（光学专业论文）极紫外与软x射线多层膜偏振光学元件研究.pdf

同济大学博士学位论文摘要 摘要 在极紫外与软x 射线波段存在大量的原子共振吸收边，如生命物质中c 、n 、 o 等和磁性金属材料中f e 、c o 、n i 等元素的吸收边及稀土元素吸收边。根据稀土 材料分子及磁性材料分子自旋及轨道角动量与偏振光的相互作用来研究材料电 子壳层的精细结构并确定其磁学特性，对研究超快大容量磁光存储器件有着重 要作用。利用磁圆二色性制造的圆偏振元件与高分辨率软x 射线扫描显微镜组成 成像系统，可以对磁性薄膜样品实现几十纳米空间分辨率的磁畴研究。依据单 个自旋与多重散射分离的磁性扩展x 射线吸收精细结构谱可以分析纳米材料结 构。利用生物组织对不同偏振光吸收特性的差异进行x 射线磁圆二色性、x 射线 磁线二色性分析，可以测定生物大分子结构。因此，偏振光为生物、医学、材 料、物理与化学等学科提供了强有力的研究工具，测量不同材料尤其是磁性和 生命物质与偏振极紫外与软x 射线的相互作用已成为近年来国内外同步辐射研 究的热点。其中，实现极紫外与软x 射线光束的高偏振性能、确定入射光的偏振 状态、检验出射光的偏振状态均非常重要。多层膜是唯一能在极紫外与软x 射线 波段实现偏振测量的元件。我国已开展极紫外与软x 射线多层膜偏振元件的研 究，获得了可实用的周期多层膜和非周期宽带偏振元件，并在同步辐射光束线 站进行了偏振测量实验。但是目前对多层膜偏振元件的研究还存在不足：缺少 系统的设计标准；可实现的多层膜偏振元件的带宽仍然有限，在较宽范围进行 起偏检偏时需要多个偏振元件配合使用，给装调与测试带来不便。 本文对极紫外与软x 射线波段反射及透射式多层膜偏振元件的设计、制备 和检测进行了深入研究。通过比较采用不同评价函数的设计结果，详细分析了 入射角度、膜层数、粗糙度等主要参数对偏振多层膜性能的影响，得出了单波 长及宽带目标偏振元件设计时角度、膜层数和评价函数的选择标准。针对单波 偏振元件，比较了周期与非周期结构设计结果的异同，结果显示采用周期结构 设计并不逊于非周期结构。采用遗传算法设计出性能优于传统设计结果的反射 及透射式多层膜偏振元件。通过数值分析结合l e v e n b e r g m a r q u a r d t 算法设计出 l a b 4 c 、m o y 、m o s i 及m g s i c 超宽带反射式多层膜偏振元件，其带宽比传统 周期设计结果提高了十倍以上。采用膜堆叠加方法设计出跨越f e 、c o 、n i 元素 同济大学博士学位论文摘要 三吸收边的w b 4 c 宽带偏振元件。 利用磁控溅射方法，对宽厚度范围非周期多层膜标定沉积速率。首次制备 出工作波段从b 吸收边6 6 n m 起最宽达到9 6 n m 的l a b 4 c 超宽带偏振元件、从 8 0 n m 最宽达到1 3 0 n m 的m o y 超宽带偏振元件及1 3 0 。3 0 0 n m 工作波段的 m o s i 反射式宽带多层膜偏振元件。b e s s yi i 和e l e t t r a 同步辐射装置上的 偏振测试结果表明，制备的宽带l a b 4 c 样品在6 6 8 6 n m 波段及6 6 9 6 n m 工作 波段分别获得了3 8 和3 4 平坦的s 光反射率，偏振度高于0 9 9 5 ，最宽带宽 达到周期结构2 0 倍，角宽达到周期结构1 7 倍；制备的宽带m o y 非周期多层膜 样品，分别在8 5 1 2 5 n m 及8 0 1 3 0 n m 波段具有3 9 和3 2 的s 光平均反射率， 偏振度在0 9 9 6 以上，最宽带宽达到周期结构1 7 倍；工作在4 5 0 的m o s i 超宽带 偏振元件在1 3 0 - 3 0 0 n m 范围内显示出平坦的s 光平均反射率高达1 3 5 。上述 超宽带偏振元件在保证高偏振度的同时极大拓展了多层膜的有效带宽，仅利用 三块超宽带偏振元件就获得从6 6 n m 到3 0 0 n m ，带宽达2 3 4 n m 的高性能偏振光。 分析表明界面粗糙及表面氧化是造成反射率低于理论值及出现震荡的主要因 素。 关键词：极紫外与软x 射线，偏振，反射，透射，多层膜 t o n g j iu n i v e r s i t y d o c t o ro fp h i l o s o p h ya b s t r a c t ab s t r a c t p o l a r i z i n gm e a s u r e m e n t sc o u l db eu s e di naw i d er a n g es t u d yo fb i o l o g y ， c h e m i s t r y ，p h y s i c s ，a n dm a t e r i a ls c i e n c e i ne x t r e m eu l t r a v i o l e ta n ds o f tx - r a yr a n g e ， m a n ya b s o r p t i o ne d g e so fm a t e r i a l se x i s t p o l a r i z e dl i g h tp l a y sav e r yi m p o r t a n tr o l e i nm a n ye x