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真空紫外高反膜系和可见光带通滤光片设计 摘要 随着国民经济的腾飞以及各种高科技设备的飞速发展，光学薄膜 被越来越广泛地应用在光学器件、光电器件以及光通信器件上。本文 主要针对真空紫外高反膜和可见光带通滤光膜进行设计并分析其光学 特性。 第二章内容着重阐述了“逐层”设计法，并依据其选材规则，选 取r h s i 两种膜材，基于“逐层”设计了50 2 0 0 n m 宽波段高反射多 层膜，用较少的膜层数实现了较高的反射率，整个波段内平均反射率 可达6 7 9 ；对比了同样以熔融石英为基底，c s i 、s i c s i 、w s i 等膜 材组合所达到的反射率，r h s i 组合的反射率更高。本设计方法在 5 0 1 l0 n m 波段所得到的反射率为53 2 4 ，高于采用亚四分之一波长设 计法所得到的反射率；用计算机软件模拟分析了膜厚控制误差对反射 率的影响，发现实际膜厚减少比实际膜厚增加对反射率的影响更大， 这为日后实验的膜厚控制提供了方向。 第三章主要针对可见光波段设计了中心波长为50 5n m 、通带波段为 5 0 0 51o n m 的带通滤光膜系。通过分析m g f 2 、s i 0 2 、a 1 2 0 3 、s b 2 0 3 、 t i 0 2 等材料的光学参数及理化性质，最终选取t i 0 2 和s i 0 2 分别作为高 折射率和低折射率材料，设计带通滤光片。通过比较三种解析设计结 果的通带宽度以及峰值透射率，最终确定最优膜系的结构形式为 ( m y 日( m _ ) 3 h 亿h ) 3 ( m ) 4 ，其通带宽度为1o n m 、峰值透射率为9 8 3 6 。 关键词：真空紫外；高反膜；逐层法；带通滤光片；通带宽度 d e s i g no fv a c u u m a n db a n d p a s s u l t r a v i o l e tr e n e c t i n gs t a c k f i l t e ri nt h ev i s i b l er e g i o n a bs t r a c t w i t ht h e r a p i dd e v e l o p m e n t o ft h en a t i o n a l e c o n o m ya n dv a r i o u s h i 。t e c h e q u i p m e n t s ，o p t i c a l f i l m sh a v e b e e nf o u n dm o r ea n dm o r e a p p l i c a t i o n s i n m a n y f i e l d s t h i s p a p e r f o c u s e so nt h e d e s i g e o f h i g h r e n e c t a n c ev a c u u mu l t r a v i o l e t s t a c ka n db a n d p a s sf i l t e ri nt h e v i s i b l er e g i o n i nt h es e c o n dc h a p t e r ，ab r i e fd e s c r i p t i o nt o “l a y e r b y l a y e r ”( l b l ) m e t h o di sg i v e n ，a n da c c o r d i n gt ot h ep r i m a r yp r i n c i p l eo ft h es e l e c t i o n o fs t a c km a t e r i a l sp r e s e n t e d ，r ha n ds ia r ec h o s e nt ob et h em a t e r i a lso f t h es t a c k t h er e f l e c t a n c eo ft h es t a c ki nt h er a n g eo f5 0 2 0 0 n mi s c a l c u l a t e db a s e do nl b lm e t h o d ，a n dh i g h e rr e f l e c t a n c ei so b t a i n e dw i t h l e s sf i l ml a y e r s t h ea v e r a g er e f l e c t a n c ei nt h ee n t i r eb a n dr e g i o ni s 6 7 9 c o m p a r e dw i t ho t h e rm a t e r i a lc o m b i n a t i o n ss u c ha sc s i 、s i c s i 、 w s i ，t h ec a l c