（光学专业论文）tm掺杂激光晶体荧光双稳特性研究.pdf

哈尔滨工程大学硕士学位论文 摘要 研究基于稀土离子掺杂激光晶体的本征光学双稳态对实现全固态光开关 和双稳波长切换等光学功能器件等方面具有重要的潜在应用价值。目前，探 索和研究在新型稀土离子掺杂介质中产成光学双稳态的具体物理机理已经成 为非线性光学领域的一个重要的研究方向。 本论文利用速率方程理论，研究基于1 m h 离子掺杂激光晶体的本征光学 双稳态，包括单掺t m 3 + ，t m 3 十h 0 3 + 双掺和t m 3 - 厂y b 3 + 双掺等掺杂体系。分别 建立了系统的速率方程模型，数值分析单掺t m 3 + 本征光学双稳动力学，以及 t m 3 + i - 1 0 3 + 双掺和t m 3 - 怖3 + 双掺激光晶体的本征光学双稳态。研究结果表 明：对于单掺t m 激光晶体，可以观察到双稳现象，改变系统参数可以获得 显著的本征光学双稳态，并预言了红外与可见蓝光的发光转换现象；对于 t m 3 + i - 1 0 3 + 双掺激光晶体，在一定条件下也会存在双稳态行为；对于t m 3 + 厂n 3 + 双掺激光晶体，存在明显的光学双稳行为，改变系统参数可以有效地增强本 征光学双稳效应。讨论了掺杂离子浓度的优化，晶体基质的选取，以及双稳 迟滞回线的动态调控。 关键词：光子雪崩；光学双稳；掺t m 3 + 晶体 哈尔滨工程大学硕士学位论文 a b s t r a c t r e s e a r c h e so ni n t r i n s i co p t i c a lb i s t a b i l i t yb a s e do nr a r e - - e f i r t h - i o n - d o p e dl a s e r c r y s t a l s a l ev e r yi n t e r e s t i n gi nv a r i o u so p t i c a lf u n c t i o n a ld e v i c e ss u c ha s a l l s o l i d s t a t eo p t i c a ls w i t c ha n db i s t a b l ew a v e l e n g t hs w i t c h i n g p r e s e n t l y , t h e s p e c i f i cp h ) r s i c a lm e c h a n i s mo fo p t i c a lb i s t a b i l i t yg e n e r a t i n gf r o mt h en o v e l r a r e e a r t hi o n - d o p e dm e d i u mh a sb e c o m ea l li m p o r t a n tr e s e a r c hd i r e c t i o ni nt h e n o n l i n e a ro p t i c sf i e l d 1 1 1 廿l ep r e s e n tp a p e r , t h ei n t r i n s i co p t i c a lb i s t a b i l i t yb a s e do l lt m 3 + _ d o p e d l a s e rc r y s t a l si n c l u d i n gt m 3 + d o p e d , t m 3 + h 0 3 + d o p e da n dt m 3 + y b 3 + d o p e dh a s b e e ns t u d i e db yu t i l i z i n gt h er a t ee q u a t i o nt h e o r y t h er a t ee q u a t i o nm o d e l sh a v e b e e nb u i l ta n dt h ei n t r i n s i co p t i c a lb i s t a b i l i t yk i n e t i c si nt m 3 + - d o p e d , t m 3 + h 0 3 + d o p e da n dt i n 3 3 + d o p e dl a s e rc r y s t a l sh a v eb e e na n a l y z e dn u m e r i c a l l y t h e t h e o r e t i c a lr e s u l t si n d i c a t e st h a tf o rt m 3 + d o p e dl a s e rc r y s t a l ，t h eb i s t a b i l i t yc a nb e o b s e r v e d ，a n dt h eo b v i o u si n t r i n s i co p t i c a lb i s t a b i l i t yc a nb eo b t a i n e db yc h a n g i n g s y s t e mp a r a m e t e r s ，a n dl u m i n e s c e n