（化学工程与技术专业论文）滴流床中不同催化剂床层的轴向扩散特性研究.pdf

0 ； 煳煳! 学位论文数据集 中图分类号t q 0 2 1 4学科分类号 5 3 0 2 4 4 0 论文编号 1 0 0 1 0 2 0 l 1 0 1 6 0 密级内部事项 学位授予单位代码 l 0 0 1 0 学位授予单位名称北京化工大学 作者姓名侯子龙学号 2 0 0 8 0 0 0 1 6 0 获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码 0 8 1 7 课题来源国家自然科学基金研究方向多相反应工程 论文题目滴流床中不同催化剂床层的轴向扩散特性研究 关键词 滴流床反应器，平均停留时间，彼克莱数，持液量，轴向扩散 论文答辩日期 2 0 1 1 5 。2 4论文类型 基础研究 学位论文评阅及答辩委员会情况 姓名 职称工作单位学科专长 ： 指导教师 刘辉 教授 北京化工大学化学工程 评阅人l 雷志刚教授北京化工大学化学工程 评阅人2 朱吉钦 副教授北京化工大学工业催化 评阅人3 评阅人4 评阅人5 徽员糊 季生福教授北京化工大学工业催化 答辩委员l吴卫泽教授北京化工大学化学工程 答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程 答辩委员3黄崇品研究员北京化工大学化学工程 答辩委员4朱吉钦副教授北京化工大学工业催化 答辩委员5 注：一论文类型：1 基础研究2 应用研究3 开发研究4 其它 二中图分类号在中国图书资料分类法查询。 三学科分类号在中华人民共扣国国家标准( g b t1 3 7 4 5 9 ) 学科分类与代码中查询。 四论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。 摘要 同催化剂床层的轴向扩散特性研究 摘要 滴流床反应器作为多相催化反应器由于具有压降低、传递性能好和转 化率高等优点被广泛应用，尤其是在石油的加氢裂解及精制过程和环境工 程中。本文用不同形状的催化剂颗粒作为滴流床反应器的填料，通过“示 踪一响应”方法研究液相在滴流床反应器中的轴向扩散特性，以期为改进 并强化这类反应器的反应性能提供基础依据。 实验反应器主体为直径o 1 m ，长l m 的有机玻璃柱，以自来水为液相， 以空气为气相，以2 m o l l 的k c l 溶液为示踪剂，操作模式为气液两相并 流向下，在3 5 4 1 0 之2 1 2 1 0 。1 州s 的气相表观流速和1 7 7 1 0 一 1 0 6 1 0 乏州s 的液相表观流速条件下，采用“示踪一响应技术分别研究了 3 n u n 玻璃珠、齿球形和三叶草形催化剂颗粒以及齿球形催化剂和三叶草 形催化剂以分段混合和完全混合填装下滴流床反应器的轴向扩散现象，测 取了平均停留时间、总持液量研或动态持液量凰、液相彼克莱数p e 以及床层压降等传递参数。研究得到如下结论： ( 1 ) 随着液相表观流速的增大平均停留时间逐渐减小，气相表观 流速对的影响不明显，液相表观流速占主导作用。几种填装方式下 的大小依次为：完全混合填装 齿球形催化剂单独填装 分段混合填装 三叶草形催化剂单独填装 玻璃珠单独填装。 ( 2 ) 持液量随着液相表观流速的增加而增大，随着气相表观流速的 i 北京化工大学硕上学位论文 增加而减小。几种填装方式下凰的大小依次为：完全混合填装 分段混 合填装 齿球形催化剂单独填装 三叶草形催化剂单独填装 玻璃珠单 独填装。 ( 3 ) 液相彼克莱数p e 随着液相表观流速的增加而减小，即轴向扩散 增大；气相表观流速对p e 的影响不明显。几种填装方式下p e 的大小依次 为：玻璃珠单独填装 分段混合填装 三叶草形催化剂单独填装 完全混 合填装。 ( 4 ) 混合填装时床层压降随着气液两相表观流速的增加而逐渐增大， 这与文献中提到的一致。 ( 5 ) 对平均停留时间k 动态持液量凰以及液相彼克莱数p e 与气 液两相的雷诺数r e l 、r e g 的关系式进行了拟合，误差在土2 3 以内。 关键词：滴流床反应器，平均停留时间，彼克莱数，持液量，轴向扩散 i l a b s t r a ct i nt h ec h e m i c a li n d u s t r i a l d e v e l o p m e n tp r o c e s s ，t r i c l ( 1 e - b e dr e a c t o r s ( t b r ) a r ew i d e l yu s e da sam u l t i p h a s er e a c t o r ，b e c a u s eo ft h e i ra d v a n t a g e s s u c ha sl o w e rp r e s s u r ed r o p ，b e t t e rt r a n s f 打p e 响m a n c e ，h i g h e rc o n v e r s i o n r a t