u l a t i o ns h o w st h a tt h er e f l e c t a n c eo fr h s ic o m b i n a t i o ni s m o r eh i g h e r i n5o 1 10 n mw a v e l e n g t hr e g i o n ，t h er e f l e c t a n c eo ft h es t a c k d e s i g n e di s5 3 2 4 q u i t eh i g h e rt h a n t h er e s u l t sc a l c u l a t e db yo t h e r m e t h o d s t h ei n n u e n c eo ff i l mt h i c k n e s se r r o ro nt h er e f l e c t a n c ei sa l s o a n a l y z e d t h er e s u l ts h o w st h a tt h er e d u c t i o no ff i l mt h i c k n e s si m p a c t s a d v e r s e l yt h er e f l e c t a n c em o r et h a ni t si n c r e a s e t h i sc o n c l u s i o ng i v e sa d i r e c t i o nf o rt h ec o n t r o lo ft h ef i l mt h i c k n e s si nl a t e re x p e r i m e n t t h et h i r d c h a p t e rm a i n l y d e s c r i b e st h e d e s i g np r o c e s so f t h e b a n d p a s sf i l t e ri nt h ev is i b l er e g i o n t h ec e n t e rw a v e l e n g t ho ft h ef i l t e ri s 5 0 5 n m ，a n dt h ep a s s b a n dr a n g ef r o m5 0 0 n mt o 510 n m a f t e ra n a l y s i so f t h eo p t i c a lp r o p e r t i e so fm a n ya v a i l a b l em a t e r i a l ss u c ha sm g f 2 、s i 0 2 、 a 1 2 0 3 、s b 2 0 3 、t i 0 2 ，t h ec o m b i n a t i o no ft i 0 2a n ds i 0 2i sc h o s e nt od e s i g n t h ef i l t e r t h ef i n a ld e s i g n e ds t a c ks t r u c t u r ei s ( 爿z ) 3 h ( 月z ) 3 h ( 三日) 3 ( 目z ) 4 ， w i t hi t sp a s s b a n dw i d t h1o n ma n dp e a kt r a n s m i t t a n c e9 8 3 6 k e y w o r d s ： v a c u u mu l t r a v i o l e t ；h i g h r e f l e c t a n c es t a c k ； l a y e r b y l a y e r ； b a n d p a s sf il t e r ；p a s s b a n dw i d t h 致谢 岁月如歌，光阴似箭，研究生的生活即将结束。经历了找工作的 喧嚣与坎坷，我深深体会到了论文写作时的那份宁静与思考。回首求 学历程，对那些引导我、帮助我、激励我的人，我心中充满了感激。 首先要感谢导师干蜀毅教授，论文定题到写作定稿，倾注了干老 师大量的心血。在我攻读硕士研究生期问，深深受益于十老师的关心、 爱护和谆谆教导。他作为老师，点拨迷津，让人如沐春风；作为长辈， 关怀备至，让人感念至深。能师从干老师，我为自己感到庆幸。在此 谨向干老师表示我最诚挚的敬意和感谢! 同时，我要感谢所有教导过我、关心过我的老师。特别是真空教 研室的陈长琦教授、朱武教授、王旭迪教授、和方应翠副教授等全体 教师。你们为我的学业倾注了大量心血，你们为人师表的风范令我敬 仰，严谨治学的态度令我敬佩。 感谢一直关心与支持我的同学和朋友们! 同学刘腾飞、邱一冰、 李杰、金建、王文；师兄刘兴悦、梁平；师弟赵腾、陈大鹏、周佳南、 张霖；感谢你们的鼓励和帮助。这些时间以来，我们朝夕相处，共同 进步，感谢你们给予我的所有关心和帮助。同窗之谊，我将终生难忘! 