（粒子物理与原子核物理专业论文）复旦大学新核微探针的建立和离子束分析的应用.pdf

摘要 随着7 0 年代核微探针技术在国际上的蓬勃发展，8 0 年代初复旦大学就开展了用针孔 准宜的微探针研究，随后在美国s u n y a b a n y 大学的协助下，建成了用双元磁四极透镜聚 焦的质子微探针，并对材料、生物、地质样品作了大量的研究。但由于系统的老化，已经 不能满足日益发展的研究需要。1 9 9 9 年，复旦大学现代物理研究所利用国家“2 1 1 工程”， 的资助，从英国o x f o r dm i c r o b e a m s 公司引进了微探针关键部件，建立了新的微探针系统。7 本文第一章介绍了新核微探针硬件系统各部分组成微束束线、靶室系统、以及系统控制 和数据采集分析系统。为了获得尽可能小的柬径，在本文第二章，我们根据复旦新核微探 针的具体几何条件，进行了束流光学的模拟计算，找到了对不同能量、不同离子进行聚焦 的合适的四极透镜参数，其结果直接指导新核微探针系统的调试工作。s t i m 作为一种极 为有效的核分析手段，本文第三章着重分析s t i m 方法学的研究：建立了s t i m 的桌面模 拟系统，只要对此系统稍作改动就可以放入真空靶室中，进行s t i m 测量；对测量得到的 数据，编写了基于剩余能量作为图像对比度因子的数据处理程序。本文第四章讨论了离子 束分析的应用：s p u t t e r i n g r b s 方法结合对样品深埋层进行分析，提高样品分析的深度分 辨率；p i x e 对用于净化水处理的无机膜样品的分析结果，表明此膜可以去除p b 等对人体 有害的元素，达到水净化的目的。由于新微探针系统刚刚建成，本文最后一章讨论了将来 微探针的发展前景。 关键字：质子微探针；束流光学；核分析技术；r b s ；p i n e ；s t i m a b s t r a c t w i t ht h er a d i dd e v e l o p m e n to fn u c l e a rm i c r o p r o b et e c h n i q u ei n 19 7 0 s ，r e s e a r c hb “。do n a d e r t u r e - c o 1 i m a t e dn u c l e “m i c r o p r o b ew a sc a r r i e do u ti nt h ee a r l y1 9 8 0 si n f u d a nu n i v e r s i t y w i t ht h ec o o d e r a t i o no fs u n y a l b a n y , as c a n n i n gp r o t o nm i c r o p r o b e ( s p m ) w h i c ha p p l i e d d o u b l eq u a d r u p o l el e n sa si t sf o c u s i n gc o m p o n e n t sw a st h e ne s t a b l i s h e da n dal o to f w o r k sw e r 。 d o n eo nt h ef i e l d so fm a t e r i a l ss c i e n c e ，b i o l o g i c a ls c i e n c ea n dg e o l o g i c a ls c i e n c e h o w e v e r , i tw a s n o ts u i t a b l e f o r t h e i n c r e a s i n gr e s e a r c hr e q u i r e m e n t i n l 9 9 9 ，s u p p o s e db y “2 1 1 ”p r o j e c t ，i n s t i t u t e o fm o d e m p h y s i c so ff u d a nu n i v e r s i t yi m p o s e d t h ek e yp a r t so ft h em i c r o p r o b ef r o mo x f o r d m i c r o b e a m sl t d ，a n ds e tu pan e wm i c r o b e a r ns y s t e m i nc h a p t e r1 ，t h eh a r d w a r es y s t e mo f t h e n e w s p m ，i n c l u d i n gb e a ml i n e ，t a r g e tc h a m b e r ，c o n t r o l l i n gs y s t e ma n dd a q s y s t e m ，i si n t r o d u c e d 1 no f d e rt om i n i m i z et h eb e a ms p