（光学工程专业论文）基于光克尔门技术的超快时间分辨系统实验研究.pdf

中文摘要 摘要 超快时间分辨光谱技术可以用来分析各种超快物理过程的时间动力学行为，被广泛应用 于物理、化学、生物医学、环境科学等众多领域，具有重要的基础研究意义和应用前景。目 前，采用电子技术( 除条纹相机外) 获得的最快时间分辨率一般只能达到纳秒量级。随着超 短脉冲激光技术的快速发展，单个激光脉冲的时间宽度已经达到了飞秒甚至阿秒量级。利用 超短脉冲激光与物质的相互作用，可以轻易实现飞秒量级的时间分辨率。 本文以s r t i 0 3 晶体作为非线性光克尔介质，建立了一套基于光克尔门技术的超快时间 分辨测量系统，重点对系统的信噪比和测量精度进行了优化。由于s r t i 0 3 晶体在强光作用 下产生光克尔效应时，同时会产生宽谱带的双光子激发荧光。为避免背景荧光以及泵浦光散 射等噪声对信噪比的影响，我们采取了以下措施( 1 ) 采用锁相放大探测技术从同频率的荧 光背景中来提取出信号光从而提高信噪比； ( 2 ) 选择合适的泵浦光强，在兼顾s r t i 0 3 晶体 的光克尔效应的同时，尽量减小双光子泵浦荧光强度；( 3 ) 增加s r t i 0 3 晶体与探测器之间 的距离，减少到达探测器的双光子泵浦荧光的比例；( 4 ) 采用封闭全部光路的方法，以减 少泵浦光的散射，以及其他光源的影响。 为了进一步提高测量效率和测量精度，我们设计了自动数据采集系统，通过程序控制 p c i 8 3 4 0 数据采集卡和一维精密步进电机的协调工作来完成数据采样，并通过密集采样来减 小随机噪声和光源强度的波动噪声，大大提高了系统实验操作的简便性和准确性。 经实验验证，以小于1 5 0f s 波长为8 0 0n m 的激光脉冲作为泵浦光，其倍频光作为信号 光，我们获得了约2 0 0f s 的时间分辨率。 关键词：光克尔门；时间分辨；锁相放大 东南大学硕士学位论文 a b s t r a c t t h eu l t r a f a s tt i m e - r e s o l v e ds p e c t r o s c o p yi su e s dt oa n a l y z et h ed y n a m i cb e h a v i o ro fu l t r a f a s t p h y s i c a lp r o c e s s e si np h y s i c s ，c h e m i s t r y , b i o m e d i c i n e ，e n v i r o n m e n ts c i e n c ea n ds oo n i tp l a y sa v e r yi m p o r t a n tr o l ei nb a s i cr e s e a r c ha n dh a sg r e a t l yp o t e n t i a la p p l i c a t i o n s h o w e v e r , t h et i m e r e s o l u t i o n o n l yc a na c h i e v en a n o s e c o n d ( e x c e p tt h es t r e a kc a m e r a ) b yu s i n g e l e c t r o n i c a l t e c h n o l o g i e s r e c e n t l y , w i t ht h er a p i dd e v e l o p m e n to fu l t r a s h o r tl a s e r s ，t h ep u l s ed u r a t i o nh a d a l r e a d yb e e nc o m p r e s s e dt ot h el e v e lo ff e m t o s e c o n do re v e na t t o s e c o n d b yu s i n gt h ei n t e r a c t i o n o fu l t r a s h o r tl a s e rp u l s e sa n dm a t e r i a l s ，t h ef e m t o s e c o n dr e s o l u t i o nc a nb ea c h i e v e de a s i l y w i t ht h es r t i 0 3c r y s t a l ，w ec o n s t r u c t e da nu l t r a f a s tt i m e r e s o l v e dm e a s u r i n gs y s t e mb a s e do n t h eo p t i c a lk e r r - g a t et e c h n i q u e ，w h e r ew ee m p h a s i z e do no p t i m i z i n gt h es i g n a l t o - n o i s er a t i oa n d m e a s u r i n ga c c u r a c y u n d e rt h ei n t e n