（固体力学专业论文）纳米尺度薄膜屈曲的实验研究.pdf

中文摘要 本研究致力于对厚度分别为1 5 0 n m 的薄膜材料进行力学性能测试和表征研 究。近些年来随着膜层材料的广泛应用，国外学者对于沉积膜层脱层及屈曲问题 日益关注，主要是因为脱层与屈曲是微纳米机电系统器件的主要破坏形式，这一 研究对于其寿命预测具有重要意义。 本文主要讨论沉积在有机玻璃基底上的钛薄膜，在残余应力和外加轴向载荷 的共同作用下的屈曲过程。使用一台光学显微镜观测膜层表面在应力作用下的形 貌及其变化。为了模拟膜层在工况下受载荷形成屈曲变形，在试验中对试件施加 外部单轴压缩载荷。在载荷作用过程中，试件的刚体移动是不可避免的。本文提 出了一种数字相关方法，计算所谓“亚临界”界面缺陷区域在载荷过程中的移动 作为试件刚体位移，从而得以在载荷后的图像中抵消观察视场整体移动的影响， 把屈曲变形信息从观测图像中提取出来。 应用这种分析方法，本文分析了两种典型屈曲模式：直线型褶皱和圆形泡。 对于前者的分析结果与公认的j wh u t c h i n s o n 模型相符合，对于后者的分析得到 了创新性的结果。这一成功证明了“亚临界”缺陷可以用于标记基底材料在载荷 过程中的整体位移的理论分析。本文这种方法可以应用于其他屈曲分析。此外， 经过简化的算法也有望实现观测视场位置的实时调整，以实现对于某处屈曲过程 的追踪。 为了从机制上消除观测视场的整体位移，作者所在的研究组设计开发了一种 新型双压电晶体棒驱动的对称加载装置。从设计上，左右夹具滑块端面的载荷位 移量相同，就能保证试件变形的严格对称性，这时观测视场的位移最小。本文的 第三部分致力于对于新加载装置进行实验验证，同样使用数字图像相关方法测量 夹具滑块的边缘在载荷过程中的位移。实验结果表明：不同的预紧力下，加载装 置的滑块端面位移量不同，因此选择适当大小的预紧力对对称性能至关重要。本 文对加载装置存在的问题进行了分析解释，并提出了相应的修改意见。 关键词：薄膜屈曲；界面缺陷；数字图像相关方法( d i c m ) ：对中加载装置 a b s t r a c t i nt h i sp a p e r , t h er e s e a r c hw o r ki st om e a s l l r ea n dc h a r a c t e r i z et h em e c h a n i c a l p r o p e r t i e so f t h i nf i l mm a t e r i a l sw i t h1 5 0 n mt h i c k n e s s r e c e n t l yg r e a ti n t e r e s th a s b e e np a i dt ot h ed e l a m i n a t i o na n db u c k l i n go f t h i nf f l r n sd e p o s i t e do ns u b s t r a t e sf o r t h e i rw i d ea p p l i c a t i o n i n v e s t i g a t i o no f t h i nf i l mb u c k l i n gi si m p o r t a n tf o rl i f e p r e d i t i o no f m e m sd e v i c es i n c ed e l a m i n a t i o na n db u c k l i n gi st h ec h i e f d e m a g e m e c h a n i s m t h i sp a p e rf o c u s e so nt h ep r o c e s so fb u c k l i n go ft h i nc o m p m s s e dt i t a n i u mf i l m s d e p o s i t e do na no r g a n i cg l a s ss u b s t r a t eu t i l i z i n ga l lo p t i c a lm i c r o s c o p e i no r d e rt o s i m u l a t et h ef i l m sa tw o r ka n dt op r o d u c er e g u l a rb u c k l em o d ee x t e r n a lu n i a x i a l c o m p r e s s i o ni se x e r t e dt os p e c i m e n t h ed 诤t a li m a g ec o r r e l a t i o nm e t h o di sp r o p o s e d i nt h i s p a p e rt o c a l c u l a t et h ei n e v i t a b l eo v e r a l ld i s p l a c e m e n to fo b s e r v a t i o nf i e l d c a u s e db ye x t e