o t ，i nc h a p t e r2 ，ac a l c u l a t i o ni s c a r r i e do u tt h r o u g ht h em e t h o d o fb e a mo p t i c sw i t hr e s p e c tt oo u rs p ms y s t e mg e o m e t r yc o m p a r e d w i t ht h eo l ds p mo ff u d a n u n i v e r s i t y , t h er e s u l t so f t h ec a l c u l a t i o na r eh e l p f u lt ot h ei n s t a l l a t i o na n dd e b u g g i n go f t h ew h o l e m i c r o b e a ms y s t e m a sa ne f f i c i e n tn u c l e a ra n a l y s i st e c h n i q u e ，s t i mm e t h o d o l o g y i sd i s c u s s e di n c h a p t e r3 as t i md e s k t o ps i m u l a t i o ns y s t e mi s s e tu p ，a n dw i t hs o m ec o r r e c t i o n s ，t h es y s t e m c a r lw o r ki nt h ev a c u u ms y s t e m ad a t ea n a l y s i sp r o g r a mb a s e do ne n e r g y l o s sc o n t r a s ti s c o m p i l e do v e r , i nc h a p t e r4 ，i b aa p p l i c a t i o n s a r cd i s c u s s e d ：t h es p u t t e r i n g r b sc o m b i n a t i o n m e t h o di s p u ti n t ot h ea n a l y s i so fd e e p l y - b u r i e dl a y e r s ，a n dt h e r e s o l u t i o ni so b v i o u s l yi m p r o v e d ； p i x ea n a l y s i si s a p p l i e dt oi n o r g a n i cm e m b r a n et op r o v e t h a tt h em e m b r a n ec a np u r g et h e e l e m e n t s ，h a r m f u lt ot h eh u m a n sb o d y , i nw a t e r , s u c ha sp b b e c a u s e t h es p mi sn e w l y - b u i l t ，t h e f u r t h e rd e v e l o p m e n ti st a k e ni n t oa c c o u n ti nt h el a s tc h a p t e r k e yw o r d ：s p m ；b e a mo p t i c s ；n u c l e a r a n a l y s i st e c h n i q u e s ；r b s ；p i x e ；s t i m 笙苎垦旦! 堡呈奎兰堑堡垡堡篁笪塞塞堡童茎壅坌堑墅 一 第一节核微探针简介 序言 核微探针是采用电、磁聚焦透镜系统把从加速器中引出的离子束聚焦成直径为m 量级 的微细束线，相对于样品进行扫描分析，它不但可以给出样品的元素种类和含量，而且能显 示样品的元素分布信息。通常的p i x e ( 质子激发x 荧光分析) 、r b s ( 背散射) 、n r a ( 核 反应分析) 等核分析技术具有灵敏度高、简单、无损分析及多元素分析等优点，但是它们都 不能提供样品微区的元素空间分布信息。电子探针虽然有较高的空间分辨率，但由于电子激 发x 射线具有强的轫致辐射本底，从而使电子激发x 射线的灵敏度比p i x e 低1 - 2 个量级。 而且，电子聚焦束射入样品后，发生多次散射，引起弥散，增加了电子束的空间尺度，所以 电子探针对样品的厚度要求要小于0 1 “m 。用聚焦质子束作为分析束称为质子微探针 ( s p m ) ，不仅能提供与p i x e 一样的分析灵敏度，而且能给出样品的空间分布信息；质子 的质量是电子的1 8 0 0 多倍，它的轫致辐射本底要比电子低4 个量级( 轫致辐射强度与质量 的平方成反比) ，所以质子探针不仅可对薄样品进行分析，也可以对厚样品给出好的分析结 果。 