（海洋化学专业论文）北太平洋与同安湾若干海洋学过程的同位素示踪.pdf

i i 。 l 、保密( ) ，在三年解密后适用本授权书 2 、不保密( ) ( 请在以上相应括号内打“4 ) 储虢天够吻 导师签名：再赵 魄冲；月日 日期：州叼年3 月j 日 1 2 4 4 1 2 海洋环境中镭同位素的地球化学行为5 1 3 镭同位素在海洋学上的应用6 1 3 1 海洋环境中镭同位素含量与分布的研究7 1 3 2 海洋环境中镭同位素地球化学行为的研究8 1 3 3 镭同位素在物理海洋学研究中的应用9 1 3 4 镭同位素的源、汇及交换通量的研究1 1 1 3 5 镭同位素在生产力研究方面的应用1 2 1 3 6 镭同位素在海底地下水输入( s g d ) 方面的研究：1 3 1 3 7 镭同位素在沉积物地球化学、放射年代学、海一气界面气体交换速率的 研究1 4 1 4 深海沉积物放射性核素的研究1 5 1 5 本研究目标及内容1 5 第二章研究方法1 7 2 1 海水中镭同位素的富集方法1 7 2 2 海水中镭同位素的分析方法1 7 2 2 1 q 能谱法17 2 2 2 b 计数法18 2 2 3y 能谱法l8 2 32 2 4 r a 测定1 9 2 3 12 2 4 r a 分析流程。1 9 2 3 22 “r a 装置系数的确定。2 1 目录 2 4 2 2 6 r a 测定2 2 2 4 1 2 2 6 r a 分析流程2 2 2 4 2 2 2 6 r a 装置系数的确定2 3 2 4 3 m n 0 2 纤维对海水中2 2 6 r a 的富集效率2 4 2 5 2 勰r a 测定2 5 2 6 沉积物放射性核素含量的y 能谱测量2 9 第三章热带与亚热带北太平洋表层水2 2 6 r a 、2 2 8 r a 的分布及其海洋 学意义3 0 3 1 引言3l 3 2 样品采集与分析3 5 3 2 1 样品采集3 5 3 2 2 样品测量3 5 3 2 2 1 2 2 6 r a 测定3 5 3 2 2 22 2 8 r a 测定3 6 3 2 2 3 硅酸盐测定3 7 3 3 结果4 1 3 3 1 表层盐度及其空间变化4 1 3 3 22 2 6 r a 比活度及其空间变化4 1 3 3 32 2 8 r a 比活度及其空间变化4 4 3 3 4 2 2 8 r a 2 2 6 r a ) 九r 及其空间变化4 6 3 3 5 s i 0 3 2 - 含量及其空间变化4 7 3 4 讨论4 7 3 4 12 2 6 r a 比活度与活性硅酸盐之间的相关关系4 7 3 4 2 近4 0 年来北太平洋亚热带环流区生态系变化的2 2 6 r a 证据4 8 3 4 2 1 近4 0 年来北太平洋亚热带环流区表层水2 2 6 r a 含量的变化5 0 3 4 2 2s i 0 3 二、p 0 4 3 。、c h l a 和初级生产力的时间变化特征5 1 3 4 2 3 近4 0 年北太平洋亚热带环流区2 2 6 r a 含量变化的可能机制5 3 3 4 2 4 近4 0 年北太平洋亚热带环流区表层水s i 0 3 2 - 含量降低的平均速率5 3 目录 3 4 3 近4 0 年来北太平洋亚热带环流区表层水2 2 8 r a 比活度和2 2 8 r a 2 2 6 r a ) a 且 的变化5 4 3 5 结 吾5 6 第四章北太平洋沉积物中放射性核素的含量与分布5 7 4 1 引言5 7 4 2 样品采集与分析5 8 4 2 1 沉积物样品的采集与预处理5 8 4 2 2 放射性核素的丫能谱测量一6 0 4 2 3 含水率和有机质含量的测定6 2 4 2 4 孔隙度的计算6 2 4 3 结果与讨论一6 2 4 3 1 东太平洋c c 区沉积物中核素的含量6 2 4 3 2 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心核素的含量7 3 4 3 3 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心的沉积速率7 7 4 3 4 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心的生物扰动速率8 1 4 4 结语8 4 第五章 同安湾表层水r a 、2 h 、1 8 0 同位素的分布及其揭示的海底地 下水输入8 5 5 1 引言8 5 5 1 1 研究意义8 5 5 1 2 镭同位素及其应用8 5 5 1 32 h 、1 8 0 同位素及其应用8 8 5 1 4 海底地下水研究现状8 9 5 2 样品采集与分析9 2 5 2 1 样品采集9 2 5 2 2 样品测量。：9 4 5 2 2 1 2 2 4 r a 测定9 4 目录 5 2 2 22 2 6 r a 测定 5 2 2 32 2 8 r a 测定 5 2 2 4 2 h 、1 8 0 测定 5 3 结果与讨论 5 3 1 2 2 4 r a 、2 2 8 r a 、2 2 6 r a 、8d 、81 8 0 及相关要素的含量与分布 5 3 2 厦门西海域海水入侵同安湾的同位素证据 5 3 3 同安湾海底地下水输入通量的计算。 