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原创性声明 本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独 立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不 包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研 究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明 的法律责任由本人承担。 论文作者签名:3 塑垒 日 期:2 口口6 一牟- 2 0 关于学位论文使用授权的声明 本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学 校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论 文被查阅和借阅;本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分 内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段 保存论文和汇编本学位论文。 ( 保密论文在解密后应遵守此规定) 论文作者签名:塑红导师签名:强日 期:至塑曼二堂寥0 山东大学博士学位论文 中文摘要 目前,受激拉曼散射( s r s ) 是重要的变频技术之一。受激拉曼散射光的光谱可遍 及紫外到近红外,大大拓宽了激光光谱范围。此外受激拉曼散射具有多种优良特性,如 散射光光束质量好、脉宽窄、不需要相位匹配、并且具有高的转换效率。近年来,多种 人工生长的晶体被发现是优良的拉曼介质,例如b a ( n 0 3 ) 2 、b a w 0 4 、k g d ( w 0 4 ) 2 和y v 0 4 晶体等。与传统的气体和液体拉曼介质相比,固体拉曼介质具有粒子浓度大、体积小、 拉曼增益系数大及热导性能好等优点。以晶体作为拉曼介质的固体拉曼激光器结构紧 凑、效率高、稳定性好,在信息、交通、测量、医疗、国防和工农业等领域都有重要的 应用。 现今固体拉曼激光器是非线性光学和固体激光器领域的研究热点。俄罗斯科学家在 晶体拉曼介质生长和固体拉曼激光器研究方面做了许多开创性的工作,居世界领先地 位。此外美国、德国、澳大利亚和中国台湾等国家和地区的研究者都在积极地参与固体 拉曼激光器的研究。我国在晶体生长领域居国际先进水平,近几年生产的一些晶体,如 s r w 0 4 、p b w 0 4 、b a w 0 4 、n d :k g d ( w 0 4 ) 2 等都是优良的拉曼介质,但在中国大陆固体 拉曼激光器的研究相对滞后,至今没有关于全固态拉曼激光器的研究报道。 气体介质中的受激拉曼散射的理论研究较为充分。晶体中的受激拉曼散射由于发展 较晚,其理论研究及固体拉曼激光器的理论研究尚不成熟。与气体介质相比,晶体介质 具有各向异性、拉曼增益系数大、双折射和光学声子寿命短等特点。晶体中的受激拉曼 散射理论,及以此为基础的固体拉曼激光器理论是高性能固体拉曼激光器的研制基础。 本论文以k g d ( w 0 4 ) 2 、s r w 0 4 和n d :y v 0 4 晶体作为拉曼介质,对外腔式、内腔式 及自拉曼激光器进行了系统的理论和实验研究。本文研究的具体内容为: 1 在波动方程和受激拉曼散射物质方程的基础上,考虑高至三阶斯托克斯光及后向受 激拉曼散射,在稳态近似下,建立了外腔式固体拉曼激光器新的辐射传输理论模型。 同时对辐射传输方程进行了归一化处理,给出了数值算法。辐射传输方程被实验结 果证明可以准确地描述外腔式固体拉曼激光器内基频光与散射光之间的相互作用, 可以辅助设计外腔式固体拉曼激光器,以实现某阶斯托克斯光的最大转换效率。 2 作为辐射传输方程的近似理论,首次推导了外腔式拉曼激光器的速率方程理论模型。 在速率方程中考虑了高至三阶斯托克斯光,并对速率方程进行了归一化处理。通过 比较两种理论模型的数值结果,证明了速率方程理论在低拉曼增益( 归一化拉曼增益 系数g 5 0 ) 情况下,与辐射传输方程有较好的 近似。 3 分别数值求解了归一化辐射传输方程和速率方程,对一阶斯托克斯光输出进行了数 山东大学博士学位论文 值优化,给出了输出镜最佳反射率和最高转换效率随归一化泵浦脉宽和归一化拉曼 增益系数的变化曲线。并通过数值计算研究了一阶斯托克斯光脉宽的变化趋势。在 数值计算过程中发现腔镜对二阶斯托克斯光微小的反馈会明显影响一阶斯托克斯光 的最佳反射率及二阶斯托克斯光的阈值大小。 4 通过数值求解辐射传输方程,对以b a ( n 0 3 ) 2 晶体作为拉曼介质的外腔式拉曼激光器 的输出进行了数值优化。对不同的晶体长度、泵浦脉宽及泵浦光强,给出了实现一 阶斯托克斯光最高转换效率时输出镜的最佳反射率曲线和一阶斯托克斯光的最高转 换效率曲线。通过数值计算得到了实现二阶斯托克斯光最高转换效率的条件和最高 转换效率曲线,计算表明腔内过高的二阶斯托克斯光强会抑制泵浦光向一阶斯托克 斯光转换,从而限制了二阶斯托克斯光的转换效率。 5 首次以s r w 0 。晶体作为拉曼介质实现了高效的外腔式固体拉曼激光器运转,实验获 得了一阶斯托克斯光的最高转换效率为5 0 ,二阶斯托克斯光的最高转选效率为 4 8 。以k g d ( w 0 4 ) 2 晶体作为拉曼介质,实现了高效率的外腔式固体拉曼激光器, 通过采用不同泵浦偏振方向,分别实现j k g d ( w 0 4 ) 2 晶体两个不同受激拉曼振动模 的激发,得到了多个波长的散射光输出。实验研究了外腔式固体拉曼激光器的输出 和时间特性。并且通过外腔式的结构,研究了s r w 0 4 和k g d ( w 0 4 ) 2 体中受激拉曼 散射的偏振特性,首次对此给予了理论解释。通过数值模拟,首次给出了b 轴偏振泵 浦时s r w 0 4 晶体的拉曼增益系数( 4 c r n g w ) 。 