7 0 年代初，c o o k s o n 等人在英国h a r w e l l 实验室建成了第一台质子微探针系统，他们 使用了磁四极透镜聚焦，得到了束斑直径为4 1 * m 、最大束流强度1 5 n a 的束流。从第一台质 子微探针建成以来，核微探针技术得到了不断的发展。1 9 9 1 年，牛津大学的w a rr 和g r i m e g w ，将核微探针的分辨率提高到0 3 p m i ”。1 9 9 8 年新加坡国立大学微探针组将质子探针的 空间分辨率提高到ol g m ，最大束流强度0 1 p a ”。同年，德国l e i p z i g 大学研究组在小束流 ( f a 量级) 的情况下，质子探针的空间分辨率也达到了0 1 9 m 【4 】。 迄今世界上已经建立了1 0 0 多台核微探针系统，自8 0 年代中期开始，微探针技术已发 展成- - f q 独立的学科，召开了多次国际性学术会议。表1 列出了参加历届微束国际会议的到 会国家数和提交的文章数。从表1 可以看出微束技术在世界各国的发展之迅速。 随着微探针技术的不断发展，核微探针技术应用的领域也不断拓宽。袁2 是历届微束 会议文集内容所涉及到的各个学科领域的统计情况。从表2 可见，核微探针的应用的发展方 向主要在生命科学、微电子和材料科学，另外在环境科学中的应用也有起步性的发展。 复旦大学硕士毕业论文 宣堕叁：塑! ! ! ! 型旦一 表1 六届微束国际会议的有关数据统计 1 9 9 0m e l b o u r n e 澳大利亚 1 3 1 9 9 2u p p s a l a 瑞典 1 7 1 9 9 4s h a n g h a i 中国 2 3 1 9 9 6s a n t af e 美国 2 7 1 9 9 8 c a p e t o w n 南非 2 7 7 2 8 0 1 0 4 1 5 8 1 6 2 表2 核微探针应用领域的发展 1 9 9 0m e l b o u r n e 澳大利亚 3 8 2 1 7 1 7 1 9 9 2u p p s a l a 瑞典 1 9 9 4s h a n g h a i 中国 1 9 9 6s a n t af e 美国 1 9 9 8c a p et o w n 南非 2 0 3 6 2 7 3 0 2 4 2 1 2 8 2 2 4 6 7 4 1 5 1 1 1 6 1 8 1 7 n ，a 2 l 4 1 7 9 2 3 7 2 6 2 复旦大学硕士毕业论文 2 第二节复旦核微探针的发展 早在1 9 7 8 年，复旦大学加速器实验室就开展了质子微探针的研究工作1 5 】。当时采用的 是针孔准直的方法，它的分辨率一般在几十m ，而且此方法是以牺牲柬流强度来获得p m 量 级的束径，因而限制了分析灵敏度和分析速度。后来复旦大学加速器实验室与美国 s u n y a l b a n y 大学协作建立了复旦核微探针。1 9 8 6 年开始在美国建造，完成后移到我校安 装、调试，8 9 年5 月正式投入使用。这是国内仅有的两套核微探针系统之一( 另一套在中 科院上海原子核所【6 1 ) 。当时该系统采用二元四极透镜聚焦的方法，大大地提高了束流强度， 减小了束径，达到了核微探针分析实验的基本要求，对各种材料、生物、地质样品作了大量 的研究【7 。9 1 。图1 为这台微探针的示意图。 圈】仿照s u n y a l b a n y 建造的复旦大学| 日微探针系统 该系统的是短聚焦系统( 物缝到聚焦线圈的距离为1 2 5 m ) ，聚焦能力相对较弱，而且其 靶室空间较小，只能进行微探针的一些常规分析，如“一p i x e ，g - r b s 等，而另一些具有广泛 应用和发展前景的方法，如s t i m ，e d r a 等不能得到实现。该系统经过十多年的运行后， 性能衰退，呈老化状态，主要表现在驱动靶架的步进马达已损坏，真空密封度下降，配套探 测器( 如a u ( s i ) 面垒、s i ( l i ) 半导体、二次电子等) ，分辨率等性能下降，所以此微束系统已 无法满足目前日益发展的微束研究的需要，急需更新和改进。 1 9 9 9 年，复旦大学加速器实验室利用国家“2 11 工程”资助，从英国o x f o r dm i c r o b e a m s 引进微束关键部件，建立了新的复旦大学核微探针系统。经过更新后的复旦核微探针性能将 接近当前国际先进水平。不但能实现常规的“一p i x e 、t - r b s 等分析手段，还能开展s t i m 及 s t i m c t 等微区分析的研究工作。 复旦大学硕士毕业论文 申请人：塞岐2 0 0 1 年5 月 第一章复旦大学新核微探针硬件系统 复旦大学核微探针是由英国o x f o r dm i c r o b e a m s 公司引进的核微探针系统的关键部件 o m 1 5 0 三元磁四极聚焦透镜组( 该透镜具有聚焦能力强，聚焦范围广“等优点) 和配套 狭缝组，以及改进了的靶室系统组成。数据采集系统以o m d a q 】为基础，实现了多站( 最 多可达8 站) 同时测量；新微探针设备大部分可实现计算机控制，如聚焦线圈的激励电流， 扫描线圈对扫描范围及扫描点的控制等，从而大大地提高了实验准确性和效率。 