在基板附近形成一个随时间变化的非电中性区域， 即射频偏压等离子体鞘层区域。我们所建立的模型，应该能够较为准确地描述较宽射频 频率范围的鞘层中离子和电子的时空分布，因为离子和电子的时空分布决定了鞘层中的 电势和电场剖面，而鞘层中的电势和电场决定了轰击到射频基板上的离子能量分布4 1 1 。 一燃mh 下c b 、 i ； 熟也 i l 。) 吐i p h - 蝴i 印 ： ，h c a 1 ； -h j t l 、 l i 图2 1 放电物理模型 本文主要目的是探讨两极式平板射频放电基本物理机理，所以采用一种比较简单的 几何结构和单一的氮气为放电气体，其主要物理化学过程见文献4 2 1 。常见的放电空间等 离子体参数见( 表2 1 ) ，电子从静电场中获得能量，与中性粒子碰撞，当电子的能量超 过中性粒子激发或电离阈值，碰撞将使中性粒子激发或电离，逐渐生成等离子体。 1 0 本系统中等离子体形成与演化主要是由电荷分离产生的静电场和外加的静电场共 同作用产生。电子、离子迁移电流和位移电流产生的磁场微乎其微，基本可以忽略。因 此本模型采用静电模型。这样我们就不必求解麦克斯韦方程，只要求解泊松方程就够了。 在放电空间内，电势和电场是二维分布的，粒子的速度和位移是三维分布的，我们引入 有限大小粒子，具体的理论方法和模拟流程如下所述。 2 3 理论方法与模拟流程 采用p i c 与m c 相结合的方法。模拟从p i c 模型开始启动，首先将模拟的放电空 间离散化，将一定数目不同种类的有限大小粒子按照特定的粒子分布函数安置其中，这 里的有限大小粒子代表要参与模拟的带电粒子。将这些带电粒子所携带的电荷按照相应 的权重法加权到空间离散的网格点上，所形成的空间净余电荷密度激发电场；放电极板 间电压降在空间产生外电场，与带电粒子激发的电场叠加成总电场。在总电场作用下， 模拟的有限大小粒子将遵循牛顿定律在离散化的时间点上运动，其速度和空间位置不断 发生变化，粒子位置的变化引起自激发电场改变，从而改变作用在粒子上的电场力。每 走一个时间步长，粒子都会与背景中性粒子发生各种弹性和非弹性碰撞，碰撞过程由 m o n t ec a r l o 模型描述。整个过程循环多个时间步长，直到模拟达到收敛为止。这种方 法兼顾了p i c 处理集体相互作用和m c c 处理粒子碰撞的优势。模拟过程见流程图( 2 2 ) 。 2 3 1 基本假设 在室温下，放电气体n 2 电离度较低，等离子体主要由电子、分子离子、原子离子、 快原子nr 快分子n ：，以及中性慢分子n ：，组成。注意到分子的密度比电子( e - ) 、离 子( n 2 + 、盯) 密度大得多，因此，仅考虑各种快粒子与慢分子之间的碰撞，而忽略带 电粒子之间的相互作用。此外，电子与慢分子之间的碰撞有振动激发、电子激发、电离、 离解、离解电离及弹性碰撞。离子( n 2 + ，矿) 与中性分子的碰撞有电荷交换碰撞、弹 性碰撞、电荷交换离解碰撞，其余碰撞类型由于碰撞截面相对较小被忽略【4 3 1 。p i c m c 模拟程序在以下假设条件下进行： ( 1 ) 模拟放电装置的结构为两个平行平板电极。( 2 ) 极板的一端加载个射频电压， 另一极板接地，电势为零。( 3 ) 放电空间周围边界不接地，电势不等于零。( 4 )电 极上的二次电子发射系数y = 0 1 【删，周围边界的y 值为零，当电子到达边界时，将会被 完全吸收。( 5 ) 放电空间径向长度取8 0 c m ，远大于两电极间距2 0 c r a ，因此轴向电场 分布情况将比较一致。 1 1 图2 2r f 放电等离子体p i c m c 混合自恰流程 2 3 2 粒子初始状态安置 系统的粒子模拟总是从粒子的初始状态开始的。用什么方法去安排有限数目的粒子 速度和位置，使满足给定初始时刻的分布函数厂( r ，v ，t ) = 0 是需要认真对待的。由于 1 2 在热平衡情况下，令随机数为r ，速度分布函数【3 6 1 满足： 删：k p 击雕。