（光学专业论文）超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究.pdf

雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 摘要 近年来，飞秒、阿秒激光技术的迅速发展，为人们研究光与物质问的超快相互作 用、探索在原子内部和外部电子运动规律提供了高时间分辨率和高功率的强有力的工 具。现在，人们已能在可见光区产生接近理论极限的1 5 个周期、脉宽达3 4 飞秒的 脉冲光。少周期光脉冲的产生及其飞秒时标、阿秒脉冲产生等研究引起了人们越来越 浓厚的兴趣。这些研究和应用都和脉冲的包络和载波相位的测量与控制密切相关。因 此，超短脉冲光谱相位成为飞秒和阿秒技术中的重要课题。 本论文通过对国际上的一种主流的超短脉冲光谱相位相干直接电场重构技术( 即 s p i d e r 方法) 进行了较深入的分析讨论，提出了一个新的测量方法，并得到了可靠的 实验结果验证，使得该方法成为超短光脉冲包络和相位信息的简便、实时快速而准确 的测量手段。同时还发展了另一种二次谐波一频率分辨光学闸门技术( 即f r o g 方法) ， 并用于对本实验室研制的飞秒激光器输出脉冲的振幅与相位进行诊断和压缩，获得当 时国内最好的实验成果。综合来说，本论文取得了下列四项具有创新性的研究成果： ( 1 ) 提出一种测量超短光谱相位信息的新技术，称为无干涉条纹频谱位相相干直接 电场重构法( f r i n g ef r e es p e c t r a l p h a s e i n t e r f e r o m e t r yf o rd i r e c t e l e c t r i c a l 一f i e l dr e c o n s t r u c t i o n ，简称f f s p i d e r 方法) 。该方法在原理上发展自 脉冲重构理论，在技术上改进了国际上的主流s p i d e r 方法，消除其测量之相干频谱 多干涉条纹以及傅立叶变换滤波的弊端，降低测量仪器的分辨率要求即可实现超短光 脉冲包络和相位信息的高精度、简便、实时、快速而且准确的测量。并据此自行研制 的f f - s p i d e r 方法测量仪测量性能优越，申请了国家发明专利。 ( 2 ) 给出了f f - s p i d e r 方法可高效测量脉冲的实验证明。通过实验装置以及测量结 果的比较，得到该方法对比传统方法有更多的优越性：在测量全过程能保留待测脉冲 初相位原型，排除分束片对带宽的影响以及外部色散的引入，适用于宽频带的亚十飞 秒脉冲测量；可根据需要自由选择频谱剪切量，测量简便；可通过直接简单的数学计 算求解得目标位相差，提高了效率的同时减少了复杂运算所引入的系统误差并且根 中山大学博士学位论文 据脉冲重构理论，在技术原理和测量方法上分析零延时直接电场重构法所存在的歧义 性问题，提出了通过各频率载波成分间的初相位差补偿以正确地确定脉冲光谱相位差 的极性的有效解决方案。 ( 3 ) 发展了f r o g 方法的脉冲重构理论，论证了该方法与s p i d e r 方法在原理上的互 通性，并提出一种基于s h g - f r o g 方法的新型矩阵迭代算法，该算法利用矩阵的奇异 值分解编写成计算机软件，成功地测量了本实验室自行研制的克尔透镜锁模( k l m ) 钛宝石激光器所产生的飞秒脉冲的啁啾情况，并进行了适当的补偿，从而获得转换极 限亚十飞秒脉冲，是当时国内最窄的记录。 ( 4 ) 提出了一种诊断光束波阵面位相畸变的方案；该方案制作成一套相位差稳定自 动控制系统，控制基频光、倍频光在全光孔径干涉光场内的等相面保持一致，成功应 用于a 1 g m s g a a s 多量子阱相干控制光电流实验中，得到了很好的实验结果。 关键词：超快信息光学，超短脉冲，脉冲光谱相位，光谱相位相干直接电场重构法， 二次谐波一频谱分辨光闸技术 重塞：塑堑壁鎏塑垒塑型茎鎏塑垡塑塑量墨璧望堕塑 s t u d i e so i lt h ea m p l i t u d ea n d c a r r i e rp h a s em e a s u r e m e n t s a n da p p l i c a t i o n so fu l t r a s h o r tp u l s e s m a j o r ：o p t i c s a u t h o r ：l c il i a n g s u p e r v i s o r ：p r o f w e i z h ul i b ，p r o f f i a n y i m gz h o u a b s t r a c t d u r i n gt h i sd e c a d et h eg r e a tp r o g r e s so f u l 饥a s h o r to p t i c a lp u l s et e c h n i q u e s ，e s p e c i a l l y , t h eg e n g r a t i o n so ff e wc y c l ef e m t o s e c o n dp u l s e sa n da t t o s e c o n dp u l s e sh a sp r o m o t e