第一节微束束线 新建的核微探针系统的束流由n e c 公司的9 s d h 一2 串列加速器提供，此加速器的终端 电压可从o 3 m v 到3 m v 可调，从负离子源出来的最大柬流可以达到1 0 2 5 0 9 a 。 图2 是串列加速器( 9 s d h 2 ) 与核微探针的位置平面图，核微探针柬线与加速器中心 轴成4 5 0 灾角，整个微探针系统由我们自行设计和改建。图3 为新核微探针装置图，一个单 独的支架和一个防震平台分别支撑物缝( 4 ) 和靶室系统，以防止聚焦系统和靶室的震动， 波纹管( 2 ) 用来防止各部分的震动相互传递。 两个阀门( 6 ) 把整个微探针系统分为3 部分：束线前段、中段以及靶室部分。各部分 有相应的真空系统进行工作，可以方便地进行真空检漏或系统的维护。由一个机械泵和一个 分子泵( 4 5 0 1 s ) 构成了微探针柬线的前段真空系统。为了防止微探针束线系统真空的瓶颈 效应，在系统中部安放了组由机械泵、离子泵( 1 0 0 1 s ) 和分子泵( 1 l o l s ) 构成的真空系 统，其中的离子泵能在平时始终保证前段及中段束线有较好的真空状态。靶室的真空由前级 机械泵、分子泵( 4 5 0 1 s ) 和一个离子泵( 1 0 0 1 s ) 组成的真空系统负责。在不破坏整个管道的 真空情况下，更换样品后，可很快使靶室的真空度达到符合实验要求。整个系统暴撂大气后， 真空系统可在2 4 小时内，使真空度恢复到好于1 0 7t o r r 。在正常的实验状态下，为了保证束 流的稳定性，减小震动，在实验过程中靶室部分的分子泵将被停止，靶室的真空将由相应的 离子泵来维持。由于离子泵在工作时可产生较大的磁场，为防止电磁场干扰束流，我们适当 增加了离子泵法兰盘到管道的距离，此外微柬管道外还包了 复旦大学硕士毕业论文 4 鲨壅墼星! 堡垒奎堂堑鳖墼堡璧些望塞塑堡主壅坌堑塑堡旦一一 一层磁屏蔽合金材料。整个微探针系统共设有四组狭缝，2 个国产狭缝组( 3 ) 和2 个o x f o r d 狭缝组一o m i o ( 4 ) 。狭缝组( 3 ) 调节精度为o ! m m ，可独立移动l o m m ，最大可构成2 0 2 0 m m 2 的孔。每组狭缝在x 、y 方向均有引出极，可以得到束流强度信号。从第一个国产狭缝 组( 3 ) x 极获取的束流信号，反馈给加速器，为加速器束流能量的稳定提供反馈信号。第 圈4o x f o r d 兰元四横透羹安盘几何 二个国产狭缝组( 3 ) 与金属钼片连接，可以承受大的束流强度，起到保护进口物缝( 4 ) 和柬流 整形的作用。两个o x f o r d 的o m i o 狭缝组分别构成了束流光学的物缝和限流整形缝，o m i o 最大调节范围为2 5 0 0u m ，精度可达p m 量级。聚焦系统与传统的对称几何方式不同，三 元四极透镜o m l 5 0 ( 1 0 ) 按o x f o r d 非对称几何安放，图4 是具体的几何条件。第一、第二个 四极透镜的激励电流由一个电源提供，由于电源的正负极连接相反，所以激励电流的方向也 相反，但大小相同。而最后一个四极透镜的工作激励电流由另一个电源提供，电流方向与第 一个四极透镜激励电流的方向相同。表3 为四极透镜对不同条件束流聚焦的激励电流值。 表3o m l 5 0 四极透镜的激励参数( 物距为6 米，像距为16 米时) 入射离子能黛( m e v o透镜的激励参数1 1 ，1 2 ( 安培) l n c i d e n ti 。n s e n e r g y ( m e 、，) e l c i t a t i o “p a r a m e t e r s i t , 1 2 ( a p m s ) h e * *27 9 , 8 7 h +34 9 ，5 4 45 6 ，6 2 在限流缝与透镜系统之间的扫描线1 圈( 0 m 2 5 ) ，可使各种带电粒子对样品进行扫描，最 大扫描范围列于表4 。两个观察窗( 5 ) 和导向器( 8 ) 分别用来观察和控制束流x 、y 方向的偏转， 使调束工作更易于完成。导向器放在物缝前，可不破坏成像系统的完整性。 表40 m 2 5 对不同能量不同种类离子的扫描范围 复旦大学硕士毕业论文 7 申请人：塞嵫2 0 0 1 年5 月 入射离子能量( m e v )单行扫描范围( p m ) i n c i d e n ti o n s e n e r g y ( m e v )s i n g l el i n es c a n n i n gr a n g e ( p m ) 时+ 扣名导一 由图3 ，整个束线管道的长度为55 0 m ，所以柬线管道的准直是调束的重点和难点。我 们的束线准直过程如下： 首先，用激光准直。在与加速器成4 5 0 角束流前进的方向上，相距l m 的地方悬挂两个 重锤，一个重锤悬挂在加速器分析磁铁的中心( 如图2 ) ，另一个悬挂在加速器4 5 0 的出 口法兰盘上，把l i e n e 激光器放置在与重锤相距2 - 3 m 的地方，调整激光器方向，使激 光器腔口与这两个重锤在一条直线上，实验上表现为，激光束斑的中心与悬垂的细线重 台。