在此要感谢让我生活学习了七年的母校一一合肥工业大学，母校 给了我一个宽阔的学习平台，让我不断汲取新知，充实自己。 需要特别感谢的是我的父母。父母的养育之恩无以为报，他们是 我十多年求学路上的坚强后盾，在我面临人生选择的迷茫之际，为我 排忧解难，他们对我无私的爱与照顾是我不断前进的动力。 作者：戴佳鑫 2 012 年3 月 插图清单 图2 1w r l 设计法图例8 图2 2m 层膜系9 图2 3 ( a ) j 层膜系，( b ) d 。专0 时的j - 1 层膜系1 0 图2 4 “逐层”设计法示例1 1 图2 5 经过优化的逐层法设计图例13 图2 6 未经优化的逐层法设计图例14 图2 7 复平面部分材料在波长50 纳米处的光学常数( n k 值) 16 图2 8 膜系设计程序流程图18 图2 9 波长50 n m 处r h s i 膜系的复振幅反射系数曲线19 图2 1o 波长1 1o n m 处r h 。s i 膜系的复振幅反射系数曲线21 图2 1l 波长2 0 0 n m 处r h s i 膜系的复振幅反射系数曲线21 图2 12 50 2 0 0 n m 波段r h s i 膜系的反射率2 3 图2 1350 n m 处r h s i 膜系每层膜厚比最佳值增加1n m 时图例2 5 图2 14 50 n m 处r h s i 膜系每层膜厚比最佳值减少1n m 时图例2 6 图2 15 膜厚以士1n m 偏差时的个样本图例2 7 图2 16 膜厚以土2 n m 偏差时的一个样本图例2 7 图2 17 波长50 n m 处c s i 膜系的复振幅反射系数曲线2 9 图2 18 波长50 n m 处s i c s i 膜系的复振幅反射系数曲线30 图2 19 波长50 n m 处w s i 膜系的复振幅反射系数曲线31 图2 2 0 波长50 2 0 0 n m 不同膜材组合所组成膜系的反射率32 图3 1 长波通滤光片的典型特性35 图3 2 短波通滤光片的典型特性35 图3 3( a ) f a b r v p e r o t 标准具和它的薄膜形式( b ) 光谱透射特性 3 7 图3 4 全介质f a b r y p e r o t 滤光片的两种基本类型38 图3 5 方案一的反射率和透射率曲线图4 7 图3 6 方案二的反射率透射率曲线图4 9 图3 7 方案三的反射率和透射率曲线图51 表格清单 表1 1 常见p v d 镀膜方法的比较3 表2 1 波长50 n m 处r h s i 多层膜的膜系结构2 0 表2 2 膜厚取整后波长50 n m 处r h s i 多层膜的膜系结构2 2 表2 35 0 2 0 0 n m 各波段的反射率2 3 表2 450 n m 处r h s i 膜系每层膜厚比最佳值增加1n m 时的反射率2 4 表2 55o n m 处r h s i 膜系每层膜厚比最佳值减少1n m 时的反射率2 5 表2 6 波长50 n m 处c s i 膜系结构2 9 表2 7 波长50 n m 处s i c s i 膜系结构30 表2 8 波长5o n m 处w s i 膜系结构31 表3 1 方案一的反射率和透射率数据4 6 表3 2 方案二的反射率和透射率数据4 8 表3 3 方案三的反射率和透射率数据50 第一章绪论 1 1 引言 人类生活在周围充满着光的世界里，光是一种人们时时刻刻都会 遇到的自然现象。更为重要的是：光是信息的重要载体，研究光的固 有特性及其传播规律的学科就是光学【lj 。和光打交道，离不开光学薄膜。 最早被发现的薄膜是五颜六色的肥皂泡、漂浮在水面上颜色各异的油 膜以及两片玻璃问的空气层中常呈现出色彩斑斓的光环，所有这些现 象早在十七世纪就引起了许多自然科学家的注意，他们各自都提出了 一些初步解释，但均不令人满意。直到十九世纪初，托马斯杨的干涉 实验结果和菲涅耳针对此实验结果进一步研究分析以后，上述现象才 被人们彻底地弄清，由此物理光学才逐步建立，进而迅速地发展起来【2 j 。 薄膜光学是现代光学必不可少的基础技术。 薄膜光学的来源可以一直追溯到18 世纪的“牛顿环”现象，这是 人类首次发现并进而解释了光的干涉过程。夫琅和费( f r a u n h o f e r ) 早 在18 2 7 年制成了第一批减反膜，他把平面玻璃反复、精细地抛光以后， 仅将其一面浸入浓酸液中进行腐蚀，清洗干净玻璃表面的酸液之后发 现，未被酸腐蚀表面的反射光强远远高于被腐蚀表面的反射光强。经 过酸液腐蚀的处理之后，某些玻璃样本的表面呈现美丽鲜艳的色彩， 使光沿着各种不同的角度入射，则色彩宛如肥皂泡一样变幻无穷。十 九世纪末期麦克斯韦( m a x w e l l ) 的巨著论电与磁的出版，使得光 学薄膜理论基础方面更加的丰满殷实。至此，光的电磁场理论以及光 的干涉理论分别作为薄膜光学的两大理论基础被建立起来。虽然夫琅 和费( f r a u n h o f e r ) 于十九世纪初就通过酸蚀法率先成功制备了一批减 反膜，但直到二十世纪扩散泵出现后，光学薄膜的物理气相沉积工艺 水平才得到显著的发展，使各种光学薄膜在各个领域得到了广泛的应 用 3 1 。 