（原子与分子物理专业论文）脉冲激光沉积pld碲镉汞hgcdte薄膜材料结构特性的研究.pdf

山东师范大学博士学位论文 脉冲激光沉积( p l d ) 碲镉汞( h g c d t e ) 薄膜材料 结构特性的研究 中文摘要 碲镉汞( h 9 1 x c d ；t e ) 是一种极其重要的红外辐射探测及热成像半导体材料。 它具有其它材料不可比拟的优点：具有直接带隙，可以看成是h g t e 和c d t e 合成的 赝二元半导体，随x 变化，禁带宽度可以在o 3 到1 6e v 之间连续变化，几乎覆盖 整个红外波段；具有大的光吸收系数，用其制备的红外探测器的内量子效率接近 1 0 0 ；电子、空穴迁移率高；本征复合机制产生长载流子寿命及较低的热产生率， 允许器件在较高温度工作；与c d t e h g t e 晶格匹配好，可制备高质量外延异质结构； 剩余杂质浓度可低于1 0 1 4c m 3 ；可掺杂成为p 型、n 型半导体等。但是长期以来， 一直存在沉积速率过低，成本高、实验要求苛刻等缺点，制约了h g c d t e 单晶薄膜 的制备和广泛应用，使其难以满足多层、复杂薄膜沉积的需要和高质量器件工艺的 要求。 本论文在实验上初步研究了脉冲激光沉积法( p l d ) 应用到h g c d t e 薄膜的制 备上的可行性。同时针对h g c d t e 材料本身为红外材料，对红外激光吸收效率高的 特点，采用具有高光束质量、窄脉冲宽度、稳定性好的近红外大功率y a g 激光源 直接打与所要制备的薄膜材料具有相同成分的高纯化合物靶的方法，加强了p l d 技 术与半导体工艺中前后工艺间的兼容性，为今后p l d 法制备h g c d t e 薄膜的实用化 铺平道路。研究了p l d 沉积薄膜的沉积机理，较系统地研究了实验参数的变化对薄 膜生长的影响，获得了制备h g c d t e 薄膜的最佳实验条件，并利用有限差分法和蒙 特卡罗方法从理论上对实验结果进行了模拟。主要内容如下： 1 使用p l d 方法制备h g c d t e 薄膜具有：生长条件易于控制，生长温度低， 成膜质量高等特点。针对这些特点，我们详细分析了脉冲激光沉积( p l d ) 技术的 原理和在沉积过程中采用不同的制备条件，如：激光能量密度、衬底温度、气压和 靶距对p l d 过程的影响。 山东师范大学博士学位论文 2 实验上，进行了不同衬底材料上生长h g c d t e 薄膜。薄膜与衬底之间的晶 格失配，热膨胀率和热传导率之间的差别都会影响到外延膜的质量。选取 a 1 2 0 3 ( 0 0 0 1 ) 、g a a s ( 1 0 0 ) 和s i ( 1 11 ) 三种衬底材料，实验结果证明，不同晶格结构的 衬底材料会使薄膜在与衬底的交界面附近产生较大的畸变区；热膨胀失配导致薄膜 内部具有较大的应力，薄膜容易发生起皮、脱落现象：热传导系数较大的材料作为 衬底则会使沉积到上面的粒子具有较大的迁移率。经过实验测试结果对比，在a 1 2 0 3 材料上外延生长的h g c d t e 薄膜有较高的结晶和表面质量，薄膜的成分配比与靶接 近，而沉积在g n s 和s i 基底上的h g c d t e 薄膜质量稍差。 3 靶与衬底之间距离变化会引起到达衬底表面的入射粒子的动能和空间分布 的变化，从而引起制备的h g c d t e 薄膜的结晶质量，成分结构和薄膜表面形貌发生 变化，合适的靶与衬底之间的距离对于制备高质量的薄膜是一个重要的因素。在靶 与衬底之间距离较近的条件下，闪锌矿立方结构的化合物s i t e 4 会出现，这可以部 分缓解s i 衬底与h g c d t e 外延膜之间的晶格和热膨胀失配问题。 4 研究证明了衬底温度对衬底表面吸附粒子的动能和迁移率的影响。使用 p l d 方法制备的h g c d t e 薄膜在1 0 0 2 0 0 范围内，随衬底温度的升高，薄膜的 结构和晶化程度不断得到改善。在2 0 0 的衬底温度下所制备得到沿着( 1 11 ) 面 择优生长的面心立方结构的h g c d t e 单晶薄膜。当温度超过2 5 0 ，h g c d t e 将变 得不稳定并处于富c d 状态。 5 等离子体羽辉内烧蚀粒子飞向衬底这一过程中内能和平均动能会受到背景 气体气压的影响。在不同气压影响下，粒子在衬底表面会具有不同的动能和表面的 迁移率，从而影响薄膜的生长速率和成分结构。实验测试结果证明，在5 l o 一 5 x 1 0 。3p a 压强范围制得的h g c d t e 薄膜有较高的质量。在5 x 1 0 之p a 制得的h g c d t e 薄膜质量最好，但是h g 的含量最少。 6 讨论了入射激光能量密度对烧蚀物颗粒的动能、密度的影响。实验结果表 明，适当的激光能量使入射粒子能够具有较高的表面迁移率，进而影响制得薄膜的 质量。入射激光能量会对h g c d t e 薄膜的结晶质量，表面形貌，成分配比和电学性 质方面造成影响。在激光能量为1 5 0 叫条件下制得的h g c d t e 薄膜结晶质量最好， t l 山东师范大学博士学位论文 表面平整，颗粒均匀，电阻率高且成分配比与靶最为接近。若能量超过2 0 0i i l j ，入 射粒子动能太大，则会使薄膜性质不稳定，质量变差。 7 建立能反映p l d 技术的前两个阶段，等温膨胀和绝热膨胀阶段的动力学模 型及基本方程，使用有限差分法对激光烧蚀靶材产生等离子体随时间的演化进行了 模拟。