r n a ll o a d i n g ，h e n c et h i sf a c t o rc o u l db eo f f s e td i g i t a l l ya n dt h e d e f o r m a t i o no f b u c k l e sc o u l db es i n g l e do u t 鼢t h en e wm e t h o dt h i s p a p e ra n a l y z e s t w o t y p i c a lb u c k l i n g m o d e s ： s t r a i g h t - - s i d e dw r i n k l ea n dc i r c u l a rb l i s t e r t h ea n a l y s i sr e s u l to ft h es t r a i g h t - - s i d e d w r i n k l ei sc o i l s i s t c n tw i t haw e l l k n o w nm o d e l ( p r o p o s e db yj w h u t c h i n s o n ) w h i l e t h er e s u l to ft h ec i r c u l a rb l i s t e ri so r i g i 砌t h i ss u c c e s sc o n f i r m st h et h e o r e t i c a l p r o p o s i t i o nt h a t “s u b c r i t i c a l d e f e c t sc a nb eu s e dt oi n d i c a t et h eo v e r a l ld i s p l a c e m e n t o f t h es u b s t r a t ei nt h ep r o c e s so fl o a d i n g i ti sb e l i e v e dt h a tt h es a m em e t h o dc o u l db e u s e dt oi n v e s t i g a t eo t h e rp r o b l e m sa s s o c i a t e dw i t ht h i nf i l mb u c k l i n g f u r t h e r m o r e ， s i m p l i f i e dd i c m c o u l dr e a l i z et h ea d j u s t m e n to fo b s e r v a t i o nf i e l di nr e a lt i m es ot h a t as p e c i f i e dr e g i o nc o u l db et r a c k e di nt h ep r o c e s so fb u c k l i n gd r i v e nb ye x t e r n a l l o a d i n ga n dr e s i d u a ls t r e s s i no r d e rt oe l i m i n a t et h er i g i dm o v e m e n to fo b s e r v a t i o nf i e l df u n d a m e n t a l l yo u r r e s e a r c hg r o u pd e s i g n san e wl o a d i n gd e v i c ed r i v e nb yt w om a t c h i n gp i e z o c r y s t a l s t i c k s i np r i n c i p l et h es y m m e t r i c a l l ym o v e m e n to fc l a m p sc a ng u a r a n t e et h e s p e c i m e n d e f o r m s y m m e t r i c a l l y , t h e r e f o r e m i n i m i z et h e r i 百d m o v e m e n to f o b s e r v a t i o nf i e l d t 1 l i s p a p e rh a m m e r sa t t h e e x p e r i m e n t a lp r o o f - t e s to ft h i s s y m m e t r i cl o a d i n gd e v i c e d i g i t a li m a g ec o r r e l a t i o nm e t h o di sa p p l i e dt om e a s u r e t h em o v e m e n to ft h ef r i n g e so ft h ec l a m p si nt h ep r o c e s so fl o a d