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硕士论文 光学薄膜的椭瞬偏振模犁分析及数据处理研究 摘要 椭圆偏振测量是一种通过分析偏振光在待测薄膜样品表面反射前后的偏振态的 改变来获得薄膜材料的光学常数和薄膜厚度的高精度、非接触测量方法。但是通过椭 圆偏振测量只能得到椭偏参数p 和4 ，由椭偏参数求解薄膜结构参数的椭偏方程是一 个超越方程，很难得到精确的解析解，因此一般采用数值反演迭代不断逼近测量数据， 将最优解作为测量结果。 本文对椭圆偏振光谱测量的数据处理进行了研究。研究了光学薄膜系统模型( 结 构模型和色散模型) 的建立问题，通过模型计算，分析了椭偏参数的灵敏度区域与薄 膜参数( 折射率胛、消光系数k 和膜厚d ) 以及入射角的关系；将广泛用于求解复杂 系统优化问题的模拟退火算法引入到椭偏测量数据的处理中来，编写了数据处理的程 序；本文中还对标准薄膜样品和自制的样品进行了测量和数据处理，验证了算法的可 行性。 。 关键词：光学薄膜；椭圆偏振测量；光学常数；薄膜厚度；模拟退火算 法 硕士论文光学薄膜的椭厦偏振模型分析及数据处理研究 a b s t r a c t e l l i p s o m e t r yi s 妣o p t i c a la n a l y t i c a lt e c h n i q u eu s e dt od e t e r m i n et h eo p t i e a lc o n s t a n t s a n dt h ef i l lt h i c k n e s sf r o mm e a s u r e m e n t so f t h ec h a n g ei np o l a r i z a t i o ns t a t eo fr e f l e c t i n g l i g h t i th a st h ea d v a n t a g e so fr e m a r k a b l es e n s i t i v i t y , n o n d e s t r u c t i v ec h a r a c t e r , a n de t c h o w e v e r , w ec a nn o tg e tt h ef i l mp a r a m e t e r sd i r e c t l yb e c a u s et h ee l l i p s o m e t e re q u a t i o ni s at r a n s c e n d e n t a le q u a t i o n w ec a nh a r d l yg e tt h ea n a l y t i c a ls o l u t i o nf o rf i l mp a r a m e t e r s f r o mt h em e a s u r e de l l i p s o m e t r i cp a r a m e t e r spa n d4 t h e r e f o r e t of i n da l la l g o d t h mt o i n v e r s et h em e a s u r e dd a t af 锄dab e c o m e sap r i m a r yb u ti m p o r t a n tp r o b l e m i nt h i sd i s s e r t a t i o nw et a k ear e s e a r c ho ft h ep r o c e s so fs p e c t r o s c o p i ce l l i p s o m e t r y d a t a t h em a i nt a s ki n c l u d e st h r e ep a r t s f i r s t , c o n s t r u c t i n gam o d e l ( i n c l u d i n gs t r u c t u r a l m o d e la n do p t i c a lf u n c t i o n ) o fo p t i c a lt h i nf i l ms y s t e mi sd i s c u s s e d a c c o r d i n gt ot h e m o d e lc a l c u l a t i o n , w ea n a l y z et h es e n s i t i v i t yr e g i o no fe l l i p s o m e t r i cp a r a m e t e r sw i t h r e s p e c tt of i l mp a r a m e t e r s ( r e f r a c t i v ei n d e x 珂e x t i n c t i o nt o e 仿c i e n tk a n dt h i c k n e s s 力a n d i n c i d e n ta n g l e s e c o n d , w ei n t r o d u c et h es i m u l a t e da n n e a l