得到了h g c d t e 材料产生的等离子体中的主要的三种离子( h g ，c d ，t e ) 的 具体演化规律；并根据实验工作参数，得到了薄膜厚度的空间分布和薄膜组分的分 布特性。 8 使用m o n t ec a r l o 模拟方法对p l d 制备h g c d t e 薄膜形貌进行了分析模拟， 并通过模拟给出了不同衬底温度下薄膜生长初始阶段的表面形貌变化。模拟结果表 明，随着沉积温度的增加，岛的数目和粒子数都有明显的增加，而且形貌由无序逐 渐向规则转变。当温度过高时，虽然岛与岛之间已出现明显的连接状态，接近连续 膜结构，但是过高的温度会导致吸附粒子的溅射率升高，将影响薄膜的性能。 本论文主要由四部分内容组成。第一章简要介绍h g c d t e 材料的性质及近期研 究进展；第二章主要分析了脉冲激光沉积( p l d ) 过程的原理和特点以及在沉积过 程中采用不同的实验参数对p l d 过程的影响，还介绍了我们的主要实验仪器及主要 测试手段；第三到七章以h g c d t e 薄膜为主要研究对象，重点讨论了不同条件下( 衬 底材料、靶与衬底之间距离变化、衬底温度、气压、入射激光能量) h g c d t e 薄膜 的结晶、表面、组分等特性的变化，并对实验结果进行了详细的分析。第八章为利 用有限差分法和蒙特卡罗法分别对等离子体随时间的演化规律和薄膜初始阶段的表 面形貌变化进行的模拟分析。 关键词：脉冲激光沉积，h g c d t e 薄膜，薄膜生长，结构特性 分类号：0 4 8 4 1 i n 山东师范大学博士学位论文 m i c r o s t r u c t u r e sa n dp r o p e n i e so fm e r c u 眄c a d m i u mt e l l u r i d e ( h g c d l e ) b yp u l s e dl a s e rd e p o s i t i o n ( p l d ) a b s t r a c t m e r c u r yc 础1 1 i l l i l lt e l l 谢d e ( h 9 1 - x c d x t e ，m c t ) i sav qi m p o r t 锄ts e i n j c o n d u c t o r m a t e r i a lo fi n l j r a r e d ( i r ) d e t e c t o r 锄di i l n w e dt h e 衄a 1i i i l a 西n g 。c o m p a r e dt oo t h e r m a t e r i a l s ，i th a sm a i l ya d v a l l t a g e s nc a l lb es e e n 嬲ap s e u d ob i n a r yc o n l p o l l l l d ， ( h g t e ) 1 x ( c d t e ) x ，w i t ha n 扔i 们巧p r o p o r t i o n nh a u sav a r i a b l eb a n dg a pc h a l l 百n g 丘o m - 0 3t o1 6e vd 印e n d i n go nt h ep a 姗e t e rx ，w 1 1 i c hi i l c l u d e sa l m o s tt h ee n t i r ei rb a n d i t s 叩t i c a la b s o 印t i o nc o e 衔c i e n ti sl a 唱e t l l ei n t e m a lq u a u l t i 肋e 伍c i e n c yo fm ei r d e t e c t o rm a d eb yt h eh g c ( 1 t ei sa l m o s t1o o t h em o b i l i 够o ft l l ee l e c t r o i l sa n dt l l e h o l e si sv e 巧h i 曲t h ei n t r i n s i cr e c o m b i n a t i o nm e c h a l l i s mc a u s e st l l ec 硎e r st ol l a v ea 1 0 n gc 枷e rl i f e t i m ea 1 1 da 】o wm e 肋a 1p r o d u c t i o nr a t e t h ed e v i c e sc a nw o r ka tal o w t e m p e m l = u r e t h el 毗i c em a t c hb e 觚e e nt h eh g c d t ea n dt h ec d t e h g t ei sw e l l ，w l l i c hi s h e l p 血lt 0p r e p a r ea1 1 i g h 叩嘲i 够h e t e r 0 一印i t a ) 【ys m j c m r ef i l m t h er e s i d u a li m p u r i t y c o n c e n t r a t i o nc a nb el o w10 1 4c m 一t h ep t y p ea i l dn t ) ，p es e i n i c o n