ea n ds o o n ， e s p e c i a l l y i nt h e r e f i n i n gp r o c e s sa n de n v i r o n m e n t a l e n g i n e e n n g i nt h i sp a p e r ，l i q u i da x i a ld i 朐s i o np r o p 叫i e sw e r ei n v e s t i g a t e d t h r o u g h t r a c e r r e s p o n s e t e c h n o l o g yi nt h et b rp a c k e dw i t ht h r e ed i f f e r e n t 咖e so fc a t a l y s tp a n i c l e sr e s p e c t i v e l y ， s oa st o p r o v i d eg u i d a n c ef o r i m p r o v i n ga 1 1 de n h a n c i n gt h ep e r f o n n a n c eo fs u c hr e a c t o r s i nt h ee x p e r i m e n t ，l i q u i da x i a ld i f m s i o n p r o p e r t i e sw e r ei n v e s t i g a t e d t h r o u g hd e t e c t i n gt h eo u t l e tt r a c e rc o n c e n t r a t i o nu s i n g ”t r a c e r r e s p o n s e ” t e c l l l l o l o g yi nalml e n g t ha n do 1md i 锄e t e rt b rp a c k e dw i t ht h r e e d i f f e r e n tt y p e so fc a t a l y s t s ：3 m mg l a s sb e a dc a t a l y s t ，d e m i f o r m c a t a l y s t ， t h i - e e - l o b e dc a t a l y s t ，a n dc o m p o s i t eb e do ft h r e e - l o b e da n dd e n t i f o mc a t a l y s t s p a r t i c l e s ，r e s p e c t i v e l y ，w i t hw a t e ra sl i q u i dp h a s e ，a i ra sg a sp h a s e ，a n d2 m o l l k c ls o l u t i o n a st h et r a c e r o p e r a t e di nc o n c u 玳n td o w nm o d e ，u n d e rg a s s u p e m c i a l v e l o c i t i e s ：3 5 4 1o 2 2 12 1 0 1 l i l sa n d l ds u p e m c i a l l 北京化工大学硕士学位论文 v e l o c i t i e s ：1 7 7 1o 一1 0 6 1o 2 州s t h ea v e r a g er e s i d e n c et i m e ( ) ，l i q u i d h o l d u p ，t h ep e c l e t1 1 u m b e r ( p e ) a n db e dp r e s s u r ed r o pw e r em e a s u r e d t h e r e s u l t ss h o wt h a t ： ( 1 ) t h ea v e r a g er e s i d e n c et i m ed e c r e a s e sw i t ha ni n c r e a s ei nt h e1 i q u i d s u p e r f i c i a lv e l o c i t i e s ，b u td e p e n d sl i t t l eo ng a ss u p e 耋f i c i a lv e l o c i t i e s ，t h u st h e l i q p i ds u p e m c i a lv e l o c i t i e s2 u r et h e1 e a d i n gf a c t o rd e t e n 】q i n i n gt 1 1 ea v e m g e r e s i d e n c et i m e s e q u e n c eo fm ev a l u eo fki nt