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壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 摘要 随着柴油机排放法规的日益严格，壁流式微粒捕集器已逐步成为降低柴油机 微粒排放的必备装置。与喷油助燃、微波加热等主动再生技术相比，连续再生技 术具有成本低廉、再生窗口宽、无需外加热源和控制系统等优点，已成为多数厂 家采用的主流再生技术之一，但是研究表明，在低温区域，壁流式微粒捕集器连 续再生系统的工作性能表现依旧不甚理想，时常会造成排气背压过高的现象，直 接影响到系统的工作寿命，同时对发动机的动力性和经济性也有很大影响，如何 提高微粒捕集器在低温区域工作表现的稳定性和可靠性一直是该技术进一步推 广应用亟需解决的问题。 为此，本文以国家“8 6 3 ”项目( 2 0 0 8 a a lla 1 1 6 ) 、国家自然科学基金项目 ( 5 0 8 7 6 0 2 7 ) 和国家自然科学基金项目( 5 117 6 0 4 5 ) 为依托，应用数值模拟方法对 低温区域连续再生式微粒捕集器的再生特性进行了研究，论文主要研究工作和创 新之处如下： ( 1 ) 建立了氧化催化转化器( d o c ) 化学反应动力学模型，并基于数值模拟 的方法，研究了排气参数( 排气流量、排气温度、0 2 浓度、n o 浓度) 和载体结构 参数( 体积、长径比、孔密度、孔道壁厚) 对d o c 工作性能的影响，为d o c 的结 构优化和性能改善提供了一定的理论依据。 ( 2 ) 建立了一维准稳态壁流式微粒捕集器n 0 2 辅助再生数学模型，通过改 变过滤体入口排气参数( 排气流量、排气温度、0 2 浓度、n o x 浓度、r e ( n o x ) m ( p m ) ) 和过滤体结构参数( 长度、孔道密度、孔道宽度) 等影响因素，分析了壁流式微粒 捕集器n 0 2 辅助再生特性和压降特性，为连续再生系统中d p f 的性能优化提供 依据。 ( 3 ) 提出将连续再生“平衡点”对应压降作为稳态工况下c r d p f 系统的性 能评价指标，并基于数值模拟结果，利用灰色关联分析方法对d o c 入口处的排 气参数对再生平衡点的影响权重进行分析，得到了d o c 与d p f 体积比对系统净 化效率和压降特性的影响规律。 关键词：微粒捕集器；微粒；连续再生；数值模拟；再生“平衡点” n 硕卜学位论文 a bs t r a c t a st h ed i e s e le m i s s i o ns t a n d a r d sb e c o m es t r i c t e ra n ds t r i c t e r , w a l l f l o wd i e s e l p a r t i c u l a t ef i l t e r s ( w f d p f ) a r eb e i n gt h e i n d i s p e n s a b l e d e v i c ef o r r e d u c i n g p a r t i c u l a t ee m i s s i o n s c o m p a r e dw i t hb u r n e r - t y p es y s t e m ，m i c r o w a v eh e a t i n ga n d o t h e ra c t i v e r e g e n e r a t i o nt e c h n o l o g i e s ，t h ec o n t i n u o u sr e g e n e r a t i o nt e c h n o l o g y ( c r t ) d o e sn o tr e q u i r et h ea d d i t i o n a lc o n t r o ls y s t e ma n dh e a ts o u r c e s w h i c hi so f l o w 。c o s t ，w i d e rr e g e n e r a t i o nw i n d o wa n do t h e ra d v a n t a g e s h e n c e ，c r th a sb e c o m ea p r e d o m i n a n tr e g e n e r a t i o nt e c h n i q u e h o w e v e r ，t h er e l e v a n tr e s e a r c hi n d i c a t e st h a t t h ep e r f o r m a n c eo fc r d p fi ss t i l ln o ti d e a li nt h e l o w t e m p e r a t u r er e g i o n s t h e p r o b l e mn o to n l yd i r e c t l ya f f e c t st h ew o r k i n gl i f eo ft h es y s t e m ，b u ta l s oa f f e c t st h e d y n a m i cp e r f o r m a n c