（大气物理学与大气环境专业论文）中国地区so2、no2和o3的数值模拟研究.pdf

中文摘要 利用建立好的m o d e l s 3 c m a q 模型，对中国地区大气化学成分进行了数值 模拟，分别对s t r e e t s 2 0 0 1 年东亚地区0 1 0 0 1 0 排放源和i n t e x b 2 0 0 6 年 0 5 0 o 5 0 排放源进行了验证和评估。结果表明：s t r e e t s 排放源和i n t e x b 排放 源在中国地区均有一定适用性，部分地区模拟效果较差。s t r e e t s 排放源n 0 2 结 果在部分地区偏低。i n t e x b 2 0 0 6 年排放源s 0 2 结果在大部分地区明显偏高， n 0 2 模拟效果较好。将两套源模拟的中国地区能见度分布与m o d i s 卫星月平均 气溶胶光学厚度( a e r o s o lo p f i c a ld e p t h ，a o d ) 资料对比后发现，模拟结果与 卫星资料的大值区位置比较一致，但季节变化规律差别较大，两套排放源的季 节变化规律有待进一步提高。 对i n t e x b 2 0 0 6 年s 0 2 和n 0 2 的排放源按照不同的排放种类进行了敏感性 试验，得到了工业+ 电厂排放源和交通源对两种污染物的浓度贡献。结果显示在 中国的东部及南部等发达地区，s 0 2 主要由工业+ 电厂排放产生，1 月份高于7 月份，交通源对s 0 2 的贡献非常少。n 0 2 主要由工业+ 电厂排放和交通源排放产 生，工业+ 电厂贡献稍高于交通源排放。在中国的分布也主要集中在中国的东部 及南部地区。通过敏感性试验，得到了不同s 0 2 和n 0 2 排放源对0 3 浓度的影响。 结果显示工业+ 电厂源与交通源对0 3 的影响非常相似，交通源排放强度较小使 得对0 3 的影响稍弱于工业+ 电厂源。1 月份n 0 2 浓度的升高可使中国的东部及 南部大部分地区0 3 浓度降低，使西北及青藏高原地区0 3 浓度升高。7 月份n 0 2 浓度的升高可使中国绝大多数地区0 3 浓度增加，但在京津、长三角和珠三角地 区n 0 2 可使0 3 浓度降低。 应用较新的i n t e x b 2 0 0 6 排放源资料运行模式，得到2 0 0 8 年4 月、7 月、 1 0 月和2 0 0 9 年1 月四个月份的s 0 2 、n 0 2 和0 3 浓度在中国地区的分布状况， 可以作为城市及局地尺度模块的边界条件，为进一步研究城市尺度大气污染规 律提供基础。 关键词：大气化学物质，i n t e x b ，空气质量模型，c m a q a b s t r a c t t h et h i r d g e n e r a t i o na i rq u a l i t ym o d e l i n gs y s t e m ( m o d e l s 一3 c m a q ) w a su s e d t os i m u l a t et h es p a t i a la n dt e m p o r a ld i s t r i b u t i o no fa t m o s p h e r i cc h e m i c a l so v e rc h i n a s t r e e t s2 0 01a n di n t e x be m i s s i o ns c e n a r i o sw e r ev e r i f i e da n de v a l u a t e d r e s p e c t i v e l y t h er e s u l t ss h o w e dt h a tb o t ho ft h e mw e r ea p p l i c a b l ei nc h i n a ，b u t t h e r ew a sg r e a td i f f e r e n c eb e t w e e ns i m u l a t i o na n do b s e r v a t i o ni ns o m ea r e a s t h e n 0 2s i m u l a t i o nr e s u l t sw i t hs t r e e t s2 0 0 3e m i s s i o nw e r el o w e rt h a no b s e r v a t i o n r e s u l t si nm o s ta r e a s t h es 0 2r e s u l t sw i mi n t e x be m i s s i o nw e r eg e n e r a l l yh i g h e r o v e rc h i n aw h i l er e s u l t so fn 0 2w e r ec o n s i s t e n t 丽mo b s e r v a t i o n s b o t hs i m u l a t i o n r e s u l t sw i t hd i f f e r e n te m i s s i o ns c e n a r i o sw e r ea l lc o n s i s t e n tw i mm