光学薄膜这项科学技术在现代光学中拥有着举足轻重的地位和至 关重要的作用，没有了光学薄膜，诸多现代光学装置就无法发挥效能。 作为独特材料状态的光学与光电子薄膜，现如今已经被大范围地应用 到诸多新兴的科技领域，特别是近些年来蓬勃发展、人们高度关注的 薄膜光电子晶体、量子点薄膜、亚波长或微尺度的多维结构、光子探 测薄膜、光折变薄膜等等。研究和利用这些新兴技术首先需要了解相 关光学薄膜的特性。今天，能够负责任地说，近乎全部的光学系统、 光电系统或光电仪器领域，都离不开薄膜光学技术的应用，并且至今 也没有发现能够替代光学薄膜技术的其他科学技术。 1 2 光学多层膜解析设计的概述 基于光的干涉效应，光学薄膜可被用来得到种类繁多的光学特性”j 。 它可以减少表面的反射以增加光学系统的透射率和对比度；或者增加 表面反射以减少光的损失；或者在一个波段内给出高的反射率、低的 透射率，而在相邻波段则有低的反射率、高的透射率，以实现分色、 合色的目的；也可以使不同偏振状态的光束具有不同的传播特性，以 达到偏振分束、偏振转换的功能。 在一个多层膜系统中，光束会在每一个界面上发生多次反射，因 此涉及到大量光束的干涉，如果薄膜内部存在吸收，则情况更为复杂。 即使是一个为数不多的几层薄膜组合，直接基于多光束干涉特性的计 算也会异乎寻常的繁琐，因此这种类型的多光束计算很少用来确定多 层膜系的特性。 一种基于麦克斯韦方程解的特征导纳矩阵法被广泛地用于任意多 层膜特性的精确计算。对于一个给定参数，即各层薄膜厚度和折射率 确定的多层膜系，利用计算机计算特性是轻而易举的，但根据光学薄 膜特性，设计具有给定特性的多层膜结构和参数却要困难的多。这就 促进了其他设计方法的发展，针对一些特殊的膜系结构单元，如对称 膜系、周期性结构以及1 4 波长等，开发了一种非常特殊有效的解析设 计技术。 常规的带通滤光片、多层高反膜、多层增透膜、偏振分束镜等等 就是利用解析设计法设计多层膜的例子。但是想要得到任意要求的特 性，这显然是超出了解析设计当前的发展水平。在这种情况下，最好 的途径是利用解析设计技术得到一个初始结构，并基于光学薄膜理论 构造合适的性能评价函数，然后利用数值优化技术校正多层膜的结构， 使评价函数逐渐趋近最小值，以达到要求的特性。近年来更发展了一 些能有效地摆脱局部极值，寻求全局最优值的多层膜合成技术。今天， 光学多层膜的设计随着光学薄膜设计理论和数值计算技术的发展已日 趋成熟。只要是合理的光学特性要求，利用光学多层膜设计都是可以 实现的。这种解析设计、数值优化和合成技术三者结合的设计方法是 光学薄膜设计的方向。 1 3 光学薄膜制备技术的概述 光学薄膜的应用离不开真空镀膜技术的支撑【引。根据不同的光学特 性、结构要求等要采用相对应的真空镀膜工艺。伴随着光学薄膜技术 的发展，真空镀膜工艺也在不断完善。下面简单介绍几种真空镀膜工 2 艺，并给出特点、适用范围等对比。 真空蒸发镀膜：在真空条件下，用蒸发器加热蒸发物质使之气化， 蒸发粒子流直接射向基片并在基片上沉积形成固态薄膜的技术称为真 空蒸发镀膜技术。真空蒸发镀膜是物理气相沉积( p v d ) 技术中发展最 早、应用较为广泛的镀膜技术。 真空溅射镀膜：用高能粒子( 通常是由电场加速的正离子) 轰击 固体表面，固体表面的各种粒子通过被入射的高能粒子轰击而得到溢 出能，接着飞溅离开固体表面的现象称为溅射。溅射出来的粒子或粒 子团在固体基材的表面上沉积，进而形成薄膜，称为溅射镀膜。在实 际镀膜过程中，一般是利用辉光放电原理使气体被电离产生正离子， 使正离子在电场中加速，进而轰击靶材。 真空离子镀膜：这种技术是将真空蒸发和真空溅射结合起来的一 种镀膜工艺。离子镀膜过程是在真空条件下，利用气体放电使工作气 体或被蒸发物质部分离化，在工作气体离子或被蒸发物质的粒子轰击 作用下，把蒸发物或其反应物沉积在被镀基片表面的过程。 表1 1 给出了常见p v d 镀膜工艺的镀膜过程，成膜质量，镀膜前 处理等各方面的对比。 表卜1 常见p v d 镀膜方法的比较 类型 蒸发镀膜溅射镀膜离子镀膜 项目电阻加热电子束直流射频电阻加热电子束 镀层密度低温时密度低高密度高密度 镀层针孔、气孔低温时较多少少 膜与基板的界面层 无热扩散时界面清晰 很清晰有扩散层 附着性不太好较好非常好 膜的纯度取决于蒸发材料纯度取决于靶材纯度取决于蒸发材料纯度 仅面对蒸发源的基片面向靶材基片被在一定范围内所有表 慕板镀膜情况 被镀膜镀膜面完全被镀膜 镀膜前基板的表面真空中加热脱气或辉 溅射清洗、刻蚀溅射清洗( 在整个成膜 处理光放电清洁表面( 反溅射)过程中进行) 除了介绍的几种物理气相沉积技术( p v d ) 外，化学气相沉积技术 ( c v d ) 也有较多的使用。化学气相沉积技术是在一定温度条件下， 混合气体之问或混合气体与基材表面相互作用，并在基材表面上形成 金属或化合物的薄膜镀层，使材料表面改性，以满足特殊性能的一种 技术。 