c es w i t c hp h e n o m e n o nb e t w e e ni n 丘a r e da n d b l u ef l u o r e s c e n c e sh a sb e e np r e d i c t e d f o rt m s + h o ”c o d o p e dl a s e rc r y s t a l ，t h e b i s t a b l eb e h a v i o rc a na l s oe x i s tu n d e rc e r t a i n 口o n d i t i o n s w h i l ef o rt m 3 腿守 c o d o p e dl a s e rc r y s t a l ，t h eo p t i c a lb i s t a b l eb e h a v i o ri sm u c hs t r o n g e r , a n dt h e i n t r i n s i co p t i c a lb i s t a b i l i t yc a nb ee n h a n c e db yc h a n g i n gs y s t e mp a r a m e t e r s i n a d d i t i o n , t h eo p t i m i z a t i o no fd o p e d - i o nc o n c e n t r a t i o n , s e l e c t i o no fc r y s t a l m e d i u m sa n dd y n a m i c a lc o n t r o lo fb i s t a b l eh y s t e r e s i sl o o pf i r ed i s c u s s e di nt h e p a p e r k e yw o r d s ：p h o t o na v a l a n c h e ；o p t i c a lb i s t a b i l i t y ；t m 3 + d o p e dc r y s t a l s 哈尔滨工程大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下， 由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用 已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中己注明引用的内 容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品 成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中 以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承 担。 作者( 签字) ：函笮奇 日期：矽c 7 年参月j 瑁 l 哈尔滨工程大学 学位论文授权使用声明 本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校 攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨 工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。 本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据 库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本 学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合 学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈 尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。 本论文( 口在授予学位后即可口在授予学位1 2 个月后口 解密后) 由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。 作者( 签字) ：摊 导师( 签字) ：弓孓翰 日期：m 叶年6 月f 砂日u 丫年6 月i 泪 f 哈尔滨工程大学硕士学位论文 第1 章绪论 1 1 光学双稳态的背景及意义 光学双稳态是实现具有开关和逻辑功能的光学双稳器件的理论基础，是 未来用光子取代电子实现全光信息处理的关键技术，具有非常重要的理论与 现实意义。因此，光学双稳态一直是非线性光学和光电子学领域内的一个重 要的研究方向。 由于光学双稳态器件( o p t i c a lb i s t a b i l i t yd e v i c e ，简称为o b d ) 能直接处理 光信号，并具有带宽大( 大于l k n z ) 、开关时间短( 小于l p s ) 、并行处理信号等 优点，所以在高速光纤通信、光存储、快速光开关、光信息处理、激光功率 稳定器领域及光学计算机等技术中，将有广泛的应用前景【卜1 2 1 。 