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大连理工大学硕士学位论文 摘要 光子扫描隧道显微镜( p s t m ) 是扫描隧道显微镜的一种,利用样品表面的隐失波携带 高频信息,通过探测近场区域的隐失波成像,突破了衍射极限的限制,获得了纳米尺度 的超分辨率图像。本文利用近场光学理论一格林函数法一来研究近场光学成像有效的 描述了近场区域的光场与物质之间相互作用。通过将求解的l i p p m a n n s c h w i n g e r 积分方 程离散化进而求得空间近场的散射场分布,与微分方程f d t d 法比较,由于格林函数法 通过求解积分方程,边界条件被包含在积分方程里面,避免了边界条件的处理,及因边 界条件不理想所产生的误差。但由于传统求解l i p p m a n n s c h w i n g e r 积分方程的解法主要 通过矩阵求逆矩量法( m e t h o do f m o m e n t ,m o m ) ,而格林函数系数矩阵的存储量和矩 阵与向量的乘积运算量分别为2 和3 ,因此矩量法不适合求解大尺寸及多体的电 磁场散射。本文采用共轭梯度法和快速傅立叶变换算法求解离散l i p p m a n n s c h w i n g e r 积分方程,与传统的格林函数解法矩量法相比,由于共轭梯度法降低了计算机内存的占 有量并结合格林函数本身特点只是空间坐标的函数,使矩阵的存储量由2 降低为 ;在共轭梯度法迭代过程中矩阵与向量的乘积运算满足卷积运算,因此可以利用快 速傅立叶变换算法来加速运算,这样矩阵与向量的乘积运算量由3 降低为n l o g n , 从而实现了近场大尺寸及多体电磁散射的数值模拟。 本文主要利用格林函数共轭梯度法和快速傅立叶变换算法来研究一些样品的近场 光学成像,解释样品成像的物理意义,通过成像理论看出,近场光学成像是一种复杂的 近场干涉图像,同时对金属样品的成像可看出,金属样品的光学成像表现为近场的场增 强效应,且其光强的分布随探测面高度的增加到快速衰减,这主要是对金属来说场强起 主导作用的是沿z 方向电场一隐失场,这也符合金属表面等离子激元共振仅存在样品表 面几个纳米尺度范围内情况。 关键词:光子扫描隧道显微镜:格林并矢;复共轭梯度法;快速傅立叶变换 格林函数一共轭梯度法一快速傅立叶变换在近场光学成像中的应用 a p p l i c a t i o n so fg r e e nf u n c t i o n - - c o m p l e xc o n j u g a t eg r a d i e n tm e t h o d f a s tf o u r i e rt r a n s f o r mi nn e a r - f i e l do p t i c si m a g e s a b s t r a c t p h o t o ns c a n n i n gt u n n e l i n gm i c r o s c o p e ( p s t m ) i so n ek i n d o fs c a n n i n gp r o b e m i c r o s c o p e ( s p m ) ,w h i c ho b t a i n sn a n o m e t e rs c a l es u p e r r e s o l u t i o ni m a g e s ,e x c e e d st h e d i f f r a c t i o nl i m i t so fc o n v e n t i o n a lo p t i c a lm i c r o s c o p e ,b yu s i n gao p t i c a l f i b e rt i pp r o b i n g u l t r a - h i g hf r e q u e n c yo p t i c a li n f o r m a t i o nc o n s i s ti ne v a n e s c e n tw a v e t h e r ea r em a n yf a c t o r s i n f l u e n c i n gt h ei m a g e ss oi ti sn e c e s s a r yt os t u d yt h er u l e so fn e a r f i e l di m a g i n gb a s e do n n e a r - f i e l do p t i c a lt h e o r y i nt h i sp a p e r ,w eu s eg r e e nf u