b r p a c k e dw i t hd i f f e r e n tw ，s i s ：c o m p l e t e l y 血x e dp a c k e dw a y d e n t i f - o mc a t a l y s tp a c k e dw a y t h e s e c t i o n a l i z e dm i x e dp a c k e dw a y t h r e e - 1 0 b e dc a t a l y s tp a c k e dw a y g l a s s b e a d c a t a l y s tp a c k e dw a y ( 2 ) t h el i q u i dt o t a lh 0 1 d u p 研i n c r e a s e sw i t ht h ei n c r e a s eo f1 i q u i d s u p e r f i c i a lv e l o c i t i e s ，a n dd e c r e a s e sw i t hi n c r e a s eo fg a ss u p e m c i a lv e l o c i t i e s s e q h e n c eo f t h ev a l u eo f 研i nt b r p a c k e dw i t hd i f f e r e n tw a y si s ：c o m p l e t e l y m i x e dp a c k e dw a y t h es e c t i o n a l i z e dm i x e dp a c k e dw a y d e n t i f o m lc a t a l y s t p a c k e dw a y t l l r e e l o b e dc a t a l y s tp a c k e dw a y g l a s sb e a dc a t a l y s tp a c k e d w a y ( 3 ) p e c l e tn u n l b e rd e c r e a s e sw i t hi n c r e a s e so fl i q u i ds u p e r f i c i a lv e l o c i t i e s ， a n dt h ee f 五o c to fg a ss u p e r f i c i a lv e l o c i t i e so np e c l e tn u m b e ri sn o to b v i o u s ， w h i c hc a nb ei g n o r e dc o m p a r e dw i t ht h ee 盆f e c to fl i q u i ds u p e r f i c i a lv e l o c i t i e s s e q u e n c eo f t h ev a l u eo fp ei nt b r p a c k e dw i t hd i f f e r e n tw a y si s ：g l a s sb e a d c a t a l y s tp a c k e dw a y t h es e c t i o n a l i z e dm i x e dp a c k e dw a y t h r e e l o b e d c a t a l y s tp a c k e dw a y c o m p l e t e l y m i x e dp a c k e d w a y 1 v r e s p e c t i v e l y ；t h ee 册rb e t w e e np r e d i c t e da n de x p e r i m e n t a lv a l u e si sw i t h i n 士2 3 k e yw o r d s ：t r i d d eb e dr e a c t o r s ，a v e r a g er e s i d e n c et i m e ，p e c l e t1 1 u m b e r l i q u i dh 0 1 d u p ，a ) 【i a ld i 觚s i o n v 北京化工大学硕士学位论文 v i 1 1 2 持液量2 1 1 3 平均停留时间的测定3 1 1 4 轴向扩散5 1 2 数学模型7 1 2 1 常见的扩散模型8 1 2 2 参数估值方法9 1 3 本课题研究的意义及内容1 3 1 3 1 本课题的研究内容1 4 1 3 2 本课题研究的意义1 4 第二章实验装置及方法1 5 2 1 实验设备及装置15 2 2 实验体系以及操作条件1 6 2 3 实验方法17 2 4 数学模型的选取以及实验数据的处理方法2 0 2 4 1 轴向扩散模型2 0 2 4 2 矩量法求解模型2 1 2 4 3 最小二乘法法求解模型。