s el i g h t ，t h es r t i 0 3c r y s t a ln o to n l ye x h i b i t st h eo p t i c a lk e r r e f f e c t ，b u ta l s oe m i t sab r o a d b a n dt w o p h o t o ne x c i t e df l u o r e s c e n c e t oa v o i dt h ei n f l u e n c eo ft h e t h eb a c k g r o u n df l u o r e s c e n c ea n dt h es c a t t e r e dp u m pl i g h t ，w es u g g e s tt o ：( 1 ) e x t r a c tt h es i g n a l s f r o mt h eb a c k g r o u n df l u o r e s c e n c ew i t ht h es a m ef r e q u e n c yu s i n gt h el o c k - i na m p l i f i c a t i o n t e c h n i q u e ；( 2 ) c h o o s eas u i t a b l ep u m pi n t e n s i t yt od e c r e a s et h et w o p h o t o nf l u o r e s c e n c ei n t e n s i t y a sw e l lt ok e e par e l a t i v el a r g eo p t i c a lk e r re f f e c t ；( 3 ) i n c r e a s et h ed i s t a n c eo ft h es r t i 0 3c r y s t a l a n dd e t e c t o rt or e d u c et h er a t i oo ft h et h et w o p h o t o nf l u o r e s c e n c ei n t e n s i t yd e t e c t e db y t h e p h o t o m u l t i p l i e rt u b e ( 4 ) c o v e rt h eo p t i c a lp a t ht od e c r e a s et h es c a t t e r e dp u m pl i g h ta n do t h e r p o s s i b l eb a c k g r o u n d t of u r t h e ri m p r o v et h em e a s u r i n ge f f i c i e n c ya n dp r e s i c i o n , w ed e s i g n e da na u t o m a t i cd a t a a c q u i s i t i o ns y s t e m ，w h i c hc o o r d i n a t e dt h ep c i 8 3 4 0d a t aa c q u i s i t i o nc a r d a n dao n e - d i m e n s i o n a l s t e p p i n gm o t o rt oc o m p l e t et h ed a t as a m p l i n g w i t hal a r g en u m b e ro fd a t as a m p l i n g ，r a n d o m n o i s ea n df l u c t u a t i o no ft h ep u m pl a s e rc a nb ed e c r e a s e d a c c o r d i n g l yt h er e s o l u t i o no fa r o u n d2 0 0f sw a so b t a i n e de x p e r i m e n t a l l yw i t ht h eo p t i c a l k e r r - g a t et e c h n i q u eb yu s i n gt h el a s e rp u l s e sw i t had u r a t i o no fl e s st h a n15 0 f sa n daw a v e l e n g t h o f8 0 0 n ma st h ep u m pa n di t sd o u b l ef r e q u e n c y 嬲t h es i g n a l k e y w o r d ：o p t i c a lk e r r - g a t e ；l o c k - i na m p l i f i c a t i o n ；t i m e - r e s o l v e d 东南大学学位论文独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得 