6 首次在主动调q 内腔式拉曼激光器的速率方程中,考虑泵浦及散射光的横向分布, 及光场在谐振腔内的纵向分布,推导了考虑空间分布的主动调o 内腔式拉曼激光器 速率方程。对新的速率方程进行了归一化处理,数值计算了综合参量对内腔式拉曼 激光器性能的影响。由于拉曼散射光随基频光呈非线性增长,考虑空间分布的速率 方程可以更精确地描述内腔式拉曼激光器的特性。 7 以n d :y v 0 4 晶体作为激光介质和拉曼介质,采用声光调q ,实现t l d 端面泵浦自拉 曼激光器的高效运转。实验研究了散射光的输出特性及光谱特性等。数值求解了考 虑空间分布的主动调o 内腔式拉曼激光器的速率方程,理论计算结果与实验结果能 很好地吻合。 8 由波动方程和受激拉曼散射物质方程,考虑声子寿命引起的瞬态效应及后向拉曼散 射,首次推导了受激拉曼散射的行波方程。在声子波的微分方程中加入了对应自发 拉曼散射源的波动项,首次推导了波动项的形式,以保障自发拉曼散射光谱的洛仑 兹分布。推导了受激拉曼散射行波方程的数值算法,此算法在较小的计算量下可以 达到二阶数值精度。 9 采用行波法模拟了基频光从自发噪声开始的演变过程。经过数值计算模拟了主动调 q 脉冲的调制现象,研究了调q 脉冲的调制程度与激光介质的横向驰豫时间及谐振腔 的长度的关系。同时,实验研究了主动调q 激光器的调制现象,理论结果可以很好 山东大学博士学位论文 地解释实验规律。 1 0 首次采用行波法对内腔式固体拉曼激光器的自锁模现象进行了理论研究。采用行波 法对主动调o 内腔式拉曼激光器中基频光和散射光的形成过程进行了模拟,计算结 果显示了散射光的锁模现象。通过数值模拟研究了内腔式拉曼激光器的自锁模与激 光介质的横向驰豫时间、谐振腔的长度及拉曼介质声子寿命的关系。采用l d 端面泵 浦n d :y a g 晶体,以s r w 0 4 晶体作为拉曼介质,实现了内腔式拉曼激光器运转,实验 观察到散射光的自锁模现象,实验现象可以从理论上得到很好的解释。 本论文主要创新点总结如下: 1 首次采用s r w o a 晶体作为拉曼介质实现了高效率的外腔式固体拉曼激光器,一阶斯 托克斯光的转换效率为5 0 ,二阶斯托克斯光的转换效率为4 8 。 2 国内首次实现了高转换效率的外腔式固体拉曼激光器。 3 采用声光调q ,l d 端面泵浦n d :y v 0 4 晶体,实现了自拉曼激光器的高效运转。采 用l d 端面泵浦n d :y a g 晶体,以s r w 0 4 晶体作为拉曼介质,实现了内腔式拉曼激 光器运转。 4 研究了外腔式拉曼激光器的转换效率对泵浦光偏振方向的依赖关系,并且首次从理 论上给予了解释。通过数值模拟,首次给出了泵浦光为b 轴偏振时s r w 0 4 晶体的拉 曼增益系数( 4 c m g w ) 。 5 在波动方程和受激拉曼散射物质方程的基础上,首次建立了考虑高阶斯托克斯光及 后向散射的外腔式固体拉曼激光器的辐射传输理论模型。这一理论模型可以准确地 描述外腔式固态拉曼激光器特性。 6 首次为外腔式拉曼激光器建立了速率方程理论模型,这一理论模型数值计算简单, 便于外腔式拉曼激光器的数值优化。通过比较外腔式固体拉曼激光器的辐射传输理 论模型和速率方程理论模型的数值计算结果,给出了速率方程理论的适用范围。 7 在主动调q 激光器的速率方程基础上,首次建立了考虑光强和反转粒子数横向分布 和光场的纵向分布的主动调q 内腔式拉曼激光器的速率方程。该理论可以更精确地 描述主动调q 内腔式拉曼激光器的运行特性。 8 采用行波法模拟了基频光在谐振腔内的形成过程。从理论和实验上证明了谐振腔内 光强的自调制现象,并且通过数值模拟得到了光强自调制的程度与激光介质横向驰 豫时间和谐振腔长度的关系。 9 在波动方程和受激拉曼散射物质方程的基础上,考虑后向拉曼散射及受激拉曼散射 的瞬态效应,首次推导了拉曼介质中的行波方程。 l o 首次采用行波法模拟了基频光和散射光在内腔式拉曼激光器内的形成过程,第一次 从理论上解释了内腔式固体拉曼激光器的自锁模现象。 山东大学博士学位论文 关键词:固体拉曼激光器 内腔式拉曼激光器 n d :y v 0 4 晶体 自锁模 行波法 受激拉曼散射 自拉曼激光器 s r w 0 4 晶体 辐射传输方程 外腔式拉曼激光器 k g d ( w 0 4 ) 2 晶体 b a ( n 0 3 ) 2 晶体 速率方程 山东大学博士学位论文 a b s t r a c t s t i m u l a t e dr a m a ns c a t t e r i n g ( s r s ) c a ns h i f tt h el a s e rf r e q u e n c yo v e raf i x e df r e q u e n c y g a pt op r o d u c en e wl a s e rl i n e s t h el a s e rs p e c t n u nr e a c h a b l ew i t hs r se x t e n d sf r o m u l t r a v i o l e tt on e a ri n f r a r e d s r sp o s s e s s e sm a n ya t t r a c t i v ef e a t u r e s ,i e b e a mc l e a n - u p ,p u l s e c o m p r e s s i o n ,n on e e df o rp h a s em a t c h i n g ,a n dh i g hc o n v e r s i o ne f f i c i e n c y ag o o dn u m b e ro f c r y s t a l sh a v eb e e nf o u n dt ob er a m a n a c t i v e ,s u c ha sb a ( n 0 3 ) 2 ,b a w 0 4 ,k g d ( w 