亿。， 【 o , v 0 ， 办乒= 一了p , k a z - 2 一i 2 硒r j + 9 2 a 7 - 2 一+ i 2 币r i _ 1 2 & 2 一一b + 2 护( 2 2 2 ) 缸= 丽芳瓦+ 型坐堕茄竽+ 矿lc 。+ 红。0 ( 刍+ 专， 当j = 0 ， 唬扣。= 一了p j , k a 7 - 2 一丽2 2 a 万z 2 ( 办，。一死，。) + 2 唬厂( 2 2 4 ) 缸= ：+ 参+ 石1c + 缸。， c 矿4 + 万2 卜2 2 5 ， 求出网格点的电势后，我们就可以通过简单的差分形式求出网格上的电场： e r 。沾= 一 e z 。j j 【= 一 币j 山k 一咖j 毯r 力一。一办 以上就是二维静电模型求解泊松方程的基本过程。需要说明的是求解泊松方程必须 辅以适当的边界条件，本例中用的是周期性边界条件，满足： 舻酬叫卜：= ； 其中，为射频电极的电压幅值，为所加负偏压的大小，在对称性放电模型中，因 为两极板面积相等，没有自偏压产生，因此_ o ，x - - 0 和x = d 分别表示射频电极和接地 电极轴向位置坐标。为射频角频率。c h e n g y h 等人得出了在给定输入条件的情况下， 直流负偏压v d 与电源功率w 和工作压强p 的关系为v - l 节乃【4 5 1 。极板间距对极板 自负偏压有很大影响，在其他条件不变的情况下，极板自负偏压随极板间距的 增加而增大。不同放电气体对极板自负偏压产生不同的影响，与各种气体本身的放电 特性有关。 2 3 6m o n t ec a r l o 模型处理粒子碰撞过程 我们的模型中首先用p i c 模型推动粒子，在一系列连续的时间步长内跟踪离子和电 子，它们运动的轨道由牛顿定律计算得出。本文对碰撞的处理采用了蒙特卡罗( m c c ) 法， m c c 方法通过比较一系列( 0 ，1 ) 之间均匀分布的随机数和由碰撞截面表示的碰撞几率 来确定粒子是否碰撞、如果碰撞会发生何种碰撞，再结合能量和动量守恒等定律来确定 碰撞后粒子的新状态其中的碰撞截面可采用数据拟合的方法由离散的实验数据得到碰 撞截面关于能量的连续函数。考虑的碰撞类型取决于各种碰撞几率的大小。本文采用氮 气为中性气体，模拟过程中主要考虑以下几种碰撞： 1 7 表2 1 模型中考虑的各种碰撞过程 粒子在运动过程中是否发生碰撞，发生何种碰撞由( o ，1 ) 的随机数决定。计算在时间步 长f 内的碰撞几率p ： 尸= 1 一e x p ( 一n o t o t ( 8 ) v f 出) ( 2 ，2 8 ) 其中n 是背景气体粒子的密度，( ) 是粒子在能量占时与中性粒子的总碰撞截面，咋 是该时间步长内粒子的三维速度值。 在0 和1 之间取第一个随机数，并与p 比较。如果该随机数大于p ，没有碰撞发生。 如果该随机数小于p ，发生碰撞。 至于粒子发生何种碰撞类型，以及碰撞后粒子的能量和运动方向由其它的随机 数决定，有关蒙特卡罗碰撞( m c c ) 方法和随机数的选取的详细内容，可参阅文献【3 3 舶】。 1 8 2 4 模拟需要注意的问题 2 4 1 程序与算法 在具体计算方法上以有限差分法为基础，结合f o r t r a n 语割4 7 4 酗编写了一套自洽 的n ，射频辉光放电程序，发展成了一套自恰的低压n ，射频放电p i c m c c 模型。在连 续的时间步长内跟踪带电粒子，直到若干个周期后达到收敛为止。我们假定当其中某一 变化的物理量i 在下一周期与上一周期的差值f ，o + d 一，( f ) f 删 - 3 0 0 , 4 0 0 - 5 0 0 舢 - 7 0 0 图3 3 周期内的四个不同时刻电势的空间分布 ( - - 5 0 0 v ，b i a s 一9 0 v ，p = 1 t o r r ) 从图中可以看出，当缈t = 万2 时，- 电势分布与以上三个时