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文档简介

山东大学博士学位论文有机半导体中电流自旋极化性质研究 摘要 电子既有电荷又有自旋。以电子电荷为基础的微电子学在二十世纪取得了巨 大成功,但是在传统的微电子器件中,电子的自旋却一直被人们忽视,电子只被 看成电荷的载体,不同数目的电子或空穴丰富了半导体材料的输运特性。金属自 旋阀中巨磁电阻( o m r ,g i a n tm a g n e t o r e s i s t a n c e ) 和隧道磁电阻( t m r ,t u n n e l i n g m a g n e t o r e s i s t a n c e ) 效应的发现引发了磁存储和磁记录领域的革命,并由此产生了 围绕电子自旋的控制、输运、测量等的一门全新的学科一自旋电子学 ( s p i n t r o n i c s ) 。电子自旋注入和相关的输运过程是当前感兴趣和广泛被研究的课 题。自旋注入包括从铁磁金属到超导体:铁磁金属到导体:铁磁金属到非磁性半 导体以及磁性半导体到非磁性半导体,或这些构型的复合等。 自旋电子学基于磁学和微电子学,它不但研究电子电荷的输运特性,同时也 研究电子自旋在固体材料中的输运特性,以及设计开发基于电子自旋相关效应下 工作的器件。自旋电子器件有希望同时利用电子的电荷和自旋来进行信息的传输 和存储,这会大大提高现有电子器件的工作速度和效率。利用电子的自旋还可能 制备出具有全新物理性能的半导体电子器件,甚至实现量子存储和量子计算。二 十世纪九十年代起传统自旋阀已经在计算机中获得了广泛的应用。 与传统的半导体相比,有机半导体的合成要容易得多。有机半导体具有丰富 的电学、光学和磁学特性,并且已经在有机发光器件o l e d ( o r g a n i cl i g h te m i t t i n g d i o d e s ) 、显示器等方面得到了广泛的应用。由于自旋一轨道相互作用比较弱, 有机半导体成为自旋输运的最佳候选材料之一。有机材料中实现自旋极化注入和 输运将是自旋电子学的下一个研究热点。2 0 0 2 年,d e d i u 研究组首次报道了 l a o7 s r o 3 m n 0 3 t 6 l a o 7 s r o 3 m n 0 3 三明治结构中的自旋注入和输运。随后2 0 0 4 年, x i o n g 等人在l a 07 s r 03 m n 0 3 a l q g c o 有机自旋阀中开展了自旋注入和输运的重 要实验。研究有机半导体内的自旋注入和输运对进一步理解有机材料的物理性 质,探讨其在自旋电子学及生命系统中的功能和应用具有重要的科学意义。 有机半导体中自旋注入和输运的理论研究包括以x i e 等人为代表的量子理 论和以r u d e n 、s m i t h 以及y u 等人为代表的经典理论两个方面。微观的量子力学 研究可理解铁磁有机系统的微观结构以及自旋输运动力学:从经典的自旋扩散 摘要 方程出发,借助欧姆定律等,可给出铁磁侑机系统的电流自旋极化。 本论文基于“铁磁半导体”的自旋极化输运的半经典连续模型图象。针对 有机半导体特殊的载流子电荷一自旋关系,从自旋扩散方程和欧姆定律出发,给 出有机半导体电流密度的自旋极化特性。界面效应也给予了充分的考虑。同时对 影响有机半导体中电流自旋极化率和磁电阻的因素进行了详细研究。具体内容和 基本结果如下: 1 对有机半导体中的自旋注入 由于有机半导体具有强的电子一晶格相互作用,因此注入的电子将导致品格 发生畸变,最后形成一些电荷自陷态。如极化子和双极化子等,它们理论上可以 在非简并共轭聚合物中从s u s c h r i e f f e r = h e e g e r = l i k e 哈密顿量求得。通过电荷一自 旋共振e s r ( e l e c t r o n s p i n r e s o n a n c e ) 实验也可以探测到极化子和双极化子。极化 子具有i 2 自旋,双极化子不携带自旋。由于外界条件的变化,如温度、压力 或者外加电场等,有机半导体中的极化子和双极化子可以互相转换。两个自旋极 化子可以湮灭成一个不带自旋的双极化子,一个双极化子也可以解离成两个单极 化子。本论文并不研究极化子和双极化子的形成机制,只是假设从铁磁层注入到 有机半导体层的自旋极化电子完全转换为带自旋的单极化子和不带自旋的双极 化子两种载流子,它们在有机半导体中以一定的比率y 存在,以此研究两种载 流子对有机半导体中的电流自旋极化的影响。我们首先研究了“铁磁体有机半 导体”结构的基本性质,主要内容包括: ( 1 ) 多种载流子并存是影晌有机半导体内电流自旋极化率的重要因素之一。 有机半导体中载流子为带自旋的单极化子和不带自旋的双极化子两种。极化子比 率- t = 0 时电流自旋极化率为零,此时有机半导体中载流子全部是不带自旋的双 极化子。电流极化率最大值出现在y = l 处,此时载流子全部为带自旋的单极化 子,与自旋注入无机半导体的情况类似。另外我们发现只要有极化子出现就可以 , 有明显的电流自旋极化率,即使极化子只占总载流子很少一部分。例如,极化子 只占2 0 时的电流自旋极化率值为载流子全为极化子时极化率值的9 0 。因此, 极化子是自旋极化电流的有效自旋载子。 ( 2 ) 通过计算发现,当有机层电导率盯趋向铁磁层电导率a f m 时,同自旋 山东大学博士学位论文有机半导体中电流自旋极化性质研究 注入无机半导体情况一样,铁磁惰机半导体界面处电流自旋极化率询显著增 大。当o o h * 1 时,电流自旋极化率随电导率比率的增大而缓慢增加。因此电 导率匹配或者比较大的有机半导体电导率有利于自旋注入。 ( 3 ) 当存在自旋相关界面电阻时,c z 0 不仅取决于盯和d p m 的比率,而且决 定于它们的具体取值情况。电流自旋极化率随自旋无关界面电阻的增大而迅速减 小,只有当自旋无关界面电阻很小时才可以获得明显的电流自旋极化率。当界面 电阻自旋相关时,注入有机半导体电流的自旋极化率能在很大程度上获得提高。 由于有机半导体具有自调节功能,因此相比于铁磁,无机半导体系统,铁磁,有机 系统可以有一个比较小的界面电阻。