2 1 2 4 4 传递函数法求解模型2 2 2 4 5 持液量测量方法及数据处理2 3 2 4 6 质量衡算方法2 3 2 5 小结2 4 第三章三种催化剂单独填装时轴向扩散特性的研究2 5 3 1 实验数据的过滤2 5 v l l 北京化工大学硕士学位论文 3 2 实验数据的去背景。2 6 3 3 电导率值与浓度的关系2 6 3 4 轴向扩散特性的分析与讨论2 7 3 4 1 玻璃珠催化剂2 7 3 4 2 齿球形催化剂2 9 3 4 3 三叶草形催化剂3 2 3 4 4 三种催化剂床层的参数比较3 4 3 4 5 关系式拟合3 5 3 5 结果分析一4 0 3 6 小结4 0 第四章三叶草形和齿球形催化剂混合填装轴向扩散特性的研究4 3 4 1 混合填装实验4 3 4 1 1 三叶草形和齿球形催化剂分段式填装4 3 4 1 2 三叶草形和齿球形催化剂完全混合填装4 4 4 2 轴向扩散特性的分析与讨论j 4 5 4 2 1 催化剂分段式填装。4 5 4 2 2 催化剂完全混合填装4 8 4 2 3 四种填装方式缸、风、p e 的比较5 2 4 2 4 关系式拟合5 3 4 3 研究结论5 6 4 4 小结5 7 第五章结论与建议5 9 5 1 研究结论。5 9 5 2 研究建议。6 0 参考文献6 3 附录6 7 附录1 催化剂颗粒单独填装实验数据6 7 附录2 催化剂颗粒混合填装实验数据7 0 v i l l i x 7 3 7 5 7 7 北京化工大学硕士学位论文 x 1 1 2l i q u i dh o l d u p 2 1 1 3t h em e 孤m r a n a l to fm e a nr e s i d e i l c et i m e 3 1 1 4a x i a ld i s p e r s i o n 5 1 2m a m e l i l a t i c a lm o d e l7 1 2 1c o n l m o nd i s p e r s i o ni n o d e l 8 1 2 2p a r a m e t e r 髓t i m a t i n gm e m o d s 9 1 3t l l ec o n t e n t s 锄ds i 印i 矗c a i l c eo ft l l er e s e 蹦h 13 1 3 1t h ec o n t 豇l t so f t h er e s e a r c h 1 3 1 3 1t h es i 殍1 i 矗c a 芏l c eo f t l l er e s e a r c h 1 4 c h a p t e r 2e x p e r i m e n t s s e t l i pa n dm e a s u r i n gt e c h n i q u e 15 2 1e x p e r i m e n t a le q u i p m e ma n dd e v i c e s 15 2 2e x p 谢m e n t a ls y s t 锄a 1 1 do p e r a t i n gc o n d i t i o l l s 16 2 3e x p e r i m e m a lr e s e a r c hm e t l l o d s 17 2 4s e l e c t i o no fm a m 锄a 廿c a lm o d e l sa n de x p e r i m e n t a ld a t ap r o c e s s i n gm e t h o d s 2 0 2 4 1a x i a ld i s p e r s i o nm o d e l 。2 0 2 4 2s o l v et l l em o d e lw i t l l l em o m e l l tm e t h o d 2l 2 4 3s 0 1 v et l l em o d e lw i t hl l ；a s t s q u a r em e m o d 2l 2 4 4s 0 1 v e l em o d e lw i t h 仃a n s f 打向n c t i o nm e m o d 。2 2 2 4 51 1 1 em e a s u 瑚n e mm e t h o do fl i q u i dh o l d u pa n dd a t ap r o c e s s i n g - 2 3 2 4 6t h em e a s u r 锄a l tm e t h o do f m a s sb a l a n c e 2 3 2 5s u l 砌a r y 2 4 c h a p t e r3t h er e s e a r c ho fa x i a ld i f f u s i o np r o p e r t i e si nt b rp a c k e dw i t h t h r e ed i f f e r e n tc a t a l y s t s 2 5 北京化工大学硕士学位论文 一 3 1f i l t 甜n gm e t h o do fe x p e r j 妇e i l t a ld a t a 2 5 3 2r 锄o v eb a 出印u n do fe x p 面m e n t a ld a t a 2 6 3 31 1 1 er e l a t i o n s l l i p b e t 、) l r e e i lc o n d u c t i v i t ya 1 1 dc o n c e n 觚t i o n 。