p e r i m e n t s ，s u c ha sf a r a d a yr o t a t i o n ，c i r c u l a rd i c h r o i s ms p e c t r o s c o p y ，a n d s p i n p o l a r i z e dp h o t o e l e c t r o ns p e c t r o s c o p y m a g n e t i cc i r c u l a rd i c h r o i s m ( m c d ) a n d t h ef a r a d a ye f f e c ta tt h e2 pa b s o r p t i o ne d g e so ft h et r a n s i t i o nm a t e r i a l sa n da tt h e3 d e d g e so fr a r ee a r t h sa r eu s e df o rq u a n t i t a t i v ed e t e r m i n a t i o no ft h ed e g r e eo fc i r c u l a r p o l a r i z a t i o n l i n e a ra n a l y z e r s ，p h a s er e t a r d e r sa n dc i r c u l a rp o l a r i z i n gf i l t e r sb a s e do n m a g n e t i cc i r c u l a rd i c h r o i s mc o u l db ea p p l i e di nm a g n e t o o p t i c a ls t u d i e su t i l i z i n g s y n c h r o t r o nr a d i a t i o n h e n c e ，a c c u r a t ee v a l u a t i o no ft h es t a t eo fl i g h tp o l a r i z a t i o ni s c r u c i a l l yi m p o r t a n t t om e a s u r et h es t a t eo ft h ep o l a r i z a t i o n ，p o l a r i m e t r yi su s e d ， w h i c hn e e d sl i n e a rp o l a r i z e rt og e n e r a t cp o l a r i z a t i o na n d p h a s er e t a r d e rt od i s t i n g u i s h c i r c u l a r l yp o l a r i z e dc o m p o n e n t s p o l a r i z i n gc o m p o n e n t s b a s e do n m u l t i l a y e r i n t e r f e r e n c ea r et h ek e yo p t i c a le l e m e n t si nt h ep o l a r i z a t i o nm e a s u r e m e n t n o w a d a y sm u l t i l a y e rp o l a r i z i n gc o m p o n e n t sw o r k i n gi ne x t r e m eu l t r a v i o l e ta n d s o f tx - r a yr a n g eh a v eb e e ni n v e s t i g a t e di nc h i n a t h eo p t i m i z a t i o nd e s i g no f m u l t i l a y e rp o l a r i z i n go p t i c a lc o m p o n e n t sh a sb e e nd e v e l o p e d a n a l y z e r sa n dp h a s e r e t a r d e r sh a v eb e e nf a b r i c a t e da n du t i l i z e di nt h eo n - l i n ep o l a r i m e t e r h o w e v e r ，t h e d e s i g nc r i t e r i ao fr e f l e c t i o na n dt r a n s m i s s i o np o l a r i z e r sh a v en o tb e e ns t u d i e d s y s t e m a t i c a l l y f u r t h e r m o r ea l t h o u g ha p e r i o d i cm u l t i l a y e rs t r u c t u r e sc a ne x t e n dt h e w o r k i n gb a n d w