界面电阻可以通过隧穿势垒获得。势垒隧穿 系数不仅决定于势垒形状,而且与隧穿粒子波函数有关,因此界面电阻可以是自 旋相关的。由有机半导体的特殊性质,人们可以比较容易调节界面势垒。因此, 自旋注入有机半导体是值得期待的。 2 。铁磁有机半导体铁硪”三明治结构中的自旋注入和输运 、 自旋注入和输运实验中的有机半导体位于两铁磁层之闻,为此我们研究“铁 磁,有机半导体,铁磁”三明治结构中的电流自旋极化注入和输运。同样假设有机 半导体中自旋极化子和不带自旋的双极化子同时以一定的比率y 存在。 ( 1 ) 当两铁磁层磁化方向平行排列时,电流自旋极化率吣) 在没有界面电 阻情况下在有机半导体中几乎为常数,相比于界面处只有一个小的偏差。因此, 界面处的电流自旋极化率可以给出整个“铁磁,有机半导体铁磁”系统的信息。 与不存在界面电阻下情况相比较,界面电阻可以在很大程度上提高电流自旋极化 率。当两铁磁层磁化方向反平行排列时,不存在界面电阻的情况下,有机半导体 内的电流自旋极化率为零:存在自旋相关界面电阻时,电流自旋极化率在有机半 导体层内迅速减小,在中间位置处为零,在另一半区域内电流自旋极化率改变符 号。通过计算还可以发现,铁磁层磁化方向反平行排列时的电流自旋极化率随自 旋相关界面电阻的变化情况不如平行排列时敏感,因此自旋注入一般采用铁磁层 磁化方向平行排列:如果想获得明显的磁电阻效应,则“铁戳,有机半导体,铁磁” 系统中的铁磁层磁化方向需反平行排列。 ( 2 ) 与“铁磁体有机半导体”结构相似,只要极化子存在,电流自旋极化 率就有一明显值。不携带自旋的双极化子对有机半导体中的自旋注入和输运不起 i i i 摘要 主导作用,即使他们在有机共轭聚合物中确实存在。自旋极化子为自旋极化电流 的有效载流子,即使极化子只占总载流子很少一部分。毫无疑问,有机半导体中 的极化子所占比例越大,则有机半导体中的电流自旋极化率越大。选择极化子容 易产生的材料和条件对于实现有机体半导体内的自旋极化输运至关重要。 ( 3 ) 电流自旋极化率与有机半导体层的长度密切相关,有机半导体层中的电 流自旋极化率随有机半导体层长度的增加而减小,当有机半导体层长度远大于载 流予在有机半导体层中的自旋扩散长度时,自旋极化率趋向于零。当考虑到自旋 相关界面电阻时,有机半导体界面处的电流自旋极化率相对于没有自旋相关界面 电阻时可以提高几个数量级。 3 “铁磁有机半导体铁磁”三明治结构磁电阻 ( 1 ) 磁电阻在数值上随着有机半导体层中极化子比率的增加而减小。有机半 导体层中只要有自旋极化子的产生,则系统的磁电阻就会发生很大的变化。当极 化子比率y o 2 时,不存在自旋相关界面电阻时的系统磁电阻几乎为常数,随极 化子比率的改变变化很小。有机半导体中不带自旋的双极化子的存在只对系统的 磁电阻产生很小的影响。同时,自旋相关界面电阻可以大大提高系统的磁电阻。 ( 2 ) 有机半导体长度是影响“铁磁,有机半导体铁磁”三明治结构磁电阻的 重要因素。计算发现,磁电阻值随着有机半导体层长度的增加而减小,最后趋于 零。不存在自旋相关界面电阻的情况下,当有机半导体层长度x o l o o n m 时,系 统的磁电阻值不到1 0 ,远小于实验上测得的明显的磁电阻值( 3 0 ) 。自旋相 关界面电阻的存在会大大提高系统的磁电阻,并且磁电阻随着有机半导体层长度 的增加而减小的趋势会更加明显。 关键词:自旋电子学,有机半导体,极化子,电流自旋极化率,磁电阻 a b s t r a c t a b s t r a c t t h ee l e c t r o ni saq u a n t u mm e c h a n i c a lo b j e c tw h i c h ,a p a r tf r o mc h a r g e ,a l s oh a sa s p i n d e v i c e sa n di n t e g r a t e dc i r c u i t s b a s e do nt h ee l e c t r o n i cc h a r g e sa n dt h e i r t r a u s p o r t a t i o nh a v eb e e nw i d e l yu s e di nt h ew o r l d e l e c t r o n sa n d h o l e se n r i c h m e n tt h e t r a n s p o r tc h a r a c t e r so fs e m i c o n d u c t o rm a t e r i a l s h o w e v e r t h ee l e c t r o ni st r e a t e da s t h ec a r r i e ro ft h ec h a r g ea n dt h es p i no ft h ee l e c t r o nu s u a l l ya l en e g l e c t e d t h e d i s c o v e r yo fg m r ( g i a n tm a g n e t o r e s i s t a n c e ) a n dt m r ( t u n n e l i n gm a g n e t o r e s i s t a n e e ) i nm e t a l l i cs p i nv a l v e sh a v er e v o l u t i o n i z e da p p l i c a t i o n ss u c ha s m a g n e t i cr e c o r d i n g a n dm e m o r y , a n dl a u n c h e dt h en e wf i e l do fs p i ne l e c t r o n i c s - - - s p i n t r o n i c s ,w h i c hi s c e n t e r e do nt h ee l e c t r o ns p i ni n c l u d i n gt h e i rg e n e r a t i o n ,t r