i n ga l g o r i t h mt ot h ed a t a p r o c e s s i n g a n dd e s i g n i n ga n dw r i t i n gt h ed a t ap r o c e s s i n gp r o g r a m t h i r d ，w em e a s u r et h e s t a n d a r dt h i n f i l mp r o v i d e db yt h ee l l i p s o m e t e rm a n u f a c t u r ea n ds a m p l e sm a d eb y o u r s e l v e s a n dg o o dr e s u l t sa r eo b t a i n e db yl l s i l l gt h es i m u l a t e da n n e a l i n ga l g o r i t h m k e y w o r d s ：o p t i c a lt h i nf i l m ；e l l i p s o m e t r y ；o p t i c a lc o n s t a n t ；f i l mt h i c k n e s s ； s i m u l a t e da n n e a l i n ga l g o r i t h m 声明 本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在 本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人已经发 表或公布过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学 历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均 已在论文中作了明确的说明。 研究生签名：曼里“年月带日 学位论文使用授权声明 南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅 或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送 交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对 于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。 研究生签名：玉卫影年g 月巧日 硕士论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理俨究 1 绪论 随着薄膜技术在信息存储、电子元器件、航天技术以及光学仪器等方面越来越广 泛的应用，薄膜光学参数( 折射率n ，消光系数k 和薄膜厚度d ) 的准确测量逐渐成 为薄膜研究的重要方向。对于薄膜，膜厚d 是一个重要的参数，其在一定程度上决定 着薄膜的力学性能、电磁性能、光电性能以及光学性能，并且准确的测量薄膜的厚度 在制膜工艺中起着相当关键的作用。而薄膜的光学常数( 折射率疗和消光系数七) 是 描述固体的独立光学参数，是确定和描述有关光学性质的其它物理量的基础，它们对 于揭示固体的光学性质和有关的电子态跃迁的微观本质具有重要意义。 测定薄膜光学参数的方法有很多，有光度测量法 1 1 、外差干涉测量法f 2 1 、等厚干 涉法【3 1 、椭圆偏振测量法【4 】等，其中椭圆偏振测量法以其诸多优点，如测量精度高、 非破坏性等，使得它成为薄膜测量中应用最广泛的方法。 1 1 椭圆偏振测量的发展 椭圆偏振测量已经有1 0 0 多年的历史了【5 1 。1 9 0 1 年，德国的d r u d e 教授在他的书 中描述了目前已知的第一台以人眼作探测器的椭偏装掣6 1 。1 9 4 5 年，r o t h e n 正式命 名了“椭圆偏振测量术( e l l i p s o m e t r y ) ”一词口】。2 0 世纪6 0 年代，研制出了马达驱 动的自动消光椭偏仪【s 】和利用电光效应的自动消光椭偏仪 9 1 ，但椭偏实验中大量的数 据处理和繁琐的计算限制了椭偏法的发展。到2 0 世纪7 0 年代，蓬勃兴起的微计算机 处理技术给这种方法带来了新的生命力，使椭偏测量中复杂的数据处理成为了可能， 极大的促进了椭偏测量术的发展。1 9 7 5 年美国贝尔实验室的a s p n e s 利用光栅单色仪 产生可变波长，设计出了波长范围为2 2 0 7 2 0 n m 的计算机化的旋转检偏器自动椭偏仪 【1 0 1 ，测量了不同波长下固体材料的光学特性，从此揭开了现代椭偏光谱( s e ) 测量 的序幕。此后，s t o b i e 等研制出2 5 4 5 9 m 的红外自动椭偏仪1 1 ”，使波长从紫外、可 见区发展到红外范围。经过技术的不断积累和准备，于2 0 世纪9 0 年代初，可供实用 的全自动光度型椭圆偏振光谱仪出现在市场上。目前国外的椭偏仪已经商品化和小型 化，自动化程度高，既有用于薄膜样品测量的椭偏仪，也有用于在线监测薄膜生长情 况的椭偏仪【1 2 1 ，波长范围已包括红外、可见、紫外【1 3 , 1 4 。 