i d t h ，t h eb a n d w i d t hi s s t i l ll i m i t e da n dt h eb r o a d b a n dp o l a r i z e r w o r k i n go v e rt h ef u l le x t r e m eu l t r a v i o l e ta n ds o f tx - r a yr a n g ei ss t i l ll a c k i no r d e rt oo v e r c o m et h e s e ，t h i st h e s i sf o c u s e so nt h em a j o rc o n t e n t sb e l o w , i n v e s t i g a t i n gt h ed e s i g nc r i t e r i ao fs i n g l eg o a lm u l t i l a y e rp o l a r i z e ra n de x t e n d i n gt h e w o r k i n gb a n d w i d t ho fb r o a d b a n dp o l a r i z e r d e s i g np r o c e d u r e su s i n gd i f f e r e n tm e r i t f u n c t i o n sa l ep r e s e n t e d ，d e s i g nr e s u l t sa r ec o m p a r e d ，a n dt h eb e s tm e r i tf u n c t i o ni s c h o s e n b yt h i sw a yt h eu n i v e r s a ld e s i g nm e t h o d sf o rh i g hq u a l i t yr e f l e c t i o na n d i i i t o n g j iu n i v e r s i t yd o c t o ro fp h i l o s o p h ya b s t r a c t t r a n s m i s s i o nm u l t i l a y e rp o l a r i z e rw o r k i n gi ne x t r e m eu l t r a v i o l e ta n ds o f tx r a yr a n g e a r es t u d i e ds y s t e m a t i c a l l y t h eb a n d w i d t h so fb r o a d b a n dp o l a r i z e r sa r ee x t e n d e d m o r et h a nt e nt i m e sc o m p a r et ot r a d i t i o n a lp e r i o d i cm u l t i l a y e rp o l a r i z e r s t h e m u l t i l a y e rp o l a r i z e r sa r ed e p o s i t e do nt h es u p e r - p o l i s h e ds i l i c o nw a f e ru s i n gd i r e c t c u r r e n tm a g n e t r o ns p u t t e r i n gt e c h n o l o g ya n dd e t e r m i n e dt h e i rs t r u c t u r e su s i n gx - r a y g r a z i n ga n g l er e f l e c t i v i t y ( x r r ) m e a s u r e m e mb yx r a yd i f f r a c t i o n t h ep o l a r i z e r s r e f l e c t i v i t i e sa r em e a s u r e da tn a t i o n a ls y n c h r o t r o nr a d i a t i o n l a b o r a t o r y ( n s r l ) ，a n da r eu s e di nt h eo n l i n ec a l i b r a t i o no ft h ep o l a r i m e t e ri n b e i ji n gs y n c h r o t r o nr a d i a t i o nf a c i l i t y ( b s r f ) t h eq u a l i t i e so fm u l t i l a y e rp o l a r i z i n g c o m p o n e n t sa r ec h a r a c t e r i z e du s i n gt h es o f tx r a yp o l a r i m e t e ra tb e s s yi ia n d e l e t t r a f o rl a b 4 