光学双稳态是指光学系统在一定的输入范围内，对给定的输入参量存在 两种能够相互转换的可能的输出状态的现象f 3 j 。它是在激光发现1 5 年以后发 现的一种新的非线性光学现象，是激光物理中最重要的动力学行为之一。它 是由非线性和反馈引起的非平衡态的一级相变，在光通信，光计算和具有记 忆效应的双稳器件研制等方面应用广泛。实现光学双稳的必要条件是系统同 时具有光学非线性和反馈机制两个因素。反馈的作用是重要的，两个输出状 态的稳定性是由系统的负反馈决定的，而两个输出状态间的快速转换则起因 于系统的正反馈。 传统的光学双稳器件是以非线性法布里一珀罗标准具为代表性的。这类 光学双稳器件通常是由非线性光学材料和反馈光腔构成，如图1 1 所示。其结 构与激光器非常类似。不同的是其中的介质不是激光放大介质，而是非线性 介质。在强光的作用下介质的非线性参数( 非线性吸收系数或非线性折射率) 发生变化，从而引起透射光强发生变化。光强的变化进一步引起非线性参数 哈尔滨工程大学硕士学位论文 图1 1 非线性f - p 标准具光双稳器件 的变化。在光腔的反馈作用下，这种变化形成正反馈过程，输出光强这种变 化形成正反馈过程，输出光强产生光学双稳开关操作。光学双稳器件的输入 输出关系类似于磁滞回线，如图1 2 所示，以一定光强的激光作为输入，对 于某个输入状态五，经过系统后输出的光强存在两个不同的稳定状态 和尼。 i 哪t 厶 i ； i h 图1 2 光学双稳态特性曲线 1 2 光学双稳器件的分类 能实现光学双稳态的光学器件称之为光学双稳态器件，简称为 o b d ( o p t i c a l b i s t a b l ed e v i c e ) 。它一般是由非线性介质、反馈系统和外界入射 光源二个要素组成。光学双稳装置可以按不同方式分类【1 3 , 1 4 1 。 l 、按反馈控制方式不同，可以将光学双稳态装置分成全光型和光电混 合型两大类。 2 哈尔滨工程大学硕士学位论文 本征型器件的典型装置是由含有非线性介质的法珀标准具构成的。如图 1 1 所示，对入射其内的光就有自洽的光学反馈作用，所以也叫全光型。本征 型双稳态装置的优点是可获得较快的动态响应特性，缺点是需要较高的入射 光强，用以感知折射率的变化。 光电混合型要配备辅助的光电反馈系统，其典型装置则是由光电调制 器、光电探测器和放大器组成。如图1 3 所示，从透射光中取出部分光信号， 通过探测器转变为电信号，放大后加在调制器上构成光电反馈。其优点是可 以在很低的入射光强水平下工作，缺点是增加了光电反馈控制线路，而且响 应时间受到控制线路的限制。 放大器探测器 图1 3 混合型光双稳器件 2 、按入射光与介质相互作用的不同机理可分为吸收型和色散型两大类。 吸收型的工作原理是介质的吸收系数在强光作用下达到最大的现象。典 型的器件是在标准具中置入可饱和吸收体。在强光作用下介质的吸收系数随 光强发生非线性变化，色散型的工作原理是介质的折射率在强光作用下发生 变化。典型的器件是含有光学非线性介质的f p 标准具。 3 、按入射光频率与非线性介质的某一吸收中心频率是否重合，又可将光 学双稳态装置分为共振型、准共振型和非共振型三大类。对于共振型装置， 入射光的频率等于非线性介质某一吸收中心频率；对于准共振型，两者频率 接近，但不准确重合；两者频率既不相等也不接近的，属非共振型。 4 、按双稳态实现的入射波长是固定的还是可调谐的，又可将光学双稳分 3 哈尔滨工程大学硕士学位论文 为强度型光学双稳和频域光学双稳。 强度型双稳使用波长固定的激光器作为光源( 即入射波长固定) ，通过改 变光强来实现光学双稳，如图1 2 所示，其中虚线部分不稳定，当输入信号 较弱时，输出很弱( “关的状态) ，当输入信号逐渐增强到定数值时，输 出光强发生跳跃式的增强( “开的状态) 。 频域光学双稳( 或光谱域光学双稳) 一般要求光源是可调谐的，也可以 使用可调谐激光器，可理解为：当非线性调制曲线和反馈曲线均在频域上时 ( 即曲线横轴为频域或波长) ，利用可调谐光源实现不同的波长对应两个稳定 而有区别的输出状态或者两个稳定而有区别的输出状态对应不同波长的光学 双稳【1 5 - 2 6 。 、频域光学双稳态原理框图如图1 4 所示。 光源 图1 4 频域光学双稳原理框图 5 、按光学系统是否存在光学腔反馈，又可将光学双稳态分为有腔型和无 腔型光学双稳态。传统的光学双稳器件通常具有光学腔( 如f p 谐振腔、光 纤波导环形腔或光子晶体微腔等) ，光学腔的作用是产生光场囚禁和反馈机 制的。丽无腔型光学双稳态则不需要引入光学腔，其非线性和反馈均来自于 非线性光学介质内在的微观作用机制( 如洛伦兹局域场修正效应、增强吸收 效应和本征热相变效应等) ，因此又称之为本征型光学双稳态。 光学双稳装置还能按介质的不同性质、状态、结构加以分类。如原子分 子气体、液体、晶体、液晶、溶胶、半导体、有机材料、等离子体，以及体、 4 哈尔滨工程大学硕士学位论文 薄膜、波导、光纤、量子限制材料等。也可按器件的各种非线性光学效应加 以分类。总之，光双稳器件如同激光器一样有众多的种类。 传统的典型光学双稳器件和激光器同样都具有光学谐振腔，激光器的谐 振腔理论完全适用于光学双稳器件。与激光理论一样，光学双稳理论也有经 典理论，半经典理论和速率方程理论等。