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浙江大学博士学位论文中文摘要 水果内部品质可见近红外光谱实时无损检测关键技术研究 摘要 近红外光谱分析技术以其高效、快速、成本低、非破坏和绿色环保的优点广泛应用在多个 研究领域中。国内近红外光在水果品质检测的研究在基础研究方面已经取得了较好的成绩，但 在实际应用中还是存在一定的差距。我国水果总产量一直居世界前列，而由于水果产后加工和 处理水平不高，水果年出口量仅占总产量的3 左右，这与世界水果第一王国的身份极不相称。 国内的水果内部品质近红外光谱无损检测装置的研究还处于初级阶段，以水果糖酸度可见，近红 外光谱在线无损检测中的关键技术为研究起点研究通用型的水果内部品质可见攫 红外光谱检 测方法和装置，实现快速动态实时无损检测水果的内部品质有其重大理论价值和现实意义。 基于目前国内外对厚皮水果内部品质的实时无损检测还处在实验室研究阶段，现有在线无 损实时检测技术和方法还不成熟且投入商业化应用较少的现状，本研究选择柑橘类水果为研究 对象，对柑橘水果的内部品质中最重要的糖度和酸度指标进行实验分析，设计完成了基于可见 近红外光谱水果内部品质在线检测试验台装置，研究了实时在线检测中存在的一些技术难点， 综合多学科的知识解决一些基于可见近红外光水果内部品质在线检测中的关键技术问题，为实 现在线检测提供理论指导和参考依据。 论文的主要研究内容及结论有： 1 ) 阐述了近红外光谱检测技术的理论基础，以及近红外光谱检测中常见的光谱预处理方 法和光谱定量分析方法，为水果光谱在线检测提供一定理论基础。 2 ) 实验研究了基于实验室的光谱信息有效提取方法，包括：光谱不同预处理方法的试验 研究( 导数方法、m s c 和s n v 、s a v i t z k y - g o l a y 平滑滤波和小波滤波) ；不同建模方法 的研究( m l r 、p c r 和p l s 等) ；多变量校正模型的波长优选方法研究( 相关分析波 长优选、显变分析波长优选，回归系数，光谱参差渡长优选和遗传算法波长优选方法) ； 研究基于模型稳定性的模型奇异点剔除方法：研究了不同光谱检测方式( 漫反射和漫透 射检测方式) 。在荸荠样品的s s c 检测中，试验研究表明，采用一阶微分光谱预测结果 要比不进行微分处理和其它微分处理要好，其建立模型的结果分别为r 2 = o 9 0 5 5 、 r m s e c0 4 5 6 和r m s e p = 0 4 9 1 。在猕猴桃样品的s s c 检测中，对原始光谱进行m s c 和s n v 处理以后，模型的预测结果有显著的变化。经过s n v 光谱处理后建立的模型 要比未处理和m s c 处理后建模的结果要好其产、r m s e c 和r s m e p 分别只有o 9 7 1 2 、 0 31 6 和0 4 2 7 。采用s a v i t z k y - g o i a y 光谱平滑方法时，不同平滑点数处理后对荸荠s s c 的预测效果是不同的。当平滑点数为8 时预测效果最好，、r m s e c 和r m s e p 分别 为：0 8 1 7 9 、0 4 5 9 和0 4 9 8 对温州蜜橘的s s c 检测中，经过小波滤噪处理后的结果 浙江大学博士学位论文 中文摘要 没有原始光谱下建立的模型的结果好，默认阚值w t 下模型的，、r m s e c 和r m s e p 分别为o 8 4 7 、0 5 1 1 和0 5 8 7 ：选定阈值w r 下模型的，、r m s e c 和r m s e p 分别为o 8 9 2 、 o ，4 9 9 和o 5 0 6 ：未经w t 滤波下模型的厂、r m s e c 和r m s e p 分别为o 9 0 8 、0 4 0 4 和 0 4 3 i 。在福建早桔s s c 检测实验中，p l s 和p c r 预测模型的结果区别较大。p l s 模型 各个参数评价指标都要好于p c r 预测模型，结果分别为：r = 0 8 9 4 9 ，r m s e c = 0 3 5 1 和r m s e p = o 4 0 9 。 3 1 实验研究对比了相关分析法、显变分析法、回归系勐参差和遗传算法的波长优选方法， 结果表明采用遗传算法对建模波长进行优选能够有效地提高模型的预测能力。采用遗传 算法在5 0 0 9 5 0n m ( 共9 0 1 个波长变量) 进行变量优选，并采用交互验证法来评价p l s 模型的预测能力。遗传算法的参数设定：初始群体4 0 ，最大繁殖代数2 0 0 ，交叉概率 0 6 ，变异概率0 0 5 。遗传算法优选波长的过程中，将采用交互验证方法得到的预测精 度( r m s e c l 腓为目标函数。建模的波长个数减少8 1 6 ，r m s e c 虽然增高了一点点， 但r m s e p 却降低了0 0 2 4 。：研究了光谱数据奇异点检测和剔除方法对预测模型结果的 影响；研究了不同光谱检测方式来有效提取光谱信息及对检测结果影响，比较了浸透射 检测方法和漫反射检测方法，分析了不同检测方式的应用环境，选择适应于柑橘等厚皮 水果在线检测方式为光谱漫透射检测方式。在对漫透射和漫反射检测方式对。华朋” 脐橙s s c 检测结果的影响研究实验中，漫反射检测方式的预测结果( r 2 = 0 9 1 5 1 ，r m s e p = 0 3 2 5 ) 较次于浸透射检测方式所得到的预测结果( r 2 = 0 9 7 4 9 ，r m s e p = 0 2 8 2 ) 。 4 ) 实验研究了不同水果样品温度参数对检测结果的影响，对于单个温度下的模型而言， 当样品温度与室温接近时，检测模型要好于远离室温下建立的模型，为了消除或减小水 果样品温度差异对在线检测的影响，实验应用了三种模型建立和预测方案来实现这一目 的，对检测精度影响的温度补偿模型。