我国的椭偏测量术最早开始于2 0 世纪7 0 年代初，在物理学家黄昆院士的建议下， 由中山大学莫党教授等开始研究。7 0 年代中期，由莫党教授等设计制造出我国第一 台单波长消光椭偏仪t p 7 5 型l l ”。1 9 8 2 年又研制出t p p 1 型旋转检偏器式波长扫描 光度椭偏仪【l 们，波长范围为2 6 0 8 6 0 n m 。随后在8 0 年代中后期分别实现了激光光源 椭偏仪和椭偏光谱仪的自动化【1 7 , 1 8 ：在1 9 9 2 年进一步提高了自动化程度及测量精度 碗十论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理研究 1 1 9 1 ，并采用了快速变换入射角系统。1 9 9 3 年复旦大学研制出了一种同时旋转起偏器 和检偏器的新型全自动椭偏仪【2 0 l ，这是现在国内科研研究使用比较多的一种椭偏仪。 目前椭偏测量技术在不断向更高层次发展，表现为：一是不断提高仪器自动化程 度和缩短单次测量时间，对快速工艺过程或变化进行测量；二是波长范围不断扩展， 分别向长波段和短波段发展；三是不断向更复杂的对象和更新的应用领域进军，解决 椭偏测量中结构模型化问题和解决数据处理中寻找最优解问题，使其得到更广泛的应 用。 1 2 本文的主要研究工作 椭偏测量虽然有如灵敏度高，非破坏测量等众多优点，但其也有着严重的弱点， 即数据处理的复杂性。椭圆偏振测量的数据处理过程是依据样品进行模型选取，然后 把实验所测得测量数据代入以选取的优化算法中进行数值迭代求解，最后获得所需的 薄膜参数值。本文的研究的意义在于寻求建立有效模型的方法，并使用一种大型优化 算法( 模拟退火算法) 来搜寻薄膜参数( 光学常数和薄膜厚度) 的最优解，为本教研 室建设薄膜光学实验室中薄膜检测方向的深入研究做前期的探索。 本文的内容主要包括以下几点： ( 1 ) 建立光学薄膜系统模型，并通过模型的模拟计算，研究椭偏参数的灵敏度区 域与薄膜参数( 折射率栉，消光系数k ，薄膜厚度d ) 以及入射角的关系； ( 2 ) 研究模拟退火算法在处理椭圆偏振测量数据中的应用； ( 3 ) 编写数据处理程序： ( 4 ) 对实际薄膜样品进行测量，用编写的程序处理椭圆偏振光谱测量的实验数 据，验证算法可行性及程序的正确性。 2 硕士论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分栌及数据处理矿究 2 光学薄膜椭圆偏振测量的基本原理 椭偏测量分为反射椭偏测量、透射椭偏测量和散射椭偏测量，而反射椭偏测量是 研究薄膜和表面的重要手段【4 】，许多高校已将反射式椭偏法测量薄膜参数的实验列为 了近代物理实验的重点内容之一【2 1 2 3 。 本章将介绍反射式椭匮偏振测量的基本原理。反射式椭圆偏振测量的基本原理是 用一束椭圆偏振光做“探针”，以一定的入射角射到样品上，由于样品对入射光中p 分量和s 分量的反射、透射系数不同，导致反射光的偏振态发生改变。而偏振态的改 变是和样品的结构密切相关，故在已知入射光的偏振态的情况下，就可根据偏振态的 改变量来确定样品的具体结构，得到其光学参数( 复折射率、薄膜厚度等) 。 2 1 菲涅耳反射系数 菲涅尔( f r e s n e l ) 公式是薄膜光学中最基本的公式之一，光在薄膜中的行为，实 际上是光波在分层介质的各个界面上的菲涅尔系数相互叠加的结果。使用这些系数来 处理多层膜是非常方便的。菲涅尔反射系数是反射椭圆偏振测量的理论基础。 2 1 1 光在两种均匀、各向同性介质界面上的反射 设入射光为单色光，其电矢量可分解成振动方向与入射面平行的p 分量和振动方 杖 v e ， n 、 m 图2 1 光在单一界面上的反射和折射 由斯涅耳( s n e l l ) 定律： 向与入射面垂直的s 分量，如图2 1 所示。 定义反射系数为： ( 2 1 ) 根据麦克斯韦( m a x w e l l ) 方程和界面上的连 续性条件，可得光波在界面上的菲涅耳反射 系数的公式： ，：生竺! 垒二丝竺! 垒 n 2 c o s 办+ n lc o s # 2 ，= n 1c o s # 1 - - n 2v - a 3 s # 2 n jc o s 蛾+ n 2 c o s 欢 ( 2 2 ) 生k 一毛 = = 0 硕十论文 光学薄膜的椭圆偏妊模型分析及数据处理研究 n is i n , = n zs i n 欢 将式( 2 3 ) 代入式( 2 2 ) 中，则菲涅尔反射系数公式变为 一tan如一五、rp 5 丽- - - x 而r | r j 2 1 一s i n 舷一：) 轳一面；雨 2 1 2 光在介质薄膜上的反射 如图2 2 所示，首先讨论偏振光在单层薄膜上的反射这一最基础的情况。 。v、 a 啦 ? | 辱 ( 2 3 ) ( 2 4 ) 模型假设：( 1 ) 薄膜两侧的介质是半无限大的， 折射率分别为l 和3 ；( 2 ) 薄膜的折射率为2 ，它 与两侧介质之间的界面1 和界面2 彼此平行并且都是 理想的光滑平面，两界面之间的距离为膜厚矾( 3 ) 三 种介质都是均匀和各向同性的。且设西为光的入射 角，破和砍分别为在界面1 和2 上的折射角，五为真 图2 2 光在介质薄膜上的反射 空中的波长。 