ca p e r i o d i cm u l t i l a y e r , o v e rt h ed e s i g n e dw a v e l e n g t hr a n g eo f 6 6 8 6 n ma n d6 6 9 6 n m ，n e a r l yc o n s t a n ts - p o l a r i z e dr e f l e c t i v i t yu pt o3 8 a n d 3 4 a r ea c h i e v e d ，r e s p e c t i v e l y c o m p a r e dt ot h ep e r i o d i cm u l t i l a y e r ，b a n d w i d t hh a s b e e ne x t e n d e db yaf a c t o ro f15 2 6w h i l ed e g r e eo fp o l a r i z a t i o ni sm o r et h a n o 9 9 5f o r t h ew h o l eb a n d m o ya p e r i o d i cm u l t i l a y e r se x h i b i t e dg o o db r o a d b a n de f f e c tf o r w a v e l e n g t hr a n g e so f8 5 - 12 5 n ma n d8 0 13 0 n m 、析mm e a ns - p o l a r i z e dr e f l e c t i v i t y o f3 9 a n d3 2 ，r e s p e c t i v e l y d e g r e eo fp o l a r i z a t i o no fa l lm u l t i l a y e r si sm o r et h a n 0 9 9 6w i t h i nt h eb a n d f o rm o s ib r o a d b a n dp o l a r i z e r ，m e a ns - r e f l e c t i v i t y ，u pt o 13 5 ，i so b s e r v e do v e r13 o m n 一3 0 o n mw a v e l e n g t hr a n g ea ti n c i d e n ta n g l eo f4 5 。 c o m b i n e dw i t ht h e s e o n l yt h r e eb r o a d b a n dm u l t i l a y e rp o l a r i z e r sh i g hq u a l i t y p o l a r i z i n gl i g h ti so b t a i n e do v e r6 6 n m 一3 0 0 n m k e yw o r d s ：e u va n ds o f tx r a y , p o l a r i z a t i o n ，r e f l e c t i o n ，t r a n s m i s s i o n i v 学位论文版权使用授权书 本人完全了解同济大学关于收集、保存、使用学位论文的规定， 同意如下各项内容：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版 本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并采用影印、缩印、 扫描、数字化或其它手段保存论文；学校有权提供目录检索以及提供 本学位论文全文或者部分的阅览服务；学校有权按有关规定向国家有 关部门或者机构送交论文的复印件和电子版；在不以赢利为目的的前 提下，学校可以适当复制论文的部分或全部内容用于学术活动。 学位论文作者签名： 番默善 移吖口年厶月- u , c e t 同济大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，进行 研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文 的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的 作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集 体，均己在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任 由本人承担。 学位论文作者签名： 瘩默李 ，。年占月雄e 1 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第1 章绪论 1 1 引言 第1 章绪论 1 8 0 9 年，m a l u s 首先发现了光的偏振现象。1 8 7 3 年，m a x w e l l 用电磁理论从 本质上说明了光的偏振现象，指出光波是横波，其振动方向与传播方向正交。 在垂直于传播方向的平面内，电场强度矢量可能存在各种不同的振动状态，称 为光的偏振态n 1 。通常将电场强度矢量方向与光传播方向构成的平面称为偏振面 或振动面。