的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含 其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构 的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均 已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 研究生签名： 期： 东南大学学位论文使用授权声明 东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位 论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人 电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论 文被查阅和借阅，可以公布( 包括刊登) 论文的全部或部分内容。论文的公布( 包 括刊登) 授权东南大学研究生院办理。 研究生签名：j 图2 6 两个频率为缈的光子被吸收，辐射出一个频率为2 c o 的光子 每个分子可以看作是一个偶极子。分子处于用电磁平面波描述的激光场中。因此，要研 第二章光克尔门技术光谱探测基本原理 究光与物质的相互作用，首先要研究分子偶极子与光电场的相互作用。当光与分子相互作用 时，分子被极化，成为一个类似于天线的二级发射体。在传统的线性光学中，感应偶极矩 与电场强度e 成线性关系= 鳓+ 砸，因而出射光子的频率与入射光的频率一致。如果 入射光( 如激光) 的电场强度比较强，还必须考虑电场的高幂次项，如e 2 ，和e 3 等对感应偶 极矩的贡献。这时，感应偶极矩可以按电场强度e 展开 = o + 晓e + e 2 + 皿3 + ( 2 1 0 ) 其中为分子的固有电偶极矩，口，和7 分别称为分子的线性极化率( 张量) ，一阶非线性 超极化率( 张量) 和二阶非线性超极化率( 张量) ，有时和y 也分别称为分子的二阶非线性极 化率和三阶非线性极化率。 电场的振动频率彩可以通过 印) = 即。s ( c o t ) = 争p 巾1 因此对于空间内的任意一点，式( 2 1 0 ) 都可以写成如下的形式： i t = o + a e oc o s ( 国t ) + 卢：爵c o s 2 ( 研) + 弘爵c o s 3 ( 研) + = 风+ l a e o e j a 1 2 e 2 j a 。8 3 ，。3 p 3 饼+ ( 2 1 1 ) ( 2 1 2 ) 第j 阶微观超极化率在宏观上有不同形式的非线性极化率z 7 数值与其对应。下面对三阶非 线性效应中的光克尔效应进行具体理论分析。 2 3 光克尔效应 光克尔效应是一种和光场感生双折射现象相联系的三阶非线性光学效应。所谓光场感生 双折射，即光致各向异性，是指光场激发能够引起三阶非线性介质折射率的变化。当泵浦光 为线偏振光时，介质对偏振方向与泵浦光偏振方向平行与垂直的两种光波所引起的折射率变 化不同。光场感生双折射所产生的原因在于，对平行偏振和垂直偏振的两种光波而言，其折 射率的变化不仅与光场有关，还分别与三阶非线性极化率的不同张量元z 苏，z 蹴有关， 而z 苏和z 荡一般是不等的。光场感生的双折射能够改变介质中传播光束的偏振性，因此 由光束偏振特性的测量就可以得到光场感生双折射的值 4 9 ，5 0 1 。 东南大学硕士学位论文 光克尔效应的物理机制主要有以下几种：1 某些线性极化分子在线性偏振光的作用下， 分子将具有沿光场取向排列的特性，分子的取向排列最终改变介质的极化率，即改变折 射率；2 对某些共轭有机分子，由于具有非局域的电子，在非共振激发下分子中的电子 云将发生畸变，并引起介质的极化率的改变，从而导致折射率的改变；3 在共振吸收介质 中，介质吸收光能引起折射率的改变【5 l 】。 通过计算非线性折射和非线性吸收随光强i 的变化情况，可以得到如2 1 3 ，2 1 4 两式中 所示的非线性折射系数值y 和非线性吸收系数值。 刀= ，z o + 芦 a = o c o + p i ( 2 1 3 ) ( 2 1 4 ) 式中n 为与光强有关的折射率，n o 和7 分别为介质的线性折射率和非线性折射率，l 为入 射激光强度。 7 ，以及三阶非线性极化率z 3 之间的关系如式( 2 1 5 ) 和( 2 1 6 ) 中所示：一般来说，3 阶非线性系数以复数形式存在，它的实部( 通常称作折射部分) 代表折射性质，与非线性折射 率y 有关。 z ? = 刀概c y ( 2 1 5 ) 刀( ，) = r o + r ( 厂，t ) 其中 i 1 2 i ( r ，f ) = 门o c i e ( ，f ) i 1 2 为线性折射率，7 为非线性折射率系数， 虚部表示吸收特性与双光子吸收系数有关 = 簪 时间分辨光克尔实验中的偏振设置如图2 7 所示。 ( 2 1 6 ) y ox 图2 7o k e 买验中的偏振设置 信号光的偏振沿x 轴方向，泵浦光与探测光的夹角为4 5 。，光路中置于样品后面的检偏器， 偏振沿y 轴方向。 