o d i sa e r o s o l o p t i c a ld e p t h ( a o d ) d a t ai nh i g hv a l u ea r e a s b u tt h e i rs e a s o n a lc y c l e sw e r en o t c o n s i s t e n tw i t hm o d i sd a t a 1 1 1 es e a s o n a lv a r i a t i o n so ft w oe m i s s i o ns c e n a r i o sn e e d t ob ei m p r o v e d c o n c e n t r a t i o nc o n t r i b u t i o n so ft w ot y p ee m i s s i o ns o u r c e ( i n d u s t r y + p o w e r s o u r c ea n dt r a n s p o r ts o u r c e ) w e r eo b t m n e dr e s p e c t i v e l yb ys e n s i t i v i t yt e s t so fs 0 2 a n dn 0 2s o u r c ew i t hi n t e x be m i s s i o ns c e n a r i o s t h er e s u l t ss h o w e dt h a ti ne a s t a n ds o u t ho fc h i n a ，s 0 2w a sm a i n l yp r o d u c e db yi n d u s t r i a la n dp o w e re m i s s i o n s o u r c ea n dt h i ss o u r c ew a sh i g h e ri nj a n u a r yt h a ni nj u l y t h ec o n t r i b u t i o n so fs 0 2 t r a n s p o r t a t i o ne m i s s i o nw e r es m a l l n 0 2w a sm a i n l yp r o d u c e db yi n d u s t r y + p o w e r s o u r c ea n dt r a n s p o r t a t i o ns o u r c e i n d u s t r y + p o w e rs o u r c ec o n t r i b u t i o nw a sh i g h e r t h a nt r a n s p o r t a t i o ns o u r c e t h es e n s i t i v i t yt e s ti n d i c a t e dt h a t0 3c o n c e n t r a t i o n i n f l u e n c e db yd i f f e r e n t8 0 2a n dn 0 2s o u r c e i n d u s t r y + p o w e rs o u r c es h o w e ds i m i l a r i i i n f l u e n c et o0 3c o n c e n t r a t i o n 、析t ht r a n s p o r t a t i o ns o u r c ea n dt r a n s p o r t a t i o ns o u r c e i n f l u e n c e0 3m o r ew e a k l yf o rl e s se m i s s i o na m o u n t t h ei n c r e a s i n go fn 0 2 c o n c e n t r a t i o ni nj a n u a r ym a d e0 3c o n c e n t r a t i o nd e c r e a s ei nl a r g ep a r t so fe a s t e r na n d s o u t h e mc h i n a , w h i l em a d e0 3c o n c e n t r a t i o ni n c r e a s ei nn o r t h w e s tc h i n aa n d q i n g h a i t i b e tp l a t e a ua r e a t h ei n c r e a s i n go fn 0 2 c o n c e n t r a t i o ni nj u l yc o u l dm a k e 0 3c o n c e n t r a t i o ni n c r e a s ei nm o s ta r e ao fc h i n a b u ti nb e i j i n g t i a n j i na r e a ，t h e y a n g t z er i v e rd e l t aa n dp e a r lr i v e rd e l t