根据偏振面的不同表现形式可将光波的偏振态分为：非偏振( 自然 光) 、完全偏振( 线偏振、圆偏振、椭圆偏振) 和部分偏振。自然光的振动方向 在垂直于传播方向平面各方向的振幅相同。线偏振光的特点是在垂直于传播方 向平面内光矢量只沿一固定方向振动。任何光波都可以分解为相互垂直的线性 偏振光的组合，电场强度矢量垂直于入射面的分量，称之为s 偏振( s e n k r e e h t ) ；电 场强度矢量平行于入射面的分量，称为p 偏振( p a r a l l e l e ) 。 使普通光源发出的光偏振状态发生改变从而能够获得偏振光的光学器件称 为起偏器，其也可作为检偏器检验光波的偏振态。光波的p 和s 偏振分量通过物 质时会产生不同的相位改变，从而在p 光和s 光之间引入相位差，这样的光学元 件称为相位延迟器( 相移片) ，如通常所说的四分之一波片，可使p 和s 偏振分量 在通过后产生r d 2 的相位差，相应的有效光程差为批，以实现圆偏振光与线 偏振光的相互转换。要全面测量光源与材料的偏振特性，需要偏振光学元件配 合使用。 波长改变材料的光学性质随之变化，因此产生偏振光的方法也不同。在可 见和紫外波段，可以利用晶体的双折射效应制作偏振光学元件。双折射是指各 向异性晶体对一束入射光产生两束折射率不同线偏振光( o 光和e 光) 的现象，将 此两束光分开从而获得偏振光。也可以利用晶体或聚合物薄膜的二向色性，即 材料对振动方向不同的偏振光的选择性吸收来产生线偏振光。双折射体现了材 料光学常数实部的各向异性，二向色性则由材料光学常数虚部的各向异性引起。 利用自然光在布儒斯特角处的反射和透射也可获得线偏振光，如玻璃堆法。在 真空紫外波段，可以利用m g f 2 和l i f 等物质的双折射效应来制作起偏器、检偏 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第l 章绪论 器和相移片乜一3 ；利用三个或四个反射镜组成多重反射镜系统也可实现起偏和检 偏1 。在硬x 射线波段，光波波长可以与晶体的晶格常数相比拟，因此可以制 成硅、金刚石和石墨单晶的反射式起偏器、检偏器n 1 和透射式相移片嘲。 极紫外波段的能量范围从3 0 e v 到2 5 0 e v ，对应的真空波长从4 0 n m 附近到 5 n m 。软x 射线波段是指2 5 0 e v 到几千电子伏特的能量范围，波长约从5 n m 到 0 2 n m 阳1 。绝大多数低、中原子序数元素的主要原子共振和吸收边都在极紫外和 软x 射线波段内，该波段下所有材料的吸收很强，因此无法用透射方法获得有效 起偏。并且任何材料的折射率都接近于1 ，根据f r e s n e l 公式可知单一界面的反 射率很低，所以也无法采用单层界面的多次反射方法制成反射式偏振元件。此 外，自然界中没有晶格常数与该波段波长相匹配的天然晶体。这一问题直到极 紫外与软x 射线多层膜出现后才得以解决。 极紫外与软x 射线多层膜可以视为一维人造晶体，是天然晶体向低能端的 延续，其利用多个界面反射的干涉，调节反射率、透射率和相位变化n 们，功能1 类似于可见光波段所用的1 4 波堆和硬x 射线波段下天然晶体的布拉格衍射。 1 2 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件的发展 利用偏振元件可以实现同步辐射极紫外与软x 射线光束线偏振态和材料偏 振特性的测量。极紫外和软x 射线波段存在大量元素的原子共振吸收边( 如磁性 金属材料f e 、c o 、n i 的l 2 吸收边、稀土元素 吸收边n 封、生命物质组成元素c 、, 3 m 4 , 5 n 、o 的吸收边) 。根据磁性分子自旋和轨道角动量与偏振光的相互作用来研究电 子壳层的精细结构并确定其磁学特性，对研究超快大容量磁光存储器件有着重 要作用n 朝。还可依据单个自旋与多重散射分离的磁性扩展x 射线吸收精细结构 谱( m e x a f s ) 来分析纳米材料结构n 们。利用磁圆二色性所制造的圆偏振元件n 刀与 高分辨率软x 射线扫描显微镜组成成像系统，可以对磁性薄膜样品实现几十纳米 空间分辨率的磁畴研究n 引。利用生物组织元素的吸收边对不同偏振光吸收特性的 差异进行x 射线磁圆二色( x m c d ) 分析和x 射线磁线二色( x m l d ) 分析，可以测定 生物大分子结构进行n 射。测量这些吸收边对入射极紫外与软x 射线偏振光强度和 偏振状态的影响已成为近年来同步辐射研究的热点，。 实现极紫外与软x 射线光束的高偏振性能、确定入射光的偏振状态、检验出 射光的偏振状态均需要利用多层膜偏振元件才能实现。s p l l i e r 嘲首先提出使用多 2 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第1 章绪论 层膜作为极紫外与软x 射线波段起偏器，随后g l u s k i n 乜们和d h e z 等人汹1 通过实验 验证了该理论的可行性。 k o r t r i g h t 和u n d e r w o o d 乜6 1 计算了通过多层膜反射和透射引起的p 偏振和s 偏振的相位变化，讨论了用反射方式和透射方式实现相移的可能性。