d u c t o r sc 锄b e o b t a i n e de a s i l yb yd o p i l l g 1 1 1al o n gt i i i l e ，t h ep r 印a r a t i o na 1 1 dw i d e 印p l i c a t i o no ft 1 1 e h g c d t es i n 哲ec r y s t a 】t h j n 矗1 i nh a sm a n yd i s a d v a l l t a g e s ，s u c ha s1 0 wd e p o s i t i o nr a t e ， l l i 曲c o s t ，s t r i c te x p e r i m e n t a lr e q u i r e m e n t s a 1 1o ft h e s er e s t r i c tt h eg r o w t ho ft h e m u l t i l a y e ra n dc o m p l e xt h j nf i l m s 锄dt l l er e q u i r eo ft h el l i 曲q u a l i t yd “i c e s 1 1 1 j sp a p e rp r e l i r n i n a 巧s t u d i e st l l ef e a s i b i l i 够o ft 1 1 eg r o w t l lo fm e h g c d t et l l i nf i l m s b yp u l s e dl a s e rd 印o s i t i o n ( p l d ) m e t h o d s t l l eh g c d t ei s 锄i rm a t 嘶a lw l l i c hh a sa 1 1 i 曲a b s o 印t i o ne 伍c i e n c yo ft h ei ri a s e r t h ey a gl a s e ri san e a r - i n 丘a r e dl a s e rs o u r c e w i 也1 1 i 曲b e 锄q 砌咄n a 盯o wp u l s ew i d t h ，w e l ls 伽i l i t ) ra n dl a r g ep o w e r t h ey a g l a s e rs o u r c ei su s e dt od b l a t e dt h el l i 曲p 嘶t yc o m p o u n dt a 略e tw l l i c hi s t l l es a m ea sm e f i l m i tc a i l s t r e n g mt h ec o m p a t i b i l i 够b e 觚e e n 也ep l da i l dt h es e r n i c o n d u c t o r t e c l l i l 0 1 0 鼢a i l ds o l v et h ed i m c u l t yo ft l l ep r a c t i c a l i t ) ，o fh g c d t et h i nf i h nb yp l d h l t h i sr e s e a r c h ，w es t u d yt h ei n f l u e n c eo ft h ee x p e r i m e n t a lp a r a m e t e ro fm ep u l s e dl a s e r v 山东师范大学博士学位论文 d e p o s i t i o n ( p l d ) o nt h eg r o w t l lo fm eh g c d t et h i l lf i l m ，a i l dt i l er e s u l t so ft h e e x p e r i m e n th a v eb e e na n a l y z e da i l de x p l 咖e d t h ef i 血t ed i 仃e r e i l c em e m o da 1 1 dn l e m o n t ec a r l om e m o dw e r eu s e dt 0s i m u l a t ea n da n a l y z e dt h ee ) 中e r i m e n t a ir e s u l t s t h e m a i nc o n t e n t si n c l u d e ： 1 t h ep l d b e i i l gu s e dt og r o wt h eh g c d 7 r et h i n 丘l mh a sm a n ya d v a n t a g e s ，s u c h 器e a s yc o 肭l ，l o wg r o w t ht e i n p e r a l = u r ea n dt h e1 1 j 曲f i l mq u a l i 够w e 肌a l y z e dt h e p r i n c i p l eo ft h ep l dt e c m q u ea tf i r s t ，a r l dt h ee 虢c to fl a s e re n e 唱yd e n s i t y ( e ) ， s u b s t l a t