撤掉重锤后，激光在墙壁上形成束斑，利用这个束斑和激光器腔口两点，拉出一氏 约6 m 的钢丝线。 然后，用望远镜准直。在逆着束流前进的方向上放置望远镜，在加速器4 5 0 出口法兰处 悬挂重锤，在墙壁上激光形成的束斑处也悬挂重锤，调整望远镜使望远镜的中线与这两 个重锤线重合，撤去悬挂在墙壁上的重锤线，同时固定望远镜的方向。在每一段要安装 管道的另一个法兰出口处悬挂重锤，用望远镜观察，调整要安装管道的方向，晟后使望 远镜中线，加速器4 5 0 出口法兰悬锤线，要安装管道的另个法兰处的悬垂线，三线重 合，这样就完成了一段管道的准直。按此方法，我们最后可以完成整个管道系统的准直 工作。 最后，我们在第二组进口狭缝处用望远镜观察加速器4 5 0 出口处的重锤线，调节物缝( 4 ) 的大小为毫米量级时，仍可以清楚地看到加速器4 5 0 出口处的重锤线，这时我们可以确 定系统的准直己达到要求。 复旦大学硕士毕业论文 8 第二节靶室 ip i x e 探测器：2r b s 环形探铡器；3s e c e m 探测器：4 前向显微镜；5 靶架；6 s t i m 探测器；7 法拉第筒 复旦大学新核微探针靶室以o x f o r d 的o m 7 0 为基础，配上各种探测器构成了可进行多 种分析手段的综合靶室。配套的x y - z 三维可移动靶架控制样品在三维方向移动，调节范 围分别为x 、y = 1 2 5 m m ，f 0 5 0 m m ，而精度好于5 p m ，安装上步进马达后，精度可达 到2 5 9 i n ，可实现计算机控制。图5 是靶室的俯视图。靶室的内径是十1 5 2 r a m ，从图中可以 看到p i x e 、r b s 、s t i m 等探测器的位置。环形的r b s 探测器，是典型的金硅面垒探测器， 有效直径4 1 6 m m l ，孔径十4 m m l ，灵敏区深度】0 0 - 3 0 0 p m ，分辨率为】5 k e v ，对厚样品做j i b s 测量可对束流进行归一。与束流成1 3 5 0 的位置，放置p i x e 探测器，它是英国g r e s h a m 科 学仪器公司的s i n u s 8 0s i ( l i ) 探测器，其分辨率指标为：1 4 6 e v f e 5 5 ( 3 k c p s ) 、 1 7 8 e v f e 5 5 ( 1 0 k c p s ) ，探测器前可放置各种吸收片，用于滤掉大部分本底噪声s t i m 探测 器也采用金硅面垒探测器，直径为$ 6 m m ，灵敏区厚度3 0 0 9 m ，分辨率为1 5 k e v 。s t i m 探 测器前有三种限流物：圆孔、环形孔和圆屏。做s t i m 的明场或暗场测量时，可分别用圆 孔或环形孔：由于r b s 、p i x e 等测量要求的束流强度比s t i m 大至少5 个量级，所以s t i m 探测器前的圆屏可以保护探测器不会由于辐照过量而损伤，当然同时探测器要移出0 0 的位 置。在不久，我们在安装s t i m 探测器的转轮上建立e r d a 探测器。利用可滑动的s t i m 探 测器，还可以进行前向散射一反冲的符合测量m 1 。法拉第筒连接到与柬流成0 0 的法兰盘上， 可用法拉第筒进行束流强度的归一，配上超灵敏的束流积分仪o m - 3 5 e ( 精度为o 1 p a ) ，可 开展弱束流对生物细胞的损伤等研究”1 。目前，光学显微镜放置在与束流成1 3 5 0 的方向上， 用于对束流位置的观测，如果接上c c d 以及与扫描线圈配合使用，可以方便地通过计算机 监控柬流的位置和扫描范围。 复旦大学硕士毕业论丈 9 宴堕垒! 型鎏! 塑! ! ! 星 一 第二章束流光学模拟成像计算 为了在不损失束流强度的情况下，得到高质量的离子束，一些实验室进行了束流光学的 计算”1 【”1 结合复旦大学核微探针系统的几何条件，我们进行了线性条件下的束流光学计 算 第一节束流光学基本原理1 1 9 - 2 3 i 任何带电粒子束装置实际就是条束流传输线，传输线上的各种部件对束流起加速、偏 转、聚焦等作用。5 0 年代初，随着高能加速器理论和技术的发展需要，人们将经典力学的 研究成果和方法引入加速器设计中，解决了大量带电粒子束运动所遇到的问题。1 9 6 0 年， j es t r e i b l 2 “，建立了一阶传输变换，并讨论了粒子运动稳定性问题。现在，束流光学理论 已经成功地运用到各种电子束、离子束装置的设计中去。 r 图9 磁四极透镜示意图 为了对高能粒子束聚焦，最常用的强聚焦部件为四极透镜。四极透镜分为静电四极透镜 和磁四极透镜两大类。理想的四极透镜只有横向场，粒子只受横向力，而且力的大小和粒子 离开轴的距离成正比。图9 为磁四极透镜结构及场分布示意图。 对磁标势掣而言，其对称面与x - z 和y - z 面成4 5 0 角。