研究结果 表明，2 0 周期m o s i 多层膜1 3 8 n m 反射式相移片的最大相移达到4 5 0 ，而透射 式相移片则可以获得9 0 0 的相移，从而证明了用多层膜结构制作1 4 波带片的可 行性。k o r t r i g h t 乜7 1 进一步研究，选择z r a i 、m o s i 、r u c 、r u b 4 c 和c r c 等材 料作为极紫外和软x 射线多层膜的起偏器和相移片，并从理论上计算了各自的 偏振性能。 y a m a m o t o 等人乜町用l a y e r - b y 1 a y e r 的设计方法，在s i 基底上选择r u c 材料 对，在1 2 8 n m 波长实现了4 5 0 的相移，证明了两次反射可以在p 光和s 光之间 引入9 0 0 的相位差，但反射率测量结果与理论值有较大出入。y a m a m o t o 之后又 研制了1 2 8 n m 透射多层膜相移片心引，理论计算了多层膜位相差与周期数的关系， 证实了当膜层数从8 1 层增加到1 6 1 层时，多层膜的位相差由9 0 0 提高到1 8 0 0 ， 同时利用同步辐射光源测试了用磁控溅射方法制备的自支撑多层膜相移片，分 别得到4 1 0 和7 9 0 的相位差。h i r o s h in o m u r a 等人啪1 用同样方法设计了透射式多 层膜偏振元件，并用l i i t - o f fa n dr e m o u n t 手段制备了自支撑m o s i 多层膜偏振 元件，获得了直径8 m m 的圆形多层膜起偏器，在1 2 8 n m 波长处具有1 4 的透 射率和9 9 2 的偏振度，同波段的9 0 0 相移片获得了1 0 的平均透射率。 日本n t t 实验室用反应离子刻蚀和化学腐蚀相结合的方法研制了11 m m 2 自支撑m o s i 多层膜起偏器，其中心7 5 r a m 2 区域内具有1 1 n m 的平整度，在 1 3 9 n m 波长处以4 5 0 入射获得的s 光和p 光透射率分别为4 5 3 和6 9 5 ，以6 8 0 入射时得到相对值为1 的8 光和p 光透射率及6 8 0 的相移。该实验室又研制了双 透射式软x 射线偏振测量仪口射，采用1 3 n m 单色同步光作为光源，以m o s i 多 层膜偏振元件为起偏镜( 相移片) 和检偏镜测试偏振度高达9 9 9 ，相位延迟为 9 0 0 ，相对透过率为0 7 8 5 。 俄罗斯微结构物理研究所的a n d r e e v 等人b 3 1 用c r s c 材料对，在s i 3 n 4 支撑 膜上设计制备了透射式相移片。配合同种材料对的反射式多层膜，在2 1 6 r i m 波 长处，以3 2 0 入射，获得了1 8 0 的相移；在3 1l n m 处，以4 6 5 0 入射，获得了1 8 0 的相移；在3 1 4 r i m 波长处，以布儒斯特角入射获得了1 9 9 透射率碡，该波长 处3 0 0 周期c r s c 自支撑多层膜相移片9 0 0 相移对应的s 光和p 光透射率都达到 3 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第1 章绪论 0 4 5 1 ；对4 4 7 n m 波段设计优化了c r c 和c r s c 透射式自支撑多层膜起偏器， 在布儒斯特角处分别获得了1 3 1 和o 9 6 的透射率汹1 。该研究首次实现了 2 1 6 n m 和3 0 9 n m 附近圆偏振光全偏振测量。 磁圆二向色性和法拉第实验中，需要实现宽波段偏振测试。为此y a n a g i h a r a 等人d 7 1 发展了同步辐射用双晶x 射线单色仪，在硅基底上用磁控溅射方法镀制了 两块相同的2 1 层r u c 多层膜，在工作过程中同时调整两块起偏器的角度，并进 行水平移动，实现宽带偏振测试，称为双多层膜片起偏器。在波长8 3 1 5 5 n m 范围内，s 光透射率高于4 ，并在1 2 4 n m 处达到最大值1 1 5 。这种双多层膜片 宽带起偏器使用过程中需要不断调整起偏器的角度和位置，对两块镜片的一致 性要求高，若镜片本身或其装调角度不一致，则会牺牲光通量和偏振度：如果 通过调整角度来改变峰值波长，不仅会降低光通量和偏振度，还会改变光束出 射方向。 1 9 9 5 年，k o r t r i g h t 等人采用h e a v e n s d 胡提出的梯度多层膜方法，实现了宽带 偏振测试例。根据b r a g g 公式，角度不变时，不同波长的反射峰值对应的膜厚不 同，梯度多层膜就是沿基片方向上，镀制一系列不同周期厚度的多层膜。虽然 梯度多层膜比双晶x 射线单色仪型宽带起偏器调节方便，但是其制备需要加掩膜 板，工艺要求高，而且使用过程中还要不断调整多层膜的位置以适应不同波长 要求。 2 0 0 6 年，同济大学精密光学工程技术研究所纠钔首次提出了用非周期多层膜 实现宽带偏振光学元件的方法，将设计硬x 射线宽带多层膜超反射镜的分析数值 方法进行修正推导，与l e v e r b e r g m a r q u a r t 局部优化算法相结合，成功优化设计 出具有高偏振度和平坦反射率的非周期多层膜宽带偏振光学元件，克服了传统 周期多层膜带宽窄、梯度多层膜元件测试时需要平移、以及双多层膜片起偏器 测试时需要旋转的难题。