ar e g i o n ，n 0 2c o u l dm a k e0 3c o n c e n t r a t i o n d e c r e a s e t h ec o n c e n t r a t i o nd i s t r i b u t i o no fs 0 2 ，n 0 2a n d0 3i na p r i l ，j u l y o c t o b e r2 0 0 8 a n dj a n u a r y2 0 0 9w a sg i v e nb ym o d e l s - 3 c m a q 、析t l li n t e x - b 2 0 0 6e m i s s i o n s s c e n a n o s k e yw o r d s ：a t m o s p h e r i cc h e m i c a l s ，i n t e x - b ，a i rq u a l i t ym o d e l ，c m a q i n 学位论文独创性声明 本人郑重声明： 1 、坚持以“求实、创新 的科学精神从事研究工作。 2 、本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果。 3 、本论文中除引文外，所有实验、数据和有关材料均是真 实的。 4 、本论文中除引文和致谢的内容外，不包含其他人或其它 机构已经发表或撰写过的研究成果。 5 、其他同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了声明并 表示了谢意。 作者签名：雍基塞 日 期：晔笸12 学位论文使用授权声明 本人完全了解南京信息工程大学有关保留、使用学位论文的规 定，学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论 文的电子版和纸质版；有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制 并允许论文进入学校图书馆被查阅：有权将学位论文的内容编入有 关数据库进行检索；有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。保密 的学位论文在解密后适用本规定。 作者签名：熟敛 e t 期：迎递：仝 第一章绪论 1 1 引言 自2 0 世纪5 0 年代以来，随着全球性的工业快速增长，人类社会经济活动对大气环境 造成的损害日益加剧，人们生活和工作在有害于人类身心健康的环境中，且对社会发展造 成很不利的影响【1 1 。在东亚和环太平洋地区的居民中，平均1 0 0 0 人就有1 人因大气污染导 致残疾而损失1 2 年以上的工作时间，据估计，亚洲地区每年直接或间接死于大气污染的人 大约有5 0 万，大气污染日益成为严重影响居民健康的公害。 与其他环境体系中的污染相比，大气污染的特点主要有大气污染的不可见性和污染物 质的流动性比较大，扩散性比较强。除了颗粒物污染外，大气污染一般是不可见的，这就 导致了大气污染不容易被人发现，容易对人和生物造成长期性和慢性的危害，对人和生物 的生存造成严重的威胁【2 j 。有记录的空气污染事件最早发生在2 0 世纪3 0 年代，主要污染 物是s 0 2 ，曾造成多人死亡，以后又在5 0 年代和6 0 年代连续发生数起。其中最著名的是 1 9 5 2 年1 2 月5 日至9 日发生于英国伦敦的空气污染事件，曾造成4 0 0 0 多人死亡。大气中 污染物质的流动性和扩散性造成了大气污染的无国界性，一个国家严重的空气污染很可能 就造成邻国也深受其害，例如在1 9 7 2 年的斯德哥尔摩的第一届联合国人类环境会议上，瑞 典人在超越国境的污染大气中硫化物和降雨对环境的影响的报告中指出，瑞典天空的 二氧化硫有7 5 是人类活动产生，而7 7 来自国外，即来自南部的英副3 1 。大气环境污染 是一个区域性的环境污染问题。某一地区的大气污染，在其特定的地理环境条件下和一定 的大气环流背景影响下，可以通过中远距离输送影响其他地区【4 ，5 6 一。相关研究认为区域 性及局地尺度污染传输最终也可扩散到城市周边地区，并远距离输送到其他相关区域。污 染物大尺度输送可类似沙尘暴现象，呈跨境、跨省、市、地区远距离输送 4 1 。 另外，大气中污染物质的分布不仅与污染源的分布、类型和排放量有关，还与某个地 区的地形、地貌和气象条件有关，也随季节的变化而变化。大气污染的这些特点决定了大 气污染难于控制和很难治理的局面，因而大气污染逐渐成为了全球共同关注的一个难题。 随着现代科学技术的进步，人们对大气环境和其他环境问题的普遍关注，使得大气化学和 大气环境分析研究以及大气质量的预测和预报研究得到了快速发展。近年来，中国各级政 府对大气环境问题非常重视，许多城市陆续开始发布每周的大气质量公报，一些大城市还 将开展大气质量的数值预报。目前国际上空气质量预报的方法有两种，一种是以统计学方 法为基础，利用现有数据，基于统计分析，研究大气环境的变化规律，建立大气污染浓度与 气象参数间的统计预报模型，来预测大气污染物浓度，称之为统计预报；另一种则是以大 气动力学理论为基础，基于对大气物理和化学过程的理解，建立大气污染浓度在空气中的 输送扩散数值模型，借助计算机来预报大气污染物浓度在空气中的动态分布，称之为数值 预报【8 】。