ea n df u e le c o n o m yo fe n g i n e h o wt oi m p r o v et h er e l i a b i l i t yo f c r _ d p fi nt h el o w t e m p e r a t u r er e g i o n sb e c o m e sas e r i o u sp r o b l e m h e n c e ，t h i sp a p e ri s s u p p o r t e db yn a t i o n a l8 6 3p r o g r a m ( 2 0 0 8 a a l l a l l 6 ) ， n a t i o n a ln a t u r a ls c i e n c ef o u n d a t i o no fc h i n a ( 5 0 8 7 6 0 2 7 ) a n dn a t i o n a l n a t u r a l s c i e n c ef o u n d a t i o no f c h i n a ( 5 117 6 0 4 5 ) b a s e do nt h e p h y s i c a l m o d e l sa n d n u m e r i c a ls i m u l a t i o n ，t h er e g e n e r a t i o np e r f o r m a n c ea n dr e g e n e r a t i o nc h a r a c t e r i s t i c s o fc r _ d p fw e r es t u d i e d t h em a i nw o r ka n di n n o v a t i o n s o ft h i s p a p e ra r ea s f o l l o w s ： ( 1 ) t h ec h e m i c a lk i n e t i cm o d e lo fo x i d a t i o nc a t a l y t i c c o n v e r t e r ( d o e ) i s d e v e l o p e d t h ei m p a c to fe m i s s i o np a r a m e t e r s ( t h ef l o wr a t ea n dt e m p e r a t u r eo ft h e e x h a u s ts t r e a m ，0 2c o n c e n t r a t i o n ，n 0 2c o n c e n t r a t i o n ) a n dt h e c a r r i e rs t r u c t u r e p a r a m e t e r s ( v o l u m e ，t h er a t i oo fl e n g t ht od i a m e t e r ，p o r ed e n s i t y ，t h et h i c k n e s so f p o r e ) o nt h ep e r f o r m a n c eo fd o ci ss t u d i e db a s e do nn u m e r i c a l s i m u l a t i o n ，t h e r e s u l t s p r o v i d e s o m et h e o r e t i c a l b a s i sf o rt h es t r u c t u r a l o p t i m i z a t i o na n d p e r f o r m a n c ei m p r o v e m e n to ft h ed o c ( 2 ) ao n e d i m e n s i o n a lq u a s i - s t e a d y - s t a t em o d e lo ft h ew a l l f l o w p a r t i c u l a t e f i l t e rn 0 2a s s i s t e dr e g e n e r a t i o ni s d e v e l o p e d b yc h a n g i n gt h ee m i s s i o np a r a m e t e r s a n ds t r u c t u r a lp a r a m e t e r so ft h ef i l t e rb o d y ，t h er e g e n e r a t i o np r o p e r t i e sa n d p r e s s u r e d r o pc h a r a c t e r i s t i c so fd p fa r ea n a l y z e d ；t h er e s u l t sp r o v i d eac e r t a i nb a s i sf o r s t r u c t u r a lo p t i m i z a t i o na n dp e r f o r m a n c ei m p r o v e m e n to fd p f ( 3 ) i nt h i sp