i n g w ef i n dt 1 1 a tt h e s y m m e t r yp e r f o r m a n c ev a r i e su n d e rd i f f e r e n tp r e t i g h t e n i n gf o r c e ，s oi t sc r u c i a lt o 9 p l yp r o p e rp r e t i g h t e n i n gl o a dt oa s s u r et h es y m m e t r y t h ep r o b l e m so f t h e b e h a v i o r r t h i sl o a i n gd e v i c ea r ea n a l y z e da n ds u g g e s t i o n sa l em a d ea c c o r d i n g l yi nt h i sp a p e r 卫yw o r d s - - t h i nf i l mb u c k l i n g ，i n t e r f a c ed e f e c t ，d i g i t a li m a g ec o r r e l a t i o n e t h o d ( d i c m ) ，s y m m e t r i cl o a d i n gd e v i c e 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得岙空盘堂或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名 篪亍徉 签字日期： h o b 年l 月l b 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解苤生盘茎有关保留、使用学位论文的规定。 特授权盘壅盘茎可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名： 戾亍挣导师签名：j i 莎多吣 签字日期：1 6 年1 月1 b 日签字日期：1 o ob 年l 月l c ) 日 第一章纳米尺度薄膜屈曲研究意义及全文内容介绍 第一章纳米尺度薄膜屈曲研究意义及全文内容介绍 本研究是对厚度分别为1 5 0 n m 的薄膜材料进行力学性质测试和表征研究， 属于基础研究和应用基础研究范畴。 1 1 研究的意义 纳米结构材料的设计开发以及性能研究是高技术发展的基础。将纳米结构新 材料应用到现代工业中时，首先需了解新材料的性能和结构响应。实验技术在解 决这一问题上具有独特的优势。通过实验可以定量她测取材料在纳米尺度下的 力、电、磁、热等性能，测取微、纳米尺度元器件在多场作用下的力学响应，为 材料设计和结构设计提供基本依据，同时这方面的研究也将促进纳米力学和材料 科学研究的深入进行。薄膜基底二元结构在信息科学中占有十分重要的地位“。 例如：在数据存储和处理系统的集成电路中就含有大量的导电、半导电和绝缘薄 膜，在磁盘存储系统中起关键作用的磁性薄膜等。这些厚度一般为几十纳米至几 十微米的薄膜通过不同的制作工艺( p 、，d 、c v d 等) 粘结在特定的基底上。薄膜 中均会有或拉或压的残余应力，在第1 、i i 、i i i 类残余应力中，有的高达几个 g p a ，因此薄膜基底结构通常是工作在残余应力和外加应力的联合作用下。这类 薄膜的第一类破坏形式是断裂；第二类则是屈曲、散裂。薄膜在纳米尺度上的变 形和损伤直接影响到器件的性能和寿命，因此，将薄膜基底作为一个基本结构， 对其中薄膜的力学行为进行研究，具有其必要性和紧迫性。 所谓纳米薄膜分为单层膜和多层膜，其定义为单层膜中膜的厚度或者多层膜 中各层膜的厚度为纳米尺寸量级的薄膜。1 。纳米薄膜属于二维纳米材料，在空间 有一维是受纳米尺寸约束的。纳米薄膜可以是金属、半导体、绝缘体、有机高分 子材料。本文研究的薄膜主要是单层纳米膜。 近些年来，国外学者对于沉积薄膜层脱层及屈曲问题的关注，主要是因为膜 层的广泛用途。然而上述薄膜基底系统或者在工作时受到载荷( 如切割工具的 防腐涂层) ，或者因为高温而受到热应力的作用( 如微电子芯片的封装涂层) ，特 别是膜层通常受到残余应力的作用，这或者是因为沉积过程的高温及随后冷却过 程中的热扩展过程的不匹配，或者是因为晶格错位导致的内应力啪。因为脱层与 屈曲是这类器件的主要破坏形式，所以屈曲研究对于其寿命预测具有重要意义。 在这一领域的研究中，理论模型和数值分析研究已经取得了一些成果。 对于薄膜断裂问题，在假设存在双轴等值残余应力的情况下，提出了弹性薄 膜裂纹扩展路径的二维模型，并且分析了单裂纹、平行裂纹、相互垂直裂纹的应 力强度因子。对于薄膜脱粘所生成的界面裂纹问题，分析了局部脱层和全部脱层 第一章纳米尺度薄膜屈曲研究意义及全文内容介绍 时的能量释放率与薄膜条带宽度、薄膜和基底的弹性常数之间的关系。当基底材 料呈弹性全塑性行为时，利用有限元数值分析模拟了薄膜在拉伸载荷下的应变硬 化及断裂过程。 