dt h e r e s e a r c h e so nt h en e w so f t h ew o r l df r o mt h eo u t e r - s p a c et ot h en u c l e u s m a n ya p p l i c a t i o n s o f t h eu l t r a s h o r tp u l s er e q u i r et h ek n o w l e d g eo f b o t ht h ep u l s ea m p l i t u d ea n dc a r r i e rp h a s e m a k i n gt h ec h a r a c t e r i z a t i o no f t h c r n ad e m a n d i n gt a s k b a s e d0 1 1t h es p e c t r a lp h a s ei n t e r f e r o m e t r yf o ru l t r a s h o r tp u l s e sr e c o n s t r u c t i o n ( s p d i e r ) d e v e l o p e db yw a l m s l e yi n1 9 9 9 ，锄i m p r o v e dv e r s i o nf o rc h a r a c t e r i z a t i o no f u l t r a s h o r tp u l s e si sp r e s e n t e di nt h i st h e s i s t h ec r e a t i v er e s u l t sa g i v e na sf o l l o w i n g ： ( 1 ) t h en e wv e r s i o n i s f r i n g e f r e es p c c u a lp h a s ei n t e r f e r o m c t r yf o rd i r e c t e l e c c i c a l - f i e l dr e c o n s t r u c t i o n ( f f s p i d e r ) w h i c hd e v e l o p st h ea d v a n t a g e so ft h e c o n v e n t i o n a lt e c h n i q u es p i d e ra n de l i m i n a t e st h es h o r t c o m i n g sd u et ot h ed e n s i t yf r i n g e s i nt h ei n t e r f e r o g r a mo fs p i d e r a sar e s u l t ，t h ed e m a n d so nt h es p e c t r o m e t e rr e s o l u t i o n a n do t h e ra p p a r a t u sa l er e d u c e da n dt h em e a s u r e m e n ta c c u r a c yi si n c r e a s e d ( 2 ) t h ea m b i g u i t yo f t h es i g n so f t h ep h a s e d i f f e r e n c eb e t w e e nt w oc w 。m o n o c h r o m a ：c i c w a v 岛o ft h ec h i r p e dt e s tp u l s ei sa n a l y z e dt h e o r e t i c a l l ya n dd e t e r m i n e de f f e c t i v e l yi n m e a s m e m e n t sw i t has i m p l ep h y s i c a lo p e r a t i o ni nf f s p i d e ri n s t e a do ft h ec o m p l e x i 中山大学博士学位论文 f o u r i e rt r a n s f o r mi ns p i d e r s u c ha 5t h e ，吼p m v mt e c h n i q u ep m v m e s e f f i c i e n t m e 勰u r c m c n ti nc h a r a c t e r i z i n gu l t r a s h o r tp u l s e s ( 3 ) a ni m p m v e ds e c o n d - h a r m o n i c - g e n e r a t i o nf f e q u e n c y - r c s o l v e do p t i c a lg a t i n g t e c h n i q u e ( s h g f r o g ) i sa l s op r e s e n t e di nt h i st h e s i s t h ea m p l i t u d e