0 4 ) 2a n d y v 0 4c r y s t a l s a sc o m p a r e dw i t ht h et r a d i t i o n a lg a sa n dl i q u i dr a m a nm e d i a ,t h er a m a n c r y s t a l so f f e rh i 曲g a i n ,h i g hm o l e c u l ed e n s i t y ,g o o dt h e r m a la n dm e c h a n i c a lp r o p e r t i e s p r e s e n t l y t h es r si nc r y s t a lm e d i ai so n eo f t h em o s ti m p o r t a n tm e c h a n i s m st og e n e r a t en e w l a s e rl i n e s a n dc a nr e a l i z et h ec o m p a c t ,a 1 1 一s o l i d s t a t er a m a nl a s e r s ,w h i c hh a v ei m p o r t a n t a p p l i c a t i o n si nv a r i o u sf i e l d s a tp r e s e n t a 1 1 s o l i d s t a t er a m a nl a s e r sa t t r a c ti n t e n s i v er e s e a r c hi n t e r e s ti nt h ef i e l do f s o l i d s t a t e1 a s e ra n dn o n l i n e a ro p t i c s s c i e n t i s t sf r o mr u s s i aa c ta st h el e a d i n gr o l ei nt h e r e g i m eo fr a m a nc r y s t a lg r o w t ha n dr e s e a r c ho nt h es o l i d s t a t er f l m a nl a s e r s r e s e a r c h e r s f r o ma m e r i c a , g e r m a n y ,a u s t r a l i aa n do t h e rc o u n t r i e sa r et a k i n gp a r ta c t i v e l yi nt h ef i e l do f t h ea 1 1 s o l i d s t a t er a m a nl a s e r s c h i n ai sr e n o w n e df o rt h ea d v a n c e dc r y s t a lg r o w t h t e c h n o l o g y ,a n dr e c e n t l y ,s o m ec h i n e s ei n s t i t u t e sa n dc o m p a n i e so f f e rt h er a m a nm e d i ao f t h eg o o dq u a l i t y ,e g s r w 0 4 ,p b w 0 4 ,b a w 0 4 ,a n dn d :k g d ( w 0 4 ) 2c r y s t a l s h o w e v e r ,t h e r e s e a r c ho nt h es o l i d s t a t er a m a nl a s e rl a g sb e h i n d ,a n du pt on o w t h e r eh a sb e e nn ow o r k o nt h es o l i d s t a t er a m a nl a s e r sr e p o r t e di nt h ec h i n e s em a i n l a n d o w i n g t ot h el a c ko fp r a c t i c a lr a m a nc r y s t a l si nt h ee a r l yy e a r s ,t h ei n t e n s i v es t u d yo f t h es r si nc r y s t a l sj u s tb e g a ni n19 8 0 s t h e r ea r ep l e n t yt h e o r e t i c a lw o r k sd o n eo nt h es r s p r o c e s s e si nt h eg a sm e d i a , a n dr e l a t i v e l yl i t t l ee f f o r te x e r t e do nt h et h e o r e t i c a lw o r ko ft h e s r si nt h ec r y s t a l s t h ec r y s t a l l i n em e d i ap o s s e s s e sm u c hd i f f e r e n tf e a t u r e st ot h eg a s c o u n t e r p a r t s ,a n dt h et h e o r e t i c a lr e s e a r c ho nt h es r si nt h ec r y s t a l sa n dt h e o r i e so ft h e a l l s o l i d - 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