n c t i o nt os t u d yt h en e a r f i e l di m a g i n g , w h i c hd e s c r i b e sa v a i l a b l yt h ei n t e r a c t i o n sb e t w e e nl i g h tf i e l da n do b j e c t s w ec a no b t a i nt h e e l e c t r i c a lf i e l dd i s t r i b u t i o nb yd i s p e r s i n gt h el i p p m a n n - s c h w i n g e ri n t e g r a le q u a t i o n ,a v o i d d e a l i n gw i t hb o u n d a r yc o n d i t i o n sc o m p a r e dw i t hd i f f e r e n t i a le q u a t i o n s ,b e c a u s eb o u n d a r y c o n d i t i o n sa r ec o n t a i n e di ni n t e g r a le q u a t i o n s 0i td i m i n i s h e st h ee r r o rw i t ht h eu n p e r f e c t b o u n d a r yc o n d i t i o n s b u tt h et r a d i t i o n a ln u m e r i c a lm e t h o du s e sm a i n l ym a t r i xi n v e r s et h u s m e t h o do fm o m e n t ( m o m ) ,w h i c hi sn o ta p tt os o h , et h eb i gs i z ea n dm u l t i p l es c a t t e r i n g s b e c a u s eo ft h em a t r i c e ss t o r a g ea n dt h ep r o d u c tb e t w e e nt h em a t r i c e sa n dv e c t o r sa r e 2 n 3 r e s p e c t i v e l y w ea p p l yc o m p l e x c o n j u g a t eg r a d i e n tm e t h o d ( c c g m ) a n df a s t f o u r i e rt r a n s f o r m ( f f t ) t os o l v et h el i p p m a u n - s c h w i n g e ri n t e g r a le q u a t i o n ,c c g mr e d u c e s m e m o r ys t o r a g ea n df f tr e d u c e sc p uc o m p u t i n gt oa c c e l e r a t em a t r i xm u l t i p l yv e c t o ri n e a c hi t e r a t i v ep r o c e d u r e s ot h em a t r i c e ss t o r a g ea n dt h ep r o d u c tb e t w e e nt h em a t r i c e sa n d v e c t o r sr e d u c ef r o m n 2 a n d n 3t o na n d n l o g n t h u sw ec a nc a l c u l a t eb i g s i z ea n dm u l t i p l es c a t t e r i n g i nt h i sp a p e r ,w ea p p l yc c g m - f f tt o s t u d ys o m es a m p l e si m a g i n gi nn e a r - f i e l d , i n c l u d i n gd i e l e c t r i ca n dm e t a l ,e x p l a i nt h em e a n i n go fi m a g i n g ,w ec o n c l u d et h a tt h ei m a