et e h l p e r a t i l r e ( t s ) ，g a sp r e s s l l r e ( p ) a i l dt h ed i s 咖c eb e t w e e nt h et a 唱e ta 1 1 dt h e s u b s t r a t e ( d t s ) o nt h eg r o w t l lo ft l l et 址nf i l m sw e r es t u d i e d 2 1 1 1m ee x p e r i m e n t ，t h eh g c d t em mf i l mw a sg r 0 、o nm ed i 位r e n ts u b s t r a t e s t h ed i 位r e ml a t t i c em i s m a t c h ，m e 珊a 1e x p a i l s i o nr a t ea i l dt h e n l l a lc o n d u c t i v 时b e 似e e n t h ef i l ma i l dm es u b s t r a t ew i l la 髓c tt h eq l l a l 时o fm ee x p i t i a lt h mf i l i n n l ea 1 2 0 3 ( o o o 1 ) ， g n s ( 1 0 0 ) a n ds i ( 1 11 ) w e r ec h o s e n 舔t l l es u b s t r a t em a t 舐a l s t h er e s u l t so ft l l e e x p e r i m e n ti n d i c a t e dt h a tm ed i 行e r e n tl 甜i c es t n l c n l r eb e t w e e nm ef i l ma 1 1 dt 1 1 es u b s t r a t e w o u l dc a u s ea1 a 唱ed i s t o r t i o na r e aa tt h em e r f a c eb e t w e e nt l l ef i l ma n dm es u b s t r a t e t h el a 玛et h e m ：i a le x p a n s i o nm i s m a t c hw i l l1 e a dt oal a 唱es t 】r e s si i lt l l ef i l m t h ef i 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g c d t et h i nf i l m d 印o s i t e db yp l da t15 0m jl a s e re n e r g yh a l st 1 1 eh i g h e s tc 巧s t a l l i n eq u a l i t ) ，s m o o t l l e s t s u “| a c e ，l l i 曲e s tr e s i s t i v i t ) ，a n dt h ec o n l p o s i t i o no ft h ej f i l ma r et l l ec l o s e s tt 0t h a to ft h e t a 唱e t w h e nt l l ei n c i d e n tl a s e re n e r g yi so v e r2 0 01 1 1 j ，t h em c i d e n ta t o m sh a v eat o ol l i 曲 k i n e t i ce n e 唧n l eh g c d t et h i nf i l 娜d 印o s i t e da t 也e s ec o n d i t i o i l sw i l lb el l i l s 切b l e ， a n d t h e 小l a l i t yo ft h ef i l m si sp o o r 7 n l ed ) ，1 1 a 商cm o d e l 锄dt h eb a s i ce q u a t i o no ft h ei s o t l l e n n a le x p a i l s i o na 1 1 dt h e 础a b a t i ce x p a n s i o no ft h ep l da r es e tu p t h e 觚t ed i 虢r e n c em e t h o dw a sl i s e dt 0 1 山东师范大学博士学位论文 s i i i m l a t et l l ee v o l u t i o no ft l l ep l a s m ap r o d u c e db yt h el a s e ra b l a t i n gm et a 唱e tw i m m e t i m e t h ee v o l u t i o nm l eo fm et l l r e em a i na t o m si nm eh g c d t ep l a s m a ( h g ，c da i l dt e ) w a so b t a i n e d a c c o r d i n gt 0 t 1 1 e e x