sa n dp h a s e so f f e m t o s e c o n dp u l s e sg e n e r a t e df r o mah o m e - m a d ek l mt i ：s a p p h i r el a s e ra r em e a s u r e db y t h os h g - f r o ga p p a r a t u s b a s e do nt h e s em e a s u r e m e n tr e s u l t s ，ad o u b l e - p r i s ms y s t e mw a s a d o p t e dt oc o m p e n s a t ef o rt h es e c o n d o r d e rd i s p e r s i o na n ds u b - l o f sp u l s e sw e r eg e n e r a t e d ( 4 ) an o n l i n e a ri n t e r f e r o m e t r i cm e t h o df o rd i a g n o s i so fp h a s ea b e r r a n c eo fa l a s e r r a d i a t i o na n di t ss e c o n dh a r m o n i ci sd e s c r i b e d as c h e m eo ft h ea u t o - c o n t r o ls y s t e mt o s t a b i l i z et h ep h a s e so ft w or e l a t i v eu l t r a s h o r tl a s e rp u l s e si sp r e s e n t e d ，w h i c hp l a y sak e y r o l ei nt h ec o h e r e n tc o n t r o lp h o t o e u r r e n te x p e r i m e n t s ， k e y w o r d s ：f e m t o s e e o n dp m s e s , s p e c t r a lp h a s eo fu l t r a s h o r tp t l t 蝼，i n 忙讳舶m l c h y ，s p i d e r , f r o g 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 刖置 经历了近五十年时间发展起来的超短脉冲激光技术，因其具有超短脉冲宽度和超高 强度，不但可以直接观察超快过程，而且使材料研究在极端条件下的行为成为可能l m l 。 在超短脉冲激光技术特别是在飞秒激光技术的推动下，形成了飞秒物理学、飞秒化学、 飞秒生物学等前沿学科1 6 - 8 1 。在飞秒物理学方面，飞秒脉冲激光与纳米显微术的结合使 人们可以研究半导体纳米结构( 量子线、量子点、纳米晶体等) 的载流子动力学，包括半 导体中瞬态电子在高电场中的输运，灼热电子的弛豫和隧穿及光与物质相互作用的动力 学。超短脉冲激光技术的发展为人们探索自然、发现新的现象和规律提供了高时间分辨 和高场强的有力工具 9 - 1 0 1 。现在，人们已经能够比较容易地产生仅包含几个振荡周期的 亚十飞秒的激光脉冲，更利用原子气体受到强烈飞秒脉冲照射产生的紫外线或软x 光射 线相干光，使波长短至几个纳米、脉冲宽度达到阿秒量级的超短激光脉冲的产生成为可 能【1 1 1 4 1 。阿秒脉冲的出现极大地推动了光电子学、高能物理学的发展【l 纠7 l 。 一、飞秒脉冲的产生和测量技术的发展 超短脉冲产生所经历的几个重要阶段，每次进展都得益于新的物理概念的产生和压 缩技术的进步。群速度色散( 6 v o ) , b 偿正是压缩锁模激光器输出窄脉冲的重要措施，对 此人们早已在理论上进行了深入的研究1 1 8 - 2 1 】。美国华盛顿州立大学的c p h u a n g 小组对不同钛宝石棒长度，通过精确计算腔内三阶色散，分别选用l a f 2 8 和 l a k l 2 1 玻璃以及石英玻璃制成的棱镜对，先后从( 无硬光阑) 四镜折叠腔自锁模 钛宝石激光器获得了脉宽为3 2 # 、1 7 # 、1 1 扫的超短脉冲【2 2 4 1 。j p z h o u 等采用4 m m 长钛宝石棒、石英棱镜对、封闭式折叠腔以及石英片耦合输出，产生了8 跏的光脉冲1 2 5 1 。 这是在不采用啁啾镜进行色散补偿的情况下，这类激光器所获得的最短脉冲。自从可以 任意设计色散补偿量的啁啾多层膜反射镜技术 2 6 - 2 9 】发明后，飞秒激光脉宽的压缩取得了 突破性的进展。1 9 9 5 年，a s t i n g l 等人首次成功运用啁啾镜和在腔中插入色散补偿片的 方法进行腔内色散补偿控制，最终在线型腔中获得了小于l 嘶的光脉冲 3 0 1 ：到了2 0 0 1 年， 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 美国m i t 的i p p e n d , 组采用三阶色散小的c a f 2 棱镜对并结合宽带双啁啾高反腔镜，并在谐 振腔中采用附加腔的方式增强白相位调制，减弱增益饱和效应来展宽频谱，获得了5 o 豳 的超短脉冲输出f 3 ，其脉冲宽度已经小于2 个光波周期。