对于薄膜屈曲问题，j w h u t c h i n s o n 的研究小组对直线形( s t r a i g h t - s i d e d ) 屈 曲、圆泡状屈曲( c i r c u l a rb l i s t e r ) 、电话线状( t e l e p h o n e - c o r d ) 屈曲等三类问题进 行了研究，给出了能量释放率和l 临界分叉应力的解析式。局部屈曲可以驱动脱层 向前扩展，在一定的假设下，利用有限元数值分析可以确定裂纹扩展前沿的形状 以及断裂力学参数等。 测量薄膜基底表层的力学性能有不同的实验方法，主要有：x 射线衍射应 力法、纳米压痕法、外部载荷屈曲形貌法m 。x 射线衍射应力法只能测量材料表 层一定深度内的综合平均内应力，不能真正测量材料驱微米( 纳米) 表层内的力 学性能；纳米压痕法用极小的压力将金刚石针尖压入试件，在试件表面压出微米 或纳米级压痕，根据压痕间接地计算薄膜层的力学性能；只有外部载荷屈曲形貌 法能测量膜层与基底材料交界面的性能。对于外部载荷下屈曲形貌的研究探索是 薄膜脱层屈曲现象的基础。 在薄膜层脱层及屈曲问题的实验研究方面，电镜技术( s e m ，t e m ，a f m ) 、 纳米压痕技术和图像处理技术等，都已在薄膜断裂和薄膜屈曲问题的研究中得到 了应用，取得了许多的实验结果。不同的溅射技术制作出的纳米晶粒薄膜其力学 性能差异很大( 厚度：1 0 0 6 0 0 n m ) 在拉伸载荷作用下，通过x 射线衍射( m ) 和聚焦离子束( f i b ) 技术实现了薄膜( 厚度：4 0 0 3 2 0 0 n m ) 微观组织的观察， 借助于t e m 分析了位错的形成，利用激光扫描系统( l s s ) 测取薄膜表面的宏 观应变。v o g e l ，k n a u s $ 和e s p i n o s a 等先后实现了单一薄膜材料( 无基底) 力学性 能的实验研究。基于灰度算法的d i c 技术在处理a f m 图像时，其相关运算的成 功率和实验精度都有待提高。 在压缩载荷( 应力) 作用下薄膜基底结构中薄膜的屈曲问题，a ge v a n s 等 针对类钻石碳薄膜( d l c ) 玻璃基底试样( 薄膜厚度：2 6 0 4 6 0 n t o ) ，利用a f m 和f i b 技术，得到了表面缺陷对d l c 薄膜受压屈曲的生成和扩展影响的实验结 果。cc o u p e a u ”】等利用a f m 和高精度p z t 技术，获得了n i 、c u 、a u 、f e 等 薄膜材料( 厚度：2 4 0 6 0 0 h m ) 在不同基底上受压时的屈曲模式。 总的来说这些实验工作都是以确定薄膜的强度极限、能量释放率、应力强度 因子等宏观力学参数为主的。理论研究、数值分析和实验成果标志着对薄膜基 底二元结构的研究才刚刚开始。这一领域中的两个重要的力学问题：纳米尺度上 的薄膜断裂和薄膜屈曲，将是今后国内外学者特别关注和集中研究的热门课题。 这些问题的解决，不仅将推动固体力学和材料科学的研究，其成果可直接应用于 第一章纳米尺度薄膜屈曲研究意义及全文内容介绍 微电子机械系统( m e m s ) 的设计。 1 2 本文的主要工作 本文主要讨论沉积在有机玻璃基底上的钛薄膜，在残余应力和外加轴向载荷 的共同作用下的屈曲过程。使用一台2 0 0 0 光学显微镜观测膜层表面在应力作用 下的形貌。为了模拟膜层受到载荷并形成规则屈曲模式的工作情况，对试件施加 外部单轴压缩载荷。载荷过程中试件的整体移动是不可避免的，对于一端夹具固 定的载荷方式这种移动尤为明显。本文提出了一种数字相关方法，计算所谓“亚 临界”界面缺陷区域在载荷过程中的移动作为观察视场的整体移动，从而得以在 载荷后的图像中抵消观察视场整体移动的影响，把屈曲变形信息从观测图像中提 取出来。 应用这种分析方法，本文分析了两种典型的屈曲模式：直线型褶皱和圆形泡。 对于前者的分析结果与公认的模型相符合( j w h u t c h i n s o n 5 】) ，对于后者的分 析得到了创新性的结果。这一成功证实本文提出的所谓“亚l i 螽界”缺陷可以用于 标记基底材料在载荷过程中的整体位移的分析结论。本文这种分析方法可以应用 于屈曲的其它分析。此外，经过简化的算法也有望实现观测视场位置的实时调整， 以实现对于某处屈曲过程的追踪。 为了从机制上消除观测视场的整体移动，作者所在的研究组设计开发了一种 双压电晶体棒驱动的新型对称加载装置。从设计上，如果左右夹具滑块端面的载 荷位移量严格相同，那么试件的变形就可以严格保证对称性，这时观测视场的位 移最小。本文的第三部分致力于对于新加载装置进行实验验证。同样使用数字图 像相关方法测量夹具滑块的边缘在载荷过程中的位移。实验结果表明不同的预紧 力下，加载装置的滑块端面位移量不同，因此选择适当大小的预紧力对于载荷装 置的对称性能至关重要。本文对加载装置存在的问题进行了分析解释，并提出了 相应的修改意见。 本文的工作主要分为三个部分： 1 对于国外当前薄膜屈曲问题研究的文献概括； 2 提出数字图像相关的屈曲分析方法，编写程序模块及其实验验证； 3 新型加载装置的性能检测验证及问题分析。 第一部分：国内对于薄膜屈曲的研究才刚刚开始，所以中文文献很少。本文 对国外研究的综述，是对于大量高水平文献阅读并融会贯通的结果，可以作为未 来研究的基础知识。 