a p e r , t h ec o n t i n u o u sr e g e n e r a t i o n “b a l a n c ep o i n t ”i sp r o p o s e da st h e p e r f o r m a n c ee v a l u a t i o no fc r d p fi nt h e s t e a d ys t a t e w e i g h ta n a l y s i so ft h e 1 i i 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 e m i s s i o np a r a m e t e r so nt h er e g e n e r a t i o n b a l a n c ep o i n t i sd i s c u s s e db a s e do nt h e s i m u l a t i o nr e s u l t sa n dg r e yr e l a t i o n a lt h e o r y b e s i d e s ，t h ei n f l u e n c e so ft h ev o l u m e r a t i ob e t w e e nt h ed o ca n dd p fo np r e s s u r ed r o pa n dc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yo ft h e s y s t e ma r eo b t a i n e d k e yw o r d s ：p a r t i c u l a t ef i l t e r ；p a r t i c u l a t e ；c o n t i n u o u sr e g e n e r a t i o n ；n u m e r i c a l s i m u l a t i o n ；r e g e n e r a t i o n b a l a n c ep o i n t i v 硕十学位论文 1 1 引言 第1 章绪论 1 8 8 6 年，卡尔奔驰发明了第一辆公认的现代汽车，经历1 0 0 多年的发展之 后，汽车无论从外观形态还是内在技术上都经历了全方位的发展变化，如今已成 为的重要交通代步工具。汽车工业的快速发展很大程度上提高了人们的生活质 量，促进了社会的经济发展。统计结果显示，截至2 0 1 0 年全球球汽车保有量己 达1 0 1 5 亿辆，预计到2 0 5 0 年全球将拥有3 0 亿辆汽车。进入2 l 世纪以来，中 国汽车产业也飞速发展，2 0 0 6 年至2 0 1 0 年，汽车保有量年均增加9 5 1 万辆，预 计到2 0 2 0 年，我国的汽车保有量将突破2 亿辆。 汽车产业的不断发展在给人们日常工作和生活带来方便的同时，由汽车保有 量增加而引发的环境、经济等问题也逐渐显露出来【1 1 。首先，作为车用动力的主 要能源之一的石油是不可再生资源，其储量正在日趋减少，中国社会科学院发布 的中国能源发展报告( 2 0 0 8 ) 蓝皮书中指出：预计2 0 0 7 2 0 2 0 年期间，中国石 油消耗量继续将保持较高的增长速度，2 0 2 0 年中国石油消耗量将达5 6 3 亿吨。 其次，汽车排放物中含有大量的有害物质，例如：一氧化碳、碳氢化合物、氮氧 化物和微粒( p m ) 等，很大程度上造成大气污染，城市空气中8 0 以上的有害物 质来自汽车尾气排放【2 j 。因此，如何降低汽车对能源的消耗、控制汽车污染物的 排放已逐步成为当今设计亟需解决的世界性课题。 与汽油机相比，柴油机具有燃油消耗低、动力性强等特点，随着先进技术的 发展，柴油车在世界上越来越多的国家得到大量应用【3 j 。目前，大型客车、城市 公交等车辆上基本上全部采用柴油机作为其动力源，欧洲国家也出现越来越明显 的轿车柴油化趋势。与汽油车相比，柴油车尾气中的碳氢化合物和一氧化氮的排 放量很少，与相同排量的汽油机相比，一般只有其几十分之一；柴油机氮氧化物 的排放量与汽油机相当，但是微粒物质的排放量却是汽油车的约3 0 8 0 倍1 4 , 5 】。 微粒物质长期悬浮在空气中，很容易在人们呼吸过程中吸入人体的肺泡，从而引 发呼吸系统及肺部等相关疾病：此外，柴油机微粒物质的表面，粘附着多种有毒 化学物质，这些物质可以引发呼吸道疾病、心血管疾病、支气管炎、肺癌等疾病。 因此，研究和开发降低柴油机污染物的排放，尤其是微粒排放的新技术是开发绿 色环保型柴油车的关键问题之一，是一项具有重要意义的课题。 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 1 2 柴油机排气微粒生成机理及危害 1 2 1 柴油机微粒生产机理 柴油机排气中的微粒是一种有很多原生微球聚集而成的聚集体，总体结构为 团絮状或链状【6 。9 1 ，主要由类似石墨形式的含碳物质并吸附了一定的高分子硫化 物、有机物、含金属成分的灰分等物质组成。 近年来，针对柴油机排气中微粒物质的生成机理，国内外研究学者和厂商进 行了大量相关的研究。目前普遍接受的一种理论是：微粒的形成主要分为两个过 程：生成和长大。