2 0 0 3 年，日本的k y a m a n e 的 等人在激光器振荡腔内加入充氩气的空心光波导，利用自相位调制获得超宽带光谱，利 用液晶空间位相调制器上补偿脉冲啁啾，获得了3 4 f s 脉冲1 3 2 1 。从九十年代开始，国内 的中科院上海光机所、中山大学、天津大学、中科院西安光机所、中科院物理所也开展 了相关研究【3 3 4 5 1 。本实验室在上述理论研究的基础上，采用高掺杂的短钛宝石晶体和像 差相应较小的“x ”型腔，选用三阶群速度色散小的熔融石英棱镜对来压缩脉宽，于1 9 9 6 年、1 9 9 8 年和2 0 0 3 年先后获得了1 9 f s 【州7 1 、1 5 f s ! s ! 、8 5 f s 光脉冲，是当时国内所实现的 最窄脉冲。其中压缩得最短的8 5 f s 光脉冲得益于对脉冲的载波相位的准确测量，这正是 本论文的内容。 在产生得到越来越窄的激光脉冲的同时，相应的脉冲测量技术也必须跟随着发展。 因为在超短脉冲产生和应用中，必须精确知道脉冲在产生、传输和变换过程中的振幅与 相位特性，才能确定待测脉冲的脉宽和上述的群速度色散补偿的方式，进步压缩脉冲 h ”。越来越多的研究表明，脉冲结构和相位已经成为许多研究工作中的重要影响因素。 例如，具有相同光谱结构、不同相位结构的脉冲会影响高次谐波的产生效率、导致有机 分子中波束的运动的不同；在一个产生超短光脉冲的锁模激光器中，由于腔内群速度色 散、腔的机械或热的不稳定性等原因，各个载波之问原来锁定的相位差会发生变化，使 光脉冲的形状和宽度也发生变化。无论从飞秒激光技术本身的发展还是从应用的角度来 看，对脉冲振幅和相位测量技术的研究都是非常重要的。因此，检测和锁定初相位差就 成为超短脉冲，特别是飞秒脉冲的产生和应用、高精度时间测量【1 5 l 、飞秒时标【2 、阿秒 脉冲产生的重要课题。 超短脉冲测量技术是阿秒激光产生的重要基石。上世纪末本世纪初，应用少周期脉 冲激光作为超快现象的探测手段，对于观察发生在飞秒时间量级的化学反应来说非常合 适，可以很容易地记录到各种分予与原子的动力学过程，比如1 9 9 9 年诺贝尔化学奖得 主a h m e dz e w a i l 教授就是利用飞秒激光抽运一探测技术成功地控制了化学键的成键与断 裂，观察到了从反应物到生成物的中间过程从而获此殊荣l u l 。但是对于发生在阿秒量级 的物理现象，如原子内电子的跃迁和弛豫过程，飞秒脉冲就显得无能为力了。为了研究 阿秒时间量级的超快过程中所发生的瞬态现象，就需要探索产生阿秒脉冲的各种可能的 技术和方法。人们早在1 9 9 3 年首次观察到超短脉冲与气体相互作用产生高次谐波时就 2 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应熠研究 已经知道其中蕴含着阿秒成分，但没有实验方法可探测到这些阿秒脉冲【1 2 1 。事实上，产 生阿秒脉冲的关键是对其进行有效的测量，可以说阿秒脉冲测量带给人们的是比阿秒脉 冲产生更大的挑战。1 9 9 9 年，p a o a d o g i a n n i s 在自相关法的概念上进行了重要的改进， 他们利用驱动激光脉冲来代替其中一个要测的高次谐波脉冲，由于用驱动激光代替了一 个高次谐波脉冲，相当于可见激光脉冲与高次谐波的互相关作用，和自相关测量法相对 应，这种方法实质上是一种互相关测量法【3 】。互相关测量阿秒脉冲的基本物理思想是， 当一个极紫外或软x 射线光脉冲射入非线性气体介质时，使介质原子发生光电离，所产 生的光电子在产生时刻受到比x 射线脉冲延迟了时间t 的驱动激光脉冲光场作用，其动 能发生改变，改变的大小取决于此时刻激光脉冲的振荡光场的振幅、载波频率和绝对相 位。当超短脉冲的持续时间只有几个光周期时，载波包络相位对高次谐波的产生影响很 大。由于互相关的测量实际上也要用到驱动激光脉冲，所以载波包络相位对于测量来说 也有很大的影响，实际中如何通过控制它来产生高质量的阿秒脉冲已是目前国际上的一 个研究热点。正如本文在第四章所要展开论述的，超短脉冲的可测可控的载波相位在阿 秒脉冲产生与测量技术中的应用前景，促使更成熟地使用该新技术有深重的价值和意 义 尽管迄今人们已发展了包括条纹相机在内的多种诊断设备，以测量快速时间过程， 但对于飞秒激光而言，由于其极短的脉冲宽度，目前还未见可直接测量其时间特性的仪 器，一般是用自相关法特别是条纹分辨自相关法来测量的，这种上世纪8 0 年代中后期 发展起来的方法可以测到l o f s 以下的脉冲，也可以获得某些相位调制或啁瞅的信息 1 5 0 - 5 ，至今还是对飞秒脉冲的基本脉宽作粗略估算的主要方法，该技术将在本文的第一 章中有具体的介绍。但这些自相关方法都有一个致命的弱点，就是自相关法虽能给出脉 宽信息，却不能给出相位信息，而且需要以假设脉冲的形状为前提，对脉冲的实际形状 也是没法测量的 5 2 - 5 3 1 。因此研究能够直接精确测量飞秒脉冲特性的方法成为飞秒激光技 术的研究热点之一其后的9 0 年代是超短脉冲测量取得长足发展的黄金时代。 