1 4 主要内容及意义 伴随着国民经济的腾飞以及现代科学技术水平的飞速发展，特别 是光信息技术的发展，光学薄膜被越来越广泛的应用在光学器件、光 电器件以及光通信器件上。但同时也对光学薄膜产品的寿命、强度、 可靠性以及使用效率等提出了更高的要求。本课题针对两种用途广泛 的光学薄膜进行设计并研究其相关的光学特性。 本课题主要内容包括如下两个方面： 真空紫外高反膜一一对于真空紫外波段，绝大多数物质都表现出 强烈的吸收特性。正是因为物质对此波段的强吸收性，造成了常见金 属单层膜和普通设计方法得到的多层膜都很难满足较高的反射要求。 因此根据国内外学者对真空紫外高反膜的研究现状和近年来出现的一 些新颖的高反膜设计思路，本课题拟将一种新的高反膜设计方法应用 于真空紫外高反膜的设计。其过程主要包括对膜系材料进行筛选，运 用m a t l a b 软件编程计算，优化设计结果，并分析膜厚误差对反射率 的影响。拟解决的问题主要是：( 1 ) 提高真空紫外波段的反射率，保 证膜系在整个真空紫外波段有较高且稳定的反射率。( 2 ) 给出膜厚误 差对反射率影响的结果，为日后实验中的膜厚控制提供一定的依据。 可见光带通滤光膜一一带通滤光片是一种非常重要的光学薄膜元 件，被广泛地应用于天文观测，等离子体检测，空间探测，激光探测， 化学分析，问接温度测量，有害气体分析，颜色测量，光通讯系统等 等。可见光波段的波长范围在38o 78o n m 之问。在遥感技术、通信技 术等领域，此波段有着重要的利用价值。本文根据近年来带通滤光片 的研究状况，针对可见光波段设计带通滤光片。主要过程包括使用泰 伦分析法计算设计了可见光波段带通滤光膜系，分析计算得到的三种 解析结果，通过比较通带宽度以及峰值透射率这两个重要的性能参数 得出最优方案。拟解决的问题主要是保证滤光片在被选波段内有比较 理想的通带宽度以及有较高的峰值透射率。 4 第二章“逐层法”设计真空紫外高反膜 2 1 引言 波长在5o 2 0 0 n m 范围内的真空紫外光谱在天体物理、空间通讯 技术、生命科学以及同步辐射等领域都有重要的研究意义和价值【6j ，要 利用此波段的光谱，通常需要制备高反射率的反射镜【7 ，8 | 。然而由于大 量的原子共振线存在于这区域，入射光谱在与物质相互作用时很短 的距离就被吸收，即物质表现出强烈的吸收特性【9 ，j 。因此需要寻找一 种有效的膜系设计方法，以尽可能提高真空紫外波段反射率。 2 2 真空紫外高反射膜的发展概况 对于真空紫外波段高反射镜的研究，学者们做过许多尝试。这其 中有单层金属膜，也有多层膜。常规单层的金属膜的反射率在5o 以 下 1 2 】，不能满足正常使用要求。未发生氧化的a 1 膜在12 0 n m 波段附 近的反射率很高，接近9 0 【1 3 ，1 4 】。但a l 的化学性质异常活泼，在空气 中短时间暴露就会被氧化形成a 1 2 0 3 ，这极大地影响了膜系的反射率。 h u n t e r 等人在二十世纪7 0 年代，给出了初步的解决办法：在a l 膜上 增加保护膜层( m g f 2 或l i f ) ，从而在一定程度上抑制a l 在空气中氧 化的现象【”，1 6 ，1 7 】。之后很长一段时问内，此波段高反膜的研究进展极 其缓慢。 二十世纪末l a r r u qu e r t 对h u n t e r 等人使用a l 加保护层的方法制备 的多层膜的氧化比率进行了相关的研究和实验，结果表明在 8 2 6 12 0 n m 波段，a l 加m g f 2 和l i f 保护层在不同的氧流量下会发生 不同程度的氧化，尤其在波长相对较短的8 2 6 10 4 8 n m 波段，由膜层 氧化而导致的反射率下降比长波段更为明显【1 8 ，”j ，这样的氧化现象必 然影响光学薄膜的质量和使用时限【20 1 。不过，因为m g f 2 和l i f 分别在 波长大于1 15 n m 和l0 5n m 的波段吸收率较小，使得膜系在大于此波段 的范围内有较理想的反射率，但是在其它波段范围内反射率并不理想。 鉴于上述情况，l a r r u q u e r t 在19 98 年给出了自己新的研究成果： 使用在50 1 10 n m 波段内有理想反射率的s i c 和b 4 c 来应用于高反膜的 研究，复合使用多种材料来设计了几种多层高反膜口1 l 。方案一是在 a l m g f 2 膜系上增加s i c 层或者b 4 c 层，最后膜系结构为a i m g f 2 s i c 或a i m g f 2 b 4 c ，这样的薄膜结构在9 0 n m 附近反射率结果在41 左右。 方案二是在玻璃基片上按顺序制备s i c b 4 c d l c ( 金刚石炭) ，上述材料 的排列特点是按照s i c b 4 c d l c ( 金刚石炭) 三种材料的折射率由低到 高的次序，组成的多层膜其反射率可达39 。方案三是把上述两种方 案结合起来，使用d l c b 4 c s i c 替代方案一结构中最外层材料s i c 或 b 4 c ，构成a l m g f 2 d l c b 4 c s i c ，这样组成高反膜系，其反射率可达 4 5 ，明显高于前两种方案的结果。