如果不考虑边缘效应，磁标势w 仅为x ，y 的函数，而与z 无关。( 推导见附录) 甲( w ) ：一掣w ， ( 1 ) 百 其中i 是线圈的激励电流，r o 是透镜孔( 磁极面内切圆) 半径，n 是线圈匝数。 由式( 1 ) ，磁感应强度分量为： 复旦大学硕士毕业论文 1 2 堡苎望旦! 垄呈奎堂堑堡垡堡丝墅堡皇塑星薹垦坌堑幽 d m ( b 1 图i 3 ( a ) x 平面上的像距与透镜参数关系图( b ) y 平面上的像距与透镜参数关系图 图1 3 ( a ) 和( b ) 是在现有系统的几何条件下( 物距3 5 m ) ，不同k 值时x 、y 平面上的 像距。在选择四极透镜的参数时，不能选择像距变化剧烈的区域，否则一个小的微扰，可以 导致整个系统的崩溃。 考虑到现有系统的像距在】5 c m 左右，表6 给出像距符合要求的四极透镜参数值。可见， 在参数值变化较大的范围内，系统的像距变化缓慢( 没有突变) 。这样在系统不稳定的情况 下，仍然可以得到小的束径。 表6 物距为35 m 时，符合条件的透镜参数与像距 dm m o 6 4 8o 5 2 3o 4 3 6o 3 4 8o ，3 0 40 2 5 5 丝：丝! 竺= ：【! ! ：! ! ! ：璺】( ! ! ：i ! ! ：1 2q ! ：j ! q ：翌【! ! ：! ! ! ：1 2( ! ! ：! ! ! ：型 d m m 0 2 1 70 1 8 80 1 7 90 1 5 70 1 5 1 取表6 中第l l 组数据，代入式( 10 ) ，得到两个平面对应的透镜放大率为o 0 2 x o 0 7 。 而复旦旧的微探针系统采用双元四极透镜，分别用各自电源单独供电。该旧系统的x 传输平面为聚焦- 散焦平面，y 传输平面为散焦- 聚焦平面。计算后，符合旧系统几何条件的 数据见表7 。取表7 中第l l 组数据，代入式( 10 ) ，得到两个平面对应的透镜放大率为o 0 7 x o 3 0 。 总上所述，可见新的微探针聚焦系统在基本相同的透镜参数条件下聚焦能力较强。 表7 在复旦旧的核微探针系统条件下，物距为15 m 时，符台条件的透镜参数与像距 复旦大学硕士毕业论文 1 7 论文题目：复旦盔堂堑毯丝拯盐笪建童塑臣垂塞望墅型! ! ! 旦 第三章s t i m 的方法学研究 第一节s t i m 分析的基本原理 s t i m ( s c a n n i n gt r a n s m i s s i o n i o nm i c r o s c o p y ) 是扫描透射离子显微术的简称。m e v 能量的入射粒子穿过薄靶样品时，其能量损失主要是由其和靶原子核外电子相互作用而引起 的。由于离子与电子的质量相差很大，所以离子与样品碰撞时的散失角较小，有很强的穿透 能力，穿过靶样品时的能量歧离很小，因而有好的空间分辨率。实验中通过测量透射离子的 能量损失，通过转换可以得到2 - d 靶样品的面密度： 2 肛意。扭， ， 其中p 是某一深度x 处的体密度，如果靶样品为化合物，则应用b r a g g s 法则 志= 莩等c 志 ， 其中m 是化合物分子的分子量，n 。和a 1 分别是每一个化合物分子中包含的某种( t 类) 原 子的个数和这种原子的原子量。 s t i m 本身具有低噪声、高分辨、高效率( 理论上为1 0 0 ) 等优点，所以与传统的核 分析手段相比，s t i m 在2 - d 密度图的获取上比p i x e 和r b s 快2 - 3 个量级；而且由于s t i m 分析的束流要求很小，比p i x e 和r b s 至少小5 个量级，一般可以达到十几a m 量级的分辨 率，所以获得图像的质量特别高。 在8 0 年代初，s e a l o c k l 2 6 等在m e b o u r n e 的核微探针的系统上用s t i m 技术扫描了乳胶 球样品，随后o v e r l e y l 2 7 1 等用s t i m 扫描了果蝇头部的两维元素密度分布图，而后l e f e v r e f 2 8 】 等把p i x e 和s t i m 技术结合起来，解决了束流强度的差异问题( 1 0 4 ) ，同时在线地得到 生物样品各元素两维密度分布。这样为s t i m 的发展奠定了基础。 经过2 0 年的发展，s t i m 的应用领域越来越广泛，现在几乎所有的s p m 实验室都把其 作为一个重要的分析手段。在原先s t i m 分析的基础上与一些核分析技术结合，使s t i m 有 了新的应用空间。s t i m 和沟道效应结合，可以研究晶格结构和晶格的位错 2 9 - 3 1 1 ；在极弱束 流的条件下，可以开展离子辐照对半导体探测器的损伤及单细胞的损伤的定量分析研究 3 2 1 ； 如果把样品配上三维定角器，可以进行s t i m ，c t 的研究 3 3 - 3 5 】，不仅可以得到样品表面的元 素密度分布，而且可以获得元素在样品中的体分布，这一技术在获取生物细胞中元素的体分 布中应用较为广泛。 复旦大学硕士毕业论文 9 论文题目：复里盘堂堑丝丝拯盐的建童塑蛊重堡耋查丝星! 