g i n g i sai n l a i c a t en e a r - f i e l di n t e r v e n e w ea l s of i n do u tt h a tt h em e t a l l i ci m a g i n ge x h i b i tt h e e l e c t r i c a lf i e l de n h a n c e m e n ta n dt h ed i s t r i b u t i o no fe l e c t r i c a lf i e l da t t e n u a t eq u i c k l yw i t ht h e d i s t a n c ei n c r e a s i n gb e t w e e ns a m p l ea n dd e t e c t i o np o s i t i o nb e c a u s eo ft h er o l e so fe l e c t r i c a l f i e l di sa l o n gt h eza x i s e v a n e s c e n tw a v e w h i c ha c c o r d s 、i t ht h es u r f a c ep l a s m o np o l a r i t o n s e x i s t ss e v e r a ln a n o m e t e rb o u n di ns a m p l es u r f a c e k e yw o r d s :p h o t o ns c a n n i n gt u n n e l i n gm i c r o s c o p e ;g r e e nt e n s o r ;c o m p l e x - c o n j u g a t e g r a d i e n tm e t h o d ;f a s tf o u r i e rt r a n s f o r m 独创性说明 作者郑重声明:本硕士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工 作及取得研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外, 论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含为获得大连理 工大学或者其他单位的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志 对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 作者签名:抻为1 1 - 壤 大连理工大学硕士研究生学位论文 大连理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位论文版权使用 规定”,同意大连理工大学保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子 版,允许论文被查阅和借阅。本人授权大连理工大学可以将本学位论文的全部或部分内 容编入有关数据库进行检索,也可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论 文。 作者签名:孚墼互l 一 导师签名: 籀姻拄_ 好缓障 名年_ 上乙月正e t 大连理工大学硕士学位论文 引言 图像是人们认识和分析事物的主要方式,科学技术的发展致使人们对事物需更全面 的认识,人们开始由宏观向介观世界的转变。传统的光学显微镜因受阿贝衍射极限的限 制,难以突破衍射极限。与传统显微镜相对应突破衍射极限的光学显微镜一近场光学显 微镜便孕育着诞生了。近场光学显微镜设想首先由e h s y n g e 在1 9 2 8 年提出利用小于波 长的光学孔径作为光源,并在距离样品小于光波波长的位置扫描成像进而突破阿贝衍射 成像理论,但由于当时技术发展的限制,该设想没能实现。1 9 7 2 年e a a s h 和g n i c h o l s l 2 】 在微波频段( 丑= 3 c m ) 采用近场成像方法获得2 6 0 的分辨率,这些工作为在可见光范围 内实现超高空问分辨率成像奠定了基础,b i n n i n g 和r o h r e r i 习发明( 电子) 扫描隧道显微镜 之后,小孔径扫描近场光学显微镜才开始迅速发展。1 9 8 4 年,d w p o h l 等【4 】人利用微孔 径作为探针,研制成第一台近场光学显微镜。