先是在1 9 9 1 年阿根廷人c h i l l a 从全频域的角度测量了脉冲的相位，称为频域位相 测量法( f d p m ) 【翊，此法基于早期的脉冲整型技术，其优点在9 2 年法国人f o i n g 的文章 中再有论证和描述p 5 1 ，此时待测脉冲的频域相位信息反映在频率上转换脉冲中，然而此 法所适合的待测脉冲要有较大的群速度色散量才有明显的实验结果，即仅适用于较宽脉 冲( 几十个飞秒) 的测量。1 9 9 4 年k a u f f m a n 在一篇a p l 文章1 5 6 l 申讨论到，用非线性光学 的办法测量脉冲，则必须要足够强的脉冲能量，不如用一光栅对对各频率单色光进行位 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 相调制，也可完整测量脉冲的强度信息。该方法只对脉冲的包络信息敏感。1 9 9 6 年r h e e 提出了频域时域上转换技术( s t r u t ) 【5 7 l ，该方法是后来主流的s p i d e r 方法的基础，同年 f i t t i n g h o f f 在o l 文章中提出一个利用已知脉冲与被测脉冲干涉反推出被测脉冲的相 位信息的方法【5 引，但碍于必须首先生成有确定信息的脉冲，该方法没有得到广泛推广。 后来p r e i n 、d i e l s 使用全光器件粗略测量到超短脉冲的轮廓f 铷。到了1 9 9 8 年，l a n g e 发现了x p m 法可成功测量到脉冲的全面信息 6 0 l 。此法不需修复算法即能测出脉冲的自相 关信息。随后p e a t r o s s 提出了一种二阶自相关迭代消干的方法【6 1 】。2 0 0 0 年k o u m a n s 提 出了一种时间分辨光学开关的方法( t r o g ) 1 6 2 1 。整整十年的时间内各种针对某方面特点的 超短脉冲测量技术层出不穷地出现，呈现出一幅百家争鸣的态势。 而9 0 年代后期另辟蹊径发展起来的光谱相位相干直接电场重构法( s p i d e r ) 1 6 孓6 4 和 频率分辨光学闸门法( f r o g ) 【6 5 】，以其覆盖面广、精度高、方便简易的特性而成为新世纪 国际主流的飞秒脉冲光谱相位测量方法。 二、s p i d e r 方法的发展 牛津大学的w a l m s l e y 小组在1 9 9 8 年提出了一个在脉冲重构理论中属于频域相干类 型的方法s p i d e r 方法，此技术是光谱相干法( s p e c t r a li n t e r f e r o m e t r y ) 的自参考 ( s e l f - r e f e r e n c i n g ) 型特例。将两个镜像脉冲与一个展宽的啁啾脉冲在非线性晶体中进 行和频上转换，转换后两个镜像脉冲的中心频率就出现了微小的差别，这个频差称为“光 谱剪裁”。如果对两镜像脉冲引入已知的固定频移量，且在光谱仪中实现相干，获得频域 的干涉条纹，则可由此提取出两束光的频谱的相位差从而获得脉冲的相位信息。 然而s p i d e r 方法所采集的实验数据( 相干频谱图) 由于有稠密的干涉条纹而存在 弊端。根据w h i t t a k e r s h a n o n ( w s ) 采样定律，在时域周期t 内的脉冲最低要以2 z l t 的频率间隔的进行频域采样1 6 6 1 。这个给采样的极限频率以明确的限制的基本定律适用于 所有脉冲测量方法，其意义为任何方法所使用的光谱仪的分辨率最差都要优于这个频率 间隔。然而因各种方法的特点而异，某些方法对光谱仪的要求甚至比此间隔还要小，例 如在频域相干法中，其采样频率因干涉条纹的存在就使得此频率间隔比此极限小两倍。 相比之下相空间法中需要的采样频率仅为此间隔极限即可。其实在实际操作中，由于以 s p i d e r 方法为代表的频域相干法的相干频谱图的干涉条纹很稠密，采样频率往往比此问 隔极限极限小5 到1 0 倍。而以f r o g 方法为代表的相空间法仅需要稍微小于采样极限的 频率间隔。由此可见传统s p i d e r 方法因干涉条纹密度限制所存在的局限性。虽然它不 4 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的溯量及应用研究 需要f r o g 方法复杂而耗时的迭代运算过程，但它所要求的采样精度( 即光谱仪的分辨率) 不是所有的环境下都能满足的。 近年来后期有许多衍生的为了克服以上采样问题的改进型s p i d e r 方法相继报道， 包括有德国的一个小组于2 0 0 3 年提出的z a p - s p i d e r 方法1 6 z l ，w a l m s l e y 小组于2 0 0 5 年 提出的s e a - s p i d e r 绷，美国的m i t 小组于2 0 0 6 年提出的2 d s i i 鲫。这些方法的目的都是 为了降低w s 定理所规限的对测量仪器分辨率的要求，以产生少干涉条纹或无干涉条纹 的相干频谱图，但同时也产生其它或多或少的缺点。比如z a p - s p i d e r 方法，它虽然可 以排除外部色散量弓l 入的，但它最终还是通过复杂的光路生成有于涉条纹的相干频谱 图，只是条纹的数日相对变少了而已，同时还是依赖可引入系统误差的傅立叶变换滤波 过程；s e a s p i d e r 方法以空间干涉条纹替代了频域的干涉条纹，在频域消除了干涉条纹 对目标相位信息的干扰，但它要改用二维c c d 作为测量设备拍摄一个是频率维一个是空 间维的二维相干平面图。