采用磁控溅射方法制备了1 3 1 9a m 波段m o s i 与8 - 1 3 n l t l 波段m o y 反射式宽带多层膜起偏器以及m o s i 宽带相移片。利用b e s s yi i 同 步辐射的偏振装置对制备的偏振元件进行了表征，m o s i 宽带多层膜在1 5 1 7 a m 、1 4 1 8n n l 和1 3 1 9n l n 波段平均反射率分别为3 6 6 、2 1 1 和1 8 2 ，偏振 度均大于9 8 。m o y 宽带多层膜在8 5 1 0 1n l t l 和9 1 - 1 1 7a m 平均反射率分别为 5 5 和6 1 ，偏振度大于9 6 。m o s i 宽带相移片在1 3 8 1 5 5n n l 波段的位相差 平均值为4 1 7 0 ，使用该相移片与m o s i 宽带反射式检偏器相组合，对b e s s yi i 同 步辐射光源u e 5 6 1 p g m 光束线的偏振特性进行全偏振测试，测试结果与光源偏 4 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第1 章绪论 振参数理论特性相吻合。首次实现了极紫外与软x 射线波段非周期多层膜宽带偏 振元件的设计、制备和检测。 1 3 论文主要研究内容 偏振测量中反射式多层膜偏振元件主要用途是作为起偏器和检偏器，对安 装和光路调试要求较高“。反射式偏振元件性能与设计方法有关，现有方法在工 作角度、设计参数和评价函数的选择上缺乏明确的标准，导致设计结果差别明 显。现有宽带偏振元件的工作带宽仍局限于单波长偏振元件半高宽的几倍，在 更宽范围内工作时仍需多块偏振元件调换使用。透射偏振元件便于实现相移功 能【1 0 “7 1 ，起偏时不改变光路走向，便于安装和调试，但传统设计方法通常利用 优化反射性能间接保证透射的偏振性能，所获得的透射式多层膜偏振元件无法 同时保证高透过率和高偏振度。 因此，研究极紫外与软x 射线多层膜偏振元件的设计方法，分析设计中各 主要参数对性能的影响，制备出高性能的单波长工作的偏振元件和超宽带多层 膜偏振元件，成为极紫外与软x 射线偏振元件研究进一步方向。为此，本论文 主要包括以下的研究内容： 1 极紫外与软x 射线多层膜偏振元件设计的系统研究 讨论极紫外与软x 射线反射式和透射式多层膜偏振元件的设计，比对采用 不同评价函数的设计方法和设计结果，详细分析设计中各主要参数( 角度、膜 层数、周期厚度、厚度比、粗糙度) 对多层膜偏振元件性能的影响，确定单波 长及宽带偏振光学元件设计时角度、膜层数和评价函数的选择标准；比较相同 单波长情况下周期结构与非周期结构的设计差异。确定合适的设计参数与膜层 材料，采用遗传算法设计高性能反射及透射式多层膜偏振元件；采用数值分析 结合l e v e n b e r g m a r q u a r d t 算法设计l a b 4 c 、m o y 和m o s i 反射式非周期多层 膜偏振元件，继续拓展工作带宽；采用膜堆叠加方法设计跨越f e 、c o 、n i 的三 吸收边的w b 4 c 宽带偏振元件。 2 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件的制备及结构表征 针对极紫外与软x 射线偏振多层膜厚度小，非周期结构厚度分布范围大等 特点，拟采用宽厚度范围膜层沉积速率的标定方法，优化高真空磁控溅射镀膜 设备的制备工艺；利用x 射线衍射仪精确测量膜厚，检测膜层扩散及粗糙度， 5 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件研究第l 章绪论 评价成膜质量，以保证制备样品符合设计要求；制备出l a b 4 c 、m o y 及m o s i 反射式超宽带多层膜偏振元件。 3 极紫外与软x 射线多层膜偏振光学元件的性能检测及分析 用n s r l 同步辐射的反射计、b e s s yi i 和e l e t t r a 同步辐射的偏振装置 测试元件的实际性熊 测试周期及宽带l a b 4 c 、m o y 、m o s i 多层膜偏振元件 的反射率及偏振度性能。根据测试结果对制备的多层膜结构性能进行拟合分析。 6 第2 章极紫外与软x 射线多层膜偏振元件设计 第2 章极紫外与软x 射线多层膜偏振元件设计 2 1 引言 起偏器( 检偏器) 有两种工作方式：反射式和透射式。目前在偏振测量中 反射式多层膜偏振元件最主要的用途是作为起偏器和检偏器1 2 2 1 ，其起偏与检偏功 能可以互相调换使用，但是对安装和光路调试的要求较高。而且传统的周期式 起偏振器带宽较窄，现有非周期宽带起偏器的带宽也仅有几个纳米。透射式懈 偏振元件虽然不改变光线传播方向便于安装和调试，但是其缺乏恰当的设计方 法，同时对制备工艺要求很高，因此限制了在偏振测量中的广泛应用。 本章将根据多层膜偏振元件的设计理论，深入分析设计角度、膜层数和评 价函数等因素对反射及透射式偏振元件性能的影响，拓展带宽以进行超宽带多 层膜偏振元件的设计研究，将粗糙度及氧化层引入到宽带多层膜偏振元件的设 计中，同时比较周期与非周期结构设计的异同。 2 1 1 多层膜光学元件的设计理论 设计极紫外与软x 射线多层膜元件时，需要求解m a x w e l l 方程组研究多层膜 的反射、透射、柏移的性质。