数值预报需要掌握大气污染物在空气中的演变规律，即需了解污染物在空气中所 经历的物理、化学和生物过程。用于描述这些过程的定量数学方法系统被称为数值模式。 大气污染预报模式是大气污染数值预报的基础和核心。大气污染预报模式实用性强，应用 面广，其模式的好坏和精度高低对预报结果有着直接的关系，因此，对大气污染预报模式 的研究是极其重要的。大气污染预测预报方法研究，其任务是研究大气混合物的扩散规律 及其时空分布特点，客观评价区域性空气污染变化状况和趋势，并研究和提出为保证达标 所必须采取的措施【9 1 。城市和区域大气污染预报模式所描述的真实的物理问题就是城市和 区域范围内对流层大气污染物以大气为媒体发生传输，扩散，反应和清除等现象的过程。 1 2 国内外研究现状 空气质量数值模拟研究开始于2 0 世纪6 0 年代，至今已发展到了第三代的空气质量模 式【1 0 】。2 0 世纪6 0 年代至8 0 年代初，是第一代空气质量模式的发展时期，以局地的烟流扩 散模式以及箱式模式、拉格朗日轨迹模式为主要代表。g a m s i a n 在大量实测资料分析的基 础上，应用湍流统计理论建立正态分布模型，即高斯模式 1 1 1 。但高斯模式不适合模拟低风 速和离污染源较近的情况，且在低风速条件下高斯模式对污染物浓度普遍估计过高1 3 j 。 基于高斯理论的大气污染物扩散模式被广泛应用于各种尺度的研究区域，其中适用于中小 尺度的有i s c 1 4 ，1 5 , 16 1 。( i n d u s t r i a ls o u r c ec o m p l e xm o d e l ) 、a e r m o d t l 7 1 ( a m s e p a r e g u l a t o r ym o d e l ) 、i s c s t 1 8 ，1 9 1 ( i n d u s t r i a ls o u r c ec o m p l e xs h o r tt e r mm o d e l ) 、a d m s 2 0 2 1 】 ( a d v a n c e dd i s p e r s i o nm o d e l i n gs y s t e m ) 、a d m s u r b a n 2 2 l 等，应用于大尺度的有c a l p u f f 等【2 引。i s c 是开发应用较早的模式，可模拟简单地形下的工业污染源，其主要优势在于模 式使用的相对简单性和预测结果的稳固性，气象数据的需求量相对较小，但该模式不能提 供大气边界层结构的改进知识和湍流扩散过程的结果预测【2 4 1 。a e r m o d 和a d m s 是新发 展的扩散模式，可以替代i s c 使用1 2 5 1 。a d m s u r b a n 与a d m s 的运算法则基本相同，专门 应用于模拟城市中的大气污染物扩散。i s c s t 是i s c 的短期版本，需要更详细的气象资料， 用来模拟污染物一小时或几小时的平均浓度。a e r m o d 和a d m s 相对于i s c 是新发展的 扩散模式，不仅可以模拟平坦地形还可以模拟复杂地形下的大气污染物浓度。c a l p u f f l 2 6 2 7 , 2 8 , 2 9 1 可模拟气体污染物的大范围输送，与同类型模式i s c 3 相比，由于它采用多点时空变 2 化的逐时气象场，模拟结果更接近实际大气扩散真实的扩散情况。z h o u 等【2 s 】应用 c a l p u f f 分析预测了我国位于人口稠密区的污染源排放的极细颗粒和s 0 2 对周围大气环 境的影响。此外，c a l p u f f 也能评估二次污染颗粒的浓度，这是其他以高斯理论为基础的 模式所不具备的。l e v y 等1 27 l 应用c a l p u f f 结合n o a a 中的气象数据，模拟评价了伊利 诺斯州的9 个电厂排放的一次、二次污染颗粒对美国中西部的影响。宋宇等1 2 9 】利用 c a l p u f f 分析了石景山工业区p m l o 污染对北京市的影响范围和大小。 2 0 世纪7 0 年代末，随着大气化学，云雨物理，干湿沉降等方面的研究进展，空气质 量模式得到了长足发展，加入了较为复杂的气象模型和详细的非线性化学反应机制，逐步 形成了以欧拉网格模型为主的第二代空气质量模式。对于光化学烟雾污染，在早期工作的 基础上，逐步发展起来一些三维城市尺度的光化学污染模式( 如c i t f 3 0 1 模式、u a m 3 u 模式) 和区域光化学污染模式( 如r o m 模式、r t m 模式等) ，其中u a m - - i v 模式被美国环保局 确定为污染模式。在发展光化学污染模式的同时，美国也开始了气溶胶模式的研究工作 ( c h u 和s e i n f e l d ，1 9 7 5 ；p e t e r s o n 和s e i n f e l d ，1 9 7 7 ：g e l b a r d 和s e i n f e l d ，1 9 7 9 1g e l b a r d 等，1 9 8 0 ) 。早期的气溶胶模式通常在物理、化学过程上的处理非常简单，此后，随着对大 气气溶胶研究的深入，发展了许多侧重于气溶胶微物理过程或基于气粒化学平衡理论的气 溶胶模式，并发展了对气溶胶粒径进行分档处理的方法，研究气溶胶的谱变化特征。