全局温度下的模型稳定性和适应性较好，由于建 立的模型覆盖比较广的温度范围，所以预测水果s s c 时就不需要对待检测的水果样品 进行温度测量，也不需要重新建立新模型，此外基本可排除建立的模型由于会闯入不可 预知的误差而不正确从而导致预测结果不准确。 5 ) 实验研究了用三种不同尺寸描述方法建立了s s c 预测模型( 横径尺寸模型、纵径尺寸 模型和估测体积尺寸模型) ，其中每种模型下又根据水果尺寸的大小分为三个模型。在 基于横径尺寸的s s c 预测模型试验中，7 1 8 0m i l l 模型对其它尺寸水果( 6 0 - 7 0r u m 和 8 1 9 0t a m ) 的预测效果要好于其它两个模型。在基于纵径尺寸的s s c 预测模型试验中 7 1 8 0 模型对其它尺寸水果( 5 0 - 7 0r a m 和8 1 9 6m m ) 的预测效果要好于其它两个 模型。在基于估测体积尺寸的s s c 预测模型试验中，2 0 0 - 2 5 0 3 模型对其它尺寸水果 ( 1 5 0 - 2 0 0t i n 3 和2 5 0 3 0 0 3 ) 的预测效果要好于其它两个模型。从三种不同描述方法 的s s c 模型来看，估测体积尺寸模型的结果晟好。综合整个试验研究表明水果的尺寸 浙江大学博士学位论文 中文摘要 大小对模型的预测结果有影响，如果建模时能保证有每个尺寸梯度下的大量样品参与建 模，就可以有效的提高模型的稳健性，从而减小模型对水果尺寸的敏感性。 6 ) 实验研究了正立、侧躺和任意三种水果放置姿态对水果s s c 检测结果的影响，虽然不 同的水果放置姿态对检测的结果有一定的影响，但结果表明：当水果以侧躺姿态进行检 测时s s c 的接测结果要好于其它两种放置姿态，但是其它放置姿态下的检测结果也不 是很差。对于在线而言，不可能人为的以某种姿态放置水果，对于实际生产而言更多的 是水果任意姿态下的检测，从试验研究来看裙橘术果放置姿态对检测结果影响不是很 大，在线检测不需考虑水果的放置姿态的影响。 7 ) 实验研究了在采用透射方式不同光照强度下对水果s s c 检测结果的影响。从1 0 0 - 5 0 0 w 每隔i o o w 为一个梯度，随着光照强度的增加，r 2 有上升的趋势，r m s e c 和r m s e p 都有下降的趋势。在4 0 0 w 光照强度下获得最好的检测结果。5 0 0 w 的结果有下降的趋 势。所以夏橙样品的最佳光照强度为4 0 0 w 在该强度下获得最佳的检测结果：，= o ，8 5 8 2 ，r m s e c = 0 2 7 2 r m s e p = 0 3 0 4 ，s s c 实际值和预测值之间的拟合方程为v = 0 ，7 1 9 l x + 2 7 4 4 2 。 8 ) 设计了评价各种实时光谱预处理的效果指数：f ；! ：! 生i ! ! ! 婴：! ! 竺：竺! j ，考虑光 谱预处理方法和积分时间选取是否合理对在水果内部品质检测中预测模型精度和准确 性的影响，为选择合适的实时光谱预处理方法提供可靠的参考。实验验证几种光谱预处 理方法及他们之间的组合方法的对在线检测中的效果评价，当光谱预处理方法采用一阶 微分处理时所得到的效果指数值最大为0 6 3 6 9 ，此时积分时间为0 0 58 ，r = o 9 8 8 3 、 砌s e c = o 1 7 4 、r m s e p = 0 9 2 。 9 ) 建立了基于水粟可见，近红外光特性的内部品质s s c 和酸度在线无损检测硬件系统，可 以实现水果以定速度范围的输送、使光照箱的光有效照射水果表面，光谱仪通过光纤 探头能准确、实时、有效地获取来自检测对象内部的透射光谱信息，经过计算机对透射 光谱信息的计算处理完成棱铡水果样品s s c 品质指标的预测，实现水果内部品质( s s c 、 酸度) 的在线无损检测。 lo ) 研究开发了水果内部品质实时在线检测的软件系统，该系统由实时光谱文件管理，实 时光谱显示实时光谱信号处理( 预处理) ，实时光谱校正模型的选择与管理，未知样品 糖酸度预测及等级评价等五大功能模块构成。实现多种光谱仪器光谱格式兼容性，光谱 分析功能全面，建模算法选择多样性，内部品质指标预测准确性，软件系统易维护性， 用户使用操作方便性等特点，为水果内部品质在线检测提供了很好的技术支持。 关键词：可见近红外光谱技术，实时，无损检测，水果内部品质，方法与装置，影响参敷 浙江大学博士学位论文英文摘要 s t u d yf o rc r u c i a lt e c h n i q u ei no n l i n en o n - d e s t r u c t i v ed e t e r m i n a t i o n o f f r u i ti n t e r n a lq u a f i t yb yv i s n i rs p e c t r o s c o p y a b s t r a c t n e a ti n j 陆e d ( n 1 r ) s p e c t r o s c o p yt e c h n i q u eh a sb e e na p p l i e dt om a n yf i e l d sf o ri t sh i 【g hd t i c i e n c y , l o wc o s t , s i m p l ep r e p a r a t i o n ，a n dn o n - - d e z l z u c l i v i t y a i t h o u g hb a s i c r e s e a r c h e so nf r u i tq u a l i t y d e t e m m t a t i o nb yn i rs p e c t r o s c o p yt e c h n i q u eh a v eg a i n