在柴油机缸内的高温缺氧区域，柴油液滴经过裂解和脱氧反应， 产生部分中间物质，其一边聚合一边进一步进行脱氧，形成固体碳粒物。同时， 燃油在燃烧过程中还会形成一种超细晶核状颗粒，然后成长并聚合成半挥发性的 碳氢化合物，经过进一步的凝聚，最终积聚成微粒颗状物。 如图1 1 所示，柴油机排气中微粒物质主要由三部分组成：固态未然碳颗粒 聚合物( s o l ) 、可溶于有机溶剂的可溶性有机成分( s o f ) 以及无机盐成分。其中， s o l 主要成分是颗粒状的碳晶粒子凝聚物， 粒径主要集中在( 5 0 5 0 0 ) 1 0 q g m 范围内； s o f 主要由柴油机燃烧未完全而产生的h c 、 含氧化合物以及多环芳烃( p h p ) 等物质组成； 无机盐类物质主要是由于柴油燃料的硫成分 瓣_ 巍 在燃烧过程中产生的硫酸盐。当柴油机类型， 油品以及工况不同时，三种成分所占比重也 有所差异。一般情况下，微粒成分中的s o l 在柴油机高负荷工作时所占比重较大，s o f 比例较小。在部分工况条件下，s o f 在微粒 中比重增加，s o l 则减小。 分 暑氛t 图1 1 柴油机排放微粒成 1 2 2 柴油车微粒排放的危害 柴油车微粒排放对人体健康及环境的危害已日趋明显，据研究数据表明，大 气中颗粒物浓度的增加引起上呼吸道感染、心脏病、肺炎、支气管炎等疾病的患 病率日益提高。因为柴油车排放的微粒成分中的s o f ，含有大量的致癌物质， 当悬浮在空气中的颗粒物进行如人们的呼吸系统后，粒径在1 0 9 m 以上的微粒会 粘附并沉淀在人体的呼吸道上，小于5 9 m 的微粒能深入肺部甚至进入血液以危 害人体健康。研究表明，粒径越小的颗粒，总表面积则越大，其吸附的有害物质 也随着增多，毒性则更大【1 0 m 】。 2 硕士学位论文 微粒排放在对人类健康造成危害的同时，也严重的影响到大气环境。大气中 微粒物浓度的增加很大程度上会引起能见度的降低。研究表明，柴油机排气中微 粒物质对太阳光的吸收及散射能力是普通透明微粒的2 3 倍。2 0 1 1 年1 2 月5 日， 环境空气质量标准( 二次征求意见稿) 征求公众意见截止，新标准拟于2 0 1 6 年全面实施。京津冀、长三角、珠三角三大地区及九个城市群可能会被强制要求 先行监测并公布p m 2 5 的数据。新标准的实施表明人们对微粒污染现象的越加 重视。 1 3 柴油机微粒捕集器过滤体材料及再生技术 随着人们对环境污染问题的越发重视，针对汽车排放的法规政策日趋严格。 加利福尼亚州在原有的低污染汽车标准i i ( l e v i i ) 基础上提出更加严格的低污 染汽车标准i i i ( l e v i i i ) ；欧洲国家2 0 0 9 年起开始实施欧v 标准，2 0 1 4 年起开 始实施欧v i 标准。从污染物排放限值来看，欧洲标准也在逐步严格。目前，我 国排放标准的制定更倾向于参考采用欧盟法规，一方面是由于欧盟法规相对较 松，另一方面也因为其测量方法的运行工况及对设备的要求相对要简单。图1 2 表示我国排放标准与欧洲排放标准的发展历程，北京作为新排放法规的试点城 市，目前采取国内最严格的排放法规。 最新的排放标准对柴油机微粒排放的限值更加苛刻，与此同时，日益严格的 排放法规促使了柴油机微粒排放控制技术的不断发展。目前，国内外柴油机微粒 污染物排放的控制技术主要分为三类：机前处理技术、机内净化技术以及后处理 净化技术。 图1 2 中国与欧洲排放标准的发展历程 机前处理技术主要包括：采取低硫柴油、添加燃油添加剂、降低机油消耗等 措施，添加燃油添加剂的方法经常与后处理净化技术相结合以实现降低微粒排放 的目的。机内净化技术发展较为成熟，其从微粒生成机理出发，通过优化缸内结 构、控制系统等方法对柴油燃烧进行优化，控制燃烧过程中微粒的生成总量。目 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 前常见的有多气门、高压共轨、涡轮增压、h c c i 等技术。伴随日益严格的排放 法规以及机内净化技术的局限性，柴油机后处理净化技术应运而生，并且得到快 速发展。机内净化与机外净化技术相结合的措施是目前国内外研究的重点，是未 来开发绿色环保柴油机的技术趋势【l3 1 。 柴油机微粒机外净化经历2 0 多年的发展已较为成熟，部分技术已经实现产 业化普及应用。目前柴油机微粒净化技术主要包括：等离子净化、静电分离、氧 化催化转化、微粒捕集器等技术。其中微粒捕集器技术因其过滤效率高、稳定性 可靠、制作工艺简单、价格低廉等优点，被认为是最具有商用前景的微粒后处理 净化装置之一【1 4 , 1 5 。 柴油机微粒捕集器采用多孔介质作为过滤体，利用物理作用机理将废气中的 微粒物质捕集在过滤体上，再通过化学反应作用机理将沉积于过滤体内的颗粒物 质进行氧化，以实现捕集器对排气中的微粒进行捕集和再生过程。 1 3 1 微粒捕集器过滤体材料 过滤体是柴油机微粒捕集器结构中的核心部件，过滤体的结构和性能直接影 响到捕集器的捕集和再生特性，主要体现在捕集效率、压降特性、再生效果等方 面。长期以来，国内外对捕集器过滤体进行了大量的研究，目前，研究和应用较 多的过滤体主要有陶瓷基、金属基和复合基三大类材料。 ( 1 ) 陶瓷基过滤体 目前，研究和应用最多的过滤材料是陶瓷基过滤体，其主要由碳化物或氧化 物组成，呈多孔结构，研究表明，该材质的过滤体具有较高的机械强度和热稳定 性。