第二部分：为了控制屈曲的扩展形成有规律的模式，施加外部载荷是一种有 效的手段。但是载荷过程不可避免地会导致观测视场的整体移动，这使得载荷前 第一章纳米尺度薄膜屈曲研究意义及全文内容介绍 后观测到的屈曲现象无法相互比较。为了解决这一问题，本章创新性地提出了一 种基于数字图像相关的屈曲分析方法，用以消除这种整体移动，把屈曲扩展的因 素独立出来。在理论分析探索的基础上，作者结合已有的相关计算程序编写了部 分新功能模块代码( 边缘检测、噪声处理、补偿移动和边缘图像输出四个模块) ， 并对新程序进行了实验验证。 第三部分：为了从根本上消除载荷过程中观测视场的整体移动，以在未来配 合原子力显微镜进行载荷下的屈曲观测，本文所在的研究组开发了双压电晶体驱 动的新型加载装置。论文第三部分致力于在工况下对这一新型加载装置进行性能 实验检测。本章作者的创新点在于：针对验证加载装置对中性能的目的，提出了 应用数字相关方法测量夹具端面的位移。作者对大量实验数据进行了规律分析， 对实验中的问题给出了合理的解释，并提出了相应的改进意见。 本文所有的新程序模块都是本文作者使用b o r l a n dc - hb u i l d e r6 0 编写的。 第二章薄膜屈曲的研究进展 第二章薄膜屈曲的研究进展 2 1 屈曲通用的概念及其力学意义 通常考虑的薄膜屈曲( b u c k l e ) 是指材料受到压缩载荷导致的一种破坏模式， 特征表现为垂直于载荷方向上大幅度的离面位移。屈曲包含各种具体形态：直线 型褶皱( s a “a i g h t - - s i d e d w r i n k l e ) 、圆形屈曲( c i r c u l a r b l i s t e r o r b u b b l e ) 和电话线 型屈曲( t e l e p h o n ec o r db u c k l e ) 但是称谓并不完全统一，如j wh u t c h i n s o n 6 1 曾 经用泡( b l i s t e r ) 替代屈曲，指代所有类型的屈曲。在al e e 7 1 的文章中，脱层 ( d e l a m i n a t i o n ) 也具有和屈曲相同的意义。在研究某一具体形态时，屈曲的具 体模式和通用称谓可以换用，如褶皱( w r i n k l e ) 和屈曲( gp a r r y 阿) 。又如m w m o o n1 9 】用e u l e rm o d e 替代直线型褶皱。 溅射沉积( s p u t t e r i n gd e p o s i t i o n ) 形成的膜层表面通常受到高残余压应力的 作用，膜层容易脱层并产生屈曲，形成各种表面形态，如直线型褶皱、泡状屈曲 和电话线型屈曲。残余应力在金属基底上的陶瓷膜和聚合物上的金属膜上尤为明 显。这种材料界面的韧性较低容易受到屈曲导致的脱层的影响。 因为涂层薄膜广泛应用于很多领域，如微电子封装、微机械的热阻涂层以及 切割工具的防磨损，因此屈曲研究具有很大现实意义。例如对于半导体涂层上的 屈曲和脱层研究，对于微电子器件的老化问题至关重要。特别是薄膜基底二元 结构在信息科学与工程中占有十分重要的地位。例如在数据存储和处理系统的集 成电路中就含有大量的导电、半导电和绝缘薄膜，在磁盘存储系统中起关键作用 的磁性薄膜等。这些厚度一般为几十纳米至几十微米的薄膜受到或拉或压的残余 应力。屈曲问题研究的意义在于能够从屈曲形貌中获得重要的力学参数，例如膜 的内应力和界面附着能( a d h e s i o ne n e r g y 【7 1 ) 。 通常厚基底的热扩展系数大于膜层，当基底与膜层热扩展系数的差值 口。一0 t ，= 口 o 时，热扩展不匹配( t h e r m a le x p a n s i o nm i s m a t c h ) 导致的残余应 力公式残余应力为i l q ： = o r g y = 仃o = e a a a t ( 1 - - v l 0 ( 2 1 ) 这时薄膜中的残余应力为压应力。其中a t 3 ) ，褶皱沿着弯 曲的椭圆型前端扩展，而其后形成的直线型边缘并不扩展( j wh u t c h i n s o n1 5 】) 。 尽管屈曲直线边缘的能量释放率超过弯曲的扩展前沿，但是直线型边缘的韧性也 显著超过了扩展前沿，因此直线边缘不会扩展。m wm o o n1 1 4 】提出直线型褶皱只 第二章薄膜屈曲的研究进展 能出现在较小的归一单位面积能量下，与电话线型屈曲相比比较少见。另外，j w h u t c h i n s o n s j 首先提出褶皱的横截面展现出余弦曲线的形状： 詈= 善 1 + c 。s ( 形6 ) 。其中，f t 等= 以是屈曲阈值应力。 对应屈曲膜层离面最高点； 图2 - 1 ( 左) ：直线型褶皱的扩展模型，屈曲脱层沿x 轴对称。来自删h u t c h i n s o n 6 1 图2 - 2 ( 右) ：直线边缘与弯曲扩展边缘有限元模拟的能量释放率，横纵座标都经过 归一化，其中下角标0 代表初始屈曲阈值来自j wh u t c h i n s o n 6 1 薄膜脱层区域的边缘相当于一种裂纹。