对于原来呈各向同性的介质，其非线性极化强度在光场中主要是由三阶非线性光学过程 产生，三阶非线性极化强度p 舭可以写成时间t 的函数： 肛( f ) = 易( ，) e 衍俐x ( 3 ) t 、 t f ) e k ( t ) e t ( t ) ( 2 1 7 ) 式中z 菪是三阶非线性极化率z 3 的张量元，i ，j ，k ，1 是笛卡尔坐标系里的相应坐标，利 用求和规则，有 榴= 万( f _ t ) + 吩( h ) ( 2 1 8 ) 式中盯代表电子引起的瞬时响应的贡献，等号右侧第二项表示对戤的各种非瞬时响应的贡 献求和。 信号光和泵浦光的电场强度p e r 和分别为 p e r = e r r e x ，p p = q m 、) e ，p e l + q 蚯、) e ，p ey ( 2 1 9 ) 式中e ，e y 分布是x ，y 方向的单位矢量。将2 1 9 式代入式2 1 7 ，可得三阶非线性极 化强度在y 轴方向上的分量 垆( f ，f ) = e o f ) e i 埘( t - r ) e 衍【z 苏。一f ) + z 品。一f ) 】l e 弦( f ) 1 2 ( 2 2 0 ) + e 胪( r ) p 州f - f ed r z 荡( ，一，) + z 路9 一f ) 】e o 一，) e 二( f ) 式中f 为信号光的延迟时间，等号右侧第一项为通常考虑的光致折射率变化的贡献，即 纯克尔信号，第二项为相干效应的贡献，只有当泵浦光和信号光在时间和空间上同时相关时， 东南大学硕士学位论文 才起作用。 考虑到非线性光学作用过程的响应时间比实验用的激光脉冲宽度短很多，即光克尔信 号只有瞬时响应部分的情况，将响应函数近似取为万函数形式，并取该瞬时响应所对应的非 线性极化率为 z 汐= 【z 苏+ z 路 2 ( 2 2 1 ) 这样，式2 2 0 可近似表示为 p y n l ( t ，r ) = 2 e ( t - f ) p 砌，f f e 刀o ) 1 2 z 雾 ( 2 2 2 ) 根据小信号近似下的波动方程，信号光处的电场强度可用华( f ，f ) 表示为 只( ，f ) ：f o , , d 一2 x u l ( f ，r ) ( 2 2 3 ) 。 c刀 。 式中d 为泵浦光和信号光在样品中的行程，c 为光速，n 为线性折射率。 将电场强度对时间t 积分，可得探测器处检测到的信号强度，即经过样品后信号光强在y 轴方向的分量 m ) 2 考ee y ( 印蛳，f ) a t 兰罢( b 啦如) ) ， ( 2 2 4 ) 如果有线性吸收，考虑到泵浦光和信号光经过样品的吸收损耗，0 ) 可表示为 ，( f ) = 芴n c e ) ， 1 - e 矿x p ( - a d ) zo c 肛州西 ( 2 2 5 ) 式中a 为吸收系数，为入射激光强度。 由式2 2 3 - 2 2 6 可看出，探测器检测到的信号强度与罐的平方成正比。 2 4 基于光克尔门技术的光谱探测原理 这一节主要对光克尔门技术为基础的实验进行理论分析，光克尔f - 1 - 1 - 作原理如图1 7 所 示，可将泵浦光和信号光脉冲分别表示为 名= 最p ，t ) e “卜哪 ( 2 2 6 ) e = 豆( r ，t ) e 心一w , t ( 2 2 7 ) 也， e 为缓变包络近似的泵浦光与信号光光场，而光克尔信号的三阶非线性极化率 即可表示为 2 6 第二章光克尔门技术光谱探测基本原理 p 3 ( f ，f 乃) 2 氏丢妒刊f r 谢瑞f i ) 乞p ，f ) 屯p ，一，乜) 岛p ，f f 乜弦哪兰牟3 ( f ，f ，乃弘。妒叫 ( 2 2 8 ) 乃为信号光与泵浦光间在克尔介质中传输的时间差，为真空介电常数，x 。( 。3 ) n 窄- n 三阶非线性系数，上式可看出光克尔信号的测量与波长无关。 蹴黼程v x v x e ( 印川每学= 专掣 汜2 9 ， 可得由光克尔信号的三阶非线性极化率生成的光场e ( i ，f ，乃) = e ( i , t ，乃) e z ( ，一一 ( 2 。3 0 ) 通过光克尔门的信号光的时间分辨谱转化的傅立叶变换形式为 s ( w , r d ) o cp p ( 琊，r a ) e * ( t “，乃) ) 口m 芘pp 以甲( 彬，乃) 矽+ ( 彬“，乃) ) ( 2 3 1 ) 在对称的立方体介质中，有三个独立的三阶非线性张量，x 篇l ，捌l ，石鼎2 ，而在各 向同性的介质中，2 x f 嚣2 = x 篇l x 滋l ，在非谐振的电子过程中，根据k l e i n m a n 对称性可 得x 艘：= x 搿。3 = x 箔l ， 因而最终只有一个独立的三阶非线性张量元。 通过将2 1 5 式，2 1 6 式代入2 3 2 式可得 s ( w ，i d ) 芘厂2 ，d t ，d t ，d r i 窟g ( ，f ) 1 2 i 雪g ( r , t + t t ) 1 2 p 柳f 在实验系统中，光克尔介质上的信号光与泵浦光光路结构如图2 8 所示。 2 7 ( 2 3 4 ) 东南大学硕士学位论文 光克 x = xc o s0 士zs i n0 z 式。 