e d5 0 t n e $ b c c e s 8i ao u tc o u n t r y ，t h e r e ss t i l la l o n gw a yt oa p p l yi tt op r a c t i c a lu t h ei n t e r n a t i o n a lc o m p e t i t i o nf o rf i u i te x p o r to fo r rc o u n t r yi sv e r yp o o r 妇t ob e i n gl a g g a r da t c o m m 删p o s t - h a r v e s tp r d c a $ ，e s p e c 【a u ya tc o m m e r c i a lg r a d i n gb a s e do ni n t e r n a lq u a l i t y t h es t u d i e so nt h ed e v i c ef o rn o n - d e s t r u c t i v ei n t e r n a lq u a l i t yd e t e r m i n a t i o no ff r u i tb yn i r s p e c t r o s c o p yt e c h n i q u ei ss t i l li nap a s s i n gp h a s ei nd c o u n t r y b a s e d 0 9 tt h es t u d i e s m e t h o d sa n d d e v i c e sf o rs u g a ra n da c i d i t yc o n t e n td e t e r m i n a t i o no ff r u i t , ag e n e r a ld e v i c ef o rd e t e r m i n i n gi n t e r n a l q 1 1 a l i t yo fm a n yk i n d so ff r u i tu s i n gn 瓜s p e c 仃o s c o p yt e c h n i q u ei sd e s i g n e d , w h i c hi so fs i g n i f i c a n t t h e o r e t i c a la n dp r a c t i c a lv a l u e s i n c er e a t t i m en o n - d e s t r u c t i v ed e t e r m i n a t i o no f i n t e m dq u , a l i t yo f f r u i ti si ne x p e r i m e n tp h a , a n d e x i s t i n g t e c h n i q u e s a n d m e t h o d so f r e a l - t i m eo i l - l i n ed e t e r m i n a t i o no f i n t e m a lq u a l i t yo f f r u i t b y n i r s p e c t r o s c o p yt e c h n i q u ea g oi m m a t u r et oa p p l yt h e mi nc o m m e r c i a l l yr e a lp r o d u c e s ，o u xr e s e a r c h a i m e dt od e s i g nat e s t - b e df o rr e a l - t i m eo n - l i n ed e t e r m i n a t i o no ff r u i ti n t e r n a lq u t yb yn i r s p e c t r o s c o p y c i t r u sf r u i t sw e t es e l e c t e da ar e s e a r c ho b j e c ta n d t w oi m p o r t a n ti n t e m a jq u a l i t yi n d e x e s ( s o l u b l es o l i d sc o n t e n t ( $ s c ) a n da c i d i t yc o n t e n t ) w e a ea n a l y z e db a s e do 日t h et e s t - b e d s 0 m ee x i s t i n g d i f f i c u l t i e si no n - l i n ed 嗽d a n di n t e g r a t i v ek n o w l e d g eo fm u l t id i s c i p l i n e sf o rr e s o l v i n gt h e s e p r o b l e m s 、 ms t u d i e d t h er e s u l t so ft h i sw o r ko f f e rt h r yf o u n d a t i o na n dr e l e g a t e sf o ro n l i n e p r a c l l c e 3 m a i nc o n t e n t sa n dc o n c l u s i o n so f t h i sr e s e a r c hw e l el i s t e da sb e l o w ： 1 1 n o r d e r t oo f f e r s o m e t h e o r e t i c a