同时,美国康奈尔大学的a l e w i s t 5 1 等也研 制成以微管作为探针的近场光学显微镜。随后,近场光学显微成像技术便迅速发展起来。 光子扫描隧道显微镜是近场扫描光学显微镜的一种,光子扫描隧道显微镜利用样品表面 隐失波携带高频信息,通过探测近场区域隐失波成像,突破了衍射极限的限制,获得了 纳米尺度的超分辨率图像。由于它具有能对透光样品扫描成像,并能保持生物样品的活 性等的特点,获得了广泛的关注。第一台光子扫描隧道显微镜由美国t m f e r r e l 等在1 9 9 1 年研制成功。同年,大连理工大学物理系光学教研室吴世法教授和中科院北京电镜室姚 骏恩教授一起指导一个p s t m 研制小组,取得了空间分辨率优于1 0 0 n m 的全息光栅图像, 在我国首次突破传统光学显微镜衍射分辨极限 6 1 。1 9 9 3 年6 月该小组进一步提高了p s l m 的性能,实现了优于1 0 n m 的横向分辨率,优于l l l i l l 的纵向分辨率1 7 。 近场光学显微镜的理论模拟是近场光学理论一个重要方面,近场光学成像理论可分 为积分和微分方程成像理论 8 1 。微分理论如f d t d ( 时域有限差分法) 能精确计算大尺寸电 磁散射,但其难点在于需衔接与近场光学成像实际相符的匹配吸收边界条件。积分方程 法通过求解积分方程避免了边界条件的处理,它直接从光场与物质相互作用出发,利用 偶极子群代替散射体,能很好的揭示光场与物质之间的相互作用,缺点是难以真实地模 拟近场光学成像过程,只能揭示一些近场光学成像规律。 大连理工大学近场光学课题组近年来利用时域有限差分法1 9 - 1 1 】来研究一些近场光学 的成像并取得了良好的成果【l ,本文在前人的基础上,主要利用格林函数法来研究近 场光场与物质之间的相互作用。传统的解法一迭代法和矩量法一c g i r a r d l l 9 - 2 0 l , 0 j f m a r t i n l 2 1 。2 3 1 ,李志远 2 4 - 2 5 1 ,李岩闭等,都通过存储巨大的矩阵元素特别在矩阵与向 量的乘积运算时消耗了巨大的运算量。因此传统的解法因受计算机内存和c p u 的限制不 格林函数一共轭梯度法一快速傅立叶变换在近场光学成像中的应用 易求解大尺寸及多体电磁散射。本文通过共轭梯度法和快速傅立叶变换算法来求解离散 化的l i p p m a t m s c h w i n g e r 积分方程,共轭梯度法降低了计算机的内存,快速傅立叶变换 加速了计算速度,与采用矩量法相比,利用共轭梯度法和快速傅立叶变换算法实现了矩 阵的存储量由2 降低为,同时矩阵与向量的乘积运算量由3 降低为 | v l o g n ,从而实现了近场大尺寸及多体电磁散射的数值模拟。 全文主要分为以下四个部分内容:第一章介绍一些常用的近场扫描光学显微镜和近 场光学成像理论;第二章介绍格林函数法的基本理论,给出了均匀无限大和平面分层介 质中的并矢格林函数表达式,给出p s t m 系统下如何利用格林并矢求解近场区域的散射 场并分析求解过程中所遇到的困难,最后比较了格林函数法与离散偶极子近似法之间的 关系:第三章介绍共轭梯度法和快速傅立叶变换的基本原理,及卷积运算如何利用快速 傅立叶变换来加速运算;第四章介绍利用格林函数一共轭梯度法一快速傅立叶变换算法 束研究近场光学成像理论,分析了近场区域光场与物质之间的相互作用。 大连理工大学硕士学位论文 1 近场扫描光学显微镜概述及其理论研究方法 本章首先介绍一些常用的近场光学显微镜及其成像技术,最后介绍近场光学常用的 近场光学成像理论,并阐述这些常用的近场光学成像理论的优缺点。 1 1 近场光学显微镜 1 1 1 近场光学 当光源照射到物体表面时,在物体表面的场分布可划分为两个区域:一个是物体表 面一个波长尺度范围内的区域,称为近场区域;另一部分从近场区域至无穷远处称为远 场。近场光学是主要研究距物体表面个波长尺度范围内近场的分布特点。近场的结构 十分的复杂,它既包括可以向远场传播的分量对应物体的低频成分,又有仅仅限于物体 表面一个波长以内的成分一隐失波( e v a n e s c e n t w a v e ) 也叫消逝波对应物体的高频成分, 其特点是依附于物理表面,携带物体亚波长的信息,且强度随离开物体表面的距离增加 而迅速衰减。近场光学之所以突破了衍射极限,其核心问题是非辐射场的探测,即隐失 波的探测是实现超分辨率的关键。当光源照射亚波长结构形貌和光学特性的样品时,光 场在散射过程中,部分携带着样品亚波长信息的隐失波将转化为传播波传至远场,被远 场探测器接收。所以通过探测近场光信号的分布特点,能得到介观尺度下的超分辨极限 的样品形貌及光学性质信息。 