5 4 结语 第六章结论 6 1热带与亚热带北太平洋表层水2 2 6 r a 、2 勰r a 的分布及其海洋学意义116 6 2 北太平洋沉积物中放射性核素的含量与分布。117 6 3 同安湾表层水r a 、2 h 、墙。同位素的分布及其揭示的海底地下水输入。11 7 参考文献1 1 9 i 咐录1 3 6 j l 受谢1 3 7 1 3 1 s p e c i f i ca c t i v i t i e sa n dd i s t r i b u t i o n so f r ai s o t o p e s 7 1 3 2g e o c h e m i c a lb e h a v i o ro f r ai s o t o p e s 8 1 3 3r ai s o t o p e sa st r a c e r sf o rp h y s i c a lo c e a n o g r a p h y 9 1 3 4s o u r c e s s i n k sa n de x c h a n g ef l u x e so f r ai s o t o p e s 11 1 3 5r a i s o t o p e sa st r a c e r sf o rm a r i n eb i o l o g i c a lp r o d u c t i o n 1 2 1 3 6r a i s o t o p e sa st r a c e r sf o rs u b m a r i n eg r o u n d w a t e rd i s c h a r g e 13 1 3 7r ai s o t o p e sa st r a c e r sf o rs e d i m e n tg e o c h e m i s t r y , m a r i n ec h r o n o l o g ya n d s e a a t m o s p h e r ee x c h a n g e 1 4 1 4r a d i o n u c l i d e si nd e e ps e as e d i m e n t s 15 1 5 o b j e c t i v e sa n d c o n t e n t so ft h i ss t u d y 15 c h a p t e r2 m e t h o d s 1 7 2 1e n r i c h m e n tm e t h o d so fr ai ns e a w a t e r 17 2 2 a n a l y s i sm e t h o d so fr a i ns e a w a t e r 17 2 2 1 a l p h a - s p e c t r o m e t r y 17 2 2 2b e t ac o u n t i n g 18 2 2 2 g a m m a r - s p e c t r o m e t r y 18 2 32 2 4 r ad e t e r m i n a 廿o n 1 9 2 3 12 2 4 r ad e t e r m i n a t i o np r o c e d u r e 1 9 2 3 2d e t e c t i o ne f f i c i e n c yf o r2 2 4 r a 2 1 2 42 拍r ad e t e r m i n a t i o n 。2 2 2 4 12 2 6 r ad e t e r m i n a t i o np r o c e d u r e 2 2 2 4 2d e t e c t i o ne f f i c i e n c yf o r2 2 6 r a 2 3 2 4 3e n r i c h e de f f i c e n c yo fm n 0 2 f i b r ef o r2 2 6 r ai ns e a w a t e r 2 4 2 52 勰r ad e t e r m i n a t i o n 2 5 2 6g a m m a a n a l y s i so fs e d i m e n t s 2 9 c h a p t e r3d i s t r i b u t i o no fs u r f a c e2 2 6 r aa n d2 2 8 r ai nt h et r o p i c a la n d s u b t r o p i c a ln o r t hp a c i f i ca n d t h e i ri m p l i c a t i o n s 3 0 3 1i n t r o d u c t i o n 31 3 2 s a m p l ec o l l e c t i o na n da n a l y s i s 3 5 3 2 1 s a m p l ec o l l e c t i o n 3 5 3 2 2r aa n a l y s i s 3 5 3 2 2 12 2 6 r am e a s u r e m e n t 3 5 3 2 