8 0 年 代中期，美国和加拿大相继开发出3 个区域酸沉降模式：r a d m 3 2 1 模式、s t e m i i 模式和 a d o m 模式，这几个酸沉降模式除了主要被用于模拟酸沉降外，也被用于研究光化学污染 问题。进入9 0 年代，在u a m 模式的基础上发展起来c a l g r i d t 3 3 3 4 】模式，在r t m i i i 模 式的基础上发展起来u a m v t ”】模式，欧洲则在r a d m 模式的基础上发展起e u r a d 模拟 系统。这一时期的空气质量模式仍以单一的大气污染问题为研究重点；但是由于开始引入 网格嵌套技术，模式能够同时模拟城市和区域尺度的大气污染问题，很好的反映出城市尺 度现象的区域影响；另外，气溶胶模块开始被引入空气质量模式，使空气质量模式开始具 有综合模拟的初步功能。 从2 0 世纪9 0 年代起，美国环保局开始致力于开发第三代空气质量模拟系统 m o d e l s 3 t 3 6 1 。模型不再区分单一的污染问题，提出了“一个大气”的概念，将整个大气作 为研究对象，在各个空间尺度上模拟所有大气物理和化学过程。模拟系统力图增强模式的 通用性，采用完全模块化结构，使得研究人员可以基于空间尺度、研究对象、研究目的等 不同需求，选择不同的模块组合进行模拟。m o d e l s 3 模拟系统致力于提供一个功能强大而 且易于使用的模拟平台，克服第一、二代模式在功能上的局限和使用上的难度，同时促进 3 大气科学各类模式在这一平台下的评估、交流与合作。m o d e l s 一3 的设计目标是要将有关该 系统各个方面的用途都集中在一个综合的模式系统中，使它便于环境工作者的使用。该模 式系统设计的特点主要是各种用途的多选择性。m o d e l s 3 不仅可以用于日常的空气质量预 报，而且可用于帮助环境工作者进行环境评估以及做出环境控制决策；在空间范围上，用 户可根据自己模式的要求选择局地、城市、地区和大陆等多种尺度范围；模式可预报多种 污染物，其种类可达8 0 多种；在m o d e l s 3 的化学输送模式中可选择两种化学机制：c b 4 和r a d m 2 。其中c b 4 包括3 6 种化学反应物、9 3 种化学反应和11 种光分解率，而r a d m 2 包括5 7 种化学反应物、1 5 8 种化学反应和2 1 种光分解率【3 7 】。m o d e l s 3 模式系统采用的 是模块化的结构，十分灵活，这样的结构使得模式系统易于加入新的研究成果，这也是 m o d e l s 一3 系统先进性的体现。z h a n g 等【3 8 】应用m o d e l s 3 c m a q 和区域大气模拟系统 r a m s 计算的气象场来研究2 0 0 1 年2 月2 2 日至5 月4 目东亚地区硫混合物的传输和化学 ， 转化。c h e j e n 等【3 州运用c m a q 研究不同排放源类型对美国田纳西州东南部城市地面臭氧 浓度的影响。s o k h i 等【4 0 j 用c m a q 研究伦敦地区的臭氧浓度，并将模式预测值与观测值比 较，结果显示二者有较好的致性。对大气气溶胶的模拟研究是c m a q 模式另一项最为普 遍的应用内容。y u - j i n 等【4 l 】用c m a q 对美国和墨西哥边境地区两个城市的颗粒物污染事件 进行研究，通过敏感性试验发现此次污染主要与局地气象条件和排放有关，周边地区对其 贡献较小。安兴琴等【4 2 】针对兰州市冬季采暖期污染严重的特点，应用m o d e l s 3 c m a q 对 兰州市污染物扩散进行了模拟。 由于模式的设计理念与考虑的参数不同，各代使用于模拟控制策略的空气质量模式也 各有其特点：在应用上，第一代模式仅适用于模拟无化学活性污染物的扩散及简易的有一 定化学活性的轨迹模拟；而第二代模式主要针对光化反应的气态污染物或固态污染物。美 国环保局近来极力推动第三代空气质量模式，通称为m o d e l s 3 ，该类模式吸收一个大气的 观念，拟将所有的大气问题均考虑进模式之中，可以有效地进行较为全面的空气质量控制 策略的评估。目前比较著名的空气质量模式有：e u r a d 模式、a d o m 模式、r a d m 模式、 u a m 模式、s t e m 模式及当前美国e p a 发展的m o d e l s 3 c m a q 模式系统等，这些模式 各有特色，各有其优缺点。前三种主要用于酸雨问题的研究，而后几种用于大气光化学和气 溶胶二次污染的模拟。虽然各模式的动力框架结构不一，但所采取的化学反应机理主要是 c b m i v 、r a d mi i 、以及s a p r c 等。其他相关模块都是在一系列外场观测实验的基础 上发展起来的，并通过当地大量的实践检验，具有良好模拟效果。目前，大部分空气质量模 型和气象模式均是离线的( 即用气象模式获得的气象场驱动大气化学模式) ，无法反映大气 4 化学成分的变化对天气过程的反馈( 主要通过影响辐射过程) 4 3 1 。 我国的空气质量预报起步较晚，基础研究基本处于被动跟踪状态。