2 d s i 用一个振镜同时改变高低频单色光之间的初始位相差得到 一个2 维频谱图，一个是频率维，另一个是影响初始位相差的时间维。它的弱点是不能 实现单脉冲测量，还需要对位相差值作极性校正，而且控制初始位相差的延时线的精度 要非常高。 三、f r o g 方法简介 频率分辨光学开关法( f r e q u e n c y r e s o l v e do p t i c a lg a t i n g ) 最早是由d a n i e l j k a n e 和r i c kt r e b i n o 提出的 7 0 1 , 它能给出如光谱结构、脉冲形状及相位信息其基 本方法是将入射光脉冲分为两柬，一束作为探测光，一束作为开关光，并且让作为开关 的光束引入一个时间延迟f ，然后再让两柬光通过非线性晶体产生相互作用，经光谱仪 进行光谱展开后，用c c d 进行测量，得到相互作用后的光强信息。利用脉冲迭代算法能 够得到入射光脉冲比较详细的信息。其实质是将肇脉冲二阶自相关图形经过光谱仪分光 后，得到一个时间延迟光谱的两维图形，再运用一定算法，算出含有相位因子的脉冲的 相关图形来拟合实验测得的脉冲相关的两维图形，这样可以得出脉冲的振幅与相位信 息。f r o g 技术包括了很多衍生的方法，分另q 有偏振光光闸法( p g f r o g ) 1 7 l j l 、自衍射光光 闸法( s d - f r o g ) 【6 5 】、瞬态光栅光闸法( t g f r o g ) u 2 1 、三次谐波光闸法( t h g f r o g ) t a l ，二 次谐波光闸法( s h g - f r o g ) 【7 4 】。前面四种方法均用三阶非线性效应，而二次谐波光闸法 ( s h g f r o g ) 利用的是二阶非线性效应，对待测脉冲的光强要求也相对较低。s h g - f r o g 法应用较为普遍，其优点在于：可以测量振荡器直接输出的低能量脉冲；可以有效抑制 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 背景，比其它形式的f r o g 方法有更高的动态范围；在三阶非线性相互作用中，拉曼效 应引起的有限时间响应将会影响小于2 0 # 的光脉冲的测量。 事实上无论是那种脉冲测量技术( 包括上述最为流行的s p i d e r 方法和f r o g 方法以 及它们的衍生方法) ，都可以归纳在脉冲重构理论的范畴内。1 9 9 8 年w a l m s l e y 对该理论 做了一个充分的总结，并指出超短脉冲全面信息的重构必须由具有时间平移不变性的频 域调制器s ( c o ) 和具有频率平移不变性的时域调制器n ( t ) 组合成一套完整的测量系统 1 7 5 - 7 6 ，脉冲所经过的光学器件相当于给进入器件前的脉冲施加了一个操作而形成新的脉 冲，而且由这些光学器件所组成的脉冲重构系统遵循两大原则：第一是任何一种脉冲完 整信息的测量方法都至少有一个频域调制器件和一个时域调制器件；第二是最后一个光 学器件必然是振幅调制器。根据此原则可归纳出几种脉冲重构结构，分为频域相干法和 相空间法两种类型，s p i d e r 方法和f r c l 3 方法分另珏就是这两种类型的代表性技术。比 较f r o g 方法与s p i d e r 方法的理论模型不难发现，将f r o g 方法中的时域振幅位相调制 器。( f ，t ) 改为时域线性位相调制器，( f ) 与频域线性位相调制器s f ( ) 的相干叠加模 型即为s p i d e r 的理论模型，它们之间的互通性是明显的，都需要制作成具有延时差的 脉冲对和二阶非线性光学效应。然而前者其实是将待测脉冲分成泵浦、探测两部分，在 不同的延时时间f 的情况下在和频晶体中形成一个光闸结构，该结构在对应某一个延时 的时刻只有一个和频脉冲产生，对比s p i d e r 方法的双和频脉冲干涉，此单一的和频脉 冲频谱因而不会存在由f 所导致的多干涉条纹。 虽然如此，f r o g 方法由于需要构造完整的相空问，必须测量在不同时刻对应的频 谱，组合成一个是延时时间维，另一个是频率维的二维f r o g 迹线，此构造过程已经决 定了数据采集的程序繁琐，不能实现脉冲的单脉冲测量，此外对数据还要作复杂的迭代 循环处理，耗费大量的计算时间，不能对脉冲的全面信息进行实时测量。 四、本论文的主要成果 根据国内外研究现状，结合本实验室的研究基础，本论文对超短脉冲的包络和载波 相位信息的测量方法作了系统的理论和实验研究，发展了一种新的无干涉条纹s p l d e r 方法，并改进了f r o g 方法；同时应用这些技术于本实验室的亚十飞秒产生和应用研究， 取得了一些有创新意义的成果： ( 1 ) 发展了一种测量超短光脉冲包络和相位全面信息的新技术，称为无干涉条纹 6 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 频谱位相相干直接电场重构法该方法在原理上发展自脉冲重构理论，在技术上改进了 国际上的主流s p i d e r 方法，消除其测量之相干频谱多干涉条纹以及傅立叶变换滤波的 弊端，降低测量仪器的分辨率要求即可实现超短光脉冲包络和相位信息的高精度、简便、 实时、快速而且准确的测量。