l z j j i k 晶倒 i x 一 一一一 l ，一，+ 7 ，一一一_ 一 l y , y 7 x 7 l i i i 泵浦光 i 信号光雹 图2 8 光克尔介质上泵浦光与信号光光路 z = - - xs i n 秒+ zc o s0 ( 2 3 5 ) ( 2 3 6 ) y = y ( 2 3 7 ) 将式2 3 5 - 2 3 7 代入式2 3 4 中，得到 s ( w ，f d ) 厂2 d x ，a y ，d z s ( ，w ，f d ) ，其中 s ( 厂，w ，f d ) 72 = 厂2 d t d t f d r i 应g ( ，r ) 1 2i 窟g ( ，r + r ) 1 2 p f w 口 由上式可知其光克尔效应与泵浦光峰值功率的平方和非线性折射率的平方成线性关系。且泵 浦光和信号光间的夹角口，介质的厚度d ，都会影响晶体光克尔效应的强度 d t士 第二章光克尔门技术光谱探测基本原理 本章小结 本章从非线性极化率理论，光克尔效应，基于光克尔门技术的光谱探测理论三个方面阐 述了整个实验系统的理论基础。从理论上得到如下结论：光克尔效应与泵浦光峰值功率的平 方和非线性折射率的平方成线性关系。且泵浦光和信号光间的夹角口，光克尔介质的厚度d 都会对光克尔效应产生影响，为后面的具体实验作出了理论指导。 东南大学硕士学位论文 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统 实验研究 茸i 一曼r 西加阿r h - ，、_ ，- 3 1 实验系统的设计与建立 实验中我们所用的探测器是滨松公司的r 1 3 1 光电倍增管，该型号的倍增管对4 0 0 n m 到7 0 0 n m 的光有很好的放大效应。接收到的信号经过锁相放大器放大后输入到电脑。假设 对于某一时刻t 的脉冲a ，被分束的泵浦脉冲比激发脉冲所激发的荧光先到达克尔介质，那 么泵浦光作用于克尔介质所形成的门也就会在荧光到达克尔介质之前打开，探测到的信号也 就对应图3 1 中a 的情况。当经过a t 时间后，经过光学延迟线的移动对泵浦光光路的光程 进行调整，使得脉冲b 所分的泵浦光和激发光作激发的荧光同时到达克尔介质，这时候，泵 浦光脉冲作用的门打开后，刚好有荧光可以通过，而且门也会在克尔介质的o k e 效应结束 后关闭。这时候，探测器所接受的信号就是对开门时间内的荧光信号进行积分，对应图3 1 中b 所示意的情况。再对泵浦光光路的光程进行调节，使得c 脉冲所分得的泵浦光脉冲比荧 光信号晚a t 时间到达克尔介质，也就是荧光信号经过改时间的演变后门才打开，那么这个 时候所探测到的信号就是在荧光有了t 时间的演变后的一个积分，相当于图3 1 中c 的情 况。以此类推，通过光学延迟线对两路光相对光程的改变，就可以得到对荧光演变中不同时 刻强度做积分，最终得到在一定的时间范围内荧光演变的演变曲线。时间范围是由延迟线所 移动的距离决定的。我们还可以通过调谐单色仪来对荧光中不同波长的光进行探测。 3 0 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 b c l4 i! l 爪 i i 八 i 爪 i p 、 ：、 j 、一一 卜 一卜 卜 f i 一 一厂、 t i m e 图3 1 克尔门原理示意图 系统实验方案如图3 2 所示，实验中激光光源是c o h e r e n t 公司生产的飞秒激光振荡与放 大系统。飞秒激光振荡器由二极管泵浦钒酸铷( n d ：y v 0 4 ) ，l b o 倍频产生的5 3 2n l n 、1 0w 连续波激光泵浦，通常钛宝石飞秒激光振荡器处于主被动锁模状态，能产生8 2m h z 周期、 调谐在7 8 0 8 5 0n m 、脉宽5 6 - 1 0 0f s 、平均功率4 0 0 8 0 0m w 的输出脉冲，用来泵浦再生放 大器的钛宝石晶体，再生放大系统采用的是啁啾脉冲放大技术原理，从振荡器来的飞秒种子 脉冲，经隔离器进入光栅展宽器，展宽为皮秒量级的低峰值功率脉冲，以便有效的放大和不 损伤光学元件，由y l fl b o 倍频激光器来的q 脉冲与拉宽的种子脉冲同步注入钛宝石晶体， 这是一种腔倒空再生放大器，经八九次来回放大，被普克尔盒控制倒出腔外，进入光栅压缩器 压缩后产生脉宽小于1 5 0f s 、中心波长8 0 0a m ，重复频率为l k h z 的激光脉冲。飞秒激光经分 束镜分成光强比为l ：1 0 的两束光，其中光强较弱的一束与介质相互作用得到信号光，另一束 为泵浦光。在泵浦光路和信号光路均放置孔径光阑，以调节它们的光斑大小。信号光首先经 过起偏器与斩波器，泵浦光通过一个由计算机控制的精密光学延迟平台( d e l a ys t a g e ) 改变 与信号光的时间延迟。光学延迟平台的空间分辨位移精度是1um ，相应于时间延迟精度 3 3 f s 。信号光与泵浦光的偏振方向互相成4 5 。角。两束光再同时经透镜聚焦到光克尔晶体的 同一个点上，泵浦光光斑尺寸大约是l m m ，探测光斑尺寸是0 5 r a m 。然后信号光通过检偏器 后由光电倍增管直接探测，并转化为电信号，再经锁相放大器后被计算机采集。 3 l 东南大学硕士学位论文 图3 2 超快时间分辨测量系统( p l ，p 2 为格兰棱镜，m 为透镜) 从图中可以看出，根据光克尔效应原理，由光强较强的泵浦光作用于光克尔介质，使介 质的电偶级距最值发生变化，只有当泵浦光和信号光在时间和空间上于光克尔晶体内重合 时，信号光的偏振态才会发生变化，产生光开关效应，此时通过锁相就可以把这个信号测量 出来。