h j e n s e n 1 5 】从理论上推导了直线型褶 皱的弯曲扩展前沿和直线边缘的裂纹模态混合及能量释放率。结论为：扩展前沿 的裂纹形式以一型裂纹( 张开型，o p e n i n g m o d e ) 为主；而直线边缘只要屈曲扩 展达到一定宽度后其断裂形式就转为二型( 滑移型，s l i d i n gs h e a rm o d e ) 为主； 而剪切型裂纹( s c i s s o r i n gs h e a rm o d e ) 对界面韧性的影响与一型和二型相比基本 可以忽略不计【瑚。尽管刚性基底上膜层褶皱直线边缘的能量释放率随褶皱的横向 扩展而上升，但是扩展过程中尖端二型裂纹成分的增长导致局部韧性增加( 称为 韧性的模态依赖，m o d e d e p e n d e n t t o u g h n e s s ) ，因此阻止褶皱脱层的横向扩张( j w h u t c h i n s o n p ) 。韧性的模态依赖的定量结果可以总结为 r ，( 妒) = r ( 1 ) 1 + t a n 2 ( 1 一名) 。其中五为模态依赖调整参数，当2 = l 时模态依赖 的作用为零；模态混合角= t a n 。( 吒墨) ； 一1 ) 为张开型裂纹a = l 时的韧性 ( j wh u t c h i n s o n 旧) 。 b a u d o l y 【17 1 认为随着滑移型裂纹取代张开型裂纹，裂纹表面闭合导致的界 面摩擦力上升，是模态依赖的内部机制。当然，韧性的模态依赖并不能彻底阻止 雾绛 多 皇 多 第二章薄膜屈曲的研究进展 膜层的完全脱层，因为这也取决于初始应力和外部载荷，但是这一机制无疑在一 定程度上阻碍完全脱层。对于柔性基底，裂纹模态的变化效果就不那么显著了。 但因为裂纹能量释放率最终会随着宽度的扩展而下降，因此脱层宽度也会受到限 制( b c o t t e r e l l ) 2 3 2 电话线型屈曲 j wh u t c h i n s o n 嘲曾提出用连续的直边屈曲单元组成电话线型屈曲的模型。 近年来，m wm o o nf l 明通过a f m 观测电话线型屈曲所进行的研究，揭示出其结构 具有形态的单元对称性，可以理解为一系列反向连接的中心固定的9 0 度扇型屈曲 ( 见图2 3 ) 。al e e 【4 】认为这种模型的优点在于其弯曲的边缘。基于这种理解的有 限元模型，代入内部应力后计算的屈曲高度结果与测量值相符合，从而证明了模 型的有效性【嘲。 hb kh k i _ 矗匠i u 【l i | 擅l l k h 图2 3 ：电话线型屈曲的扇型单图2 _ 4 ：裂纹的尺寸与模态调整能量释放率 元结构，来自a l e e 9 1来自m w m o o n p s i 由于能量释放率和晃面韧性都会随着裂纹模式的变化而变化，所以需要在扩 展判据两边都消去裂纹模态混合比例的影响，因此对引致能量释放率和韧性两者 都除以( 1 + t a n 2 ( 1 一a ) 妒) 。由此定义模态调整的能量释放率( m o d e a d j u s t e d e n e r g y r e l e a s e r a t e ) f = g ，( 1 + t a n 2 ( 1 一a ) 缈) ，只有当f 大于韧性球时，屈曲才可以扩 展，其中一1 ) 是与裂纹模式无关的常数。al e e 9 1 使用a f m 观测由残余应力导致 的电话线型屈曲，利用观测到的三维形貌信息计算膜层与基底交界面上的结合 力。图2 4 的例子中，假定对于不同初始应力的三块脱层区域韧性r 5 1 ) 相同，最下 面的模态调整能量释放率曲线所代表的脱层区域屈曲不能扩展，中间的能够从b l 扩展到b 2 ，上面的从b 3 扩展到b 4 。值得注意的是，随着模态释放率的增加，初始 第二章薄膜屈曲的背景知识和实验进展 屈曲的阈值尺寸从b 1 下降到”，也就是屈曲脱层更容易发生。 2 3 3 圆泡型屈曲 j pe y m e r y1 1 明研究了沉积到硅晶片上的 不锈钢膜在残余应力下形成的圆形泡状屈 曲。初始的扩展保持圆形，但随着残余应力 的增加屈曲形状会突变为叶状( 1 0 b e ) 。某些 圆形屈曲在表面叠加有细小的直线型褶皱。 观测的大量圆形屈曲表明：离面高度与屈曲 半径之比降t r 保持在0 1 2 左右另外j w h u t c h i n s o n 【5 】指出：圆泡状屈曲也会在扩展过 程中，裂纹模式由一型转变成二型为主。尽 管能量释放率随屈曲扩展而扩大，但韧性也 随扩展而增长，因而屈曲可以达到稳定。b 图2 - 5 圆泡型屈曲，箭头处为其缺陷 a u d o l y 【1 7 1 将这种裂纹模式的转变和韧性的模 ( 埘m o o n “”) 态依赖从一维( 包括直线和圆形) 扩展到二 维屈曲形状，但不包括电话线型。 2 4 原始缺陷的影响 j wh u t c h i n s o n 在理论上阐述了膜与基底界面上的波动型缺陷( u n d u l 撕o n ) 对于屈曲作用的机制。波动缺陷可以在裂纹成核阶段引起垂直于膜层表面的拉应 力，因此微裂纹( f l a w s ) 聚集起来形成宏观裂纹。在这个成核阶段，能量释放 率从g 一开始下降。下降过程中，如果能量释放率等于界面断裂韧性，裂纹就 不再扩展。