并据此自行研制的f f s p i d e r 方法测量仪测量性能优越， 申请了国家发明专利。 ( 2 ) 给出了f f - s p i d e r 方法可高效测量脉冲的实验证明。通过实验装置以及测量 结果的比较得到该方法对比传统方法更多的优越性：在测量全过程能保留待测脉冲初相 位原型，捧除分束片对带宽的影响以及外部色散的引入，适用于宽频带的亚十飞秒脉冲 测量：可根据需要自由选择频谱剪切量和频率上转换的中心频率，测量简便；可通过直 接简单的数学计算式求解得目标位相差，提高了效率的同时减少了复杂运算所引入的系 统误差。并且根据脉冲重构理论，在技术原理和测量方法上分析直接电场重构法所存在 的歧义性问题，提出了通过各频率载波成分问的初相位差补偿以正确地确定脉冲光谱相 位差的极性的有效解决方案。 ( 3 ) 发展了f r o g 方法的脉冲重构理论，据其脉冲重构模型论证了该方法与 s p i d e r 方法在原理上的互通性，并提出一种基于s h g - f r o g 方法的新型矩阵迭代算 法，该算法利用矩阵的奇异值分解编写成计算机软件，成功地测取得本实验室自行研制 的克尔透镜锁模( 1 江m ) 钛宝石激光器所发出的飞秒脉冲的全面信息，诊断出二阶群速 度色散是形成脉冲啁啾、引起脉冲展宽的主要原因。 ( 4 ) 利用所发展的脉冲测量技术诊断的脉冲相位信息，采用高阶群速度色散系数 小石英棱镜对进行腔外压缩，获得了激光器的最窄脉宽记录，将脉冲的测量技术与压缩 技术有效结合获得亚十飞秒脉冲，这在国内尚属首次。通过讨论相干控制光电流实验中 的空间相位与时域相位的关系，提出了一种诊断光束波阵面位相畸变的方案；该方案制 作成一套相位差稳定自动控制系统，控制基频光、倍频光在全光孔径干涉光场内的等相 面保持一致，成功应用于a i g a a s g a a s 多量子阱相干控制光电流实验中，得到了很好 的实验结果。 五、本论文的内容安捶 论文共有四章，第一章为无干涉条纹直接电场重构法的理论研究。首先引入超短脉 冲测量的几个重要的基本概念，指出飞秒脉冲除了主要的时域包络信息以外还包含另外 一个描述脉冲电场的重要物理量相位，在阐述宽频带多纵模的相位锁定以实现飞秒脉冲 7 雷亮：超短脉冲的包络和载波相位的测量及应用研究 的形成机理的同时给出超短脉冲电场完整的频域表述形式；再从脉冲重构理论出发分析 脉冲测量的根本机理，推导得f f s p i d e r 的脉冲重构模型。讨论国际上的主流测量方 法s p i d e r 的原理及其衍生方法，说明其因多干涉条纹存在的缺陷。接着提出一种理论 可靠、实验可行的新型脉冲测量方案，详细描述此技术从源头消除了干涉条纹产生的方 法与机制，并以一个数值模拟脉冲重构过程为例：同时指出直接电场重构法所共有的歧 义性问题，而f f s p i d e r 却可运用脉冲重构理论，以高、低频啁啾光之间的补偿方向可 判定频域位相差的极性。最后通过f f s p i d e r 与传统s p i d e r 的比较，说明f f - s p i d e r 方法的优点。 第二章讨论无干涉条纹直接电场重构法的实验结果。首先介绍f f - s p i d e r 的实验 光路图及其具体的光学元件构成和实验操作过程，并给出飞秒脉冲测量结果；然后给出 传统s p i d e r 的实验光路原理图及其对同一待测脉冲的测量结果，与f f - s p i d e r 的测 量结果进行比较，从实际测量被测超短脉冲的性能的角度分析无干涉条纹直接电场重构 法的优越性；由于频谱剪切量是影响修复结构的重要参数，我们配合光栅对展宽脉冲的 色敖系统分析，计算剪切量的准确度；最后简单介绍非共线强度白相关、共线相干自相 关的测量原理，给出这两种经典方法对同个脉冲测量的实验结果。 第三章对另一个实用的短脉冲测量技术f r o g 方法作深入讨论，发展了该方法的脉 冲重构理论本质。然后详细介绍了利用矩阵的奇异值分解实现了恢复脉冲振幅和相位的 新型算法，包括证明其有效性的数值模拟结果，该算法已经编写为计算机软件，成功地 测取得本实验室自行研制的克尔透镜锁模( k u i ) 钛宝石激光器所发出的飞秒脉冲的全 面信息。最后给出该改进型f r o g 方法与前两章所述的f f - s p i d e r 方法对同一个脉冲测 量结果的比较分析，并指出实验上采用f r o g 方法进行脉冲测量时应注意的主要问题。 第四章介绍利用脉冲相位测量于超快实验中的应用。首先介绍了一种行之有效的脉 冲压缩技术，运用f r o g 方法和s p i d e r 方法所诊断得到的脉冲频谱相位信息成功压缩 到脉冲至最短的8 5 f s 极限。然后阐述了超短激光光束位相差对a i g a a s g a a s 半导体多 量子阱产生相干控制光电流注入的控制作用，期间讨论了相干控制光电流中的空间相位 与时域相位的关系，并且发展了一种诊断光束波阵面位相畸变的方案。最后报道了此方 案制作的相位差稳定自动控制系统，及其应用于光学相干控制光电流实验中所获得的实 验结果。 最后是文章的总结。 8 第一章光谱相位相干直接电场重构法的理论研究 第一章光谱相位相干直接电场重构法的理论研究 1 1 引言 超短脉冲已经广泛地应用与物理学、化学、生物学等基础研究领域以及光通讯、 光信息处理、新材料等技术领域。