l f o u n d s f i a n f o r o n l i n ed e t e r m i n a t i o no f i n t e r n a lq u a l i t y o f f r u i t , t h et h e s i se x p a t i a t e so np h y s i c sa n dc h e m i s t r yf o u n d a d a n dn i rs p e o t r a lp r e t r e a u n a n ta n d q u a n t i t a t i v ea n a l y s i sm e t h o d s 2 m e t h o d sf o rs p e c t r a ls i g n a le x t r a c t i o nw e r e ，t l i d i e di n t h hr e a r c h - t h ep r e d i c t i o n p e r f o r m a n c e so fd i f f c a n tp r e t r e a t m e n tm e t h o d s ( d e r i v a t i v e , m u r i p l i c a 6 v es i g 吐a 重。船r d n n ( m s c ) ，s t a n d a r dn o l l l l a lv a r i a t e ( s n v ) ，s a v i t z k y - g o l a yf i l t e rs m o o t h i n ga n dw a v o l e ts m o o t h i n g ) ， d i f f e r e n tm o d e l i n gm e t h o d s ( m u l t i p l el i n e a rr e g r e s s i o n ( m l r ) ，p r i n c i p a lc o m p o n e n tr e g r e s s i o n 浙江大学博士学位论文 英文摘要 ( p c r ) a n dp a r t i a ll e a s ts q l l 口l s ) ) ，a n dd i f f e r e a to p t i m a lw a v e l e n g t hs e l e c t i o nm e t h o d so f m u l t i v a r i a b l ec a l i b r a t i o nm o d e l w e l ec o m p a r e d o u t l i e l e l i m i n a t i o nm e t h o d sh a s e do nt h e r o b u s t n e s sa n da d a p t a b i l i t yo fm o d e l ，c s t u d i e d a n dt h ep e r f o r 瑚n e e ao fd i f f e r e n ts p e c t r a l o b t a i n i n gm o d e s 似i f f t t r e t e c d o na n dd i f f u s ew a m m i s s i o a ) w ma l s oc o m p a r e d f o rt h e $ s c d e t e r m i n a t i o no fc h u 丘，血er e s u l t sf o rf i r s td e r i v a t i v es p c c 仃aw e t eb e t t e rt h a tt l a o s ef o rr a w s p a r t a a n d 山eo t h e r s ，a n dt h ed e t e r m i n a t i o nc o e f f i c i e n t ( 一) ，t h er o o tm e a ns t a n d a r de l t o ro f e a l i b r n t i o n ( r m s e c ) a n dt h er o o tl l l l ：l a ns t a n d a r de r r o r & v a l i d a t i o n ( 砌v l s e p ) w a s0 9 0 5 5 。o 4 5 6 a n d0 4 9 1 ，r e s p e c t i v e l y f o rt h es s cd c t e r m l n a t i o t lo f k i w i f r u i t , t h er e s u l t sf o rm s c a n ds n v s p e c u - aw e r eb e t t e rt h a nt h o s ef o rl a ws p e e 心a , a n dt h eb e s tw e l - es n vs ! e t r a , t h e ，r m s e c a n dr m s e pw a so 9 7 1 2 ，o 3 1 6a n do 4 2 7 ，r e s l 蜘i v e l y f o rt h es s cd e t e r m i n a t i o no ff u j i a a e i m l s ，t h ep r e d i c t i o np e r f o r m a n c eo fp l sw a sb e t t e rt h a l a t h a to fp _ c w i t l ar - - o 8 9 4 9 、 i l m s e c = o 3 5 1a n dr m s e