当裂纹对应屈曲阈值尺寸时，能量释放率对应g 。一旦g 。值超过 界面断裂韧性时，裂纹界面就开始屈曲，裂纹进入扩展阶段能量释放率就会增长。 但是屈曲是否会在膜下迅速扩展导致失稳，也受到韧性变化的制约。此外他用数 值模拟逼进的方法定量推导了不同尺寸缺陷对于能量释放率的影响，而所谓裂纹 大小是以裂纹尺寸与屈曲阈值尺寸的比较作为划分标准。局部缺陷是指波动缺陷 的宽度远小于屈曲阈值尺寸的缺陷，其尺度的测量出于面内尺寸的角度。 第二章薄膜屈曲的背景知识和实验进展 d j 三巫匝亟亘习一 图2 - 6 ：缺陷尺寸对于能量释放率的影响，来自j w h u t c h i n s o n f l o 】 m wm o o n 1 4 1 从实验上研究了基底材料与薄膜交界面上原始缺陷对于屈曲 初始阶段的影响。提出了一种通过表面三维形貌推断界面上原始缺陷的方法。大 量的波动型缺陷按照其平面尺寸分成亚临界、稳定态和超临界三类。尺寸较小的 亚临界缺陷的离子束截面图像，验证了薄膜仍结合在基底上。而形成电话线型屈 曲的超l 临界缺陷的截面图像体现出界面的脱层。 m w m o o n 刚还研究了平板印刷技术( 1 i n l o g r a p h i ct e c h n i q u e s ) 囊j 于基底的影 响。在沉积膜层之前局部印刷基底上界面会使得交界面结合力较低，从而导致这 一区域的膜层易于屈曲。当然这种局部低结合力也可以看作是一种广义缺陷，其 尺寸比上面提到的原始缺陷大得多。研究表明不同宽度的带状区域会导致不同的 屈曲模态，窄时为直线型褶皱，宽时则以电话线型为主。 2 5 屈曲模式的相互转变： 观测试件的屈曲需要在膜中引入额外的压应力。一种方法是对试件降温( j w h u t c h i n s o n 嘲) ，因为膜层与基底的热扩展系数不同，膜层中会产生等轴的残余 压应力，这时屈曲程度只是温度变化量的函数。另一种方法是对试件外加载荷， 通常是外部单轴压应力，可以形成规则的屈曲扩展( 例如cc o u p e a u 【s ，”】) 。对于 低残余应力的沉积膜层，还有一种引入外部载荷的方法：在拉伸的基底上镀膜， 而后释放载荷引起屈曲，这样就利用弹性不匹配，在膜层中引入单向残余应力 ( a l v o l y l l s l d i1 2 】) 。 第二章薄膜屈曲的研究进展 图2 - 7 ：直线型屈曲的原子力显微镜三 维图像：镍薄膜受单轴外载荷形成垂 直于载荷方向的直线型褶皱图像来 自g p a r r y i i q 2 5 1 由直线型向电话线型屈曲转变的后屈曲过程 曲张型屈曲模式( v a r i c o s em o d e ) 被认为是直线型模式向电话线模式转变过 程中的过渡状态( m w m o o n 口川) 。因为沿着直线型褶皱的对称轴方向的后屈曲 能进一步释放应变能量，所以随着外部载荷或者残余应力的增加，曲张型屈曲逐 渐替代了低载荷下居主导地位的直线型褶皱。随着载荷的进一步增加，曲张型又 转变为更稳定的电话线型屈曲。m w m o o n l 2 0 使用有限元法模拟这种转变，计算 出在不同的轴向载荷主应力比例下分叉发生的阈值应力。 e u k rv t t t l c o * z , l e p h e n e r d 图2 8 ：由直线型向电话线型屈曲模式转变的后屈曲过程的有限元计算，来f l l m w m o o n “。 2 5 2 由电话线型向直线型屈曲转变 由高残余应力单独作用或者外部载荷极高时，电话线型屈曲比直线型屈曲更 为常见。m w m o o n l l g l 等人用聚焦离子束( f i b ) 在电话线型屈曲的膜层表面切 割成平行的开口，使得屈曲转变成直线型。 第二章薄膜屈曲的研究进展 - p e a kt r a c em o r ec u t t i n g - - - - - p e a kt r a c ea f t e rc u t t i n g 图2 - 9 ：电话线型屈曲切割前后的效果，可以看到屈曲最高点的轨迹的改变， 屈曲由电话线型转变为直线型修改a m w m o o n 【l 研 切割使得沿切割方向的残余应力得到释放，作用类似于施加单轴外部载荷， 使一方应力显著大于另一方，使得直线型屈曲条件得到满足。m wm o o n 【l 川认为 表面切割不影响膜与基底交界面上的裂纹模式( 即裂纹混合比例少( x l ，知) ) ，而 裂纹模式的不变代表界面韧性不会改变。图2 1 0 中显示在应力较大时，电话线型 褶皱能比直线型屈曲能量释放率更大，因此在未释放应力时，屈曲表现为能量释 放率更高的电话线型。 图2 1 0 ；直线型皱褶与两种电话线型屈曲模式能量释放率的有限元计算结果。 电话线型屈曲的固定圆形有限元模型对实际近似效果良好，优于非固定的模型 当应力较大时，电话线型褶皱能比直线型屈曲能量释放率更大来f l m w m o o n i 】川 通过切割使电话线向直线型的转变，m wm o o n 【l 研得以利用已有较好解释的 直线型屈曲模型( j wh u t c h i n s o n 【5 】) 计算垂直于切割方向的应力。