越来越多的应用表明，了解脉冲的包络与相位变化 不仅是脉冲压缩和整型的关键，而且也是许多超快光学研究工作中的关键。例如，具 有相思光谱结构但不同相位结构的脉冲对于高次谐波的产生效率、有机分子中波束的 运动的影响是不同的；为了适应各种研究目的，需要不同特性的光脉冲，因此我们必 须确知所用光脉冲的质量。无论从飞秒激光技术的产生与控制本身的发展还是从应用 的角度来看，脉冲测量技术的研究都是非常重要的【1 5 】。 目前，在飞秒激光系统中，利用二次谐波自相关技术m 测量脉冲已成为一种必 备的测试手段，其结构简单，所需脉冲能量低，时间分辨率可达到数个飞秒甚至更高。 通过测量自相关曲线的全半宽来计算脉冲宽度是常用来测量飞秒脉冲宽度的方法，必 须事先设定脉冲波形，从而按一定的比例系数推算飞秒脉冲半高宽，所以只能给出脉 冲的强度信息以及光脉冲宽度的粗略估计，但不能提供相位的准确信息，而且不能对 测量过程中的频率依赖效应作出检测和修正，无法对测量本身的有效性作出估计l 叫 在超短脉冲产生的过程中，非线性啁啾是影响脉冲压缩的重要因素。然而，对于 亚十飞秒脉冲，其宽度为几个光学周期，脉冲光谱较宽并且结构复杂，测得的强度自 相关曲线的两翼有明显的旁瓣【1 0 1 此时，仅仅用半高宽不能描述光脉冲在时域和频域 的畸变，尤其是光脉冲的啁啾特性。我们必须精确测量脉冲在产生、传输和变换过程 中的特性，才能揭示飞秒激光器的物理机制，建立起合理的理论模型，然后采用适当 的啁啾补偿方法，获得更短的光脉冲 h - 1 2 l 。 本论文将提出一种新型的脉冲测量方法，称为无干涉条纹频谱位相相干直接电场 重构法( f r i n g ef r e es p e c t r a lp h a s ei n t e r f e r o m e t r yf o rd i r e c te l e c t r i c a l f i e l d r e c o n s t r u c t i o n ，简称f f s p i d e r 技术) 。它能克服现今国际主流方法中存有的不足， 将成为超短脉冲测量中更简便、更快速、更准确的测量方法。本章将对该方法作细致 的理论研究。 首先我们会引入超短脉冲测量的几个重要的基本概念，指出飞秒脉冲除了主要的 9 中山大学博士学位论文 时域包络信息以外还包含另外一个描述脉冲电场的重要物理量相位，在阐述宽频带多 纵模的相位锁定以实现飞秒脉冲的形成机理的同时给出超短脉冲电场完整的频域表 述形式：然后从脉冲重构理论出发分析脉冲测量的机理，推导得f f s p i d e r 的脉冲 重构模型。 1 2 脉冲电场重构的基本概念 1 2 1 脉冲电场的时域、频域表示 超短脉冲是电磁波辐射中的一种，通常可用电磁波的复函数形式描述，表示为 e ( f ) = i e ( f ) | e x p 【f 伊( f ) 】c x p h 耐】 ( 1 2 - 1 ) 式中障( f ) i 为脉冲电场的包络，融是脉冲载波频率( 常指中心频率) ，而妒( f ) 是脉冲的时 域相位函数，描述脉冲在传播过程中相位随时问的变化而变化，称为脉冲时域相位， 亦称载波相位。其实在脉冲的载波相位伊( r ) 中包含了一个绝对相位因子，该值是一 个影响载波相位整体幅度的直流量，因与实际的载波相位结构无关而可以将其设为初 始值零。以( 1 - 2 1 ) 式的脉冲包络和载波相位的形式描述脉冲称为脉冲电场的时域表示。 我们所常说的脉冲形状，指的是激光光强随时间变化的函数( f ) ，它是上述( 1 2 1 ) 式中的脉冲时域包络的平方，( f ) a c 陋( f 1 2 ，往往我们会以，( f ) 曲线的半高全宽。对脉 冲作一个简单的量化描述。然而根据超快光学领域的应用需要对脉冲光强曲线作完整 的测量，若有响应时间无穷小的光电探头，则此曲线的形状即能显示在这种“示波器” 上。事实上，以现今世界上最先进的电子技术制作的光电探头，其响应时间也仅为皮 秒量级。即使达到飞秒级的条纹照相机，使用它来测量飞秒脉冲，也是无法准确测量 脉冲的相位和包络。所以飞秒脉冲的时域光强需要通过光学的办法间接测量。 同时在如今可产生少周期飞秒脉冲的超快光学领域，载波相位i p ( t ) 对物质受激光 脉冲作用的实际响应不容忽视，超短脉冲产生和应用都需要对该值进行准确的测量。 图1 2 1 所示为超短光脉冲电场的高斯型包络和中心频率载波示意图，它属于脉冲半 高宽约为三个振荡周期的少周期脉冲一个在时域上很短的光脉冲是由许多具有不同 频率的载波构成，有，( 频率宽度) f ( 脉冲宽度) = 0 4 4 1 ( 高斯型脉冲) 。图中所示该 频率载波振荡峰值与包络峰值重叠，也就是说，该载波的初相位( 亦称绝对相位) 为零。 i o 第一章光谱相位相干直接电场重构法的理论研究 如果另一个频率载波的峰值与包络的峰值不重叠，例如说往+ f 方向偏离了1 1 4 振荡周 期，则认为这两个载波的初位相差为妒= 石2 。在一个产生超短光脉冲的锁模激光 图l - 2 - l 超短光脉冲电场示意图 器中，由于腔内群速度色散、腔的机械或热的不稳定性等原因，各个载波之间原来锬 定的相位差会发生变化，使光脉冲的形状和宽度也发生变化。因此，检测和锁定绝对 相位和初相位差就成为超短脉冲，特别是飞秒脉冲的产生和应用( 例如高精度时间测量 f 1 3 i