里 表8 各曲线表示的测量状态 由图1 4 可以看出，无论哪条曲线都可以看出有明显的波动，这主要是因为计数的统计误差 造成的。对于高计数而言，小的统计涨落不会造成大的误差，但是对低计数而言，统计涨落 就可能影响最终的结果。所以要得到高质量的图像也需要大量的计数，同样也可能带来对靶 样品的损伤，此方法现在已经用的较少。 第二种策略：平均能量法 此方法把探测到粒子的能量按粒子多少作简单的加权平均，作为粒子穿过样品的透射能 量。如果透射过的粒子数量较少，此方法就不太准确。另外，作全能谱的平均，必然要把低 能区和高能区包括的粒子也平均进去，而这两区域往往包含了噪声等非样品信息，带来了误 差。虽然平均能量是测得能谱( 对高斯能谱) 能量的最佳似然值，但如果能谱较为复杂时， 也可能得到不可靠的值。具体的用平均能量法的计算在下面和用能量中值法的计算做对比介 绍。 第三种策略：能量中值法 能量中值法是把测到的粒子按能量大小进行排序，取最中间一个粒子的能量为粒子穿过 样品的透射能量。此方法使用的范围较广，不仅对于高计数时可以给出好的结果，对于低计 数同样可以得到准确的结果。此方法可以很好的处理样品的边缘效应，越是边缘陡的样品， 此方法的优越性更加明显。能量中值法还可以解决计数的奇异值问题，反映到2 维密度图上， 表现为可以解决图像的“斑点”问题。图1 5 是o v e r l e y 等对果蝇的s t i m 扫描图。3 m e v 的 质子束的扫描范围是1 4 r a m 1 4 r a m 图( a ) 是没有经过处理的原始图，而图( b ) 为使用了能 复旦大学硕士毕业论文 2 f ，_ = x 面面i _ i ! ! _ j j t 二：_ 和j 1 。 ，_ 皇堕! 丝坚唑王塑一 图1 6s t i m 程序流程图( a ) 模块框架( b ) 能量中值法的程序方框图 复旦大学硕士毕业论文 2 4 申请人：塞邀2 0 0 1 年5 月 第四章离子束分析的应用 离子束分析是利用离子束和物质的相互作用来对物质进行元素的定性分析、定量分析、 和结构分析。它是近几十年来发展起来的无损、高灵敏的分析手段，1 9 7 3 年召开了第一次 国际离子束分析会议，以后每两年一次，内容越来越丰富，研究和应用领域越来越广泛。 第一节离子束分析总论 高能( m e v ) 离子束入射到靶物质上与靶物质发生的主要作用过程构成的分析方法如图 2 0 所示。表1 0 列出了利用这些相互作用方式而产生的离子束分析技术。 图2 0 离子柬与物质的主要相互作用 下面介绍和本工作相关的几种离子束分析技术。 2 2 次离子质谱( s i m s ) | 3 9 1 能量为k e v 的离子入射到靶样品表面，与靶原子碰撞，把能量传递给靶原子，后者的 反冲能量足够大，又引起其它碰撞( 级联过程) 。有些背向反冲原子能携带足够的能量达到 样品表面，如果能量再大就可以脱离样品，形成二次离子。 复旦大学硕士毕业论文 3 0 堡兰壁旦! 叁皇茎茎堑垫丝堡篁笪塞塞垫堕重塞叁堑堕堡星 _ 二次离子质谱最重要的参数是离子的溅射产额y ，y 的定义是： y = 平均发射原子数入射粒子。 溅射产额取决于靶材料的结构与组份、入射粒子束的参数以及实验布局。 表1 0 核分析的主要技术 测量的y 的数值宽达七个量级，不过对于中等质量、能量的粒子，y 的值约为o5 2 0 。理 论上可对单个元素材料的溅射产额作预言，计算是由s i g m u n d 1 于1 9 8 1 年根据核能量损失 及参与碰撞级联的许多原子分摊该能量损失来完成的。 溅射产额正比与发生位移或反冲的原子数。在线性级联情况下，反冲原子数与在核能量 损失中的每单位深度储能f d ( e 。) 成正比。我们有： y = af d ( ) ，( 1 3 ) a 概括了所有材料性质，而 f d ( ) 2 d n & ( 巴) 。 ( 1 4 ) 式中n 为靶原子密度，s 。( e ) 为核阻止截面。a 为修正因子。 卢瑟福背散射分析( r b s ) 卢瑟福背散射( r b s ) 是入射离子与靶原子核之间的大角度库仑散射现象。入射离子与 靶原子这一对碰撞体系的弹性碰撞运动学关系决定了能量转移的大小，通过对散射离子能量 的测量，可确定靶原子的质量。在背散射分析中，运动学因子、散射截面和能量损失因子是 主要参量。能量为e 0 ，质量数为地的入射粒子与质量数为地的靶核碰撞后，散射粒子的能 量为： 复旦大学硕士毕业论文 皇堕! 型垫! ! ! ! 王三星一 e = k e o ， k 为运动学因子，其值为 k ： ! = ( m 2 十m 1 ) 2 ( 1 5 ) ( m ；一m ? s i n2 2 + m 1c o s t 9 2 ， ( 1 6 ) 郴吲d o 籀2 警一 巩5 面蚕霸甄 复旦大学硕士毕业论文 论文题目：复里鑫堂堑燕邀拯盐故建塞塑彦王塞筮塑笪至旦 第二节低能离子溅射和高能离子背散射组合方法进行薄膜原位分析 卢瑟福背散射分析( r b s ) 是一种十分有效的材料表面层定量分析方法，广泛应用于薄膜 组分和厚度、杂质浓度及分布、界面原子混合等研究中。