2 22 2 8 r am e a s u r e m e n t ：3 6 3 2 2 2s i l i c a t em e a s u r e m e n t 3 7 3 3r e s u l t s 4 1 3 3 1 s a l i n i t ya n di t ss p a t i a ld i s t r i b u t i o n 4 1 3 3 2 s p e c i f i ca c t i v i t i e sa n ds p a t i a ld i s t r i b u t i o no f 2 2 6 r a 4 1 3 3 3 s p e c i f i ca c t i v i t i e sa n ds p a t i a ld i s t r i b u t i o no f “6 r a 4 4 o 3 3 4 s p a t i a ld i s t r i b u t i o no f 2 2 8 r a ：2 6 r a ) a & 4 6 3 3 5s i l i c a t ec o n c e n t r a t i o na n di t ss p a t i a ld i s t r i b u t i o n 4 7 3 4d i s c u s s i o n 4 7 3 4 1 r e l a t i o n s h i pb e t w e e n2 2 6 r aa n d s i l i c a t e4 7 3 4 22 2 6 r ae v i d e n c ef o rt h ee c o s y s t e ms h i f to v e rt h ep a s t4 0y e a r si nt h en o r t h p a c i f i cs u b t r o p i c a lg y r e z 1 8 3 4 2 1 t e m p o r a lv a r i a t i o n so f 2 2 6 r as p e c i f i ca c t i v i t i e so v e rt h ep a s t4 0y e a r s 。5 0 3 4 2 2 t e m p o r a lv a r i a t i o n so fs i 0 3 2 ，p 0 4 3 。，c h l aa n dp r i m a r yp r o d u c t i o n 51 3 4 2 3m e c h a n i s mf o rt h ev a r i a t i o no f 2 2 6 r ao v e rt h ep a s t4 0y e a r s 5 3 3 4 2 4t h ea v e r a g ed e e l i n e dr a t eo fs i l i c a t eo v e rt h ep a s t4 0y e a r s 5 3 5 4 5 6 s e d i m e n t so ft h e 5 7 5 7 5 8 5 8 6 2 6 2 6 2 c r e g i o ni nt h ee a s t 6 2 4 3 2 s p e c i f i ca c t i v i t i e so f r a d i o n u c l i d e si nt h ee p m c 0 3 0 1s e d i m e n tc o r e 7 3 4 3 3 s e d i m e n t a r yr a t ei nt h ee p m c 0 3 0 1s e d i m e n tc o r e 7 7 4 3 4b i o t u r b a t i o nr a t ei nt h ee p m c 0 3 0 1s e d i m e n tc o r e 81 4 4 c o n c l u s i o n 8 4 c h a p t e r5 d i s t r i b u t i o n so fs u r f a c er ai s o t o p e s ，2 ha n d1 8 0i nt h e t o n g a nb a ya n dt h ee s t i m a t e so fs u b m a r i n eg r o u n d w a t e rd i s c h a r g e 8 5 5 1i n t r o d u c t i o n 8 5 5 1 1 o b j e c t i v e so f t h i ss t u d y 8 5 5 1 2r ai s o t o p e sa n dt h e i ra p p l i c a t i o n 8 5 5 1 32 ha n d1 8 0i s o t o p e sa n dt h e i ra p p l i c a t i o n 。