p = 0 4 0 9 t h ep r e d i e t i o np e r f o r m a n c e so fd i f f e r e n tw s v e l e l l g t l as e l e c t i o nm e t h o d s u e h 酗e o r r d a f i o n a n a l y s i sa n dg e q e r i ca l g o r i t h m se r e , w e r ec o m p a r e d t h er e s u l t si n d i c a t e dt h a tt h e 耐b 嘧o fg e a e r i ca l g o r i t l l m sw t h eb e s t b 勰缸0 1 1t h ee o m p a r i s o r lr e s u t 扭f o rd i f f e r e n t o u t l i e re l i m i n a t i o nm e t h o d sa n dd i f f e r e n ts p 日曲a lo b t a i n i n gm o d c s ( d i f f u s er d l e e t i o na n dd i f f u s e t r a n s m i s s i o n ) ，a n dt h ea n a l y s i so fa p p l i e a d o l ls u r r o u a d i n g so fd i f f e r e n td e t e c t i o nl l l o d d ，d i f f u s e i r a n s m i s s i o ni n o l i ew e l a o s m t h eo n l i n ed e 侧o nm e t h o df o re i t r u si n t e m a la 1 1 a l i t y d e t e r m i n a t i o n f o rt h es s cd e 缸m i n a 6 锄o f h u a o e n g c i l r u s t h er e g a t sf o rd i f f u s er - f f l e e t i o n ( r 2 = o 9 1 5 1 ，r m s e p - - o 3 2 5 ) w a f ts “g h f l yw o n et l l a at h a tf o rd 赶h 瑚t r a n s m i s s i o n ( , ；- - o 9 7 4 9 ， r m s e p = - o 2 8 2 ) i n l u e n e ep a m m 鲍b 口f 删k f m eo r , - l a ed e t e r m i a a l j o ab y n i r 卿o e c l t o s c o p y w e l v l l 。s i t d i e d f o rt h ef i r s tt j l n m e , i n f l u e n c ep a r a m e t e r so f s u r r o t t t t d i n gc o n d i t i o ni n c l u d et e m p e r a t u r ef l u c t u a t i o n o ff r u i td u et oe n v i r o m n e n tt e m p e r a t u r ef l u c t u a t i o n ；曲e n c ep a r a m e t e t bo fs a m p l es h a p e i n c l u d ef r u i ts i z ea n dd e t e c t i n go r i e a t a t i o ne t c t h er o b u s u l e s so f o n - l i n ed e t e c t i n gm o d e l sc o u l d b ei m p r o v e dv i at h es t u d i e so f i a f l u e a c ep a r a m e t e m , dt h ea c c 哟o f o n 一i n ed e t e e t i o z lc o u l d a l s ob ei m p r o v e db ye s t a b l i s l a i n gp r e d i c t i o nm o d e l se o m b i x t e dw i t he n v i r o n m e n ti n f l u e n c e p a r a m e 岫 t h r e es s cm o d , q sw 嘶e s t a b l i s h e db yd i f f e r e n ts i z , e ( 血i m n 血a x i s , m 缸i m 岫a x i sa n d v o t q m eo fe s t l m a t e ) f o rs s cd e t e r m i n a d o nb yi l l i l l i m l 1 1 na x i , 1 t h er e s u l t 宴f o rt l a cm o d e lo f 7 1 - 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h ，n - h ，s - h 等) 分子振动的倍频与 合频吸收信息，不同基团产生的光谱在吸收峰位置和强度上有所不同，包含了有机物的大量信息 【2 】【”。近红外光谱分析技术的理论基础为，根据朗伯比尔吸收定