1 9 6 9 年s z 6 k e 等人首先在理论上预 言了吸收型光学双稳的存在【2 刀。利用速率方程理论，他们导出了光通过含饱 和吸收体的标准具时输出光强和输入光强之间的双稳关系，并给出了产生光 学双稳的阈值条件。1 9 7 5 年贝尔实验室的g i b b s 和m c c a l i 等人首先在含n a 蒸气的法布里珀罗( f - p ) 腔中进行实验时发现了色散型光学双稳澄j ，并用 f - p 标准具理论计算了态方程和闽值条件。1 9 7 6 年意大利的b o n i f a e i o 和 l u g i a t o 等人发表了半经典平均场理论1 2 9 ，用于解释吸收型光学双稳。他们将 描述光波在非线性介质中传输的二阶波动方程及二能级体系的薛定谔方程通 过各种近似变成三个分别描述二能级体系的吸收，色散和粒子数反转的一阶 方程茆洛赫方程，从而推导出光学双稳态方程和阈值条件。在此后的三十 多年里，传统的具有外腔反馈的光学双稳态得到了广泛和深入的研究。 早期研究的光学双稳系统是以包含光学非线性介质的法布里一珀罗标准 具为代表性的。对这类光学双稳系统，光学双稳的产生是宏观的，非线性过 程由光学非线性介质产生( 包括非线性吸收和色散等) ，反馈机制由外反馈腔 提供。目前，传统的具有外腔反馈的光学双稳研究的基本理论已经比较完善， 需要进一步研究的内容是在新型材料或新型结构中形成光学双稳态的新的物 理机理，并进一步研制可实用的光学双稳器件。 1 3 稀土离子发光的本征光学双稳态 基于稀土离子掺杂体系的本征光学双稳态，是研究原子尺度上新机理的 非线性光学系统的稳态和动力学行为的前沿课题。研究基于稀土离子掺杂激 光晶体的本征光学双稳态对实现全固态光开关和双稳波长切换等光学功能 器件，以及在光通信和光网络技术发展中用于实现全固态波长路由和开关功 5 哈尔滨工程大学硕士学位论文 能等方面具有重要的潜在应用价值。相比于传统的外腔反馈光学双稳系统， 稀土离子掺杂体系的本征光学双稳态不需要外反馈腔提供反馈，其反馈机制 根源于掺杂体系中稀土离子间的某种内在的耦合相互作用。目前，探索和研 究在新型稀土离子掺杂介质中产成光学双稳态的具体物理机理已经成为非 线性光学领域的一个重要的研究方向。 1 9 7 9 年，b o w d e n 和s u n g 首次在理论上预言了活性离子掺杂固体介质 中的本征光学双稳态( 不存在反馈腔) 【3 0 】。他们证明在造成洛仑兹局域场修 正的近偶极偶极相互作用下系统能够实现光学双稳，尤其是对谐振二能级 原子体系，通过在麦克斯韦布洛赫方程中引入局域场修正，可以实现固体 介质中活性离子辐射本征光开关。随后，h e h l e n 等人1 3 1 3 5 1 在三价稀土离子 ) 3 + 掺杂玻璃及掺杂卤化物c s 3 y 2 b r 9 ，c s 3 l u 2 b r 9 ，c s c d b q 系统中，实验上观 察到了y b 升离子对的可见与近红外荧光辐射的本征光学双稳现象。这种光学 双稳系统不具有外谐振腔镜反馈，产生双稳的非线性过程和反馈机制完全根 源于掺杂系统中的三价稀土离子的非线性能量传递过程和离子耦合相互作 用，是一类原子尺度上的新的微观物理机理诱导的本征光学双稳性。 由于三价稀土离子发光双稳性的微观物理机理极其复杂，因此，人们对 于三价稀土离子掺杂体系的本征光学双稳性的具体产生机理尚不明确。但针 对1 n ”离子掺杂体系的本征光学双稳性的理论与实验研究，目前国际上提出 几种观点。1 9 9 4 年，h e h l e n 等人首次在实验上观察到了坩+ 离子掺杂固体 介质中活性离子辐射的本征光学双稳性，并在理论上提出，光学双稳的产生 是y b 3 + 离子对近距耦合相互作用引起的洛仑兹局域场修正的结果【3 i 】。2 0 0 0 年，g a m e l i n 等人研究了n 弦离子掺杂卤化物晶体的本征光学双稳性，提出 本征光学双稳的物理机理应归因于激光热效应和吸收截面的温度依赖性，并 非离子离子对近距耦合相互作用的结果，同时预言了孤立离子辐射也存在 本征光学双稳性【弭】。2 0 0 6 年，r 6 d e n a s 等人实验研究了掺y b 3 + 磷酸钕激光 晶体的泵浦致多色开关及辐射光学双稳性，指出本征光学双稳性根源于离子 对耦合相互作用和晶体的强泵浦致热沉积效应与温度依赖能量传递过程的 6 哈尔滨工程大学硕士学位论文 综合作用的结果【3 6 】。由于三价稀土离子掺杂体系的本征光学双稳性产生的微 观物理机理复杂，至今对这类原子尺度上的本征光学双稳性的具体的微观机 理尚不完全明确，尤其是反馈机制仍处于讨论之中，需要进一步深入研究。 因此，基于三价稀土离子掺杂体系的原子尺度上的新机制本征光学双稳性逐 渐引起了学术界的积极关注和研究兴趣。 目前，三价稀土离子掺杂体系的本征光学双稳性研究正处在初级研究阶 段。自1 9 9 4 年h e h l e n 等人【3 l 】首次观察到y b 3 + 离子辐射的本征光学双稳性 以来，至今国际上公开发表和报道的相关研究成果不多。目前国际上从事稀 土离子掺杂体系的本征光学双稳态研究的科研小组，主要致力于y b 3 + 和c ， 离子掺杂体系的辐射发光本征光学双稳态研究【3 7 。5 0 1 。因此，本论文所开展的 基于新的三价稀土离子- r m 3 + 掺杂体系的本征光学双稳态的研究具有一定的 学术价值。 