由于多层膜膜层数较少，所以在整 个5o 1 1o n m 波段有较好的展宽特性，反射率随着波长的增加逐渐增大。 尽管5o n m 波长处的反射率不到2 0 ，但是多种材料构成的多层膜可以 提高反射率是显而易见的【2 引。 在2 0 01 年，l a r r u qu e r t 在上述第三种方法的基础上又给出一种建 立多层高反膜的方案：针对某一波长处，用亚四分之一波长多层膜来 对反射率结果进行优化【2 3 ，2 引。这是由于亚四分之波长多层膜的膜层 厚度比常规薄膜小很多，使入射光谱的被吸收量很少，并且更多的界 面数提供了更多的反射次数，从而使膜系的反射率有较大提高。 另外很重要的一点是，这种设计方法提供了一种直观的选材依据， 通过寻找更多的膜系组合，来确定反射率的最优结果。通过使用这种 方法，l a r r u q u e r t 给出了8 0 n m 波长附近的反射率约为4 1 【2 5j 。相比较 单层金属膜和常规多层膜，反射率有较明显的提升。此方法的出现对 于5o 1 1o n m 波段高反膜的研究有极大的参考作用。2 0 0 2 年，l a r r u q u e r t 又对这种方法做了更多的优化，使得这种方法在波长5o n m 以下的极紫 外波段也可以使用【2 引。 l a r r u q u e r t 的这种方法突破了传统的两种材料构建多层膜的思维 定势，利用多种吸收材料来实现某一波长处的高反射率。在不考虑材 料之间的扩散渗透和化学反应的情况下，50 1 10 n m 波段内，由两种材 料 a i 0 s构成的多层膜反射率为4 4 6 ，由十种材料 a l s i b 4 c 0 s a u m o h f w g e 构成的膜系反射率可增至5 0 6 【2 7 ，2 8 ，29 1 。 2 3 几种新的高反膜设计方法简介 2 3 1n e e d l e 设计法 提高薄膜反射率的方法多种多样。总体上讲，每种方法的优化提 升都不是无限的，当达到某个极限值的时候，无论怎样继续优化，薄 膜的光学特性都不能再有明显的提升。19 8 2 年t i k h o n r a v o v 等人研究出 一种新的优化方法，称为“n e e d l e ”法，它的主要作用在于进一步优化 用其他方法已经优化至极限的光学膜系，从而使薄膜光学特性在原有 基础之上略有提高。n e e d l e 法的核心技术内容是1 3o j ：依据随膜层厚度 变化的而引起的折射率的变化，插入“n e e d l e ”层，其特点虽然厚度偏 小，但会使折射率在n e e d l e 层插入位置产生突然的变化：即是在两层 折射率高的材料中插入一层低折射率的材料，在低折射率的材料中插 6 入高折射率的材料。插入的n e e d l e 层必然会对膜系的光学参数产生一 定程度的“干扰”，从而使薄膜原本的光学特性在一定程度上发生变化。 2 3 2l s m q p m 设计法 l s m q p m 设计法( l a y e r e ds y n t h e t i cm i c r o s t r u c t u r e q u a s i p e r i o d i c m u l t “a y e r s ) 自然界存在一些晶体在x 射线波段内反射率比较高。 l s m q p m 方法应用初期是希望通过人造技术来模仿自然界晶体构造的 薄膜，在x 射线波段内得到较为理想的反射率。伴随着x 射线的研究 和发展，l s m 技术也渐渐成熟起来，其应用范围也逐渐扩大，覆盖到 长波波段。l s m o p m 技术的核心技术内容是：选择吸收系数相差越大 越好的两种膜材层层排列，使用高吸收材料在由入射和反射波叠加而 形成的驻波节点处制备一层极薄的薄膜【3 。通过使用这种手段，光在 膜系表面的损失将会变得很小，因此光便能到达膜系更深处，增加反 射的机会，从而提高膜系的反射率。 2 3 3sb b r m 设计法 0sh e a v e n s 通过继续研究b a u m e i s t e r 、p e n s e l i n 等的成果【3 2j ，发 展出了用来提高膜系反射率带宽的s b b r m ( s t a g g e r e db r o a d b a n d r e n e c t i n gm u l t i l a y e r s ) 结构，适用于可见光以上波长。在此结构中，各 膜层的厚度的排列形式为等比或等差数列。若厚度由外及内逐渐增加 或减少，可以得到非对称膜堆；若厚度由中问向两侧逐渐增加或减少， 则获得对称膜堆。通过计算可以得到：当膜材料确定后，普通膜系的 反射带宽随着膜层数的增加而趋向一个固定的带宽值，而采用s b b r m 设计的膜系则不会有带宽趋向极限的问题，其反射带宽随着膜层数的 增加有明显的增加。 