主要有壁流式蜂窝陶瓷、泡沫陶瓷、陶瓷纤维毡等。 1 ) 壁流式蜂窝陶瓷 目前，壁流式蜂窝陶瓷是研究和使用最多的过滤体，其结构如图1 3 所示， 该结构的过滤体相邻的孔道交替堵塞，气流从入气孔进入过滤体，从多孔介质的 壁面流入出气孔道，最后排向大气，微粒则被多孔介质截留下来。壁流式微粒捕 集器在正常工作条件下捕集效率能够达到9 0 以上，美国c o r n i n g 以及日本的 n g k 公司对其研究较为成熟，目前，国外市场上使用的该类产品多为以上两个 公司生产。我国对该方面研究起步较晚，但通过十几年的努力，在壁流式陶瓷过 滤体的研究应用方面取得了显著成绩，如景德镇特种陶瓷研究所、昆明菲尔格环 保公司开发出了良好性能的壁流式蜂窝陶瓷产品，并实现了产业化【1 6 , 1 7 l 。 4 硕士学位论文 图1 3 堇青石结构图 2 ) 泡沫陶瓷 泡沫陶瓷的制作过程一般是将聚氨醋泡沫塑料浸入堇青石陶瓷浆体，制成 半成品，然后在高温环境下进行煅烧，煅烧过程中泡沫材料气化逸出，最终得到 陶瓷骨架结构，如图1 4 所示。与壁流式蜂窝陶瓷相比，泡沫陶瓷具有可塑性好、 孔隙率高以及热稳定性好等优点，其孔隙率可达到8 0 9 0 。较高的孔隙率使 该结构的过滤体在再生过程中的火焰传播，产生的热应力相应较小，使用寿命更 长，近年来被应用作为柴油机排气微粒的过滤材料。但是，由于自身结构的特点， 泡沫陶瓷的过滤效率较低，通常仅有4 0 6 0 左右，与壁流式蜂窝陶瓷结构相 比差距较大；此外，泡沫陶瓷结构的机械强度一般较低，容易受排气冲击和机械 振动的影响 1 8 , 1 9 】。 a ) 泡沫陶瓷宏观结构b ) 泡沫陶瓷微观结构 图1 4 泡沫陶瓷结构图 3 ) 陶瓷纤维毡 陶瓷纤维有细直径的纤维交错而成，过滤体的纤维表面全是有效过滤面积， 因此具有较高的过滤效率，正常工作时可达到9 5 以上。陶瓷纤维材料在结构 上不受固定的尺寸限制，相对具有较大的可塑性，。但是，该类过滤材料也存在 相应的缺点：生产工艺复杂；材质较脆，在受到排气冲击或机械振动作用下容易 损坏；微粒再生过程较难实现，再生过程中的局部高温容易造成纤维材料熔融或 者破裂，从而导致微粒捕集器失效【2 们。 5 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 ( 2 ) 金属基过滤体 金属基过滤体是由金属材料制成的过滤载体，与陶瓷相比，金属在材料的强 度、韧性、导热性等方面有着无法比拟的优势。目前研究较多的金属过滤体主要 有泡沫合金和金属纤维毡两大类。 泡沫合金结构上与泡沫陶瓷较为类似，是一种具有三维网格骨架的多孔过滤 材料，如图1 5 所示。在热导率和机械强度性能方面，该类材料比泡沫陶瓷更具 优势；并且，由于金属材质的特点，泡沫合金更适合做微粒捕集器热再生过程的 辐射加热设备【2 卜2 3 】。再生过程中，高热导率的特点使其分布均匀，同时不会出 现开裂和高温融化现象。再生结束后，该类材料的表面容易形成化学物质保护层， 性能较为稳定，比较适合作为催化再生式的微粒捕集器的过滤材料。与陶瓷纤维 毡相比，金属纤维毡机械强度更大、使用寿命更长；与金属丝网相比，其过在过 滤精度、比表面等方面更具优势，适合在高温、有腐蚀介质等条件下进行微粒捕 集。 b ) 泡沫合金微观结构 图1 5 泡沫合金结构图 ( 3 ) 复合基过滤体 由于陶瓷基和金属基过滤材料自身材质性能的特点，存在不可避免的缺点， 研究人员把目光投向了陶瓷基和金属基的复合型过滤体。近年来，国内外的研究 主要集中在纤维毡结构上，该类过滤体一般选择a l 和t i 合金作为其基体金属。 目前。美国3 m 及杜邦公司、日本的s u m i t o m o 和n h ks p r i n g 公司都生成出了 较为成熟的复合基过滤体产品，其中n h ks p r i n g 公司发明和制造的新型过滤材 料，过滤效果可达8 0 9 0 左右，其过滤单元由叠层金属纤维毡和氧化铝纤维 毡组成，该过滤体具有较高的耐高温性和较高的机械强度，同时还能起到一定的 消声作用【2 4 1 。 1 3 2 微粒捕集器再生技术 微粒捕集器的捕集机理是主要捕集机理包括：碰撞拦截、惯性拦截以及扩散 拦截，都属于物理作用，在捕集过程中，过滤体不会自动清除捕集到的微粒物质， 6 硕。 ：学位论文 随着沉积微粒量的增加，会造成排气背压的升高，从而影响柴油机的动力性和经 济性。所以当过滤体内的微粒达到一定数量时，应该及时进行清除，该过程被成 为微粒捕集器的再生过程。再生技术类型可根据再生能量的来源方式分为两大 类：主动再生和被动再生。 ( 1 ) 主动再生技术 主动再生技术是利用外加能量或热源提高气流温度或者过滤体温度以达到 微粒自燃温度的方式进行捕集器再生。目前主动再生技术主要有：喷油( 气) 助燃 再生、电加热再生、微波再生、红外再生等。 喷油( 气) 助燃再生是利用特定装置，往过滤体前段喷入一定量的燃油或燃 气，将其点燃，提高进入过滤体的气体温度，进而引燃沉积在过滤体内部的微粒， 达到再生的目的。该技术的核心问题需要解决燃油器和喷油装置的安全可靠性， 其燃料喷射系统和点火系统的造假昂贵，且容易造成二次污染1 2 5 , 2 6 1 。 