但常规r b s 分析的可分析深度有 限，而且随深度的增加，深度分辨率变差，很难适用于m e v 离子注入杂质( 深度为几个p m 1 或深埋层分析，以及对多层膜界面原子混合现象的研究。二次离子质谱分析( s i m s ) 具有 极高的元素分析灵敏度和好的深度分辨率，能对多层膜进行分析，但难以得到严格定量分析 结果，特别是溅射过程中的择优溅射问题和溅射离子柬造成的增强扩散以及原子混合等效应 的存在，影响到s i m s 分析结果的精确评估。因此，从深埋杂质和多层膜、超晶格材料的应 用研究的实际需要出发，要求开拓将高能和低能离子束技术结合在一起，在原位对样品进行 低能离子溅射剥层和高能离子r b s 定量分析。把经过剥层后尚未受到溅射过程影响的待分 析原子层移到近表面进行分析，这样可提高r b s 的可分析深度和深度分辨率。而从溅射后 样品的最外层表面成份分析，可获得有关择优溅射方面的信息。 w i t t m a a c k 等4 1 1 人曾首先采用离子枪与中能离子( 几百个k e y ) 组合的溅射背散射 ( s p u t t e r i n g r b s ) 方法实现了在原位进行厚样品注入层的高分辨深度分布研究。b r i j s 等1 4 2 1 人用s i m s r b s 在原位进行低能离子轰击引起的离子束混合效应的研究。 复旦加速器实验室曾分别采用r b s 、沟道技术和s i m s 分析方法，对多层膜样品进行 过研究m 1 【4 4 1 ，如今在高能r b sf m e v ) 分析靶室内专门安装离子溅射枪，以实现对样品进行 溅射剥层r b s 原位分析。 图2 1 是s p u t t e r i n g r b s 分析系统示意图。在靶室中装有r b s 分析用面垒型半导体探 测器和e x 0 5 型离子枪。探测器和样品架均可移动。按需设置探测角度和改变样品与溅射束 或与m e vh e 分析束之间的夹角。样品架对她绝缘，在溅射时连接溅射电源的高压；在r b s 分析时，与电荷积分仪相连，测量入射h e 离子柬流。靶室连接在串列加速器北1 5 0 管道上， 它们之间有2 r a m 孔径的真空隔离法兰。用4 5 0 1 s 分子泵真空机组能使靶室抽到2 x 1 0 a 真空度。离子枪部分有个1 l o l s 的分于泵机组构成差分真空系统。 a r 气从离子枪后面通过针阀导入离子枪。加热钨丝，发射的电子将a r 气电离，离子由 吸极引出，经聚焦打在样品上。离子枪中的x y 扫描电极可将离子束按光栅扫描方式轰击 样品，扫描范围2 m m 2 m m ；也可加上直流偏压，对束斑进行x 或y 向位移。离子枪出口 狭缝至样品的距离为2 0 m m ，样品与离子枪间加一负高压，a r 离子能量最大为5 k e v ，最大 柬流为几个u a 。 复旦大学硕士毕业论文 皇堕! ! 些! ! ! ! ! ! 旦 一一 图21 s p u t t e r i n g i u 3 s 原位分析实验装置示意图 9 s d h 一2 串列加速器产生的2 m e v4 h e 离子经过真空隔离法兰上的2 m m 孔和靶室内的 1 m m 准直孔，入射到样品上，做r b s 分析。样品前有一半球形二次电子抑制电极，以保证 束流测量的准确性。s p u t t e f i n g r b s 分析系统经多次调试后，样品溅射束斑与m e v 束斑相 重合，束流大小能满足实验需要，可以做样品的原位分析实验，即样品经溅射剥层后，不必 破坏靶室真空，立即就可对样品进行r b s 分析。 我们利用该分析系统分析了a u s i ，s i g e s i ，w s i 。s i 0 2 s i 等样品。 a u s i 薄膜样品分析 样品的结构是在s i 基体上蒸镀了4 0 n m 的a u 。我们先测了未经溅射样品的r b s 谱，然 后用小束流a r + 离子垂直入射，每溅射1 0r a i n 后，再测r b s 谱，图2 2 ( a ) 是测得的经不同时 间溅射的样品的r b s 能谱图。图2 2 ( b ) 和( c ) 是经放大后的s i 和a u 的能谱。我们可以看到， 经剥层后，s i 界面峰值向高能端移动，a u 层减薄，a u 峰面积计数减少，同时可看到当a u 层很薄时，溅射束引起的界面a u 和s i 原子迁移的存在。对于k e v 能量范围的a r 离子，考 虑简单模型，在样品中的能量损失主要以核能量损失为主，而且能量损失的数值与能量无关 复旦大学硕士毕业论文 3 4 堡茎壁! ! 星呈奎兰堑垫丝堡塾些堡塞塑童至垦坌堑笪堡旦。一 】，用a r 离子的射程作为a u 与s i 的混合范围。这样，离子的射程，即a u 与s i 的混合范 围为： r = e 。( d e d x ) ， ( 1 9 ) 由t r i m1 4 6 l 程序，算得扭d x = 4 8 5 e v ”，由此得r = 7 2 n m 。 从实验的结果看，每溅射1 0 m i n 后，s i 的r b s 谱前沿向高能端移4 道。根据能量定标 的结果，每道对应2