1 1 2 近场扫描光学显微成像技术 1 9 2 8 年,e h s y n g e ( 1 j 提出把显微镜分辨率扩展到超显微区的设想,发表了一个新 型显微镜的构想,理论图形如图1 1 所示,认为此显微镜能达到优于1 0 0 n m 的分辨率。 这是一个最早突破衍射极限的构想,也是小孔径近场扫描光学显微镜的理论雏形。 入射光 山山山山山 小孔衄固圜圈p 踊函蠲 样品= 与近场 ? : ,、 山山山 远场 图1 1s n o m 近场探测原理示意图 f i g 1 1s n o md e t e c t i n gp r i n c i p l ei nn e a rf i e l do fs a m p l e 格林函数一共轭梯度法一快速傅立叶变换在近场光学成像中的应用 7 0 年代,a s h 和n i c h o l s 2 1 采用了3 c m 微波利用近场成像原理在实验上实现了超衍 射分辨。他们用直径1 5 r a m 的d q l 扫描光栅样品,成像分辨率达到了2 6 0 。 1 9 8 2 年,b i n n i n g 和r o l l r e r 删发明了( 电子) 扫描隧道显微镜( s t m ) 之后,近场光学显 微成像技术迅速发展起来。d w p o h l 和a l e w i s l 4 】于1 9 8 4 年在扫描隧道显微镜( s p m ) 的基 础上分别独立成功地研制了扫描近场光学显微镜( s n o m ) 。z e n h a u s e m 和w i c k r a m a s i n g h e 成功演示了一种无孔径探测尖散射的扫描干涉近场光学显微镜( s i a m ) 。9 0 年代初, r e d d i c k ,v i g o u r e u x ,c o u p o n ,大津元一和本教研组先后开发和研究了光子扫描隧道显 微镜( p s t m ) 。大连理工大学光学教研组从1 9 9 1 年开始从事光子扫描隧道显微镜研究,并 于1 9 9 1 年1 0 月获得我国第一幅超衍射极限p s t m 图像【”。 目前国际上已形成了多种形式的近场扫描光学显微镜,近场扫描光学显微镜 ( n e a t 一f i e l ds c a n n i n go p t i c a lm i c r o s c o p e ,n o m ) 大体可以分为a s n o m ,s s n o m 和p s t m 三种基本类型,根掘光与样品的关系又可分为透射型( t ) 和反射型( r ) 两类,而p s t m 只 有透射型。各类型的探测尖样品一光束取向如图1 2 ,其中虚线表示样品表面的隐失场 ( e v a n e c e n tf i e l d ) 1 2 7 1 。 s m m 孓5 n o m删 圆 c i ) c s l 岣似 | l ! 峨 抄 掣星皇 w 中c 1 皿 甲鼍 图1 2 近场光学显微镜分类 f i g 1 2 v a r i o u s t y p e s o f t h e n e a l f i e l d o p t i c a l m i c r o s c o p e 近场扫描光学显微镜具有多种成像模式。按光学探针的功能可以分为照明模式和收 集模式;按探测到的光信号的来源可以分为反射模式和透射模式。照明模式是指将照明 光引入光纤,用光纤探针在近场范围内照明样品,用透镜在远场收集样品表面的光信号。 近场扫描光学显微镜成像系统的检测样品参数、适用范围及已经达到的空间分辨率 见图表1 3 所示口7 1 。 一4 一 大连理工大学硕士学位论文 表1 3 各种成像系统性能一览表 t a b 1 3s e v e r a li m a g i n gs y s t e mp e r f o r m a n c e 成像系统 检测参量适用范围 已达到空间分辨率( n m 、 a n ( 折射率差) p s t m 透射样品 3 5 az ( 形貌) s - s n o m ( t )a 由( 相位差) 透射( 相位差) 样品 l 3 s s n o m ( r 1 ar ( 反射率差) ,z 反射样品 2 m 4 0 a s n o m ( t ) a t ,az透射样品 5 0 l o o a - s n o m ( r ) r az反射样品8 0 1 5 0 e ( o r 电常数差) s 耵s n o m 导电样品 1 3 az 1 1 3 光子扫描隧道显微镜成像技术 光子扫描隧道显微镜( p h o t o ns c a n n i n gt u n n e l i n gm i c r o s c o p e ,p s t m ) 是光源和探测器 位于样品两侧的透射式扫描近场光学显微镜。其名称是仿照( 电子) 扫描隧道显微镜的名 称提出的。