a n s p o r ta n dd e t e c t i o n e l e c t r o n s p i ni n j e c t i o na n ds p i nd e p e n d e n tt r a n s p o r t a r ee s s e n t i a l a s p e c t so f s p i n t r o n i c sa n dh a v eb e e ne x t e n s i v e l ys t u d i e di n an u m b e ro fd i f f e r e n tc o n t e x t s i n c l u d i n g :f r o mf e r r o m a g n e t i cm e t a l st os u p e r c o n d u c t o r s ;f r o mf e r r o m a g n e t i cm e t a l s t on o r m a lm e t a l s ;f r o mf e r r o m a g n e t i cm e t a l st on o n m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r sa n d f r o mm a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r st on o n m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r so rt h em i x t u r eo f t h e m s p i n t r o n i c si sb a s e do nt h em a g n e t i c sa n dm i c m e l e c t r o n i c s i nt h es p i n t r o n i c d e v i c e s i ti sn o tt h ee l e c t r o nc h a r g eb u t t h ee l e c t r o ns p i nt h a tc a r r i e si n f o r m a t i o n ,a n d t h i so f f e r so p p o r t u n i t i e sf o ran e wg e n e r a t i o nd e v i c e su s i n gt h ec h a r g ea n dt h es p i no f e l e c t r o n st o g e t h e r t h i sd e v i c em a yf u r t h e re n h a n c et h ei n f o r m a t i o nt e c h n o l o g ya n d t h u sc r e a t ean e wc o m p l e x a t i o n , f o re x a m p l e ,t oi n c o r p o r a t em a s s i v es t o r a g ew i t h i n f o r m a t i o np r o c e s s i n g ,o rt oi n j e c ts p i np o l a r i z e dc u r r e n tt oc o n t r o lt h es p i ns t a t eo f c a r r i e r s t h ea d v a n t a g e so ft h es p i n t r o n i cd e v i c e sw o u l db en o n v o l a t i l i t y , i n c r e a s e d d a t ap r o c e s s i n gs p e e d ,d e c r e a s e de l e c t r o n i cp o w e rc o n s u m p t i o n ,a n di n c r e a s e d i n t e g r a t i o nd e n s i t i e s t h ei n t r i n s i cb i n a r yn a t l l r eo f e l e c t r o n i cs p i ns u g g e s t si tc o u l db e u s e da st h eb a s i cu n i t ,t h eq u b i t ,f o rq u a n t u mc o m p u t a t i o na n dc o m m u n i c a t i o n c o n v e n t i o n a ls p i nv a l v e sh a v eb e e nw i d e l yu s e di nc o m p u t e r ss i n c et h em i d1 9 9 0 s c o m p a r e dw i t hc o n v e n t i o n a ls e m i c o n d u c t o r s ,o r g a n i c s e m i c o n d u c t o r sh a v e v a b s t r a c t a b u n d a n te l e c t r o n i c ,m a g n e t i ca n do p t i c sc h a r a c t e r i s t i ca n da r em u c hm o r ee a s i l y s y n t h e s i z e da tl o wt e m p e r a t u r e 、i t l ll i t t l et o x i cw a s t e b a s e do nt h ee l e c t r o n i ca n d o p t i c a lp r o p e r t i e so f o r g n n i cs e m