如果信号光的强度变化不是由于泵浦光引起的，则探测器探测到的信号是一个噪声信 号。 整个系统的硬件设备除了飞秒激光器外，还包括锁相发大器、光学延迟线、样品调节架、 示波器、探测器、计算机及数据采集卡、各种光学镜片和镜架等，系统各模块构成如图3 3 所示，下面对这些系统的组成做进一步的说明。 图3 3 时间分辨测量系统的各模块构成 1 光源 由于实验中要测量的是超快时间分辨光谱，分辨率要达到飞秒量级，因此只有用飞秒激 光的高分辨率来提高实验的测量准确度，减小退卷积算法带来的误差。实验中所用的光源是 由美国c o h e r e n t 公司生产的主动声光锁模的t i ：s a p p h i r e 激光器系统，整个激光器系统分为 泵浦源( v e r d i ) 、振荡级( m i r r ao p t i m a9 0 0 f ) 、再生放大级( l e g e n d ) 。 3 2 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 ( 1 ) 泵浦源 由半导体激光器泵浦n d ：y v 0 4 晶体所产生的1 0 6 4 n m 的激光，再经由l b o 晶体倍频获 得5 3 2 n m ( 接近t i ：s a p p h i r e 的吸收峰) 功率为5 w 的连续激光作为振荡级的泵浦源。 图3 4 为泵浦源的光路示意图 图3 4 泵浦源v e r d i 光路示意图 表3 1 泵浦源v e r d i 性能参数 输出功率 5 w 功率稳定性 1 波长 5 3 2 噪声 0 0 2 r m s 光束直径2 2 5 m m输出偏振线性，垂直 ( 2 ) 振荡级 以v e r d i 激光器作为泵浦源来泵浦钦宝石激光晶体，从而获得飞秒脉冲激光输出。其主 要性能参数如表3 2 表3 2 震荡级m i r r ao p t i m a9 0 0 f 性能参数 脉冲宽度2 0 0 f s可调谐波长范围 7 0 0 曲8 0 n m 重复频率 7 6 m h z发散角度 1 7 mr a d 平均输出功率 6 5 0 m w 输出模式t e m o o 峰值功率 6 5 k w 输出偏振 水平 噪声 , c o 1 输出光斑直径 0 8 m m 振荡级( m i r r a o p t i m a 9 0 0 f ) 光路如图3 5 。 3 3 东南大学硕士学位论文 b p ：b r e w s t e rp r i s m l ：f o c u s i n gl e n s b r f ：b i r e f r i n g e n tf i l t e r m ：m i r r o r b s ：b e a ms p l i t t e r t i a l 2 0 3 ：t i t a n i u m ：s a p p h i r ec r y s t a l 图3 5 震荡级激光器光路示意图 ( 3 ) 放大级 振荡级输出的8 0 0 n m 种子光经由一个光栅、镀金的凹面镜、平面镜和光路回复提升镜 组成的展宽系统展宽成皮秒脉冲后，被注入到再生放大腔。s p i t f i r e 的泵浦是功率为1 0 w 的 e v o l m i o n 激光器( 半导体激光器的红外光经过n d ：y l f 晶体的倍频) 输出的5 2 7 n m 连续光。种 子光在再生腔体内经过约2 0 个来回获得增益饱和后，再通过另一普克尔盒与输出偏振片的 控制释放到腔外。放大后的皮秒脉冲再经过压缩，最终得到放大的飞秒脉冲。放大后的单脉 冲能量由原来的n j 量级提高到近m j 量级。 表3 3 放大级l e g e n d - f 主要性能参数 脉冲宽度 1 3 0 f s 可调谐波长范围 7 5 0 9 0 0 n m 重复频率lk h z噪声 1 单脉冲能量1 0 mj输出偏振线水平 输出模式t e m 0 0输出光斑直径 1 0 m m 其放大级光路如图3 6 所示。 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 普克尔盒及九4 波片 普克尔盒及偏振片 图3 6 再生放大器激光器l e g e n d 的光路图 2 锁相放大器 由于在我们这个基于光克尔门技术的时间分辨实验中，所测到的光克尔信号通常为弱信 号，很容易淹没在背景噪声或其他光源产生的噪声中，因此，锁相放大器在实验中就成为了 一个非常关键的设备。 锁相放大器是用来测量微小交流信号的仪器，它能够对纳伏级的微小信号进行测量。当 被测量信号被比它大上千倍的噪声淹没时，锁相放大器仍然能够做到正确的测量。锁相放大 器的主要优点为“窄的频宽”，能将电路特定的频率与相位抓出，而获得测量信号。 相关器中相敏检波器的作用是对输入信号和参考信号完成乘法运算，从而得到输入信号 与参考信号的和频与差频。当输入信号与参考信号频率相同时，差频为零，得到直流成分。 低通滤波器的作用是滤除和频部分，保留直流成分，放大器输出与相位有关的直流成分。这 时放大器的等效噪声带宽很窄，信噪比大大提高，从而可以提取深埋在噪声中的微弱信号。 