又认为切割 不会造成垂直于切割方向的残余应力的释放，因而将这个值作为原屈曲的载荷， 带入m wm o o n 【l 卅的电话线型屈曲的有限元模型，计算得到的屈曲离面高度与实 验观测结果相符，从而证明了其电话线型屈曲模型的可行性。 。基。夏差茸u鼍蔓pv景： 第二章薄膜屈曲的研究进展 2 5 3 由直线型向泡状屈曲转变 gp a r r y 【8 】用a f m 观测并使用基于刚性基底模型的有限元方法解释因降低外 部载荷使得直线型褶皱向泡状屈曲模式转变的后屈曲过程。当外部单轴载荷释放 时，直线型屈曲转变成一系列圆形小泡( b l i s t e r s ) 。因为膜层的泊松比小于基底 的泊松比，y 方向上外部压应力载荷的释放使总应力下降，而非载荷的x 方向上 总应力增长( 有外部载荷时，x 方向上的残余压应力受到载荷引起的拉应力的部 分抵消) 。这样在y 方向上外载应力的释放导致了屈曲模态的失稳。另外，在直 线型褶皱和泡状屈曲之间还存在中间模式，如泡状时断时续的“布丁状”屈曲罔。 图2 - 1 1 ：由直线型皱褶向泡状屈曲的转变。下面为载荷产生的直线型屈曲图， 上面为卸载后形成的后屈曲图。修改自g p a r r y 婀 这篇文章的有限元模拟专注于对于这种屈曲的转变进行分析，只考虑泡状屈 曲尺寸见方的区域，将基底化简为平面刚体，计算区域选择泡状屈曲的俯视外接 长方形。边界条件为：在x 方向的边界上离面位移的导数连续，并且屈曲具有轴 向对称性。这样计算得到不同长宽比例下，离面位移随外部载荷的变化，以及屈 曲模式的分叉转交。 2 6 柔性基底的分析 一种降低膜层残余压应力的方法是在外膜层与基底之间增加一层低粘性的 膜层，因此形成某种“柔性基底”。例如k d h o b a r t 僻】研究中间的一层异性外延膜 层，对于外表半导体涂层在退火过程中的屈曲的影响。在对膜层屈曲泡状屈曲的 局部有限元分析时，传统的研究方法是假定局部基底材料刚性，刚性的局部基底 上膜层可以看作边缘受载荷。这种模型可以在v o nk a r m a n 的平板理论框架内得到 解释，由此得到膜层屈曲的阈值应力和屈曲的几何参数。例如gp a r r y 刚用a f m 观测并使用基于刚性基底模型的有限元方法解释了直线型褶皱向其他屈曲模式 转变的后屈曲过程。 另外也有人专注于基底的作用，在bc o t t e r e l lf 3 】的探索之后，对于基底的柔 性的研究成为近年来的热点。通常其他对于泡状的局部屈曲分析中都认为基底是 刚性的( 只分析泡状屈曲所在的区域，而不是整体受载试件) 。h hy u l 在计 第二章薄膜屈曲的研究进展 算直线型屈曲扩展前端的能量释放率时，考虑了基底的弹性变形。其结论为当基 底的弹性模量小于膜层时，特别是聚合物基底上的金属膜或者陶瓷膜，基底的韧 性对于膜层屈曲应力和界面脱层裂纹的能量释放率有重要影响：即基底越有柔 性，脱层开始时的屈曲宽度就越小，屈血阈值也更小，这意味着脱层更容易。另 一方面基底的变形会部分释放结合膜层的弹性应变能，因此较大柔性基底界面上 脱层裂纹的扩展就会增大能量释放率。这种能量释放率差异的例子如：bc o t t e r e l l 例计算的一种基底柔性是膜层6 0 倍的材料脱层时所释放的能量为3 2 - - 3 6 j m 2 ， 这与刚性基底的计算结果5j m 2 有显著差距。 刚性基底计算直线型褶皱的结果是：在脱层区域载荷方向应力等于阈值应 力，而膜与基底的结合部的应力等于外载的远场应力，即在裂纹尖端存在应力突 变。gp a r r y 使用有限元模型分析膜与弹性基底的相互作用，分析了基底的柔 性对于后屈曲的影响。因此计算区域选择试件的纵向截面，而且宽度远大于褶皱 脱层区域范围。因为纳米尺度的膜层厚度对于基底可以忽略不计，所以对膜层使 用一维二节点壳单元，对基底使用三角型单元。计算结构表明：膜层的屈曲绝非 局限于其脱层区域，相反屈曲在仍结合的交界面处也有扩展。gp a r r y 似】模拟了 不同的基底和膜层材料下，泡状屈曲的高度随远场载荷应力的变化图，可以看到 柔性基底显著降低了屈曲的闽值应力。另外在相同的外部载荷下，柔性的基底上 的膜层离面位移显著大于刚性基底的情况。这些结论得到了实时观测的a f m 图 像的证实i 驯。 第三章薄膜表面屈曲研究的数字图像分析方法 第三章薄膜表面屈曲研究的数字图像分析方法 本章主要讨论沉积在有机玻璃基底上的钛薄膜，在残余应力和外加轴向载荷 的共同作用下的屈曲过程。使用一台光学显微镜记录和分析膜层表面在应力作用 下的表面形貌及其变化。通常在施加外部载荷过程中，试件的位移是不可避免的， 这表现为观测视场区域的整体移动。本章提出了一种数字相关方法，计算所谓“亚 临界”界面缺陷区域在载荷过程中的移动作为试件整体移动，从而得以在载荷后 的图像中抵消整体移动的影响，把屈曲变形信息从观测图像中提取出来。本章应 用这种方法对实验观测到的屈曲图像进行了分析，获得了良好的效果。本方法在 一定程度上能够自我验证。 3 1 实验设备和试件 本文所讨论的试件，是有机玻璃基底( 聚碳酸脂，2 x 3 x 4 5 m m ) 上沉积1 5 0 n m 厚的钛膜。因为沉积过程后冷却所导致的膜层与基底材料的热扩展不匹配【埘，膜 层受到残余应力的作用。实验中使用一台工业光学显微镜(