i c o n d u c t o r s ,l i g h t - e m i t t i n gd i o d e sf o rf l a t - s c l e e nt v s , c e l lp h o n ed i s p l a y s ,b i l l b o a r d sa n dc o m p u t e rd i s p l a ys c r e e n sh a v eb e e nf a b r i c a t e d a s t h es p i n - o r b i ti n t e r a c t i o ni sw e a k , o r g a n i cs e m i c o n d u c t o r sa r ep o t e n t i a lc a n d i d a t e sf o r s p i n t r o n i ca p p l i c a t i o n s s p i np o l a r i z e di n j e e t i o n a n d t r a n s p o r t i n o r g a n i c s e m i c o n d u c t o ri st h en e x ti n t e r e s t i n gt o p i ci ns p i n t r o n i e s :i n2 0 0 2 ,d e d i ue la l o b s e r v e ds p i ni n j e c t i o ni n t ot h i nf i l m so f c o n j u g a t e do r g a n i cm a t e r i a ls e x i t h i e n y l ( t 6 ) i nt h es a n d w i c hs t r u c t u r eo fl a o 7 s r 0 3 m n 0 3 ,t 6 l a o7 s r 0 3 m n 0 3a tr o o mt e m p e r a t u r e i n2 0 0 4 ,x i n n ge la 1 b u i l tas p i nv a l v eu s i n gt h ea l q 3a sas p a c e r , w h e r et h ea l q 3i s s a n d w i c h e db e t w e e nl a y e r so fc o b a l ta n dh a l f - m e t a l l i cm a n g a n i t el a o 7 s r 03 m n 0 3 s p i np o l a r i z e di n j e c t i o na n dt r a n s p o r ti no r g a n i cs e m i c o n d u c t o rn o to n l yc a nb r o a d e n o u ru n d e r s t a n d i n go nt h ep h y s i c a lw o r l do ft h eo r g a n i cm a t e r i a l sb u ta l s oc a nh a v ea s u b s t a n t i a li m p a c to nt h ea p p l i c a t i o n so f s p i n t r o n i c sa n db i o n o m i c s q u a n t u mt h e o r yu s e db yx i ea n ds p i nd i f f u s i o nt h e o r yu s e db yr u d e n , s m i t h , a n dz g y uh a v eb e e nd e m o n s t r a t e ds u c c e s s f u l l yf o rs t u d y i n gt h es p i np o l a r i z e d i n j e c t i o na n dt r a n s p o r ti no r g a n i cs e m i c o n d u c t o r s m i c r oq u a n t u mt h e o r yc a l lb eu s e d t ou n d e r s t a n d i n gt h em i c r o s t r u c t u r eo ff e r r o m a g n e t i c o r g a n i cs y s t e ma n dt h ed y n a m i c o fs p i nt r a n s p o r t ,t h ec l a s s i cd i f f u s i o nt h e o r yc a nb cu s e dt og i v et h es p i np o l a r i z e d c u r r e 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,e v e ni fp o l a r o n so n l yc o m p d s e2 0 o fa l l 锄t i e s , t h es p i n p o l a r i z a t i o nw i l lb ea b o u t9 0 o ft h ev a l u ea t t a i n a b l ew i t ho n l yp o l a r o n sa n dn o b i p o l a r o n s t h e r e f o r e , t h es p i n l e s sb i p o l a r o n sa r en o tv e r yi m p o r t a n te v e ni no r g a n i c s e m i c o n d u c t o r sw h e r et h e ye x i s t , s u c ha sh i g h i yc o n