2 6 3 4a n a l v s i sa n dd i s c u s s i o no fa x i a ld i f f u s i o n 一2 7 3 4 1g l 器sb e a dc a t a l y s t 2 7 3 4 2d c l l t i f o m lc a t a l y s t 。2 9 3 4 3t h r e e - 1 0 b e dca ：t a l y s t 3 2 3 4 41 1 1 ep a f 锄e t e r sc o m p a r i s o no ft h r e ed i 删c a t a l y s t s 3 4 3 4 5f i t t i n g 叩a t i o n s 3 5 3 5t h e 懿p e r i m e i l t a lc 0 n c l l l s i o n 4 0 3 6s 咖a r ) r 4 0 c h a p t e r4t h er e s e a r c ho f a x i a ld i l ! i 陋s i o np r o p e r t i e si nt b r p a c k e dw i t h t w om i x e dc a t a l y s t s 4 3 4 1t ke x p 甜m e n tp a c k e dw i t hm i x e dc a t a l y s t s 4 3 4 1 1s e c t i o n a lm i x e dp a c k e d 4 3 4 1 2c 0 n 叩l e t e l ym i x e dp a c k e d 4 4 4 2a n a l v s i sa n dd i s c u s s i o no fa x i a ld i 舒b i o n 一4 5 4 2 1t l l ec a t a l y s t ss e c t i o n a lm i x e dp a c k c d 4 5 4 2 2t h ec a t a l ) r s t s 唧l e t e l ym i x e dp a c _ k e d 4 8 4 2 3c o m p 撕s o no f 凰锄dp eu n d e rf o u rd i tp a c k e dw a y s 5 2 4 2 4f i t t i n ge q u a t i o n s r j 4 3i f h er e s e a r c hc o n c h s i o n 6 4 4s 姗a r y 5 7 c h a p t e r 5c o n c i u s i o n sa n ds u g g e s t i o n s 5 9 5 1r e s e a “hc o n c l u s i o n s j 5 9 5 2r e s e 鲫c hs u g g e s t i o n s 6 0 r e f b r e n c e s 6 3 a p p e n d i x 6 7 a p p e n n l x u a p p e n d i x1e x p e r i m 耐a ld a t ao fc a t a l y s tp a c k e d b ys e c t i o n a lm i x e d ? 6 7 x i i 7 0 7 3 7 5 7 7 北京化工大学硕士学位论文 v 波因斯坦数( b o d e i l s t e i nn _ u i 】1 b e r ) ，b 0 = u 耐，d a 1 ，无量纲 无量纲浓度 出口处示踪剂浓度，m o l l _ 1 示踪剂初始浓度，m 0 1 l - l 轴向扩散系数，m 2 s l 催化剂颗粒直径，衄 停留时间分布密度函数 弗劳特数( f r o u d e ) ，f r = 铲可1 席，无量纲 传递函数 伽利略常数，g a l 印l 铒3 0 f ) 一，无量纲 重力加速度，m s 2 液相总持液量，m 3 i n - 3 液相动持液量，m 3 m 。3 液相静持液量，m 3 l n 3 长度坐标，m 填充床层高度，m 加入示踪剂的总摩尔质量，m 0 1 床层压降，p a 液相彼克莱数，p e = 比d a - 1 ，无量纲 雷诺数，r 咖w ，无量纲 加权因子 时间，s 平均停留时间，s 液相表观流速，m s - 1 气相表观流速，m s 。1 液相有效流速，m s 。1 液相体积流速，m 3 s 。