p e r i i n e n t a lp a r a m e t e r s ，w e0 b t a i n t h es p a t i a l d i s 硒b u t i o no fm ef i l mt b j c k n e s sa n dt l l ed i s t r i b u t i o nc h 觚l c t e r i s t i c so ft 1 1 ef i l m c o m p o s i t i o n 8 t h em o m ec a l l om e t l l o dw a su s e dt os i i n u l a t ea 1 1 da 1 1 a l y z em eh l i t i a ls t a g e s t a c em o 劬o l o g yo fh g c d t et l l i nf i l mb yp l da tm ed i 仃e r e n tt e n l p e 例= u r e s t h e s i i n u l a t i o nr e s u l t ss h o wt h a tt h em 髓b e ro ft l l ei s l a i l d sa n dp a r t i c l e si n c r e a s e so b v i o u s l y w i t h 廿l ei n c r e a s eo ft l l es u b s t r a t et e m p e r a t u r e t h es u r f 如em o 叩h 0 1 0 9 yo ft h ef i l m c h a i l g e s 蠡0 md i s o r d e rt 0o r d e r 伊a d u a l l y w h e nt 1 1 et e m p e r a l = u r ei st o ok 曲，m el i n k p r e s e n t sb e 觚e e nt h ei s l a n d s t h ei s l a n d so n t 1 1 ef i l ms u r f a c ea r ec o i l s e c u t i v e b u tt h et o o h i 曲t e m p e 例眦ew i l l1 e a dt 1 1 es p u t t e r i i l gr a t eo ft h ea d a t o m st oi n c r e a l s e ，a n dc a u s et h e q u a l i t yo ft h ef i l mt od e c r e a l s e t l l i sp 印e rk l u d e sf o u rp a 】r t s t l l ef i r s tc h a p t e r b r i e n yi n t r o d u c e dt 1 1 ep r o p e r t i e sa i l d m er e c e n tr e s e a r c hp r 0 伊e s so ft h eh g c d t em a t e r i a l i i lt h es e c o n dc h 印t e r ，t 1 1 ep r i n c i p l e o fp l da 1 1 dt h ee f f e c to ft h ee x p e r i l n e n t a lp a r 锄e t e r so nt l l eg r o w mo ft h et h j nf i l m sw e r e s t u d i e d t h em a i ne x 举r i m e n t a l i n s t n h n e n t sa 1 1 dt h et e s tm e a n sw e r es m d i e di nm i sp a r t s f r o mt h et h i r dt om es e v e n t hc h 印t e r ，m eh g c d t et 1 1 i nf i l m sa r et h em a i nr e s e a r c ho b j e c t w ed i s c u s st l l e c r y s t a l l i n eq u a l i 吼s u r l a c e ，c o m p o s i t i o na n do t h e rp f 叩e n i e so ft h e h g c d t et h i nf i l m si nt h ed i 骶r e n tc o n d i t i o n s ( s u b s n a t em a t e r i a l s ，d i s t a r i c eb e 锕e e nt h e t a 唱e ta i l dt h es u b s t r a t e ，s u b s t r a t et e m p e r a t u r e ，g a sp r e s s u r ea n di i l c i d e n tl a s e re n e 唱y ) t 1 1 er e s u l t so fn l ee x p d m e n tw e r e 赫a l 弘e d 1 1 1 ef i n i t