电加热再生技术一般是在过滤体内部安装一个电加热装置，结合外加电源来 实现过滤体表面温度的提高，以实现再生，该技术比较简单，可控性好，但电热 装置对车载电源的要求过高，同时存在能耗大、加热不均匀、再生速度慢等缺点 2 7 1 o 微波再生技术主要是利用微波的选择性加热和体积加热两种方式，使沉积的 微粒在过滤体内部完成吸热、着火和燃烧的整个过程，从而达到再生的目的【2 引。 红外加热再生技术一般分为两阶段：加热和燃烧。首先利用加热器对红外涂 层进行加热，利用涂层较强辐射能力，对过滤体内沉积的微粒进行加热。该再生 技术，存在能量利用率低、加热缓慢、再生窗口小等问题。 ( 2 ) 被动再生技术 被动再生技术是利用柴油机排气自身能量，不依赖外加热源和能量即可使微 粒实现燃烧，从而达到再生的目的。目前被动再生技术主要有两种方式，一种是 提高排气温度；如：大负荷再生f 2 9 1 、节流再生等技术【3 0 】；另一种降低微粒的自 燃温度，就是通过使用化学催化剂降低微粒氧化反应的活化能，使其在正常的排 气温度下即可完成燃烧，实现再生。主要方式有：催化剂涂层再生、燃油添加剂 再生和连续再生。在催化再生过程中，由于再生温度较低，过滤体受到的热负荷 相对较小，在一定程度上提高了过滤体的使用寿命。 大负荷再生是指在微粒捕集器需要再生时，通过增加柴油机的工作负荷，使 其在在高速大负荷条件下运行一段时间，提高排气温度，从而达到再生的目的。 但是一般情况下，柴油机只有在接近最高转速、最大负荷的工况条件下，在柴油 机排气口位置才能达到微粒自燃的温度。受制与车用柴油机的常规工况分布，该 技术的应有推广受到限制。 节流再生技术基于柴油机燃烧特点通过控制进、排气量的方法，提高柴油机 7 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 排气温度，使过滤体内沉积的微粒燃烧。但是在捕集器再生过程中，该技术会使 柴油机的动力性和经济性大幅下降。 催化剂涂层再生技术是指在过滤体表面涂覆催化剂，催化剂可以将柴油车尾 气中的n o 氧化成n 0 2 ，同时能够降低微粒氧化反应活化能，使其在柴油机正常 工况下就能获得良好的再生效果。目前常用的催化剂类型主要有贵金属、金属氧 化物以及稀土负荷金属氧化物等。该技术在再生过程中因微粒与活性金属的接触 程度不够均匀，往往导致微粒自燃温度的降低并不明显。 燃油添加剂再生技术是通过在燃油中添加金属基催化添加剂的方式进行实 现，添加剂中的活性金属成分和微粒在气缸内的燃烧过程中紧密结合，并一起沉 积于过滤体内，沉积微粒中活性金属成分可降低微粒的自燃温度。但是该技术也 存在相应的一些问题，添加剂的剂量不易掌握，过少会影响过滤体再生效果，而 过多不仅会造成资源的浪费，还会造成二次污染【3 1 1 。 连续再生微粒捕集器( c r d p f ) 一般是两段式结构，是一种被动再生的柴 油机微粒净化装置，研究表明，结合使用低硫柴油时，该技术在3 0 0 以下即可 实现微粒再生，随着柴油品质的提高，c r d p f 已成为公认的一种很有前途的柴 油机微粒净化装置i lj 。连续再生微粒捕集器一般由两部分组成，前置一个通流式 氧化催化转化器( d o c ) ，随后接一个传统的微粒捕集器( d p f ) 。氧化催化转化 器( d o c ) 可以净化尾气中的c h 和c o ，但更重要的是可以将排气中的n o 转 化为n 0 2 ，相对0 2 ，n 0 2 的氧化能力要强很多，在2 5 0 左右就能够与微粒捕集 器内的微粒发生氧化反应【3 2 1 。这样就可以在柴油机正常排气温度范围内无需加 热升高过滤体温度即在过滤微粒的同时实现连续再生，该技术无需控额外的控制 系统和外加热源，具有成本低廉、再生窗口宽等优点，具有较大的实用价值。 1 4 连续再生技术的研究现状 目前，连续再生技术在欧美等国家已经相对成熟，并已投入产业化使用。由 于我国现阶段的燃油品质不能满足该系统的要求，所以在国内对该方向的研究较 少，只有苏庆云、陈晓明、龚金科等人对连续再生系统进行了研究。 苏庆云等人对连续再生系统进行了一些基础性研究 3 3 1 。其在化学实验室中 进行了n 0 2 氧化柴油机微粒的基础实验，在实验基础上分析了n 0 2 的强氧化性 以及n 0 2 氧化微粒的宏观反应动力学，得出了此反应的活化能，同时在此基础 上进行了模拟流动反应器的实验研究。 陈晓明等人基于柴油机动态排放特性【3 4 1 ，利用数学模型对道路工况下微粒 捕集器连续再生过程进行了模拟研究；研究分析了柴油机工况、催化剂等因素对 捕集器再生特性的影响。龚金科等人建立了连续再生数学模型【3 2 】，用数值模拟 的方法分析了排气温度、排气流量、m ( n 0 2 ) m ( p m ) 等因素对壁流式微粒捕集器 8 硕上学位论文 连续再生速率和压降特性的影响。 国外对连续再生系统的研究起步较早，k a n d y l a s 和k o l t s a k i s 在b i s s e t 研究 的微粒捕集器热再生数学模型基础之上进一步提出了能够模拟连续再生过程的 模型理论方法【3 5 0 引。他们首先根据催化反应理论，建立了氧化催化模型，然后 耦合n 0 2 氧化微粒的反应机理，建立了n 0 2 催化再生模型，研究了排气温度、 排气流速和催化剂的老化程度对连续再生系统再生效率的影响。