国内主要空气质量 模式的发展也经历了三个阶段，并根据其应用于环境决策和环境研究的目标、污染物的排 放特征和污染物在大气中的相互作用、形成和转化的特点，对模型的参数和功能作修订和 改进，形成了具有适应区域特点的各种尺度多模型体系。第一代模型主要是高斯烟流模型， 国内第二代模式有城市尺度的空气质量预报模式( 如中国科学院大气物理研究所h p a ) m ) 及区域中尺度污染物欧拉输送模式( 如中国科学院大气物理研究所r a q m t4 4 1 、南京大学区 域酸沉降模式( r e g a d m 【4 5 】等) 。目前国内模式发展也进入第三代，以一个大气的概念，建构 了从全球尺度、区域尺度及套网格的大气环境模式系列，有南京大学的区域大气环境模式 系统( r e g a e m s ) 、中国科学院大气物理研究所的嵌套网格空气质量预报系统 ( n a q p m s 4 6 ) 、中国科学院大气物理研究所全球环境大气输送模式( g e at m l 4 7d 等。 综上所述，空气质量模式在最近2 0 年内的发展是很快的，但发展既包括中小尺度区域 天气模式，又考虑气相气溶胶相反应、气溶胶粒子核化、凝结、蒸发等物理过程以及化学 转化、平流、扩散等在内的模式还有很多困难，距离模式的成熟和完善还很远。发展一个 完全的空气质量动力化学模式，并用以研究大气化学成分的区域、全球分布和输送规律， 是研究大气化学成分尤其是大气气溶胶的重要途径。本研究利用先进的m o d e l s 3 c m a q 模 式对中国地区的大气化学成分做了模拟研究，可以实现对多种大气化学成分的区域分布以 及输送规律的模拟。 1 3 论文的主要内容 在当今全球变暖的趋势下，大气化学物质对地面能量收支乃至全球气候变化有着非常 重要的影响，是目前气候研究中最大的不确定性因子之一，各种大气化学成分的分布特征 及季节变化规律引起了普遍关注。本文利用空气质量模型m o d e l s 3 c m a q ，对s t r e e t s 2 0 0 1 和i n t e x b 两套排放源资料分别进行了验证和评估。并给出了各种不同类型排放源对污染 物浓度的贡献，利用i n t e x b 排放源模拟了s 0 2 、n 0 2 和0 3 在中国地区的浓度分布及季 节变化规律。 本文共分五章。第一章为绪论，主要介绍空气质量模型发展的历史以及国内外研究进 展。第二章为模式及资料介绍，详细介绍了本研究中使用的模式m m 5 和c m a q 的组成及 其功能，以及所采用的边界条件和用到的气象资料。第三章讨论了两种排放源在中国地区 的应用并对二者进行了验证和分析。第四章利用i n t e x b 源做了敏感性试验，揭示了排放 源中电厂和工业源、交通源对s 0 2 、n 0 2 分别做的贡献以及对0 3 浓度的影响，进一步给出 5 了s 0 2 、n 0 2 和0 3 在中国地区的浓度分布及季节变化规律。第五章对前面的主要结果进行 了总结，提出了可能存在的问题和对以后工作的设想与展望。 6 第二章模式及资料介绍 空气质量模型m o d e l s - 3 c m a q 由中尺度模式和c o m m u n i t ym u l t i s c a l e a i r q u a l i t y m o d l i n g ( c m a q ) 两部分组成。中尺度模式可由m m 5 、w r f 、r a m s 等中小尺度 天气模式组成，用来向化学模块提供气象场，c m a q 是整个模型系统的核心，负责对化学 成分进行传输、化学反应、干湿沉降等的计算。本研究用的中尺度模式为m m 5 中尺度模 式，所用气象驱动资料来自n c e p n c a r 的再分析资料。c m a q 模式为2 0 0 6 年1 0 月发布 的c m a q 4 6 版本。 2 1 中尺度气象模式m m 5 2 1 1m m 5 模式简介 对一般的空气质量模式而言，要进行实况模拟，都需要提供气象场，气象场可由气象 台站的观测资料内插获得，也可以由气象模式的模拟提供，高质量的气象背景场非常重要。 随着计算机技术的迅速发展，气象数值模式己日趋成熟，第五代n c a r p e n ns t a t em m 5 气 象模式是由美国国家大气研究中心( n c a r ) 和美国宾州大学( p s u ) 研制的一个地形伴随 s i g m a 坐标的中尺度气象模式，模式加入了一些新的特性，包括( 1 ) 多重嵌套的能力；( 2 ) 非静 力动力模式；( 3 ) 四维同化的能力和更多的物理选项；( 4 ) 能在更多的计算平台上运行。另外， 对水汽、辐射等物理过程的处理更加详尽和完善，大大提高了预报和模拟效果【4 引。 到目前为止，m m 5 v 3 7 是n c a r 推出的最新中尺度数值预报模式。从m m 5 v 3 3 开始 模块t e r r a i n 能够处理全球的3 0 s 地形数据，可利用3 0 s 植被数据生成更高分辨率的地表 数据：从m m 5 v 3 4 开始，输入数据分辨率从5 种增至6 种，在原来的分辨率基础上增加了 2 m i n 分辨率数据( 空间分辨率约3 7 k i n ) ，这样就允许用户在模式中应用几千米分辨率的边 界数据集而不需要获取需要很大工作空间支持的3 0 s 分辨率数据，而地形高度数据， ( 1 d e g ，3 0 m i n ，1 0 m i n 和5 m i n ) 是利用美国地质调查局的3 0 s 数据集重建的；从m m 5 v 3 5 开始， 植被、陆地一水覆盖以及土壤数据被更新，用户必须用新的地形平台( t e r r a i n d e c k ) 和新的地 形压缩文件去得到新的植被和陆地一水覆盖数据。