求解的理论方法有x 射线衍射动力学理论n 洲。、分 层介质反射理论i 以及溥膜光学多层膜理论旧。各种方法对多层膜光学元件的 设计是等效的。本文的设计程序采用薄膜光学理论的多层膜递推公式编写。薄 膜光学多层膜理论把x 射线光学看作是可见光、紫外光学的一种推广，不同之处 在于计算中代入的是x 射线波段的复折射率。根据薄膜光学多层膜理论，极紫 外与软x 射线多层膜系的反射和透射特性是利用多层膜对s 偏振光和p 偏振光反 射率和透射率的不同来实现的。在理论设计过程中，需要求出多层膜每个界面 的反射系数和透射系数，然后采用迭代法求出总反射率和透射率。 2 1 2 薄膜光学理论递推公式 7 第2 章扳紫外与软射线多届膜偏振元件设计 哺 吃 r ， 图21 多层膜结构反射透射示意图 吐 吐 d j 哆+ - 米州溥膜光学理论进行设计首先要通过求解计算f r e s n e l 公式得到倾斜入射 情况下单一界面的反射率和透射率。f r e s n e i 公式中振幅反射率、振幅透射率和相 应膜层的位相厚度分别为： ，一坠竺堡二! ! 竺坠 “t - c o s o j + i ，c o s 8 ( 2 1 ) ，一兰：! ! ! ! 堡： 羔! 竺堡 。 亓h 。0 8 q l + 瓦。o s 只 ( 22 ) 2 i ，一lc o s 8 一l ”瓦面可可丽瓦 2 i hc o s 口j f ”2 瓦磊瓦而i 面 5 7 = 2 痈i d c o s e 。 ( 2 3 ) ( 2 4 ) ( 2 5 ) 0 鲨鲨 第2 章极紫外与软x 射线多层膜偏振元件设计 式中，磅为材料的复折射率，易为入射角。 然后根据多层膜的递推法陋1 ，得到理想结构中射层膜的合成振幅反射率和 振幅透射率分别为： 。= 鬲r ：；+ 万r j + , 丙e x p ；( i - 丽2 i f j ) r ，= 鬲t j 鬲_ i t je i x p ( 两- i s j _ i ) 对于反射，从卢掰开始，直到卢1 进行迭代计算， 射率，因此反射率( 能量反射率) r 为 黔力= 一川 对于透射，从j = l 开始，直到产m 进行迭代计算， 射率，因此透射率( 能量透射率) t 5 护为 对应的及射和透射的位布h 焚化和位布甘爰为 p ) _ 坐! ：二坐! + f 7 ( j 内+ ( 硝 。( j ，) f ( s , p ) 矽( 帅) ：! 型1幸， 乞叩+ r m 。 ，= 痧，盯一。尺， ( 2 6 ) ( 2 7 ) 得到m 层系统总振幅反 ( 2 8 ) 得到m 层系统总振幅透 ( 2 9 ) ( 2 1 0 ) ( 2 1 1 ) ( 2 1 2 ) 在这里，= 1 代表与真空相邻的膜层，= m 代表与基底相邻的膜层。 理想多层膜结构应该界面分明、膜层纯净均匀、连续平滑、各向同性，但 是实际制备中还需要考虑界面粗糙度和相互扩散的影响。s t e a m s 建立了一种非均 匀界面散射理论来讨论软x 射线多层膜表面的散射阔1 ，在理论计算时引入 d e b y e - w a l l e r 因子来描述界面粗糙度和扩散，即 野e x p 1 华 ( 2 1 3 ) 式中：a j 为材料的界面粗糙度，秒为入射角，五为入射光的波长。在非理想表 9 第2 章极紫外与软x 射线多层膜偏振元件设计 界面情况下，将修正公式0 1 1d _ 代入f r e s n e l 公式计算即可模拟实际表界面的 反射透射等性质。 2 2 优化算法的选择 现有极紫外与软x 射线多层膜的优化设计常选择一定的初始条件，通过局部 优化算法确定最佳厚度。比如可以将四分之一膜堆作为初始值，用单纯型算法 优化设计得到单波长多层膜偏振元件嘲1 。设计宽带或者宽角偏振元件时，可以用 经验公式推导出初值并结合l e v e n b e r g m a r q u a r d t 等局部优化算法以获得平坦的 优化结果h 嗍1 。但是局部优化算法均明显依赖于初始值，如果初始膜系选择不合 理，在优化过程中可能落入局部极值而无法得到最优结果啼6 1 ，全局优化方法则 避免了这一问题。 s h o k o o h s a r e m i 等人使用遗传算法进行了宽带偏振分束镜的设计晦 ，在4 0 0 8 0 0n m 得到了近1 0 0 的黜，并且将遗传算法、针式算法、梯度算法和f l i p f l o p 算法进行比较，遗传算法得到的偏振度平均值最大且标准偏差最小，证明了遗 传算法是一种行之有效的宽带多层膜偏振元件设计方法。随后，姚志华等人将 遗传算法推广到x 射线波段宽角多层膜的设计删，用w b 4 c 材料对在0 1 5 4n n l 波长、0 5 0 0 9 0 掠入射角范围内得到了反射率达4 0 的平坦反射率。 遗传算法是一种自适应全局优化概率搜索算法，通过选择、交叉、变异等 算子的操作，实现对最优解的搜索，以得到适应度函数的最大值哺9 1 。对于由两种 材料组成的多层膜起偏器的设计而言，遗传算法具体实现过程有以下几个步骤： ( 1 ) 产生初始群体：遗传算法对群体的进化进行操作，多个搜索点并行搜 索，因此必须要有与起始搜索点对应的初始群体。对于非周期多层膜结构，一 个膜系对应一个个体，每个个体用一个数码串表示。采用二进制编码方法，每 个膜层的厚度用n 位二进制编码串表示，一个碾膜的膜系厚度就是一个尼玎位的 二进制编码串。遗传算法的第