ed i 旋r e n c es i 舢l a t i o no ft h e p l a l s m aa i l dt 1 1 em o m e c a r l om e t h o do ft h ei n j t i a ls t a g es u r f 砬em o 印h o l o g yo ft h ep l d h g c d l ef i l mw e r er e s e a r c h e di nm ee i 曲mc h 印t e l k e yw o r d s ：p l u s e d1 a s e rd 印o s i t i o n ；h g c d l et h i nf i l m ；g r o w mo ft h et m nf i l m ； m i c r o s t m c t u r e sa i l dp r o p e r t i e s c l a s s i 6 c a t i o n ：0 4 8 4 1 独创声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人 已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得( 注：如没有其 他需要特别声明的，本栏可空) 或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我 一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢 ：6 ： 思。 学位论文作者签名：啬】7 义 导师签字： 学位论文版权使用授权书 滔窃必 本学位论文作者完全了解堂撞有关保留、使用学位论文的规定，有权保留 并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人 授权堂撞可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用 影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。( 保密的学位论文在解密后适用 本授权书) 学位论文作者签名： l 哥i 玻 导师签字： 湍窃幻 签字日期：2 0 0 罗年多月年日签字日期：2 0 0 7 年石月日 山东师范大学博士学位论文 第一章绪论 自然界一切温度高于绝对零度的物体( 物质) 无时无刻的产生着红外辐射，即 红外线。它是介于可见光红端与微波之间的电磁辐射。由于不同波长的红外辐射在 地球大气层中传输特性的不同，通常又把整个红外辐射分成下列几个波段： 近红外：波长范围o 7 5 3 岬 中红外：波长范围3 6 岬 远红外：波长范围6 1 5 岫 极远红外：波长范围1 5 1 0 0 0 岫 a p m 五c m 五m ，- _ - _ - - _ _ _ _ - _ - - - _ _ _ _ - _ _ - - _ _ - 、- 一、，_ _ _ l _ _ 、 1 0 一91 0 一71 0 51 0 一31 0 11 01 0 一11 01 0 21 0 31 0 4 紫可 宇宙射线 y 射线 x 射线 外 见红外线微波无线电波 线光 ，- ，- ，- 。，一。- - - - - - ，。- 。- - - ，- 。，。- 一 近红外中红外远红外极远红外 o3 691 2 1 51 8 2 l 五u m 图1 1 电磁辐射波谱 而且这种辐射都载有物体的特征信息，这就为探测和识别各种母体提供了客观基础。 自从英国天文学家h e r s c h e l 在1 8 0 0 年在研究太阳光谱的热效应时发现了波长大于 红光的“红外辐射”以来，红外辐射理论、红外探测器、红外光学以及红外探测及跟 踪系统等都有了长足的发展。目前红外探测技术在现代国防高科技中占有十分重要 的地位，各种导弹的制导、红外预警( 包括探测、识别和跟踪、预警卫星、预警飞 机、各种侦察机等) 、观察瞄准( 高能束拦截武器等) 等都离不开红外探测技术。国 内外红外技术的发展，都是以红外探测器，特别是红外探测材料( 简称红外材料) 的发展为先导和标志的。红外材料是红外光电探测技术的基础，在红外技术的研究 山东师范大学博士学位论文 中有举足轻重的地位。 1 1 窄禁带半导体 、 l o k 背景泓鹰 羲 、 毋大d l i ) 务勺 i - 黛倒j f 、 、 l n s tl p v 7 7 i： 冷、 i 、 i 、 _ 。7 ，一二二二 。、 、 。卢一一 一一 - 一 裂 l 二j：nsl，i p c7 k ) 1一一 、 。 一一j i ，一。 j ， _ 一 弋 _ ， r r 酞 。一一 辔 一 i | 一 。 拜 多硝 我天 门 嘉以移 p b s n t 穗。嘻7 -! n a i ，2 9 x 土 髟 p 一一 珍 浮 萎一 热电缟( 2 9 5 kj 一 弹一1 l i ： 。 店 螋 | 至雳t 宅睡k 2 9 5 k i ， 、彤i 、 | l 渡长u m ) 图1 2 各类探测器的光谱特性 对于本征红外探测器来说，红外辐射把半导体价带顶部附近的电子激发到导带 底部附近的一些电子态上去，产生非平衡电子空穴对，从而改变材料的电学性质。 对于光导器件，则电导率增大，对于光伏器件，则产生光生电压，窄禁带半导体物 理研究是现代红外光子物理的一个部分。一般认