k a n d y l a s 等人 提出了一个模拟道路工况下微粒捕集器连续再生的数学模型，用于模拟道路工况 下柴油机瞬态排放时微粒捕集器连续再生特性，并在此基础上利用此模型研究了 安装位置对过滤体压降特性的影响进行。 a n d r e w 等人建立了一组微粒捕集器连续荐生的数学模型【3 9 1 ，通过台架试验， 在欧洲稳态循环工况下对模型进行了相关验证，并对一个低温循环工况下微粒捕 集器连续再生过程进行了数值模拟。 h i r a n u m a 等人分别比较了四种连续再生系统的工作特性，在此基础上指出 城市道路循环中微粒捕集器连续再生系统容易出现失效现象。h i r a n u m a 等人提 出可以利用推迟燃油喷射来提高排气的温度，结合连续再生系统，对过滤体进行 再生，效果较为理想。 d o os 等人研究了柴油机的运行工况以及硫含量对捕集器连续再生过程的 影响 4 1 1 ，文章还利用数值模拟和台架试验的方法，分析研究了连续再生系统对 柴油机动力性以及排放性的影响。 r o n n y 等人提出在微粒捕集器中涂上一层催化剂以降低微粒氧化的活化能 1 4 2 , 4 3 。并通过实验对比了微粒捕集器涂有催化剂和没有催化剂时两种再生系统 的再生特性。同时，r o n n y 还对连续再生系统的抗老化性进行了研究，利用实 验台架，对在低硫环境下行驶路程达到6 0 0 0 0 0 k m 的c r d p f 系统进行性能分析， 结果表明该再生系统在“欧洲工况”下具有良好的抗老化性。 b i l lb a l l 等人对连续再生系统的老化问题进行了研究，通过分析欧洲国家安 装在城市公交上的1 6 0 0 0 套c r t 系统在过去8 年的时间内的性能表现，证明了 连续再生系统良好的抗老化性，同时指出系统几何参数的设计对性能表现至关重 要【4 4 l 。 s e t i a b u d i 等人【4 5 】提出利用在微粒捕集器中涂上一层催化剂的方法对n o 进 行两次氧化，利用这个方法可以增加微粒的氧化量，提高排气n o 的利用率，并 在微粒捕集后增加了去除n o 排放的装置以弥补连续再生装置无法降低n o x 排 放的事实，关于n 0 2 反向扩散二次氧化问题o n o u f r i o sa 等人也做了相关研究【4 6 1 。 9 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 1 5 课题意义及主要研究内容 1 5 1 课题来源及意义 面对日趋严格的排放标准，研究如何降低柴油机微粒排放的后处理净化技术 显得格外重要。微粒捕集器被认为是最具前景和商业价值的柴油机后处理技术之 一，捕集效率和流阻性能是衡量微粒捕集器性能的主要指标，前者可以通过过滤 材料的选择加以解决，目前已相对成熟；解决捕集器流阻性能关键在于解决微粒 捕集器的再生问题。在众多的过滤体再生方式中，连续再生由于其结构简单、成 本低廉、再生窗口宽且无需控制系统和其他辅助再生系统的优点，而受到国外研 究学者和厂家的青睐。 以往的研究主要集中在单独的对连续再生式微粒捕集器再生模型的优化改 进，对再生系统的另一主要部件氧化催化转化器( d o c ) 研究较少，而d o c 工作 性能的优劣会直接影响到后期d p f 的再生效果，进而影响整个系统的性能表现， 有必要将两者结合起来同时进行分析研究。c r d p f 系统在低温区域工作表现的 稳定性和可靠性一直是该技术进一步推广应用亟需解决的问题。为此，本文以国 家“8 6 3 ”项目子项( 2 0 0 8 a a l l a l l 6 ) “新一代环保高效柴油机研发”、国家自然科 学基金项目( 5 0 8 7 6 0 2 7 ) “车用柴油机微粒捕集多孔介质的微波及铈锰添加剂复 合再生机理研究”和国家自然科学基金项目( 5 11 7 6 0 4 5 ) “微粒捕集器过滤体复 合再生与多场协同机理及其优化研究 为依托，从微粒捕集器连续再生反应机理 和数学物理模型出发，研究壁流式微粒捕集器连续再生系统的相关工作特性。 1 5 2 论文主要内容及结构 本文从壁流式微粒捕集器连续再生系统的工作原理和反应机理出发，分别建 立了d o c 氧化催化反应动力学模型和微粒捕集器n 0 2 辅助再生模型，基于数值 模拟的方法，研究了d o c 入口参数和载体结构参数对其工作性能( n o 转化效率 和压降特性) 的影响；同时，基于捕集器再生数学物理模型，研究了d p f 入1 2 1 排 气参数和过滤体结构参数对捕集器再生特性的影响规律。结合建立的氧化反应动 力学模型和n 0 2 辅助再生数学模型，对c r d p f 系统的工作特性进行了相关研 究，具体内容如下： 第l 章：绪论。本章介绍了本课题研究的背景及意义，柴油机微粒污染物的 生成机理及危害、柴油机微粒捕集器过滤材料和再生技术，并总结概述了国内外 捕集器连续再生技术的研究现状。 第2 章：壁流式微粒捕集器连续再生反应机理。本章介绍了连续再生式微粒 捕集器结构组成和工作原理，并说明了氧化催化转化器r ( d o c ) 催化氧化反应机理 以及捕集器n 0 2 辅助再生的相关反应机理。 第3 章：氧化催化转化器( d o c ) 性能仿真及分析。基于d o c 催化氧化反应 1 0 硕j 二学位论文 机理建立化学反应动力学模型，通过台架试验验证了模型的正确性与可行性，利 用数值模拟的方法研究了排气参数( 排气流量、排气温度、n o 浓度、0 2 浓度) 以 及载体结构参数( 长径比、孔密度、孔道壁厚、长度) 对n o 转化效率和d o c 压 降的影响。 