1 4 本论文的主要内容 本论文利用速率方程理论，研究基于t m 3 + 离子掺杂激光晶体的本征光学 双稳态，包括单掺t m 3 + ，t m 3 + h 0 3 + 双掺和t m 3 + 厂y b 3 + 双掺等掺杂体系。论文 内容的具体安排如下： 第一章：介绍课题研究的背景，目的及意义。综述光学双稳态的发展过 程，以及稀土离子发光本征光学双稳态的国内外研究进展与现状。 第二章：理论分析在6 5 0 n m 光子雪崩波长激光的激发下，单掺t m 激光 晶体的本征光学双稳与可见与红外发光转换特性。在考虑基态和激发态吸收、 横向弛豫以及能量传递上转换等近共振能量传递过程的前提下，建立系统的 非线性速率方程模型。数值模拟本征光学双稳动力学，系统参数对光学双稳 态的影响，可见与红外光谱的发光转换以及双稳多色开关等。 第三章：数值分析t m h o 双掺杂激光晶体的本征光学双稳态。在1 0 6 i _ t m 激光的激发下，考虑激发光子对t m 离子的基态与激发态抽运过程，以及 t m - t m 离子对和t m - h o 离子对间的近共振能量传递过程，建立t m h o 共掺 7 哈尔滨工程大学硕士学位论文 体系的速率方程模型。数值分析t m h o 共掺体系的本征光学双稳态，以及系 统参数对双稳迟滞环的影响。 第四章：数值分析t m y b 共掺杂激光晶体的本征光学双稳态。在6 5 0 r i m 激光的激发下，考虑激发光子对t m 离子的基态与激发态抽运过程，以及 t m t m 离子对和t m - y b 离子对间的近共振能量传递过程，建立t m y b 共掺 体系的速率方程模型。数值分析t m y b 共掺体系的本征光学双稳现象，双稳 态阈值与双稳环面积对系统参数的依赖关系，以及准稳态光学双稳态。 8 哈尔滨工程大学硕士学位论文 第2 章单掺t m 激光晶体的本征光学双稳态 2 1 引言 本章主要基于速率方程模型，数值分析单掺t i n 激光晶体的本征光学双 稳态。根据t m 离子的光谱分析和能级结构，在6 5 0 r i m 激光的激发下，t m 离子将产生强烈的激发态吸收。结合t m 离子对的快速横向弛豫能量传递过 程，t m 离子掺杂体系将发生光子雪崩上转换。基于光子雪崩的速率方程模 型，解析推导雪崩阈值关系和发光转换条件的解析表达式，理论分析本征光 学双稳态以及可见于红外发光转换现象，数值模拟t m 离子掺杂体系的本征 光学双稳态，可见与红外光谱的发光转换以及双稳多色开关等特性。 2 2 理论建模 2 2 1 耦合速率方程模型 根据t m 3 + 离子光谱分析1 1 3 - 1 6 1 ，考虑t m 3 + 离子双重激发态谐振吸收过程， 图2 1 给出了6 5 0i 1 1 n 激光抽运下t m 3 + 离子的能级结构及跃迁过程。在6 5 0n l n 激光抽运下，抽运光子与t m 3 + 玩_ 1 g 4 ，3 凰专1 d 2 激发态发生谐振相互作用， 产生强烈的激发态诣振吸收。波长为6 5 0n u 1 的抽运光子被3 曩与3 凰t m 3 + 吸 收分别跃迁到1 g 4 与1 岛能级( 即口过程) 。1 g 4 与1 岛t m 3 + 与其周围的t m 3 + 通 过横向弛豫过程1 伤+ 抽r 6 1 g 4 + 3 凡，1 见+ 3 凰专3 恳嘲= i ，1 g 4 + 3 风一玻+ 3 局和 3 风夕只( 即b 过程) 导致激发态3 只和3 凰能级粒子数密度急剧增加。 在强烈的激发态谐振吸收和横向弛豫的共同作用下，系统诱发雪崩式粒子数 反转集居，即光子雪崩f 4 l ，4 2 】。需要指出，在此过程中抽运光子几乎不发生基 态吸收，基态抽运很弱，甚至可以忽略。 9 哈尔滨工程大学硕士学位论文 。g o o 删 叠口 m 吐 固 团 团 园 圃 tm3+trn3+ 一 上、 一l ，上j l ! 。 l g i ； ：l j ： i - i 一 ! 车一、 i ；干jw ，_ 4 5 2 n m 、 j 蓝色上转换发光 3 5 7 n m 4 6 9 n m ，彳 7 8 7 删 上 1r 、， l l 1 7 1 6 r i m 1r 1r1r abcd 图2 1t m 3 + 离子的能级结构及跃迁过程示意图 伍基态与激发态吸收；b 横向弛豫；c 能量传递上转换；d 跃迁辐射) 在6 5 0 r i m 激光抽运下，掺t m 3 + 激光晶体系统的各能级的粒子布居数密 度随时问演化的非线性速率方程可以表述为 誓= 器岛5 1 3 - - k 。鼎一埘 吧咒，( 2 - 1 ) 鲁= 器疋_ 4 n 24 - 。，”- ，4 7 5 - p 4 - - ，3 , 1 - - + 2 4 n l - - 吼( 2 2 ) 警= 鬻“啊一器删硼+ m 仫强 ( 2 3 ) 一属斗2 i 2 玛码+ 口绣+ 吼书吩+ w 4 _ , 3 n 4 一刀3 坞 鲁= 一器“他+ “。辆啊+ 辆+ 2 虬m 鸭啊( 2 川 - 2 口, q + 吼。2 绝+ 吼。2 + 寸2 n 3 - 刃2 n 2 刀= ， + 刀2 + 刀3 + 刀4 + ，z 5 ( 2 5 ) 其中刀为t m 3 + 离子的掺杂浓度。n j ( j = l ，2 ，3 ，4 ，5 ) 表示基态和激发态能 级的粒子数密度。