8 7 5 1 4c u r r e n tr e s e a r c hs t a t u so fs u b m a r i n eg r o u n d w a t e rd i s c h a r g e 8 9 5 2 s a m p l ec o l l e c t i o na n da n a l y s i s 9 2 5 2 1 s a m p l ec o l l e c t i o n 9 2 5 2 2 s a m p l ea n a l y s i s 9 4 5 2 2 12 2 4 r am e a s u r e m e n t 9 4 5 2 2 22 2 6 r am e f l s u e r m e n t 9 4 5 2 2 32 2 8 r am e a s u r e m e n t 9 5 5 2 2 42 ha n d1 8 0m e a s u r e m e n t 9 6 5 3r e s u l t sa n dd i s c u s s i o n 9 9 5 3 1d i s t r i b u t i o n so f 2 2 4 r a , 2 2 8 r a , 2 2 6 r a ，6da n d61 8 0 9 9 5 3 2 i s o t o p i ce v i d e n c e sf o rt h ei n t r u s i o no ft h ew e s tb a yw a t e r si n t ot h et o n g 舢a b a y 10 7 5 3 3e s t i m a t e so fs u b m a r i n eg r o u n d w a t e rd i s c h a r g e ( s g d ) i n t ot h et o n g a nb a y 10 8 5 4 i ：o n e l u s i o n 111 ； c h a p t e r6s u m m a r y ：1 1 5 6 1d i s t r i b u t i o no fs u r f a c e2 2 6 r aa n d2 勰r ai nt h et r o p i c a la n ds u b t r o p i c a l n o r t hp a c i f i ca n dt h e i ri m p l i c a t i o n s 11 6 6 2d i s t r i b u t i o n so fr a d i o n u c l i d e si nt h es e d i m e n t so ft h en o r t hp a c i f i c 一1 1 7 6 3d i s t r i b u t i o n so fs u r f a c er ai s o t o p e s 2 ha n d1 8 0i nt h et o n g a nb a ya n dt h e e s t i m a t e so fs u b m a r i n eg r o u n d w a t e rd i s c h a r g e 117 r e f e r e n c e s 1 1 9 a p p e n d i x e s 1 3 6 a c k n o w l e d g e m e n t s 1 3 7 4 2 0 2 6 )2 8 31 3 4 图3 3d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水盐度随经度的变化4 1 图3 4( a ) d y 9 5 1 0 航次北太平洋亚热带环流区表层水2 2 6 r a 比活度的空间分 布；( b ) d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水2 2 6 r a 比活度的空间分布 。4 ：； 图3 5( a ) d y 9 5 1 0 航次北太平洋亚热带环流区表层水2 2 8 r a 比活度的空间分 布；( b ) d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水2 2 8 r a 比活度的空间分布 z i ! ； 图3 - 6( a ) d y 9 5 1 0 航次北太平洋亚热带环流区表层水2 2 8 r 护6 r a ) a 风的空间 分布； ( b ) d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水2 2 8 r a p 2 6 r a ) a r 的空间分 布4 6 图3 7d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水s i 0 3 2 - 含量的空间分布4 7 图3 8 d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋表层水2 2 6 r a 比活度与s i 0 3 2 - 含量的关系4 8 图3 - 9北太平洋亚热带环流区表层水r a 同位素采样站位分布4 9 图3 1 0 北太平洋亚热带环流区表层水2 2 6 r a 比活度的历史变化5 0 图3 1 1d y l 0 5 1 2 ，1 4 航次北太平洋亚热带环流区表层水2 2 6 r a 比活度与s i 0 3 2 含量的关系。