从m m 5 v 3 6 开始，r a w i n s 模块中所 输入的数据格式和前几个版本的数据不同。从m m 5 v 3 7 开始，采用f o r t r a n 9 0 编写的 l i t t l e rr 模块代替r a w i n s 模块。m m 5 的逐步改进，使得用户能够获得较小尺度上更为准 确的地形高度和地表植被数据，以及较为明朗的海岸线和较优的初始边界场等，使得获得 更为准确的模式输出气象要素场成为可能。 近年来用m m 5 模式进行边界层有关模拟研究逐渐增多。杨玉华等用m m 5 模式模拟北 7 京城市边界层热岛的日变化周期1 4 9 1 。吕世华、安兴琴等用m m 5 模式模拟绿洲大气边界层 特征5 。l i n w s 等用m m 5 模式模拟了澳门及附近的海陆风【5 2 】，樊琦等用m m 5 模式模 拟广州地区冬季大雾和辐射雾【5 3 , 5 4 】，d i n g a i j t i n 用m m 5 模式模拟研究过珠江三角洲0 3 高 浓度事件【5 5 1 。范绍佳用m m 5 模式模拟研究珠江三角洲大气边界层的变化特征和城市群效 应【5 6 】。 m m 5 模式对行星边界层( p b l ) 提供了多种参数化方案，如适合较粗垂直分辨率的b u l k f o r m u l a r 方案，适合较高分辨率的b l a c k a d a r 方案，基于m e l l o r - y a m a d a 阶湍流扩散闭合方 案的b u r k t h o m p s o n 方案，基于m e l l o r - y a m a d a 的能预报t k e 并有局部的垂直混合e t a 方 案，基于t r o e n m a h r t 针对充分混合p l b 中的反梯度项和k 廓线理论的适用于高分辨率的 m r f 方案，该方案垂直扩散使用一个隐式方案以实现更大的时间步长，基于m e l l o r - y a m a d a 的g a y n o s e a m o n 方案，以及w r f 高分辨率边界层方案。关于地表层，b l a c k a d a r 和w r f 方案己经对地表过程进行了处理，考虑了地表动量、感热、潜热通量，使用的是底层稳定 的平板土壤模型。较为复杂一点的是d u d h i a 五层土壤模型，能快速响应地表温度变化。 p l e i m x i u 陆面方案是更精细的陆面方案，更精细地考虑了地表植被特征、植物蒸腾和土壤 水分的影响。 在非均匀下垫面条件下，污染源、热量、水汽、辐射及其通量在边界层内的垂直切变 非常明显，且分布及不均匀。大气稳定度参数在行星边界层下层变化也最激烈。上述这些 量在p b l 内如何有较高的垂直分辨率，必须考虑下垫面结构和近地层激烈的垂直切变的影 响【5 7 1 ，整个最好有1 0 1 3 层，整个对流层以1 8 2 6 层为最佳。 显式水汽方案中简单冰( s i m p l ei c e ) 在不增加内存存储的情况下，把冰相过程加入到方 案中来。云辐射方案比较复杂，它涉及长短波与显云和晴空之间相互作用，该方案除了提 供地面辐射通量外，也提供大气温度的倾向变化。o s u e m 陆地模式能够预报4 层o o ，3 0 ，6 0 和1 0 0 c m 的厚度) 上的土壤水汽和温度，以及树冠蒸腾和等水量( w a t e r - e q u i v a l e n t ) 的雪深。 它也能输出地面和地下的径流总量。在处理蒸发和蒸腾作用时，l s m 使用了植被和土壤类 型，并取得了一些效果。诸如土壤传导和水汽的重力通量。在m m 5 的m r fp b l 方案中可 以调用该模式。该模式把地面层交换系数，辐射作用和降水率作为输入，并为该p b l 方案 输出地表通量。该方案使用一个诊断方程来获取地表( s k i n ) 温度，同时由于交换系数必须考 虑到这种情况，所以就要使用一个合适的分子扩散层来阻止热量的传递。 2 1 2 模式的架构 m m 5 v 3 7 的主要包括t e r r a i n 、r e g r i d 、l i t t l er 、i n t e r p f 和m m 5 五个模块， 8 各模块特点及功能如下： 1 ) t e r r a i n ：把按经纬度规则分布的地形高度和植被组成水平插值( 或分析) 到所 选择的中尺度区域内，主要任务是建立中尺度区域网格和为所有的中尺度区域产生地形文 件： 2 ) r e g r i d ：读取气压层上的气象分析资料，并把分析数据从原有的格点和地图投影 上插值到由m m 5 的预处理程序t e r r a i n 定义的格点和地图投影上。所采用的投影方式可 以是：麦卡脱投影、兰勃脱投影或极射投影。r e g r i d 处理等压面和地面分析资料，并在 这些层上进行两维插值。r e g r i d 分为两部分：p r e g r i d 和r e g r i d d e r 。