荆为时间调制抽运光场。p s 为抽运功率密度。h 和v 分 1 0 如 瓯 & 比 如r 风 l l 3 3 3 3 ， 如 巧 加 m 5 o 哈尔滨工程大学硕士学位论文 别为普朗克常数和抽运光频率。4 ，：。和磊斗，分别为基态，激发态3 只和3 凰 能级的吸收截面。屈，j 一表示能级fj 歹，七一，的横向弛豫速率。口为能量 传递上转换速率。万，为第歹激发态能级的自发辐射速率。矾，表示第f 激发 态能级到能级，的自发辐射速率。 2 2 2 荧光辐射模型 在6 4 8 n m 激光抽运下，随着抽运功率的增加，t m 3 + 离子各激发态能级的 集居数密度将逐渐增大。由于激发态能级的有限寿命，处于激发态能级的 t i n 3 + 离子将向较低能级发生自发辐射跃迁，同时伴随着与能级跃迁相对应的 特定波长的荧光辐射。t m 3 + 离子系统的荧光辐射发光可由如下理论模型描 述， ，(句2丢以嘶)2j,ictota揣l v t , j u 心_ t ， ( 2 - 6 ) j k l y f k o p j 啼k ( 名) = e x p ( 一p 一乃越1 2 ( 嵋一。2 ) 2 ) ， 硎= h c n j w j _ 螗x j 埘， j , k ( 2 - 7 ) ( 2 - 8 ) 其中旯，呻。，a 2 j - , k 和y ，越分别为激发态能级歹到较低能级k 的辐射中心波长， 线宽和辐射光子频率。p ，。以) 为激发态能级_ ，到能级七辐射谱的高斯线型。 五删为辐射光子总能量。 2 2 3 系统参数 数值计算采用的相关参数值如表2 1 和表2 2 所示。表2 1 给出了t m 3 + 离子能级结构和辐射跃迁参数，包括能级跃迁、能隙、辐射波长、线宽和相 应的辐射跃迁速率等。表2 2 给出了t m 3 + 离子系统能量传递过程的相关参数， 包括基态和激发态吸收截面、横向弛豫速率和能量传递上转换速率等。需要 指出，t m 3 十3 f 4 - - 1 g 4 和3 甄专1 伤激发态谐振波长分别为6 4 3n l i l 和6 5 4n m 。 在6 5 0h i l l 激光抽运下，t m 3 + 讽专1 g 4 和3 凰专1 伤激发态吸收截面近似相等。 选取晶体样品掺杂浓度为3 t m 3 + ，粒子数密度约为n = 5 7 8 x 1 0 2 0c m 3 。 哈尔滨工程大学硕士学位论文 l i e_ 表2 1 t m 3 + 离子能级结构和辐射跃迁过程相关的参数值 _ 一i n i _ _ _ _ 一 跃迂 能隙 波长线宽分支速率 ( 笪! 望：2 = ! f k ：婴坐f 垒k 磐21 1 ( 竺：凸：) _ 1 d 2 - 1 g 4 _ f 2 _ 3 f 3 _ 3 地 寸3 h 5 哼3 f 4 寸3 h 6 1 g 4 _ 3 f 2 _ 3 f 3 3 也 _ 5 h 5 争f 4 哼3 h 6 3 地_ 3 地 争3 f 4 _ 3 h 6 3 f 4 专3 h 6 66 8 9 1 28 5 9 1 3 4 5 5 1 5 4 0 l 1 9 7 6 0 2 21 8 3 2 80 l l 61 7 0 67 6 6 s7 1 2 1 30 7 1 1 5 4 9 4 2 l3 2 2 43 5 9 67 8 2 1 2 6 1 0 58 2 8 1 4 9 5 7 7 7 7 4 3 6 4 9 5 0 6 4 5 2 3 5 7 1 6 2 l 1 4 7 8 1 1 4 8 7 6 5 6 4 5 4 6 9 2 2 9 4 1 4 7 4 7 8 7 1 7 1 6 3 0 5 l 4 7 3 5 2 l 1 6 1 2 2 2 2 1 8 5 1 1 1 4 7 3 4 1 5 8 7 0 3 6 0 5 3 2 3 0 2 0 2 9 8 6 lj 8 2 l4 6 4 6 3 1 61 9 2 69 6 5 1 0 4 0 2 0 4 5 1 2 1 1 9 10 4 4 2 4 1 0 2 9 4 7 2 4 0 的参考文献 4 3 b 协数值结果 表2 2 t m 3 + 离子掺杂体系中能量传递相关参数值 参数取值 届啦l 川( c r n 。s1 ) 屈书1 - - ，2 ( c m 。s1 ) 屈以l 川( c m 卜s1 ) 屈_ 3 1 _ 3 ( c 】t t l 3 s 1 ) a ( c m 3 s 。1 ) 仍+ 5 ( e r a 。) 仍卅( c m z ) q 。3 ( c m z ) 8 5 x 1 0 t 7 i ) 8 7 x l o 1 7 i ) 5 1 x 1 0 - r y i ) 4 9 x 1 0 1 7 i ) l x l 0 。z s a ) 5 1 1 0 五i b ) 6 2 x 1 0 五l b ) 5 x 1 0 2 3 b ) 帕参考文献 4 4 1 ；6 参考文献【3 8 】 基于系统的微观速率方程理论和荧光辐射模型，结合表2 1 和表2 2 的系 统参数，下面将数值研究t m 3 + 离子的能级集居数本征双稳态、可见与红外发 光转换及双稳多色开关等特性。 哈尔滨工程大学硕士学位论文 2 3 本征光学双稳态的数值分析 2 3 1 能级布居数的本征双稳迟滞现象 首先数值研究6 5 0n i n 激光抽运下t m 3 + 离子能级集居数密度随抽用功率 的变化。