锁相放大器结构功能如图3 7 所示，用调制器将直流或渐变信号调制到处，进行交流放 大，可以避免噪声的不利影响；利用相敏检测器实现对调制信号的解调，同时检测频率和相 位，噪声与信号同频又同相的概率很小：利用低通滤波器来抑制噪声，低通滤波器的频带可 以做的较窄，而且其频带宽度不受调制频率的影响，稳定性也大大地提高。 3 5 东南大学硕士学位论文 图3 7 锁相放大器结构功能 检相器是一个相位比较装置，它把输人信号和参考信号进行比较。当两个信号的相位完 全相同时，经低通滤波器后，输出信号的直流分量达到最大。 相敏检测器是锁定放大器的核心部件，它实现了被测信号与参考信号的互相关运算。相 敏检测器有模拟乘法器式和电子开关式，其中电子开关式相敏检测器由于受到参考信号幅度 波动的影响较小，所以得到更广泛的应用。电子开关式相敏检测器的输出等效为被测信号与 幅度为、占空比为5 0 的方波信号“t ) 的乘积。 设输入信号为 x ( ，) = v c o s ( c o o t + 口) 根据傅立叶变换，方波信号可以表示为 心，= 昙喜等c o s 昭川脚， r ( d 与x ( t ) 相乘的结果为 o ) = 雄) r ( t ) = 矿c o s ( 毗d 昙喜错删2 ) 训 ( 3 1 ) ( 3 2 ) = 警喜等等c o s k 知一2 ，w 一仞+ 等喜等等c o s c 2 懈+ 胡 。3 式右边的第一项为差频项，第二项为和频项。经过低通滤波器( l p f ) ，所有的和频项与 差频项都被虑除，最后滤波器的输出为： ( f ) = 型c 。s ( 秒) ( 3 4 ) 万 说明被测信号通过相敏检测器( p s d ) 和低通滤波器( l p f ) 后，输出正比于被测信号的幅 度、同时正比于参考信号与被测信号的相位差的余弦函数，此时，输出最大，从而实现鉴幅 和鉴相。 3 6 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 3 光学延迟装置 光学延迟装置在超快时间分辨光谱探测技术中是一个非常常用的设备，它是为了将将实 验上很难控制的飞秒级时间分辨转化成很容易控制的微米级空间分辨。 实验中所用的光学延迟是通过载物台四个全反射镜来延长光传输路径，而步进电机带动 齿轮转动来移动载物台，步进电机的运动是通过计算机来控制的。由步进电机带动的齿轮转 动很精确，不存在失步现象，步进电机的运转通常由脉冲信号控制，通过程序的控制使步进 电机的运转与数据的采集协调起来，实验中这个频率分辨率和步进电机移动的步数有关，分 辨率越高，则动镜移动的步数越多，每一步移动的距离越小，相应的采谱时间越长。对于系 统的时间分辨率来说，则并不受步进扫描技术本身的限制，而仅仅受激光脉宽、光克尔晶体 的响应时间、检测器响应时间、快速数据采集卡等性能的影响。通过使用光学延迟线如果使 用步长达到微米的步进电机，即每走一步光程改变l 1 tm ，则光波经历的时间约为3 ，3 f s 。 4 光电倍增管 由于实验中所要探测的是一个弱信号，因此需要用一个较为灵敏，响应速度较快的探测 器，实验中我们采用的是滨松公司的c r l 3 1 倍增管，其产品性能参数如表3 4 所示。 表3 4 倍增管c r 3 1 性能参数 厂一 l 光谱响应范围1 8 5 9 0 0 n m 最大响应波长 4 0 0 r i m 阴极最小有效尺寸 2 4 8 r m 倍增极系统结构鼠笼形( 9 级) m _ 鼍獭獭戮黝獭黝黝獭黝嬲嬲嬲嬲缀嬲豹豹缴磁黝嬲嬲獭缓自臻绷 阳极与最末倍增极间| 4 p f 极间电容( 大约) 锄黝黝黝嬲黝黝黝黝黝嬲獭獭渤嬲黝黝缀嬲嬲糊 阳极与所有其他电极间l 6 p f 阳极脉冲上升时间 2 2 n s 光电倍增管( p h o t o m u l t i p l i e r t u b e ，p m t ) 是将光信号转换为电信号的器件，具有极高的 灵敏度，时间响应在n s 量级。当光照射光阴极，光子能量壳d 大于光阴极的功函数时，光阴 极向真空中激发出光电子。这些光电子进入倍增系统，通过多极倍增电极的多次二次发射得 到倍增放大。放大后的电子被阳极收集作为信号输出。信号输出端( 阳极) 一般通过负载电阻 r l 接地，将电流信号转换为电压信号，再通过示波器，锁相放大器等仪器检测该信号。 3 7 东南大学硕士学位论文 用分压电路使每个倍增电极和前一个之间有个1 0 0 v 左右的电压，电子从个倍增电极 运动到下一个倍增电极时，动能将增加1 0 0 e v ，具有这样能量的电子击在倍增电极上，使它 发射多个电子。经过9 1 3 级倍增，光电流将增大1 0 5 1 0 7 倍，流过分压电路的电流应远大 于流过p m t 的电流。由于阳极电流通常为卅数量级，分压电路中l m a 电流即可满足这个 条件，分压电阻一般为1 0 0 k q 左右，在最后几个电阻上并联电容可以加快脉冲响应。 由于双光子荧光及泵浦光散射等的噪声强度很高，如果由光电倍增管直接来进行探测， 将会使探测器超出输入线性响应范围，进而引起对信号光的非线性响应，因而系统必须尽量 抑制进入光电倍增管的噪声强度，以减小测量误差。 3 2 数据采集系统及软件设计 为了得到一条完整的时间分辨曲线，我们通过p c i 8 3 4 0 采集卡设计了一套自动控制采集 系统，在人机交互时采用面向对象的方法进行程序设计，开发出具有w i n d o w s 操作界面的人 机接口，能够自动完成数据采集、显示与存储。