5 l 图3 1 2 近4 0 年北太平洋亚热带环流区上层水体s i 0 3 2 - 含量的历史变化5 2 图4 1北太平洋沉积物岩心的采样站位分布5 9 图4 2不同高度样品y 射线探测效率随能量的变化6 1 图4 3w s 0 3 0 1 3 站岩心放射性核素含量的垂直分布6 8 图目录 图4 4 图4 5 图4 6 图4 7 图4 8 图4 9 图4 1 0 图5 1 图5 2 图5 3 图5 4 图5 5 图5 - 6 图5 7 图5 8 图5 - 9 图5 1 0 图5 1 1 w 2 0 0 3 0 3 4 站岩心放射性核素的垂直分布6 9 e 2 0 0 3 0 3 5 站岩心放射性核素的垂直分布7 0 e 2 0 0 3 0 4 5 站岩心放射性核素的垂直分布7 1 e 2 0 0 3 0 5 5 站岩心放射性核素的垂直分布7 2 e p m c 0 3 0 1 站岩心放射性核素的垂直分布7 6 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心中2 3 1 p 、2 3 0 t k 比活度的垂直分布7 8 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心混合层中2 1 0 p b 髓比活度的垂直分布8 2 海底地下水排放示意图9 0 厦门同安湾采样站位的分布9 3 同安湾表层水s 的水平分布10 0 同安湾表层水2 2 4 r a ( b q m 3 ) 的空间分布1 0 2 同安湾表层水2 2 6 r a ( b q m 3 ) 的空间分布1 0 2 同安湾表层水2 2 8 r a ( b q m 3 ) 的空间分布1 0 3 同安湾表层水2 2 8 t h ( b q m 3 ) 的空间分布1 0 3 同安湾表层水6d ( ) 的空间分布1 0 4 同安湾表层水61 8 0 ( ) 的空间分布1 0 4 同安湾r a 同位素质量收支平衡的箱式模型10 8 同安湾表层水r a 同位素比活度随盐度的变化1 1 0 表4 3 表4 4 表4 5 表4 6 表4 7 表4 8 表4 9 表4 一1 0 表4 1 1 表5 1 表5 2 表5 3 表5 _ 4 表5 5 表5 - 6 w 2 0 0 3 0 3 4 站岩心中放射性核素的比活度( b q k g ) 6 5 e 2 0 0 3 - 0 3 5 站岩心中放射性核素的比活度( b q k g ) 6 5 e 2 0 0 3 0 4 5 站岩心中放射性核素的比活度( b q k g ) 6 6 e 2 0 0 3 0 5 5 站岩心中放射性核素的比活度( b q k g ) 6 6 东太平洋c c 区沉积物岩心中的含水率、t o m 百分含量和孔隙度6 7 e p m c 0 3 0 1 站岩心放射性核素的含量7 5 e p m c 0 3 0 1 站沉积物岩心的沉积速率( m m k a ) 7 9 深海沉积物的沉积速率( m m k a ) 8 0 不同海域沉积物的扰动速率( c m 2 a ) 8 3 同安湾采样时间、站位经纬度、水深、温度与盐度j 9 7 同安湾采样站位表层水2 2 4 r a 、2 2 6 r a 、2 2 8 r a 比活度及6d 、61 8 0 9 8 近岸海域表层水镭同位素比活度( b q m 3 ) 10 5 九龙江河口区不保守镭同位素含量( b q m 3 ) 1 1 1 近岸海域底部沉积物2 2 6 r a 、2 2 8 r a 的扩散通量( b q m 2 d ) 11 2 同安湾不同来源2 2 6 r a 、2 2 8 r a 的输入速率( b q m 3 d ) 1 1 3 1 4 4 8 9 2 4 阳 5 9 5 殂 m m 鲳 的 乾 钳 和 鲐 的 酪 表目录 表5 7厦门地区地下水2 2 6 r a 、2 2 8 r a 比活度和2 2 8 r 扩2 6 r a l 九l l 11 4 表5 - 8近岸海域海底地下水排放通量( s g d ) ( m 3 m 2 a ) 11 4 摘要 摘要 通过对北太平洋与同安湾表层水镭同位素( 2 2 6 r a 、2 2 8 r a 、2 2 4 r a ) 含量与分 布特征的研究，将其具体应用于揭示北太平洋亚热带环流区生态系对全球变化的 响应以及同安湾海底地下水输入的影响。此外，借助北太平洋沉积物岩心放射性 核素的分布，计算岩心的沉积速率及生物扰动速率。研究获得如下主要结果： 北太平洋表层水2 2 6 r a 比活度、2 2 8 r a 比活度和2 2 8 r a 2 2 6 r a ) a r 随经度的变化 均不大，且数值明显比河口港湾与边缘海的相应值来得低，呈现开阔大洋水的典 型特征。结合文献报道的研究海域2 2 6 r a 、s i 0 3 2 - 含量的历史数据，证实北太平洋 亚热带环流区表层水2 2 6 r a 比活度在过去4 0 年中呈现降低趋势，反映了该海域生 态系在全球变化背景下的响应，其主要体现在于水体层化作用的加强以及生物生 产力的升高。 