抽运源采用高斯型时间调制激光脉冲，脉宽t o = 2 0 0m s ，峰值e o s = - 4 0 k w c m 2 。图2 2 给出了t m 3 + 离子能级集居数密度的本征光学双稳态。 抽运光强m m 2 x 1 矿 图2 2t i n 3 + 离子能级集居数的本征双稳态 由图2 2 可知，在开始较低光强( 则m 2 ) 抽运下，t m 3 + 离子能级集居 数密度变化非常小。此时激发态圾和概上的t m 3 + 离子集居数很少，抽运 光子的激发态谐振吸收过程很弱，系统主要以t m 3 + 3 h 6 基态的边带弱吸收过 程为主。随着抽运光强的继续增加，在基态弱吸收瑰j 现3 ，多声子弛豫 3 凰j 1 飓和横向弛豫韬和1 风夕日+ 3 只过程的作用下，t m 3 十离子激发态3 r 和3 肠上的集居数密度继续缓慢增加。当抽运光强超过一定水平( 1 2 5 k w c m 2 ) 时，t m 3 + 离子能级集居数密度发生突变，系统发生雪崩式粒子数反 转集居。这是由于此时作为激光谐振抽运能级的t m 3 + 3 f 4 和3 凰上具有了一 定的粒子集居数密度，足以导致抽运光子的激发态谐振吸收过程3 只专1 g 4 和 确聋一岛迅速增强。在激发态抽运下t m 3 + 离子迅速跃迁到更高的1 g 4 和1 伤 能级。处于1 g 4 和1 伤能级的t m 3 + 离子通过与周围离子的横向弛豫过程 1 d 2 + 1 风j 1 g 4 + 3 民1 甜1 凰辛3 局+ 3 凰，1 国+ 1 风寸3 吡和3 肠+ 1 风专圾+ t 1 3 哈尔滨工程大学硕士学位论文 ( 即b 过程) ，又促使t m 3 + 离子向激发态3 只和3 凰能级上迅速集居。能级3 只 和3 甑集居数的增加反过来又进一步增强激发态抽运过程。在强烈的激发态 谐振吸收和快速的横向弛豫的共同作用下，系统形成正反馈，光子雪崩过程 发生，对应的抽运功率阈值为砑强。对抽运光强减小过程，当抽运光强从较 高水平逐渐减小至雪崩阂值附近时，t m 3 + 离子系统将保持粒子数反转集居状 态。此时由于激发态t m 3 + 3 r 和3 风上具有很高的集居数密度，因此光子雪 崩过程仍继续发生。随着抽运光强的继续减小，激发态抽运速率逐渐降低， 光子雪崩过程逐渐削弱，导致t m 3 + 离子激发态能级集居数密度逐渐减小。这 一过程又进一步削弱激发态谐振吸收过程，系统形成正反馈。当抽运光强低 于一定水平( 2 5k w c m 2 ) 时，正反馈过程急剧增强，激发态能级迅速解集居， t m ”离子能级集居数密度发生突变，系统几乎恢复到初始的玻尔兹曼分布热 力学平衡态，光子雪崩过程终止，对应的抽运功率闽值为驴。由此可见， 抽运功率减小过程的雪崩阈值与增加过程的不同，光子雪崩产生滞后现象， 相应的阈值驴小于驴，t m ”离子能级粒子数密度n j 对抽运激光功率存在 双稳回线行为。数值计算结果显示，双稳区宽度约为a p s = 1 0k w c m 2 。对于 2 0 0 心的抽运光斑，可以获得约2 0 m w 功率宽度的双稳回线。在双稳区 j 产 ， 砑氍内，同一抽运功率在抽运功率增加过程和减小过程激发的能级 集居数密度不同。由于t m ”离子激发态能级集居数存在本征双稳行为，因此 可以预言在实验上能够观察到t m 3 + 离子的可见与红外辐射发光双稳。 下面研究系统参数对本征光学双稳态的影响，包括t m 离子掺杂浓度、 基态与激发态抽运速率、以及能量传递上转换参数等。其中，抽运速率是实 验可控的参数，能量传递上转换是光子雪崩不可避免的能量传递过程。 ( 1 ) t m 离子掺杂浓度对光学双稳态的影响。如图2 3 所示，随着t i n 离 子掺杂浓度的提高，双稳回线环左移，高、低阈值同时减小但几乎保持阈值 间隔不变，双稳环高低态间隔增大。因此，提高t m 离子掺杂浓度能够降低 双稳阈值，产生更加显著的本征光学双稳态。另外，对低浓度掺t i n 晶体的 数值研究表明，t i n 离子掺杂浓度的降低不仅导致光子雪崩双稳阈值的增大， 1 4 哈尔滨工程大学硕士学位论文 更重要的是，t m 离子掺杂浓度过低( 如n 2 5 x 1 0 1 9 c m - 3 ，o 1 3 t m 3 + ) 会严重削 弱激发态吸收和横向弛豫过程，从而削弱甚至终止光子雪崩，导致光学双稳 态退化甚至消失。可以预言，实验上观测低浓度掺1 m 晶体( o 1 3 t m 3 + ) 的 本征光学双稳态是不可能的。 图2 3t m 3 + 掺杂浓度对光学双稳态的影响 ( 2 ) g 参数对光学双稳态的影响。定义抽运速率r l = o 1 _ , 3 p s h v ， 肛哆4 p s h v ，r 3 = 吒_ , 5 p s t n , ，r 2 r 3 ，q = r l r 2 。q 参数描述了基态和激发 态抽运速率的关系，具有波长依赖性，在实验上是可控的。如图2 4 所示， 石、 e o 一 c q 旦 3 o 正 图2 4g 参数对本征光学双稳态的影响 随着g 参数的增加，双稳回线环的高阈值降低，而低阈值几乎保持不变，双 稳区宽度变窄，但双稳高低态间隔几乎保持不变。这表明，基态吸收愈强， 抽运功率增加过程对应的高阈值愈低，而抽运功率减小过程对应的低阈值几 哈尔滨工程大学硕士学位论文 乎不受影响。