系统通过计算机通过程序控f 1 l j p c i s 3 4 0 数据 采集卡和一维精密步进电机的协调工作，一方面，我们需要在尽量多的位置上进行采样，另 一方面，在每个位置处，我们还需要对信号采样值进行平均，以减小随机噪声和光源强度的 波动噪声。计算机再将步进电机移动的所有位置对应采集到的平均数据按照先后次序自动排 列起来，然后再将每个位置的空间位移换算成时间距离，就构成了一条时间分辨曲线，这样 也大大提高了系统的测量精度及操作的简便性。 应用软件是非常重要的环节，它要求界面友好，能够操作光学延迟步进电机的控制、数 据采集卡的控制、图像的显示和处理等。根据我们需要实现的功能应用软件分为三个部分， 采集卡逻辑控制、步进电机控制、图像处理。 由于应用软件的许多功能都需要与外设进行数据通讯，因此我们在v c 抖程序设计中将 如何实现与外设数据交换，如何调用端口来完成系统对计算机外部硬件的设置、检测和数据 的输入输出作为设计的关键。解决的方法是，通过v c + + 建立本系统的动态连接库( d l l ) ， 利用动态连接库直接对计算机外设进行数据操作，完成对采集系统的参数设置。另外利用 v c + + 的强大资源库在程序中实现对所获数据的图像进行显示和处理。 通常计算机中串口的i o 寄存器可以方便地完成对外部硬件的设置和数据的采集。建立 动态连接库的方法有很多，实验中我们利用v c + + 6 0 来实现。 根据我们采集系统设计的需要，在程序的头文件( h ) ；0 n a 两个函数声d b i n p o r t ( i n tp o r t ) 作 3 8 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 为数据输入接口，o u t p o r t ( i n tp o r t ，i n tv a l u e ) 作为数据输出接口。为了使v c + + 程序方便的使 用动态连接库，必须在1 d e f 文件中对输出的函数进行声明，否则它们没有可识别的进入点。 应用程序执行时需要获取外部硬件的信息，然后对它发出相应的指令，进行数据的相互 交换。它的程序流程由图3 8 所示。 鸯 e 赤 血 图3 8 数据采集流程 当主程序启动时，首先对外部硬件进行初始化，如果没有正常工作，发出提示警告。然 后对正常状态下的系统进行检查，获取系统各部分的参数信息，并予以显示，需要改动时， 通过计算机的设置，发出数据包，对外进行实时操作。当外部状态都处于待命状态，发出开 始命令，使步进电机开始移动，并根据程序设定的次数进行数据采集，采集完数据且加以平 均后传输给计算机予以处理和显示。 v c + + 作为一种可视化的编程设计语言、在图像显示和处理方面具备较强的支持，我们 可以利用其中包含的资源来完成对图像的一系列处理。当采集系统获取数据后，很简单的方 法是通过调用w i n d o w s 的a p i 函数实现图像的显示。 3 9 束南人学碰i ：学位论文 幽3 9 程序界面 根据程序控制步进电机的步进带动反射镜前后的精确移动实现光学延迟，同时，罐闸 隔指定的步进步数通过p c i 8 3 4 0 采集卡从锁相放大器读取鼗据并作图，锁相放大器通过 数据线接 计算机，程序通过调用动态链接库v i s a 3 2d i l 的函数根据通讯协议向锁相放大 器发送命令接收数据井保存。程序的运行界面如图3 9 所示。程序开始前，须辅入以下参 数：步进电机步进的总步敛每两狄从锁相放大器读数2 问步进电机步进的步数( 阃隔) 步进 电机每步进一步电压保持的时间( 延时) ，对锁相放大器读数的平均扶数t 咀及步进电机移动 的速度。 3 3 系统的优化与性能的改进 3 3 1 光克尔介质的选择 为了获得高效光克尔f 】，我们要求光克尔介质有如下性质：光克尔效应强、响应速度快 损伤闻值高、双光子泵浦荧光弱、波段通过牢宽。目前经常被用来作为光克尔介质的有c s ： s f s i ，b 1 7 s r l i 仉等袭3 5 为一些常见的的非线性光学材料。 第三章基于光克尔门的超快时间分辨系统实验研究 表3 5 一些常见非线性光学材料的光学参数 表中以为线性吸收时波长的极值，y 2 非线性折射率系数，为双光子吸收系数，非线 性折射率越大，则光克尔效应也就越大。s r t i 0 3 晶体属于立方晶体，为钙钛矿型结构，但其 结构中的t i 0 6 八面体属于o h m 3 m 对称性，具有对称中心，因而s r t i 0 3 晶体本身不具有非 线性光学效应，但是当在晶体对称轴方向施加一个强光场，就会促使t i 0 6 八面体中心的t i 4 + 离子相对于配位氧原子有一相对位移，正是该t i 0 6 八面体的畸变使晶体具有非线性光学效 应。经过比较，如表3 5 中所示，一些常见的的非线性光学材料中可看出s r t i 0 3 晶体具有相 当大的非线性折射率，由于双光子吸收系数会引起热透镜效应及双光子发光噪声，因此对于 光克尔材料而言值越小越好。与其它光克尔介质相比，s r t i 0 3 晶体具有相对较大的非线 性折射系数和较小的双光子吸收系数，因而该晶体具有很强的光克尔效应、极快的响应速度 以及较弱的双光子荧光噪声1