当光线以入射角氟从介质1 射到薄膜上，薄膜上、下表面( 即界面1 ，2 ) 对光 进行了多次反射和折射，由于每一次反射和折射后进入介质1 的光波的振幅和相位都 会发生改变，而振幅改变的大小完全由菲涅尔公式( 2 2 ) 或( 2 4 ) 决定，任意相邻两束反 射光之间由于光程差引起的相位的改变2 2 由相位差公式 2 8 4 rd n 2c o s 九 ( 2 5 ) 计算得到，故通过式( 2 1 卜( 2 5 ) 最后在介质1 内的总反射波是多次反射后各分波相干 叠加的结果： 。= 簪卜 ， 其中或和屹，或k 分别为p 或s 分量在界面i 和界面2 上进行一次反射的反射系 数。 把薄膜和介质3 组成的单层薄膜系统的两个分界面可以用一个等效分界面来表 示，而等效分界面具有一定的总反射比，故定义此系统对p 波和j 波的总反射比 和h 为： 4 硕十论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理酽究 根据式( 2 6 ) 和式( 2 7 ) 有： 。= 雨r i p + 瓦r 2 p e 净- 2 8 = 蔫笳 ( 2 7 ) ( 2 8 ) 因此常用矩阵法【2 4 l 计算多层薄膜的菲涅尔反射系数。 设有一聊层膜系，则其第( 1 _ ，m ) 层薄膜都可以用一个2 x 2 的特征矩阵来 己= 匕一剽 亿9 ， r j = n ic o s o j n j = c o s j 对于s 波 对于p 波( 2 1 0 ) 薄膜的特征矩阵包含了薄膜的全部有用参数。 整个膜系的特征矩阵就等于每层膜的矩阵顺次相乘，即 刖密e 令y = c 8 ，得到膜系的反射系数为： ，= 7 0 - - i o + y ( 2 1 1 ) ( 2 1 2 ) 一矗一玩 = = 0 硕十论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理研究 2 2 椭圆偏振测量原理 2 2 1 光在薄膜表面反射对偏振态的改变 设有振幅为e 的单色线偏振光，倾斜入射到薄膜表面上，并且入射光的振动方 向与入射面成口角，那么该线偏振光可以分解为振动方向彼此垂直的p 分量和s 分量， ) ， 其振幅分别为和玩( 如图2 3 所示) ，则 图2 3 线偏振光的分解 e 2 e i c o s i z e 目= es i n a 经薄膜反射后，振幅分别为最出和e 西，相位变化 。 为如和屯。这样，反射光的p 分量和j 分量的电 矢量可以写成： e ，= e 炉o c o s a c o s 缈一七：一万巾) = c o s 缸一：一) e ，= e b r sc o s g c o s ( c o t k z 一5 = r c o s 缸一| ：一氏) ( 2 1 3 ) ( 2 1 4 ) 将式( 2 1 3 ) 和式( 2 1 4 ) q b l 鬟j 时间t 消去，可以求出合振动矢量末端的运动轨迹方程： + ( 毒 2 - 引仁门础矧m 图2 4 椭圆偏振光，电矢量端点的轨迹 式中= 矗一文。这是两个振动方向相互垂直 的偏振光的叠加，一般情况下将成为椭匮偏振 光，如图2 4 。这就是说，线偏振光倾斜入射在 薄膜上时，反射光成为椭圆偏振光。两线偏振 光的振幅比眠以及相位差彳决定了这个椭 圆的长、短轴之比及其在空间的取向。这表明 只需两个特征参量：e 。和彳就可以表示任 一光波的偏振态。反过来，若我们能够检测出 从薄膜表面反射回来的椭圆偏振光的偏振态， 就可以知道丘，艮和a 的值。由前面的讨论可知，e ，晶和a 和菲涅耳反射系数印、 吩有关，而、 和薄膜的光学常数( 聘，) 和薄膜的厚度d 有关。因此骗和a 是薄膜的特性参数( 九，毛d ) 的函数。基于这个原理，只要测定椭圆偏振光的偏振态， 6 硕士论文 光学薄膜的椭匮偏振模型分析及数据处理研究 就可以确定薄膜的光学常数，这就是薄膜光学常数的椭圆偏振测量的基本原理t 4 a s a 6 】 ( 如图2 5 所示) 。 图2 5 椭圆偏振测量的基本原理 2 2 2 反射系数比与椭偏参数 由式( 2 2 ) ，式( 2 1 0 ) 和式( 2 1 2 ) 可以看到，若薄膜或基底材料有吸收( 消光系数 k 0 ) ，折射率则为复数( n = h + i k ) ，因此。和，亦可能为复数，为了研究反射对 波的振幅和相位的影响，把菲涅尔系数写为： ，2 w l( 2 1 6 ) = 怫l 、 式中，h i 和川分别给出了入射光波的电矢量振动方向平行和垂直于入射面时，反射 光波的电矢量的振幅与入射光波的电矢量的振幅的比值；如和氏分别是电矢量振动 方向平行和垂直于入射平面时由于反射而使电矢量振动产生的相移。 由前面的讨论知道，入射到薄膜表面的偏振光，由于p 分量和s 分量的菲涅尔系 数( b 或 ) 的绝对值或角度( 或者两者兼有之) 不相同，使反射光的偏振态发生改 变。入射波和反射波的偏振态的变化可以用p 分量和j 分量的复反射系数之比来表示： 口：! ：t a i l 甲g n ，l ( 2 1 7 ) 式中p 为菲涅尔复反射系数比，p 和4 为椭偏参数，由于它们具有角度的量纲，所以 也称为椭偏角。式( 2 1 7 ) 也称为椭偏方程。 由式( 2 1 6 ) 和式( 2 1 7 ) 不难看出： 协n 甲：心 川 a = 6 。一6 。 ( 2 1 8 ) 7 硕士论文光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理酽究 与入射平面平行和垂直的电矢量分量 方面的原因：( 1 ) 因为p 和4 具有明确 因此，椭偏参数p 和彳分别决定了由于反射， 振动的振幅和相位的变化。 这里之所以选用p 和彳来表示p ，有着两 的物理意义。即妒的正切给出了反射前后p 和j 两分量的振幅衰减比，a 给出两分量 的相位之差，显然罗和彳直接反映出了反射前后光的偏振态的变化。一般规定，y 和彳的变化范围分别为：0 。甲 9 0 。和0 。 3 6 0 。( 2 ) 在用椭偏仪测量薄膜参数 时，能得到的直接测量量就是椭偏参数p 和4 。 2 2 3 椭偏分析 从上面的讨论中可以知道，通过实验的测量可以得到椭偏参数妒和4 ，可是我们 最终关心的是样品的光学常数( 如折射率”和消光系数后) 和膜厚d 等物理量。从椭 偏参数的定义和推导过程知道，椭偏参数妒和彳是薄膜样品的玎、k 、d 以及波长的 函数，即 甲= ，如，豇，d ，五) r 1 9 ) a = g 协，d ，a ) 、7 由栉、k 、d 可以方便地求得椭偏参数妒和彳，这个过程称之为正问题；反之，由 椭偏参数p 和4 求解珂、k 、d 称之为反问题。对于反问题，一般没有解析表达式， 这就使得从椭偏参数到光学常数的确定变得非常复杂，这不仅是一个数学问题，也是 一个物理问题。我们把这一过程称为椭偏分析1 2 7 ，2 ”过程，是近二十年来椭偏研究的热 点所在，吸引了大量的国内外研究者。 对于薄膜样品来说，椭偏参数与待测参数之间的联系依赖于反射系统的特殊模 型，因而在椭偏测量与分析过程中，包括以下几个方面： ( 1 ) 通过实验测量，得到椭偏参数； ( 2 ) 选择适当的模型，计算出所选模型在改变参数时，模型的椭偏参数的变化情 况： ( 3 ) 在改变参数的情况下，比较模型的计算值与实际研究对象的测量值，如果达 到规定的误差范围，则说明薄膜模型的选择是成功的。 在薄膜样品的结构模型确定的情况下，常采用两种方法进行椭偏分析。一种是对 物质的光学常数不加以模型限制，即w - b y w ( w a v e l e n g t h - b y w a v e l e n g t h ) 法1 2 9 1 。这 种方法的最大缺陷是得到的光学常数可能不连续或者厚度无一致性。另一种方法是以 一定的色散模型描述样品的光学常数，通过确定材料色散方程中的系数，可以得到随 光波长连续变化的光学常数3 0 j ”。这种方法是目前普遍采用的方法，也是本文采用的 方法。 硕士! 鎏 堂堂翌矍箜塑里堡堑堡型坌堑墨墼塑竺垄! 垒 本章小结 本章介绍了用椭圆偏振测量法测量的理论基础。由菲涅尔反射系数推导出了椭偏 方程，由椭偏方程可以看到，只要测量到表示偏振态改变的两个椭偏参数妒和4 的 值，就可以通过求解椭偏方程而获得薄膜的光学参数和厚度等信息；最后介绍了椭偏 分析的基本步骤和方法。 9 3 光学薄膜系统的模型 通过上一章的讨论知道，椭偏分析的过程可概括描述为：将薄膜样品模型化，然 后把实验所测得的椭偏参数值( 只4 ) 代入已选取的优化算法中进行数值反演求解，最 后获得所需的薄膜参数值。本章主要讨论光学薄膜系统模型建立的问题。 3 1 建立适当模型 椭偏分析强烈地依赖于模型的选取，其原因如下： ( 1 ) 可能有几种模型符合同一组椭偏参数数据，均产生相当小的评价函数值。如 由于透明薄膜的周期性，使得不同的薄膜厚度值有可能得到同样的评价函数值； ( 2 ) 不同的已知条件，如入射角的不同选取等，会造成模型方程组或参数在数学 上的相关与否，从而导致解有真伪优劣之分； ( 3 ) 实际待测薄膜与数学模型( 如严格的平行界面，均质，各向同性等) 之间的 差异，使得实际的测量值带有很大的主观性和随意性，同时还会影响测量的准确度。 通常有效选取模型的方法为： 用实验的方法测量出当改变研究对象的某些参数时，研究对象的椭偏参数的变化 情况；或者当改变环境的某些参数时( 如入射波长或入射角) ，用实验方法测量出研 究对象的椭偏参数的变化情况；选择那些在结构上可能最类似于实际研究对象的系统 模型，计算出所选取模型在改变上述相同参数时，模型的椭偏参数的变化情况；在改 变相同参数的情况下，将模型的计算值与实际研究对象的测量结果进行比较，如果达 到所规定的误差范围，则说明模型的选择是成功的。 3 2 建立薄膜系统模型 建立光学薄膜系统的模型包括两个方面，一方面要建立尽量符合实际薄膜样品的 结构模型，另一方面要选择能描述该结构模型的合适的色散模型，如图3 1 所示。 环境 # 0 图3 1 薄膜系统模型 l o 硕士论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理酽究 3 2 1 结构模型 我们使用层状结构模型来表示光学薄膜系统，除了环境和基底之外，每一层都可 以看成一层“薄膜”，这层薄膜可以是实际存在的薄膜层，也可能是虚拟的膜层。根 据第二章中的讨论，每层薄膜的所有有用参数都包含在该层薄膜的特征矩阵中，通过 薄膜的特征矩阵，我们就可以计算出所建立模型的椭偏参数p 和4 。这里我们可以发 现，建立的结构模型与实际薄膜系统的结构越接近，由模型计算得到的椭偏参数值与 实验测量得到的椭偏参数值就越接近，并影响最终的计算结果的精度。