1 9 9 1 年5 月美国专利局公布了f e r r e l l 、w a r m a c k 、r e d d i c k 等人发明的第一 个光子扫描隧道显微镜专利1 2 哪。大连理工大学光学教研组于1 9 9 1 年开始自主研制 p s t m ,同年1 0 月成功的获得了全息光栅的p s t m 的扫描图像,其空间分辨率达到了 1 0 0 r i m 。并于1 9 9 3 年6 月成功研制了我国第一台p s t m 系统,其横向空间分辨率高于 1 0 n m ,纵向空间分辨率高于l n m 。 光子扫描隧道显微镜的物理机制是建立在光子隧道机理上,透明样品一光学接触的 方式放在全反射样品台上,平行激光束以入射角大于全内反射临界角的条件照明,从而 在样品的上方产生隐失波。利用光纤探针来扰动样品表面的隐失场,使其局域受抑,转 换成传输场,并且光纤探针将这些携带了样品信息的光信号传输到接收器。光纤尖采集 的光信号由光电探测器转换为电信号,输入反馈电路,将这一信号与预先设定的参考电 信号进行比较,所得的差值信号由反馈电路输出给z 向驱动器,从而调节光纤尖在z 方 向进行移动,以使光纤尖能进入近场区域扫描。当光纤尖的端头进入样品表面的隐失场 区域时,隐失场局域将受到抑制,光纤尖端头界面处将会有隐失光能耦合进入光纤尖, 光纤将把携带光纤尖端头界面处的隐失场强度信息的光子传输到光纤的另一端,通过光 电探测器将光信号转换为电信号而送入后继电路。光纤尖固定在压电陶瓷管上,由x 、y 、 z 三维驱动器电路驱动压电陶瓷管工作,从而使光纤完成三维扫描,扫描模式分等强度 格林函数一共轭梯度法一快速傅立叶变换在近场光学成像中的应用 模式、等高度模式和等间距模式三种。整个系统由微机来进行控制,完成迸针、扫描、 图像数据的采集、图像的存储、图像处理和显示等工作。 p s t m 的结构图如图1 4 所示 2 9 - 3 0 1 。 光子隧道信息 l 纤尖 刘隐共 1 ) 区域,项占主导地位,这部分场被称为辐射场, 在近场区域( 柚“1 ) ,项占主导地位,这部分场被称为隐失场( 也叫消逝场) , :项被称为远场与近场之间的过渡场 值得注意的是,( 2 8 ) 式成立的条件是尹尸,对,= ,的情况标量格林函数 g ( f ,以) :要号! 警:;尘,在尹:处是奇异的,积分方程发散。对奇异性的处理方法 q 万旷一r l 一般采用主值积分法,即去掉包围场点的小区域,然后令小区域o v 趋于0 ,积分方 程( 2 7 ) 可以修正为 豆旷,) = 屯( 尹,脚) + ,l i m + 。虬 一,馥旷,缈船( f ,) 置( 尹,珊) d 3 p ( 2 1 0 ) 一三垒生豆( i ,国) + m 醒毛五( 霉,c o ) 其中l 的值取决于小区域的形状,在三维情况下,选取为球形, )西只形 竺谚 1j 扩一跳扩一讹n 竺驴 :一钞、 :一锣旦坳“旦蚴 竺酽 + 一r r :o扩一归扩一沈n扩一渺扩一瓣 大连理工大学硕士学位论文 工:;i : i :i ,庸,:,) e x p ( i k 8 r 3 - 寿 工= ;l :j 庸一= , ,一玎j ,r ,= c 丢,;,c 2 1 l , 矿为等效球形的体积h 4 j 。 2 3 平面分层介质中的并矢格林函数 对平面分层系统中的电磁场散射问题。观察点的散射场,主要包括散射体本身对该 点作用,以及散射体和界面耦合效应,这时并矢格林函数解析解形式十分复杂,这给数 值模拟计算带来许多问题,复杂性主要来源于表面的电磁耦合效应。对于平面分层介质 系统,我们采用静电学中的镜像法来进行简化处理即将界面的电磁耦合效应用静电学中 的镜像法描述,忽略了电磁波的延迟效应,当表面结构的纵向尺寸远小于波长时,这种 近似是合理的。 考虑如图所示散射系统。有经典电动力学【4 5 1 可知,散射体中电偶极矩卢( i ,缈) 同它 对界面的镜像电偶极矩户。( f ,珊) 的方向,横向反向,纵向平行,两者相差一个镜像因子门。 当源点与场点都在界面上方,镜像因子的数值为 :一幽。 “ 【s 2 + 毛】 z 纱葛嘞: f “ 甬 i 参 熬。 图2 2 源点与观察点的坐标。介质由介电常数为占b = 占2 的上层介质和介电常数为 占口= s 的下层介质组成 f i g 2 2c o o r d i n a t e so f t h eo b s e r v e da n d s o u r c ep o i n t sl o c a t e di n s i d eat w ol a y e rb a c k g r o u n

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