1 气相体积流速，m 3 s 。1 滴流床有效床层体积，m 3 比例因子 无量纲长度 肋c a白忱席玩乃胎国 g研凰凤，工m p 凡c 2 2 s，缸觇吃矿 x z 北京化工大学硕士学位论文 希腊字母 s 口 f o ； b r p 上标 i i i 下标 c 口， d 矽 g 五 f m 扰伽 d p j t ，t 目标函数项 无量纲时间 平均停留时间，s 平均停留时间方差 床层空隙率，无量纲 膜内转化系数 粘度，p a s 密度，k g m - 3 示踪剂第一点处检测 示踪剂第二点处检测 理论值 动态 实验值 气相 水力 出口 平均值 最小值 初态 颗粒 静态 总的 x v i 第一章文献综述 第一章文献综述 b e dr e a c t o r ，t b r ) 是一种传统多相反应器，在化工工业 石油化工过程中有着广泛的应用。例如：各种石油馏分( 液 相) 与氢气( 气相) 在固相( 催化剂) 上进行加氢脱硫、加氢精制、加氢裂解等。在滴流 床反应器中，不同的气液流速、催化剂的粒度以及反应压降等操作条件，都会造成气 液两相流动的不均匀分布。大量的研究表明，在不同的实验条件下，多相体系反应器 的轴向扩散特性存在很大的差异。研究滴流床反应器的轴向扩散特性，对指导工业生 产有着重要的意义。 气液两相流体在滴流床反应器内流动时，由于受到分子扩散、流体的粘度、湍流、 流体间的密度差、流体在塔内的不均匀分布以及流体与塔内件间相互作用力的影响， 导致反应器内部存在短路、停滞区、沟流等现象使不同时间进入系统的物料之间发生 混合，这种现象我们称之为返混，返混包括轴向返混和径向返混。可见，返混改变了 反应器内部物料的浓度分布，使得反应物浓度不断降低，产物浓度不断升高，降低了 生产效率。因此研究滴流床反应器内气液两相流体的返混状况，分析其随不同影响因 素的变化规律，对工业生产效率的提高有积极推动作用。 轴向扩散与气液的返混有着本质的联系，轴向扩散系数可以表征出一个反应器返 混程度的大小，所以很多科研人员研究轴向扩散以揭示返混现象。他们从不同领域和 不同角度对滴流床反应器中反应物的扩散现象进行了深入的探索，例如：滴流床的液 体分布【i 】；上并流和下并流气液两相的轴向扩制2 】；周期输入液流的滴流床的停留时 间【3 1 ；示踪法测量滴流床的持液量和轴向扩散【4 】；轴向扩散和传质对多孔填料滴流床 的影响归】等。 基于前人的研究，本课题旨在从理论和实验两方面研究滴流床反应器内轴向扩散 和气液表观流速之间的复杂关系。采用“示踪响应”技术来检测示踪剂在反应器内的 流动状况，测得填充不同催化剂颗粒的平均停留时间分布，建立一维轴向扩散模型， 解读实验数据，以得到目标参数，为实验的数据处理提供有力的理论支持。经计算得 到示踪剂的平均停留时间、液相总持液率研和彼克莱数( p e c l e tn 啪b e r ，p e ) ，分析 、研和p e 与气液两相流速或雷诺数、压降和规整程度之间的变化规律，为工业生产 提供基础的理论依据，进一步发掘滴流床反应器的潜在价值。 北京化工大学硕士学位论文 1 1 滴流床反应器 1 1 1 滴流床反应器特点 滴流床反应器是早期最常用的三相反应器之一，广泛应用于石油炼制、化学工业 及环境工程中，比如：催化加氢脱硫、催化加氢裂化、催化加氢精制、加氢脱氮、临 氢降凝等多个方面。生产中，液相和气相反应物并流向下或逆流经过装填有固相催化 剂的床层，与催化剂接触并发生反应，它具有以下特点：处理量大；传输能耗小；操 作简单；弹性大；床内液体流动接近于活塞流，转化率较高；持液量小，可以有效降 低副反应的发生。但滴流床反应器的径向传热性能较差，对于温度敏感的催化剂容易 造成失活，且在较低液体流速下，反应器主体内部容易发生沟流、短路、返混以及催 化剂不完全润湿等负面现象，影响工业生产的效率。 1 1 2 持液量 持液量是指正在操作的填料容器中液体体积占容器体积的分率。滴流床反应器的 持液量与所填充的催化剂颗粒的形状和填充方式有关，持液量有两部分组成，静态持 液量和动态持液量，静态持液量是指是指反应器在停止操作相当长时间后容器中残余 液体体积占反应器有效体积的分率。这部分液体量在容器操作中几乎不会变化。故对 反应器中的传质几乎不起作用。除去静态持液量外，其余持液量全为动态持液量。为 了使得两相反应物与催化剂颗粒更好的接触，尽可能提高反应效率，反应器中保持适 当的持液量是必需的。但持液量不宜过大，否则将增大反应器内部压降，对生产装置 的使用寿命产生不利影响。 静持液量和动持液量组成了催化剂床层的总持液量，这是催化剂填料在生产中的 重要物性参数之一，具体测量方法如下： 动持液量测量方法：将进料气体和液体流量调整到预定值，保持1 0 m i i l 使其流动 稳定后，同时关闭反应器的进、出口阀门，用合适的量筒收集从反应器中流出的液体， 收集时间为3 0 m i n ，量筒中收集到的液体体积与床层体积之比即为颗粒表面动持液量。 静持液量测量方法：实验前首先将所填装催化剂颗粒以及有机玻璃管进行干燥处 理并称重，记录下两者的质量尬。