因此，为了得 到精度比较高的测量结果，建立尽可能与光学薄膜的实际结构相似的结构模型是必要 的。 举例来说，用真空热蒸镀法在玻璃基底上镀一层n 0 2 膜，简单来说，这是一个 单层膜系统，我们可以将其假设为一个理想的三层膜结构来表示： ( o ) 环境( 空气) ； ( 1 ) n 0 2 薄膜层； ( 2 ) 基底( 玻璃) 。 这里面假设薄膜是均匀、各向同性的，并且以两个平行表面为界。根据这个模型，可 以反演计算出1 1 0 2 薄膜的光学常数( ，t ) 和薄膜厚度，但是计算结果可能与实际的 结果相差比较大，这时就需要对上面建立的结构模型进行修正。 实际上在用蒸镀法制备薄膜时，会产生具有纤维结构的薄膜，即垂直于膜面方向 的晶轴取向一致，而平行于膜面方向却均匀排列：也会产生柱状晶体结构的模型，即 晶粒沿着垂直于膜面方向增长；另外还有岛状结构、晶格缺陷和表面粗糙度、膜厚不 均匀等问题是模型中并未考虑和涉及的，他们将导致光学常数发生不同程度的变化 3 2 3 3 】。故此时必须考虑薄膜模型的非均质问题，并加以一定的修正阴，否则会产生严 重影响求解结果的精度。对于上面的i i 0 2 膜，如考虑薄膜样品表面可能不是理想的 平面，可以在环境和1 1 0 2 薄膜之间引入一个虚拟的膜层粗糙度层；考虑1 1 0 2 薄 膜的折射率不均匀，在n 。2 膜层中间嵌入一个虚拟的中间层( i n t e r f a c el a y e r ) 等，则 薄膜系统可用如下经过修正后的多层结构模型来表示： ( 0 ) 环境( 空气) ； c 1 ) 表面粗糙度层； ( 2 ) t i 0 2 薄膜层l ； ( 3 ) 中间层( i n t e r f a c e ) ： ( 4 ) t i 0 2 薄膜层2 ； ( 5 ) 基底( 玻璃) 。 从上面的讨论可以看出，薄膜样品的结构模型可能很复杂，但并不是建立的模型 硬十论文 光学薄膜的椭圃偏振模型分析及数毙处珲研究 越复杂越好，要根据实际的需要来确定，这将在后面讨论。 3 2 2 色散模型 从现象上来看，介质的色散表现为对不同入射频率的入射光波具有不同的传播相 速度，因而具有不同的折射率。由麦克斯韦电磁场理论可知，介质的折射率及光波在 介质中的相速度均取决于介质的介电常数s 。按照洛伦兹的色散理论，色散现象可以 解释为介质中带电粒子在光波电场作用下做受迫振动时产生的一种效应，亦即色散现 象的实质是光波电磁场与介质分子作用的结果。我们在拟合材料的椭偏光谱时，将要 根据不同的材料和建立的结构模型，为每一层选用合适的色散关系模型【3 5 1 。 下面列出几种常用的色散关系模型。 ( 1 ) l o r e n t z 振子模型 d r u d e 最先研究了金属中自由电子模型【3 6 1 ，l o r c n t z 研究了更具普遍意义的电介 质中的自由分子模型1 3 6 1 ，他认为物质分子是由一定数量的重原子核和外围电子构成的 复杂带电系统。固体的介电函数( d i e l e c t r i cf u n c t i o n ) 可以用一定数量的l o r e n t z 振子 的和近似表示，简称简谐振子近似，其形式为： 厂11、 删。1 + 莩a j l 南一南j o _ ) 式中彳为振幅，昂为振子的共振能量，厂为振予的展宽系数。简谐振子模型适合用于 晶态半导体材料1 3 7 1 ，当材料的特征不是很清楚的情况下，使用l o r e n t z 振子模型是比 较好的选择。 ( 2 ) f o r o u h i - b l o o m e r 模型 f o r o u h i b l o o m e r 针对非晶半导体，通过量子力学处理，结合k - k 关系推导出包 含五个参数的模型1 3 8 1 其中 珂仁) = h ) + 善攀熹 一 ( 3 z ) 删：尝鑫 ：坐等等趔 c o ：熊掣型 ( 3 3 ) ( 3 4 ) ( 3 5 ) 1 2 婴丝苎 垄兰苎堕箜堕墨堡垒堡型坌堑丝墼丝竺矍竺窒 q ：孕 6 ， n 0 ) 为无穷大能量时的折射率，e 譬，a ，b ，c 为正的常数。 f - b 模型比较适合表达非晶材料的光学常数。近年来，在对晶体材料的分析上， f b 模型也得到了广泛的应用。 ( 3 ) s e l l m e i e r 模型和c a u c h y 模型 对于电子跃迁，当光波能量远高于带隙时，同时考虑电子和晶格的贡献，有： 占伍) 一1 = 2 仁) 一l2 军哥考f ( 3 7 ) 这就使s e l l m e i e r 色散公式驺9 1 ，实际应用中用波长代替能量作为参量： 州训2 叫+ 莩毪 ( 3 s ) 当a 较小时，式( 3 8 ) 近似为c a u c h y 色散公式口5 l ： o ) = 厶+ 啬 ( 3 9 ) 式中4 为经验参数。 s e l l m e i e r 色散公式和c a u e h y 色散公式适合描述材料在透明波段的光学常数。 ( 4 ) 有效介质( e m a ) 模型 对于有复杂结构的结构模型，以上的色散模型可能都不适用，这时就应考虑应用 有效介质理论( e f f e c t i v em e d i u m a p p r o x i m a t i o n ) 来描述等效层。 