2 3 4w r l 设计法 为在2 5 n m 2 4 0 n m 宽波段内有理想的反射率，t a k e oe ii m a 等人给 出了一种特点鲜明的膜系结构即w r l ( w i d er a n g em u l t 订a y e r ) ，如图 2 1 所示：紧靠着基片上方的是一个对称膜堆( p d l ) ，这样是为了使反 射率在2 5 n m 波长左右有理想的结果；在此之上，是由不同膜材构成的 非周期膜堆( m a l ) ，这样是为了在25n m 6 5n m 波长范围内获得理想的 反射率，封顶膜层是不同于前两种膜材的单层膜( t sl ) ，这样是为了在 6 5n m 2 4 0 n m 波段范围内膜系有较高的反射率。通过实验制各了这样的 膜系，并测试其在25 n m 2 4 0 n m 波长范围内的反射率【j3 i 。通过实验结 果可以看出：膜系反射率在35 n m 2 0 0 n m 范围内，与p t 膜相近，但在 7 25 n m 35 n m 内，其反射率大大高于其他材料的薄膜，最高处超过了1o 。 2 5 2 s n m 6 s 一2 4 0 n m 图2 1w r l 设计法图例 封】页单屡瞑 非周期性 j 貘堆 对称膜堆 | 2 4 “逐层法”简介 山日本学者m a s a k iy a m a m o t o 和t a k e s h in a m i o k a 提出了一种钊对 不透明系统有效的x 射线多层高反膜系设计方法，即“逐层法”j 。 该设计方法在高斯平面上针对软x 射线多层膜，用作图法来表示出其 复振幅反射系数，并且可以清楚的看到当多层膜系结构建立起来以后 其复振幅反射系数随膜厚变化而变化的情况。同时提出了多层高反膜 系设计过程中膜系材料的选择依据，并列举了一些实例来说明这种设 计方法的有效性。这种方法把复杂的设计过程图示化，用作图的方法 对膜系逐层进行设计，使得设计过程相对简单、清晰、直观。 2 4 1“逐层”设计法理论概述 如图2 2 ，设第层0 = l ，2 ，研) 由复折射率为t 的材料组成，是均 匀、各向同性的厚度为d ，的薄膜。其中： 石：门一髓( 2 1 ) 图2 2m 层膜系 基底( = o ，瓦= 一次。) 是一个均匀的大介质，第层内( 或第 一l 层上) 的折射角( 或入射角) 巾，与单色光波长九和多层膜表面的入射角 由有关，服从s n e l l 定律： s i 叫，= s i n 巾巧 ( 2 2 ) 对一个，层的系统( 如图2 3a ) ，其系统的振幅反射系数尺，为： 尺，：卫墨蜊 ( 2 - 3 ) 。 1 + r j 一1 e x p 卜f 哦) 6 ，= ( 4 兀亏吒c o s 巾，) 九 ( 2 4 ) r ：= r 0 ( 2 5 ) 式中，r ，是膜系的总反射系数，巧，是光在复折射率为彬的材料以 入射角4 ) j 射入第一1 层后总的反射系数，0 是第层膜的菲涅耳反射系 数。 9 触二慕 唧一l r 1 1 刀v 门 n j l叫 3 ：即 百劢刃巧慈丽百叨纺蜀蕊 ( a )霸 b ) ( a )d lv o ( b ) 图2 3 ( a ) j 层膜系，( b ) d j _ o 时的j 一1 层膜系 士兕令d ，专0 ，在这柙情况卜，层系统变成了一1 层系统( 如图2 3b ) ， b 寸吩6 专o 。从而有关系式： = 鬻 6 ， 变换( 2 6 ) 式可得： 啄，= 糕 7 ， 民= ( 2 8 ) ( 2 9 ) ( 2 8 ) 式适用于，为任何值的情况，因此m 层膜系的振幅反射系数r 。 可以用递推公式( 2 8 ) 从，= 1 开始一直算到，= m 。 由上述推导可知：这种方法与波长无关，因此理论上适用于各波 长，故可对( 2 。9 ) 式用作图法，展示出随着膜层的增加振幅反射系数r 的变化，从而更清楚地了解多层膜的设计过程。图2 4 就是一个作图法 的例子，它给出了由基底、材料a 和材料b 组成多层膜的前三层，、 么、吒分别是基底、材料a 和材料b 的菲涅耳反射系数( 以真空为参 考) 。 揣慷丽等 止 牛 血 彳 o 2 | r 3 谨叠，一 眵叫 l尹如( d 2 ) 。嵋 捞l ， f 、i 。 心o 。 迄 镀 一0 f = 图2 4“逐层”设计法示例 假设以材料a 在基底上的沉积开始，随着沉积过程的进行，即膜 厚4 的增加，曲线墨缸) 从点开始螺旋地趋向仫，交替产生反射系数的 最大值和最小值。值得注意的是：曲线蜀“) 上任意一点到原点的距离 的平方就是膜层在这一点的反射率，为了提高反射系数，应该在旧旧_ ) l 下 降之前在第一层材料之上沉积材料b ，使双层膜a b 系统中曲线r ：忆) 远离原点。如果这样做，那么双层膜的振幅反射系数r ：救) 也会随着膜 厚么的增加螺旋地趋向，尺：( 吐) 的轨迹只取决于起点的位置，这一点 就是沉积材料a 和材料b 的转换点。图2 4 描绘了曲线尺：和蜀分别在 u ，：r 、v 1 ：r ，、u ：r ，和w = r ，处的连接，通过观察这一过程，为了 得到高反射率多层膜，应该在多层膜沉积的过程中选择恰当的转换点， 使得之后的r ，曲线能够有效地向外延伸。 为了确定恰当的转换点，首先要分析r ，曲线的特性。