利用y 能谱方法分析了北太平洋沉积物岩心中放射性核素的含量，揭示出这 些核素( 4 0 k 、2 2 6 r a 、2 2 8 r a 、2 1 0 p b 、2 ”p a 、2 2 8 t h 、2 3 8 u 、2 3 0 t h 和2 2 7 a c ) 的分布 特征及相关的地球化学行为。由2 3 1 p a e 】【法和2 3 0 n l e x 法获得某岩心沉积物的沉积 速率分别为1 4 9m m k a 和6 5m m k a ；通过2 1 0 p b 既法计算出该站岩心混合层中的 生物扰动速率为7 1 6c n l 2 a 。 同安湾表层水2 2 6 r a 、2 2 8 r a 、2 2 4 r a 的比活度无法由河水与外海水的保守混合 得到完全解释，实测比活度均分布在河水与外海水的保守混合线之上，说明同安 湾表层水镭同位素存在除河水、外海水之外的其它来源。同安湾表层水体的高镭 特征，与同安湾的地理位置和水文学因素有关，更重要的是富含镭的海底地下水 的输入。利用r a 同位素质量收支箱式平衡模型，计算获得同安湾海域海底地下 水2 2 6 r a 的输入量为0 5 2 3b q m 3 d ，海底地下水2 2 8 r a 的输入量为7 9 2b q m 3 d ， 由此估算出同安湾海底地下水的排放( s g d ) 速率为介于0 3 x 1 0 7 - 1 3 x 1 0 7 m 3 d 。 并圆满解释了此前该湾水文学研究所存在进出水量明显不平衡的问题。 关键词：镭同位素；分布特征；海底地下水排放 舀o b a lw a r m i n gr e d u c e dt h e2 2 6 r ai n p u t 舶mt h ed e p t h ，o nt h eo t h e rh a n d ，t h e t e m p o r a li n c r e a s e o f b i o l o g i c a lp r o d u c t i o nr e s u l t i n g f r o mt h ec l i m a t e r e l a t e d e c o s y s t e ms t r u c t u r ec h a n g es t r e n g t h e n e dt h e2 2 6 r ar e m o v a lf r o mt h es u r f a c eo c e a l l b o t ht h ep h y s i c a la n db i o l o g i c a lp r o c e s s e sr e s u l t e di nt h ed e c r e a s eo fs u r f a c e2 2 6 r a c o n c e n t r a t i o n si nt h en o r t hp a c i f i cs u b t r o p i c a lg y r e r a d i o n u c l i d e s ，i n c l u d i n g4 0 k2 2 6 r a ，2 2 8 r a ，2 1 0 p b ，2 3 1 p a ，2 2 8 t h ，2 3 8 u ，2 3 0 t ha n d 2 2 7 a c ，w e r ed e t e r m i n e di nt h es e d i m e n tc o r e sc o l l e c t e df i - o mt h en o r t hp a c i f i cb yy s p e c t r o m e t e r s o m ei n f o r m a t i o no i lt h ed i s t r i b u t i o na n dg e o c h e m i c a lb e h a v i o ro ft h e s e r a d i o n u c l i d e sw e r eo b t a i n e d b yu s i n g2 3 1 p a e xa n d2 3 0 t km e t h o d ，t h es e d i m e n t a r y r a t e sa ts t a t i o ne p m c 0 3 0 1i nt h ee a s t e r np a c i f i cw e r ee s t i m a t e da s1 4 9m m f k aa n d 2 k e y w o r d s ：r a d i u mi s o t o p e s ；d i s t r i b u t i o n ；s u b m a r i n e g r o u n d w a t e rd i s c h a r g e 3 第一章绪论 第一章绪论 1 1 海洋环境中的放射性核素 海洋中各种元素的同位素，可分成放射性核素和稳定性核素两类。前者包 括天然放射性核素和人工放射性核素，它们既可以污染海域、危害人类和海洋生 态，又可以用来研究海洋学中的许多问题，后者包括不能自发蜕变的核素和半衰 期超过1 0 1 5 年的弱放射性核素，利用某元素不同同位素的比值在海洋中的分布及 其变化，也可研究海洋学中的一系列问题( 黄奕普等，1