m a x w e l l g a r n e t t 有效介质模型i 帅】。如果膜层主要是由一种介质构成，但掺杂 有其他介质，这时膜层材料的介电函数通过下式计算： 毒高= 军乃焉 ( 3 1 0 ) 占船+ 2 毛7 吖占+ 2 毛 、 。 式中z 是第j 种介质所占的体积份额，且f = l 。 b r u g g e m a n 有效介质模型【4 1 1 。如果不同成分混杂在一起，不能区分哪个是主 介质时，采用b r u g g e m a n 有效介质模型来计算有效介电函数s 。： 。= 莩剖 m 予g ，+ 2 ”7 实际使用中，b r u g g e m a n 有效介质模型应用的更广泛些，并且非常适用于薄膜的 硕- 论文 光学薄嗅的椭圆偏振模型分析及数据处理研究 粗糙表面的分析1 4 2 1 。 材料的复介电函数b 与复折射率的关系为： f = 占i + 捃2 = 2 = 0 + 琥) 2 ( 3 1 2 ) 式中毛为体积极化项，乞为体积吸收项。为光学薄膜系统的结构模型的每一层选择 合适的色散模型描述材料的光学常数，将色散公式中的系数作为变量，通过特定的算 法确定这些系数，就可以得到随光波长连续变化的光学常数。 3 2 3 模型参数的相关性 如果拟合计算过程中有两个或两个以上的参数时，就应该考虑各参数之间相关 性。这就是说即使是所有参数都能通过拟合得到很好的拟合值，但是由于参数相关性， 不一定每个参数都需要通过拟合计算来确定。了解参数的相关性是很重要的，然而往 往由于对实验数据的拟合计算不产生影响而得不到充分的重视，但它对从椭偏数据分 析中得到的信息是有限制的【2 5 1 。 降低参数相关性的一种方法就是简化模型，以减少拟合参数的数量。但是在前面 我们在讨论建立薄膜系统模型时，要求建立尽量符合实际薄膜样品结构的模型，这样 必然会使模型复杂化。因此需要在对模型的复杂度上作一定的约束，只要拟合计算的 结果符合要求，使用的模型越简单越好，比如说薄膜的表面粗糙度如非必要则应该被 忽略掉。同理，若对某个薄膜模型增加一个复杂度( 虚膜层) ，则使用新模型拟合的 结果要优于之前的拟合结果，否则该复杂度就不是必需的，需要重新修正薄膜模型。 3 3 测量灵敏度区域 简单来说，灵敏度是用来衡量当给某个参数以一定的改变量时测量结果的变化量 大小的参量。参数灵敏度要比测量精度要高，并且测量精度随着参数灵敏度的提高而 提高。 应用椭圆偏振测量法检测薄膜参数时，椭偏参数r 和4 的灵敏度与薄膜参数( n ， 岛d ) 及入射光的波长和入射角有关。椭偏参数妒和4 只在某个参数在一定的范围之 内时才具有较高的灵敏度。因此有必要对椭偏参数y 和4 的灵敏度区域进行估计， 以达到最佳的测量效果。 3 3 1 椭偏参数随薄膜参数变化时灵敏度的比较 设一单层透明薄膜样品其折射率n = 1 4 6 ，膜厚d = 1 0 8 6 n m ，基底= 1 5 2 ，妊= 0 ， 入射角九= 5 4 。，入射波长2 = 6 3 2 8 n m 。下面我们分别来看看其椭偏参数( 影z 1 ) 在 1 4 硕士论文光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理研究 薄膜折射率和膜厚发生变化时的变化情况。 ( 1 ) 椭偏参数随厚度变化时的灵敏度比较 图3 2 所示的是通过理论计算得到的上述薄膜样品在膜厚发生变化 ( 1 0 8 6 2 0 n t o d 1 0 8 6 + 2 0 h m ，其它参数的值保持不变) 时，椭偏参数p 和4 的 值的变化情况。从图中可以看出，p 的变化是比较平缓的，而4 的变化是很剧烈的， 因此椭偏参数4 对厚度d 的变化显然要敏感于f 对d 的变化。 1 2 d j u ： j 一一 1 2 1 3 善”。 1 凳 2 ； 卜。n 音1 1 0 舌1 0 0 9 0 51152251 2 01 3 51 5 01 8 51 8 0 甲( )a ( ) 图3 2 椭偏参数( 毁4 ) 随厚度变化的灵敏度比较 ( 2 ) 椭偏参数随薄膜复折射率变化时的灵敏度比较 同样对上述的薄膜样品，分别看看当薄膜折射率发生变化( 1 3 玎s1 5 ) 而固 定其它薄膜参数时和当薄膜的消光系数发生变化( 0 k 0 1 ) 而固定其它薄膜参数 时，椭偏参数罗和4 的值的变化情况，如图3 3 和罔3 4 所示。同样我们可以从图中 看到，椭偏参数4 对折射率栉( 或消光系数t ) 的变化仍然要敏感于p 对 ( 或消光 系数j j ) 的变化。 ， ? j 。 l 。7 ， 14 5 星 厂 ： 1 4 1 4 5 三1 3 5 | 量 三 三 1 4 罢 三 1 3 5 d 口 o481 2 1 5 “荀 9 0 1 3 01 7 02 0 0 v 0 ( 勺 图3 3 椭偏参数( 媛彳) 随折射率变化的灵敏度比较 1 5 l i 砸十论文 图3 4 椭偏参数( 只4 ) 随消光系数变化的灵敏度比较 综合以上的分析可知，椭偏参数4 随薄膜参数( 巩屯d ) 变化的灵敏度明显高于 y 随光学常数的变化，并且椭偏参数( 媛彳) 对厚度的变化最敏感，其次是折射率， 对消光系数最不敏感【4 3 】。