考虑两个振 幅反射系数的曲线r ，( d ，) 和r j 仁j ) ，两条曲线起始于尺- l p - 1 ) 曲线上任意选 取的两个转换点v ：月p v ) 和w = 量，1 ) 。为了简便，在不产生混淆的 情况下可以对月和d 忽略下标，这样( 2 8 ) 式可以写成： 垒鲤二! ： 1 一，r ( d ) r + ( d + ) 一， 1 一棚+ ( d + ) 舄e x p ( 书) e x p i z di 1 一，y 1 、 7 ：等e 冲( 珂+ ) = 一c x u i l c ，i 1 一，| 肜 1 7 ( 2 1o ) 在这里： 喜! 戮淼 占+ = ( 4 万秀彬c o s 伤) 五j 如果曲线r 和r + 交于点p ，那么r p ) 和尺+ p + ) 在p 点的值一定相等， 有下面的关系式成立： 昌e 印( 一万) = 舄唧( 彬)而e x p ( 一万) 2f 万e x p ( - 历) 这里6 ，和6 ；是在p 点各自的位相差，联立式( 2 - lo ) 和 消去v 和w ，可以得到下式： 筠= 端唧寸n 万) 1 一旭d ) l 一艘+ ( d + l 1l 7 j ( 2 12 ) ( 2 13 ) 对于曲线r p ) 和r + p + ) ，可以找到一组口，和d + 满足下面的关系式： d + = 一十d o ，如果彬一吒o ( 2 一l4 ) d = 吒一晖+ d + o ，如果晖一以oj 这里所有的d 是正值也都是实数，对这样一组d 和d + ，( 2 13 ) 式 中的指数都是等价的，因此r ( d ) = 尺+ ( d + ) 。这就意味着当群一砟o 时，r ( d ) 曲线在r + i d + ) 曲线上；当钟一砟o 时，r + ( d + ) 曲线在r ( d ) 曲线上，图2 4 描绘了曲线在，= 2 时分别以u ，和u ：为转换点的情形。由于( 2 10 ) 式中 的v 和w 是两个独立的量，所以v 和w 不可能在同一条r 一( d ) 曲线 上，它们可能处在由同一条尺“( d h ) 曲线( 扛2 ，3 ，一1 ) 上不同起点所形成 的不同的月i d ) 曲线上，并且依赖于前面的沉积过程。 上面的结果证明了在r ( d ) 曲线上取不同的转换点，r ，【d ，) 曲线不 会相交，但它们可能会重合。根据这个不相交的原则，一旦某个特定 的r ，( d ， 曲线是所有可能存在的r ，( d ，) 曲线中最外面的那一条，那么它就 会继续增长成为最外层，这个属性可以决定能够获得最大反射的最佳 转换点。 显然通过前面的讨论以及图2 4 可以知道最外层曲线尺，( d ，) 是从转 换点引出的一条曲线，并且在转换点处曲线尺，( d ，) 和r ( d 一) 光滑连接， 图2 4 描绘了，= 2 时以、作为最佳转换点的情形。在光滑连接曲线r ，( d ，) 和r ( d h ) 的过程中，通过计算机编程计算可以得到第广1 层的最佳膜 厚。 图2 5 和图2 。6 分别是经过优化和未经优化的的示例图。图2 5 中， 尺。曲线在转换点( 实心点) 处过渡光滑，曲线向外螺旋扩张，而当膜 系结构没有优化时，如图2 6 ，可以明显地看出r i 曲线在转换点( 实心 点) 处不是光滑地连接，特别是当转换点为偶数的时候。此外在第七 个转换点之后r 曲线没有向外延伸而是向内弯曲。通过这个对比可以 看到在逐层的基础上对于已经优化和没有优化的多层膜，r ，曲线的性 质在表现反射率方面有很大的差异。 图2 5 经过优化的逐层法设计图例 砌 厂、龄 一别 4 加： 乙彩 一。 图2 6 未经优化的逐层法设计图例 根据上面的描述可知：在逐层法设计的过程中，可以确定每一层 膜的最佳厚度和相对应的反射率，另外还可以通过观察r 曲线向外扩 张的饱和度来判断最佳的膜层总数。 2 4 2“逐层”设计法选材依据 对于如何选择恰当的膜系材料的问题，这里纯粹地是从光学角度 考虑，并没有更多的考虑膜对材料物理和化学方面的性质，如相互问 的扩散、反应以及膜层界面处的粗糙度等。 为了确定一个恰当的膜对材料选择依据，首先需要在复平面上分 析b e r i n g 公式，即式( 2 8 ) 的性质。用与( 2 1o ) 式相似的形式将( 2 8 ) 式变形，得到： 兰鲁：皇e x p 峨) ( 2 - 1 5 ) 1 一，i 月， 卜，月，一 “ 当光线在入射角很小时，近似为o ，( 2 15 ) 式可近似的写成： 哆一o = 。二。一乃) e x p ( _ ，6 ，) ( 2 一l6 ) 由( 2 4 ) 式可知： 1 4 蜀j c o s j = a j jbj ，b j q 代入( 2 16 ) 式得到： 弓一乃= b 忆一。o 灌x p ( _ ，o j ) 式中： d j = 瞅心辄b j dj 心。 g j = 4 吼a j dj | 入。 铲悔可也) 2 2 ， 哆：崎可1 胖， 以，= 亏一巧一s 加2 巾， b 2 n j k j ( 2 17 ) ( 2 一l8 ) ( 2 18 ) 式指出复平面上的矢量r