j u g a t e dp o l y m e r s t h es p i n p o l a r o n sa r ee f f e c t i v ec a r r i e r so f as p i n - p o l a r i z e dc u r r e n t , e v e ni f t h e yc o n s t i t u t ej m y af r a c t i o no f a l ic a n i c r s ( 2 ) t h ec u r r e n ts p i np o l a r i z a t o ni n c r e a s e sr e m a r k a b l yw i t ht h eo r g a n i c s e m i c o n d u c t o rc o n d u c t i v i t y 口a p p r o a c h i n gt h ef e r r o m a g n e t i cc o n d u c t i v i t yo f m ,w h i c h v i i a b s t r a c t i ss i m i l a rt ot h ec a s eo fs p i ni n j e c t i o ni n t on o r m a ls e m i c o n d u c t o r s h o w e v e r , w h e n a a f m l ,t h es p i np o l a r i z a t i o n s t i l li n c r e a s e sb u tw i t hal o w e rs l o p e t h e r e f o r e , c o n d u c t i v i t ym a t c h i n go ral a r g e rc o n d u c t i v i t yo ft h eo r g a n i cs e m i c o n d u c t o ri s f a v o r a b l ef o rs p i np o l a r i z e di n j e c t i o ni n t ot h eo r g a m cl a y e n ( 3 ) i ti sf o u n dt h a tt h ec u r r e n ts p i np o l a r i z a t i o nd e c r e a s e sr a p i d l y 、i t l li n c r e a s i n g e q u i v a l e n ti n t e r f a c i a lr e s i s t a n c e e f f e c to fas p i ns e l e c t i v ei n t e r f a c i a lr e s i s t a n c eo nt h e s p i np o l a r i z a t i o ni ss t u d i e df u r t h e li t i sf o u n dt h a tt h ec u r r e n ts p i np o l a r i z a t i o nc o u l d b ei m p r o v e db y 姐i n t e r r a c i a ls p i ns e l e c t i v er e s i s t a n c e o w i n gt ot h es e l f - a d j u s t i n g c a p a b i l i t yo ft h eo r g a n i cs e m i c o n d u c t o r s ,af m o r g a n i ci n t e r f a c es h o u l dh a v eal o w e r c o n t a c tr e s i s t a n c et h a naf m i n o r g a n i co n e s p i ns e l e c t i v ei n t e r f a c i a lr e s i s t a n c ec a l lb e p r o v i d e db yt h et u n n e lb a r r i e rf o r m e db ya d d i n gat h i ni n s u l a t i n gl a y e rb e t w e e nt h e f ma n dt h es e m i c o n d u c t o ro rb yu s i n gad o p i n gp r o f i l e t u n n e l i n gc a l lb es p i n s e l e c t i v eb e c a u s et h eb a r r i e rt r a n s m i s s i o nc o e f f i c i e n td e p e n d sn o to n l yo nt h eb a r r i e r e n e r g yp r o f i l eb u ta l s oo nt h ew a v ef u n c t i o no ft h et u n n e l i n gc & l - i e r si nt h ec o n t a c t r e g i o na st h ev c a v ef u n c t i o n sa l es p i nd e p e n d e n t o r g a n i cs e m i c o n d u c t o r sm a yb e p a r t i c u l a r l ya t t r a c t i v ef o rt h e f a b r i c a t i o no ft h eo r d e r e dt u n n e lb a r r i e r sb e c a u s e s e l 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