因此在后面的椭偏数据拟合计算中，可将模型中的膜厚d 的权重高于折射率，f 和消光系数k 的权重，在拟合计算过程中，主要通过调整模型的 薄膜厚度值来减小测量值与计算值之间的差异。 3 3 2 椭圆偏振测量中的薄膜厚度 薄膜的厚度有厚有薄，而椭偏测量术是适合于测量纳米级薄膜厚度的最好方法之 一，但它对厚度的测试范围有多大，厚度对他究竟有什么样的限制呢? ( 1 ) 反射系数比p 与薄膜厚度d 的关系 以复折射率n = 1 , 一i k ，n = 2 2 8 ，基底参数n 。= 1 5 2 ，_ | 。= 0 ，入射波长2 = 6 3 2 8 n m ， 入射角丸= 6 8 。，薄膜厚度i n t o d 1 0 0 0 n m 为模型，分别看看透明薄膜和吸收薄膜的 反射系数比p 随薄膜厚度的变化关系，如图3 4 所示。 1 6 i苫luo石eou coiiullx山 ei苫芒6eou c 口；u u i 芟山 硕士论文 光学薄膜的椭圆偏振模型分析及数据处理研究 q0 2 罢o 1 0 昌- 01 一e - 0 2 旬 q0 2 毫o 1 0 蛊- 0 1 一e 扣2 r e a lp a r to f p ( a ) k = 0 0 5 r e a lp a r to f p ( c ) q0 罢0 墨 奢 暑- 0 至旬 q0 2 罢d 1 0 三一d1 一e 0 2 0 r e a lp a r to f p c o ) r e a lp a r to f p ( d ) 图3 5 反射系数比p 与薄膜厚度d 的关系 从图3 4 ( a ) 可以看出，对于消光系数r - - - 0 的透明薄膜，反射系数比p 随着厚度的 增加而形成一封闭的圆圈，表明反射系数比随着薄膜厚度的增加而呈现明显的周期性 变化。由图3 4 ( b ) 、图3 4 ( c ) 和图3 4 ( d ) 可看到，随着厚度的增加，反射系数比曲线从 无膜基底出发，沿着一条由外向内助手缩减的螺旋线前进，经过若干圈后，最后将到 达中心极限，即代表大块膜料的反射系数比p 处。当消光系数较小，即薄膜的吸收不 强时，螺旋线收敛较慢，且螺旋线的每一周靠得很近，呈近似周期的变化；随着消光 系数的增大，曲线收敛得越来越快，每周间距较宽，即随着厚度的增加，反射系数比 变化得越来越剧烈。也就是说，在消光系数较小时，可以测准比较厚的薄膜；而当消 光系数比较大时，能测准的厚度范围变小，所以选取厚度范围是非常必要的。 ( 2 ) 椭偏参数彳随厚度d 变化的情况 以复折射率n = 万一i k ，n = 2 2 8 ，基底参数 = 1 ，后。= ，入射波长 ，f 5 202 = 6 3 28 n m 入射角谚o = 6 8 。，薄膜厚度l n m s d s5 0 0 0 n m 为模型，分别看看透明薄膜和吸收薄膜的 反射系数比p 随薄膜厚度的变化关系，如图3 5 所示。 硕士论文光学簿骥的椭圆偏撮模型分析及数据处理研究 t h i c k n e s s ( r i m ) ( a ) k = 0 0 5 t h l c k n e s s ( ) ( c ) t h l c k n e s s ( n m ) ( b ) t t = - o2 5 t h l c k n e s s ) ( d ) 图3 6 椭偏参数4 随厚度d 的变化 由图3 6 可以看出，对于不同的薄膜其椭偏参数对厚度的敏感区域是不同的。透 明薄膜因存在很强的周期性，故对厚度的要求不明显，但要精确求解厚度时则需要借 助或增加其他测试手段，以确定厚度的周期。对于吸收薄膜，因薄膜的消光系数不同， 椭偏参数对厚度的灵敏度区域也不一样，当薄膜吸收较弱时，薄膜厚度的灵敏度范围 较大，但当吸收较强时，薄膜厚度的灵敏度范围明显减小。故为了得到椭圆偏振测量 较高精度的薄膜参数准确值，在其他参数保持不变的情况下，吸收性较强的薄膜厚度 比吸收性较弱的薄膜厚度要薄，如椭偏测量中常研究的是薄金属膜。 3 3 3 选择合适的入射角度 这是椭偏光谱测量中的一个重要环节，合适的入射角会使得检测有高的灵敏度。 通过对模型的模拟计算可以估计出椭偏测量具有最大灵敏受时的入射角。 设有一未镀膜的基底材料样品n = 1 5 2 ( 2 = 6 3 2 8 n m ) ，通过计算可分别得到j 偏振 光和p 偏振光的反射率与入射角之间的关系，如图3 7 ( a ) f f f 示。当p 偏振光的反射率 等于0 处的角度为布儒斯特角( b r e w s t e r a n g l e ) 九，此时只有s 偏振光反射。图3 7 ( b ) 1 s _-_i-i-i-_-l-ill 硕十论丈光学薄膊的椭厦偏振模型分析及数据处理研究 是与此同时发生变化的椭偏角罗和4 的变化，值得注意的是，一色) 值发生了 不连续的变化，从刚小于布儒斯特角九时的1 8 0 。跃变至刚大于布儒斯特角时的0 。， 而妒在九达到一个极小值。由此可见当入射角等于布儒斯特角时，椭偏测量具有最 大灵敏度，因而检测结果的精度也较高。 l 一只 ? 羚 ，叫一 ， 一，f 一，4 ； 01 02 03 d柏5 0 6 0 7 0 8 09 0 a n g i eo fi n cm d e n c e 0 ( a ) 嚣 4 0 薹 霉磊 1 5 1 ： 0 a n g l eo fi n ca d e n c e n ( b ) 图3 7 由模型计算得到的( a ) 反射率和( b )