当动持液量测量完以后，将装置从设备架上卸下 来，称重得必，尬与m 之差除以所填装催化剂颗粒的质量即为静持液量【6 1 。 催化剂床层的总持液量也可以通过平均停留时间来估算，示踪响应实验中测量得 到示踪剂在反应器中的平均停留时间k ，由此可以通过公式月= 严吲矿来计算总持 液量，静持液量在实验前测得，两者之差即为动持液量。 2 t 唧i n 等8 】 h o c h m 觚等【9 】 k 0 h l e r 等【1 0 】 i 沁等【1 1 】 肖琼等【1 3 】 m 锄g s 1 1 ) 讹gf u 等【2 l 】 o t a l ( e 纠1 9 1 即3 2 ( 铲4 - o ( 玎4 6 风= o 0 0 4 5 r 茁7 6 瓷球 空气水系统 4 8 m m 玻璃珠 删m 赋5 4 5 甜4 2 ( 划舒们 一 l 吼= o 4 x o 2 7 删瞄衅馘一( 纠的 月6 = 1 3 2 4 2 7r e 工仉0 5 6 6 6r e g _ o 瑚2 4 q = 1 5 0 5 r e ：2 9g 口严钟卫2 日= 1 2 9 5 r e 少叼埘口以 非发泡体系 发泡及非发泡体系 低相互作用区 2 m m 3 m m 玻璃珠瓷球 o 0 7 m ，s 0 3 6 m s o 0 0 8 m ，s “i o 0 1 6 m s 玻璃珠填料 有机液体一氢气 r e l 1 4 0 1 0 。2 【s 时，示踪剂质量守恒误差在5 以内。 2 5 小结 本章详细介绍了实验流程装置、实验设备、实验条件以及催化剂填料的详细信息。 通过阅读大量的相关文献资料，借鉴前人的研究，制定了详细的实验方案以及操作方 法，并在操作装置上提出了自己的想法，比如积液盘的设计，这都为实验的顺利进行 奠定了基础。本章内容还给出了实验数学模型的选取和目标参数p e 和平均停留时间 的处理方法，床层总持液量的处理方法以及质量守恒的计算，总体看来，这一章的内 容是非常重要的，是所有实验的基础。 实验中对于床层持液量的计算是基于公式2 1 9 ，可见平均停留时间的准确与否 直接关系到总持液量的计算。在滴流区，液相表观流速比较小，这可能会使示踪剂出 现回流现象，导致所测得的俐f 曲线有严重的拖尾现象，进而使这个区域内的平均 停留时间值变大，影响以后的参数计算。初步预测，在较小液速区域测得的平均停 留时间准确度不高，随着液相表观流速的不断升高，这种现象逐步消失，这在后面 的两章内容中可以看到。 前期工作对实验中所要用到的仪表进行了校准，增加了实验的准确度。对数据采 集装置中信号的线性转换关系也进行了校正，为实验的顺利进行做好了铺垫。 2 4 第三章三种催化剂单独填装时轴向扩散特性的研究 第三章三种催化剂单独填装时轴向扩散特性的研究 本章详细描述了3 n l i i l 玻璃珠，齿球形和三叶草形催化剂分别单独填装滴流床反 应器时，通过“示踪一响应 方法来检测滴流床反应器轴向扩散特性，采用一维轴向 扩散模型估算了目标参数所、p e ，并将结果做了横向比较，拟合出了目标参数与 气液两相雷诺数r e l 、r e g 的函数关系式。 3 1 实验数据的过滤 实验中数据采集系统的频率为1 0 0 h z ，所以每组实验条件下得到的数据点有数万 个，在模型化处理之前要对实验数据进行初步过滤，滤掉数据中的杂波部分。实验中 采用了软件滤波，使用o r i g h ll a b 软件中自带的平滑滤波功能来完成。o r i 百nl a b 软 件共有以下四种平滑滤波方法： ( 1 ) 用相邻平均滤波法； ( 2 ) s a v i t z l 【y g o l a y 滤波器滤波； ( 3 ) 傅立叶滤波法( f f t ) ； ( 4 ) 阻通滤波法。 f f t 滤波方法的使用率较高且平滑效果较好，故本实验中采用f f t 方法处理原始 数据，通过调整截断频率来平滑实验所得曲线。下面是原始数据图像和平滑滤波后的 数据图像。 图3 1 玻璃珠原始实验数据图3 - 2 平滑滤波后的数据 f i g 3 - 1 弧eo r i g i l l a le x p 丽m e i l t a ld a t ao fg l a s s f i g 3 - 21 1 l ee x p e m 锄t a ld a t ao fg l a s sb e a dc 砌y s t b e a dc a t a l y s t 撕e r 蛐o o t h i i l gf i l t e r 实验数据的模型化处理是建立在平滑滤波后的光滑曲线基础上的，所以在滤波过 程中要防止原始数据失真，以确保参数处理的准确性。 北京化工大学硕士学位论文 3 2 实验数据的去背景 由于实验采用的液相为自来水，其本身就具有一定的电导率，所以我们就需要将 平滑滤波后曲线中自来水的电导率值减去，通常称这一步骤为“去背景 过程，即将 曲线所有值减去自来水的电导率值，使曲线的基值趋于零。 在数据采集过程中，示踪剂的不均匀分布和液相流动的不稳定导致了实验数据在 一定范围内具有波动性，即使经过了平滑