p r e g r i d 把资料源中的数 据转换成r e g r i d d e r 所要求的固定格式的中间文件，而r e g r i d d e r 生成m m 5 主模式所要求的 第一猜值场，p r e g r i d 提供了读取n c e p 、e c m w f 等再分析资料的程序； 3 ) l i t t l er ：利用标准的地面和高空的测站数据来加强各气压层上格点化的第一猜值场 气象数据，提高插值数据的质量，在程序中使用了具有连续( 循环) 扫描功能的c r e s s m a n 和 m u l t i q u a d l d c 两种客观分析方法，可以接受以气压或高度值给出的相关垂直位置的任何观测 数据，包括风速、风向、温度、露点、海平面气压等； 4 ) i n t e r p f ：把气压层上的数据转换为m m 5 程序所需要的层上的数据，它包括垂直 插值、诊断分析并重新指定数据的格式，为模式运行提供初值和侧边界条件以及下边界条 件； 5 ) m m 5 ：是整个模拟系统的核心部分，模式控制方程为大气非静力平衡原始方程， 垂直结构为s i g m a 坐标，水平结构采用b 型跳点网格，考虑了较真实的地形和下垫面分类 资料，可通过选择物理参数化设置以及输出时的相关设置，进行时间积分以完成模式的模 拟和预报功能。 2 1 3 模式参数设置 模式中各物理过程的描述都有多种方案可选，能否有效合理地设计模式参数会直接影 响模拟的准确性，本文采用如下方案： 1 ) 地图投影：采用l a m b e r t 投影坐标，两条真纬度分别为北纬2 5 。和北纬4 0 。 2 ) 网格设置：区域网格中心位于北纬3 2 5 。，东经1 0 8 。，网格距为8 1 k i n 。 3 ) 垂直分层：垂直方向分为2 3 层，2 3 个s i g m a 层取为：1 0 0 ，0 9 9 ，o 9 8 ，0 9 6 ，0 9 3 ， o 8 9 ，o 8 5 ，o 8 0 ，0 7 5 ，0 7 0 ，0 6 5 ，0 6 0 ，0 5 5 ，0 5 0 ，0 4 5 ，0 4 0 ，0 3 5 ，0 3 0 ，0 2 5 ，0 2 0 ， 0 1 5 ，0 1 0 ，0 0 5 。 4 ) 物理参数化方案：不使用积云参数化方案，m r f 边界层参数化方案、简单冰相显式 9 水汽方案、云辐射方案、o s u e t a 陆地模式地表温度方案。 5 ) 侧边界条件：采用时变松弛条件。 6 ) 时间差分方案：采用时间分裂方案，该方案可增加计算效率。 2 2 污染传输模式 2 2 1 模式简介 本文采用的污染传输模式为美国环保署( e p a ) 于1 9 9 8 年6 月发布的第三代空气质量 模式系统m o d e l s 3 。它是美国e p a 为将各种模拟复杂大气物理、化学过程的模式系统化， 以应用于环境影响评价及决策分析而发展的系统。该模式系统可用于多尺度、多污染物的 空气质量的预报、评估和决策研究。 m o d e l s 3 是适用于城市和区域尺度对流层0 3 、酸沉降、能见度、细粒子及其它污染物 的空气质量模拟系统，其特点主要是各种用途的多选择性，其结构严谨，体系完整。系统 也十分灵活，可以根据研究的需要选择适合的模型并加入其模式体系，而且与应用软件的 结合良好。这既适应方便科学研究的需要，也比较满足环境管理部门的应用需要，该模式 是一种进行大气空气质量预测的良好选择。 m o d e l s - 3 不仅可以用于日常的空气质量预报，而且可用于帮助环境工作者进行环境评 以及做出环境控制决策；在空间范围上，用户可根据自己模式的要求选择局地、城市、地 区和大陆等多种尺度范围；模式可预报多种污染物，其种类可达8 0 多种；在m o d e l s 3 的 化学输送模式中可选择两种化学机制：c b 4 和r a d m 2 。其中c b 4 包括3 6 种化学反应物、 9 3 种化学反应和1 1 种光分解率，而r a d m 2 包括5 7 种化学反应物、1 5 8 种化学反应和2 1 种光分解率。模式系统可适用于多种计算机平台。m o d e l s 3 模式系统采用的是模块化结构， 使得模式系统易于加入新的研究成果，这也是m o d e l s 3 系统先进性的体现。 p r e s s l e y 等利用m m 5 c m a q 系统研究生物排放对0 3 和s o h ( - - 次有机气溶胶) 的影 响。j i m 6 n e z 等【5 9 】利用该系统对伊比利亚半岛臭氧在一次光化学污染事件中出现的周间和 周末差异进行分析评估。a m o l d 等则用来研究大气光化学产率和过程。j u n 和s t e i n l 6 1 1 用 来研究硫酸盐气溶胶。h o g r e f e 等用m m 5 c m a q 研究臭氧的年际变化。张美根等利 用c m a q 和区域气象模式r a m s 相结合研究东亚地区v o c 和n o 。排放的系统性增加对光 化学氧化剂的响应。q i ux 6 4 1 等利用中尺度模式m c 2 和化学输送模式c m a q 对温哥华地 区的p m 2 5 浓度进行数值模拟，发现p m 2 5 有明显的日变化，且日变化与海陆风日变化有密 切关系。 1