因此，调节g 参数可以控制光学双稳态的双稳区宽度的变化。 ( 3 ) 能量传递上转换对光学双稳态的影响。能量传递上转换是激光晶体的 一个重要的能量传递过程，对实现能级粒子数反转集居有严重的影响1 2 1 2 2 】。 图2 5 给出了能量传递上转换参数耐本征光学双稳态的影响。随着能量传递 上转换的增强，双稳回线环右移，高、低阈值同时增加，双稳区宽度变窄， 石、 e t o 、， c o 翟 旦 = o f t 图2 5 能量传递上转换对光学双稳态的影响 高低态间隔压缩。这是由于当抽运功率达到雪崩阈值时，激发态3 只能级获 得了粒子数集居，此时能量传递上转换的发生将削弱翟l 能级粒子数集居。 这意味着能量传递上转换引起了激发态誓：l 能级有效寿命的减小，必然导致 雪崩阈值的增加和高低态间隔的压缩【4 引。值得注意的是，能量传递上转换对 双稳态高阈值的影响较小，而对低阈值的影响较为显著。由此可见，能量传 递上转换会导致双稳回线环的压缩和本征光学双稳态的退化。因此，抑制掺 t m 激光晶体的能量传递上转换过程有助于实现低阂值显著的本征光学双稳 态。 2 3 2 双稳光谱与发光双稳态 根据t m 3 + 离子系统在光子雪崩阈值附近的集居数双稳和发光比双稳特 性，可以推测t m 3 + 离子的双稳辐射发光谱。为了直观地观察双稳辐射发光过 程，图2 6 给出了不同的抽运光强变化过程( 增加和减小过程) 对应的辐射发光 光谱。由图2 6 可见，当激发强度远低于和远高于光子雪崩阈值( 1 0k w c m 2 ) 1 6 哈尔滨工程大学硕士学位论文 吾 塞 翅 采 越 铷1 0 1 5 0 02 0 0 0 姗l o o o1 5 0 02 0 0 0 波长玎m 图2 6 不同激发强度下t m 3 + 离子的双稳辐射发光谱 时，如图2 6 ( a ) 和所示，抽运光强增加过程的发光光谱和减小过程的几乎 没有差别。正如图2 9 的结果所期望的，在这些激发光强下，t m 3 + 离子不存 在双稳发光现象。当抽运光强处于光子雪崩阈值附近时，如图2 6 ( b ) ( e ) 所示， 在特定的激发强度下，t m 3 + 离子的辐射发光光谱形状依赖于抽运光强的变化 方式。抽运光强减小过程的发光光谱与增加过程的相比较，出现了显著的差 别，其中1 7 1 6n l n 红外辐射带的辐射发光减弱，而7 8 7n l i l 近红外，4 5 2 4 6 91 1 1 1 1 可见和3 5 7l a l i l 紫外辐射带的辐射发光增强，这与图2 9 的结果是一致的。 图2 7 给出了主要峰值波长的辐射积分强度随抽运光强变化的双稳行为。 由图2 7 可知，双稳态的上跃变阈值和下跃变阈值分别为1 2 5k w c m 2 和2 5 k w c m 2 ，双稳回线环具有约1 0k w c m 2 宽的光强变化范围。当抽运光强逐渐 变化时，1 7 1 6i i i l l 红外，7 8 7n l i l 近红外，4 5 2 4 6 9i i i i l 蓝色可见和3 5 7i l l i l 紫外 发光的双稳切换操作几乎同时发生，且双稳环开关方向一致，都呈现逆时针 方向。需要注意的是，1 7 1 61 1 1 1 1 ( t m 3 + 碗专玩) 红外发光的辐射强度双稳回线 的切换方向( 逆时针) 恰好与其发光比双稳回线的切换方向( 顺时针) 相反。 1 7 哈尔滨工程大学硕士学位论文 薯 塞 霎 骠 05 i 0 0 1 0 0 0 0 1 5 o 05 0 0 0 1 0 0 0 0i j 0 0 0 抽运光强，w 锄2 图2 7t m 3 + 离子主要辐射波长的发光双稳 这表明，尽管抽运光强减小过程对应的1 7 1 6n l i l 红外发光强度高于抽运光强 增加过程的发光强度，但是由于抽运光强减小过程的t m 3 + 3 f 4 能级集居数密 度高于增加过程( 见图2 2 ) ，在激发态吸收上转换过程的作用下，4 5 2 4 6 9n m 蓝色上转换发光和7 8 7n m 近红外发光迅速增强，对辐射谱的贡献迅速提高， 从而导致1 7 1 6n l i l 红外发光对辐射谱的贡献相对降低，发光比减小。以上分 析结果表明，利用t m 3 + 离子的辐射谱双稳和发光双稳特性，可以实现全固态 本征双稳多色开关和波长转换，辐射峰值波长的输出变化可以通过改变抽运 光强或引入控制脉冲来控制双稳态的开关操作。 2 4 可见与红外发光转换的数值分析 在t m 3 + 掺杂体系中，光子雪崩抽运机制不仅能引起t m 3 + 离子能级布居数 和发光双稳态，而且还能引起t m 3 + 发光的主辐射带在可见与红外光谱间转 换。图2 8 数值模拟了不同激发强度下的t m 3 + 离子连续辐射光谱。在低激发 强度下，如图2 8 ( a ) 所示，辐射光谱主要由t m 3 + 3 只一3 风跃迁辐射产生，主 辐射峰为1 7 1 6i l m 的红外辐射带。当激发强度增加时，如图2 8 ( b ) 一( c ) 所示， t m 3 + 3 只j 3 凰跃迁对辐射光谱的贡献逐渐削弱，同时t m 3 + 1 日一3 风跃迁( 辐 射波长为7 8 7r i m ) ，t m 3 + 1 g 4 哼3 玩跃迁( 辐射波长为4 6 9a m ) ，t m 3 + 1 伤寸讽 1 2 哈尔滨工程大学硕士学