第4 章：微粒捕集器n 0 2 辅助再生特性仿真分析。基于捕集器n 0 2 辅助再 生反应机理，建立再生数学物理模型，并通过台架试验进行对比验证，模拟值与 试验结果吻合较好。基于数值模拟的方法，研究了d p f 入口处的排气参数( 排气 流量、排气温度、n 0 2 浓度、0 2 浓度、m ( n 0 2 ) m ( p m ) 和过滤体结构参数( 长度、 孔密度、孔道壁厚) 对再生速率和压降特性的影响。 第5 章：连续再生“平衡点”仿真分析及系统匹配优化。提出将再生“平衡点” 对应压降大小作为连续再生式微粒捕集器在稳态工况下的性能评价指标，基于数 值模拟的方法，利用灰色关联理论分析了d o c 入口处的排气流量、排气温度、 0 2 浓度、n o x 浓度、m ( n 0 2 ) m ( p m ) 各因素对再生“平衡点”对应压降的影响权重， 此外，还得到了d o c 与d p f 体积比对d o c 转化效率和c r d p f 系统压降的影 响规律。 绪论 氧化催化转化器反应机理hd o c 催化反应动力学模型卜叫对d o c - l 作性能的影响分 if li 捧气参数与载体结构参数 连续再生式微粒 捕集器反应机理 连续再生系统再牛“平衡 点”仿真及系统匹配优化 n 0 2 辅助再生反应机理h n 0 2 辅助再生数学物理模型 图1 6 文章结构图 析 排气参数对“平衡点”压降 的灰色关联分析 d o c 与d p f 体积对系统净 化效率和压降的影响 捧气参数与过滤体结构参 数对d p f 再生速率和压降 特性的影响 结论与展望 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 第2 章壁流式微粒捕集器连续再生反应机理 近3 0 年来，国内外学者对微粒捕集器技术进行了大量的研究，并取得了很 多成果。随着排放法规的日益严格，微粒捕集器技术在轻型、重型柴油机动力装 置中的应用越加广泛，研发出高效、长寿的微粒捕集器装置已成为广大研究学者 和厂商的一直目标。作为微粒捕集器发展的瓶颈，高效可靠的再生技术是目前研 究的重点和热点，在众多再生技术当中，随着燃油品质的逐渐提高，连续再生技 术被认为是最有前途的技术之一【3 引。本章介绍了壁流式微粒捕集器连续再生系 统的组成、工作原理以及再生过程的反应机理。 2 1 微粒捕集器连续再生系统工作原理 连续再生式微粒捕集器( c r d p f ) 是一种两段式催化、被动再生的柴油机微 粒净化装置，微粒捕集器的连续再生系统是基于n 0 2 的强氧化性而设计出来的， 当结合使用低硫柴油时，在3 0 0 以下即可与进行再生反应。以往的研究表明， n 0 2 的氧化性远远优于0 2 ，见图2 1 。图2 1 的数据为文献【3 5 试验所得，作者 利用氦气分别与1 的n 0 2 和5 0 2 组成两种试验气体，通过有初始沉积微粒的 过滤体，排气温度以1 m i n 的速度变化，通过测量过滤体出口处的c 0 2 浓度间 接来判断微粒的氧化情况。从图中可以看出当排气温度达到5 0 0 时0 2 氧化微 粒的现象才较为明显，而n 0 2 在排气温度为2 5 0 时即可达到相当的氧化效果。 排气温度 图2 1n 0 2 与0 2 氧化性对比图 连续再生系统一般由两部分组成，包括位于上游位置的氧化催化转化器 ( d o c ) 和一个传统的微粒捕集器组成，见图2 2 前置的d o c 不仅可以减少c o 和c h 化合物的排放，氧化部分微粒，更重 1 2 硕士学位论文 要的是可以将废气中部分n o 氧化成n 0 2 ，柴油机正常工况条件下，排气中n 0 2 在n o x 中的比重很小，约为5 ，为了提高排气中n 0 2 的浓度需要通过专门的装 置进行转化，d o c 即可满足要求，在柴油机正常排气温度下，d o c 可以通过氧 化n o 在一定程度上提升n 0 2 的浓度。捕集器再利用n 0 2 的强氧化性，在柴油 e t 图2 2 典型连续再生式微粒捕集器结构 机正常排气温度条件下，即可与沉积的微粒发生氧化反应，进而实现再生目的。 连续再生式微粒捕集器系统的工作原理见图2 3 。 图2 3c r - d p f 系统工作原理图 连续再生技术相比于喷油助燃、微波加热等主动再生技术，不需要外加热源 和额外的控制装置，单独依靠排气温度即可实现微粒捕集器再生的目的。此外， 还可以在柴油中添加催化剂成分，如c u ，f e ，c e 以及m n 等，进一步降低微粒的 起燃温度【4 7 , 4 8 。 2 2 氧化催化转化器反应机理 2 2 1 催化反应过程 氧化催化转化器的工作原理是利用排放废气中氧气和排气温度，在催化剂的 作用下，进行氧化、还原反应，使有害物质c o 、c h 转变成无毒害的c 0 2 和水， 同时可以将排气中的n o 部分转化为n 0 2 。气固两相催化反应包括5 个步骤， 见图2 4 ，具体如下： ( 1 ) 反应物向催化剂表面的外扩散和内扩散； 在反应过程中，涂层中的催化剂颗粒往往存在一层滞留膜。反应物的外扩散 壁流式微粒捕集器连续再生特性研究 过程即反应物分子穿过滞留膜到达催化剂颗粒表面的过程。外扩散过程受限于催 化剂颗