膜蒸馏技术最新研究现状及进展.pdf

CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2007 年第 26 卷第 2 期 168 化 工 进 展 膜蒸馏技术最新研究现状及进展 王许云 1，2，张 林1，陈欢林1 （1 浙江大学材料与化工学院，浙江 杭州 310027 ；2 青岛科技大学化工学院，山东 青岛 266042） 摘 要：综述了新型分离技术膜蒸馏技术的最新研究进展，对膜蒸馏的历史、分类，膜蒸馏用膜的制备、膜 蒸馏过程中的传递现象、 膜组件的优化设计及应用研究等进行了深入的评述， 提出了今后亟待研究和解决的问题。 关键词：膜蒸馏；复合膜；质量传递；热量传递；应用 中图分类号：TQ 028.8 文献标识码：A 文章编号：10006613（2007）0216806 Review of membrane distillation WANG Xuyun1,2，ZHANG Lin1，CHEN Huanlin1 (1 School of Materials Science and Chemical Engineering, Zhejing University, Hangzhou 310027，Zhejiang，China； 2 School of Chemical Engineering, Qingdao University of Science and Technology, Qingdao 266042，Shandong，China) Abstract: This paper reviews a newseparation process known as membrane distillation (MD). A historical review of the development of MD is presented. The classification of MD, membrane preparation, transport phenomena, module design and application research are discussed in detail. The problems urgently to be resolved are presented. Key words：membrane distillation；composite membrane；heat transfer；mass transfer；application 膜蒸馏是一种新型的分离技术，是以疏水性微 孔膜两侧蒸汽压差为传质推动力的膜分离过程。膜 蒸馏过程区别于其他膜过程的特征是： 膜是微孔膜； 膜不能被所处理的液体浸润；膜孔内无毛细管冷凝 现象发生；只有蒸汽能通过膜孔传质。膜不能改变 操作液体中各组分的汽液平衡；膜至少有一侧要与 操作液体直接接触；对每一组分而言，膜操作的推 动力是该组分的气相分压梯度。同其他的分离过程 相比，膜蒸馏具有以下优点：截留率高（若膜不 被润湿，可达 100） ；操作温度比传统的蒸馏操 作低得多，可有效利用地热、工业废水余热等廉价 能源，降低能耗；操作压力较其他膜分离低； 能够处理反渗透等不能处理的高浓度废水。 本文作者对近几年来膜蒸馏的最新研究进展， 包括膜蒸馏理论和应用研究，膜的制备和膜组件的 优化设计等方面进行评述，提出今后亟待研究和解 决的问题。 1 膜蒸馏的分类 根据扩散到膜冷凝侧蒸汽冷凝方式的不同，膜 蒸馏分为多种类型，如直接接触膜蒸馏(DCMD)、 气隙膜蒸馏（AGMD） 、气扫式膜蒸馏（SGMD） 、 真空膜蒸馏（VMD） ，如图 1 所示。 DCMD结构简单，渗透量较大，颇受研究者重 视，较适用于主原料是水的情况，如海水或苦咸水 脱盐或水溶液的浓缩，也有人用其浓缩水果汁、血 液及废水处理等1 4。AGMD具有热效率高及从水 溶液中脱除挥发性物质的优势5，其缺点是渗透通 量低，结构复杂，且不适用于中空纤维膜，限制了 商业推广。 Amali等6通过对AGMD与DCMD的比较 研究，认为AGMD更适用于地热苦咸水的脱盐。 SGMD中，冷凝器必须做很大的功才能冷凝下游侧 的蒸汽，故能耗太大，其研究且仅限于理论及数学 模型7 9。 真空膜蒸馏的膜两侧气体压力差比其他膜蒸 收稿日期 20060607；修改稿日期 20060806。 基金项目 国家“973”计划资助项目（2003CB615706） 。 第一作者简介 王许云（1971） ，女，博士，副教授。联系人 陈 欢林，教授，博士生导师。电话 057187953802；Email chenhl。 第 2 期 王许云等：膜蒸馏技术最新研究现状及进展 169 馏的膜两侧气体压力差大，因而比其他形式的膜 蒸馏具有更大的蒸馏通量。宜于脱除水溶液中的 挥发性溶质。 Corinne用真空膜蒸馏进行了海水淡 化10，并且与反渗透过程进行了比较，指出选择 合适的操作条件及进行合理的过程设计，真空膜 蒸馏完全可以与反渗透过程相媲美。Fawzi Banat 等11研究了VMD脱盐操作参数的灵敏性分析， 认为温度对VMD水通量的影响最大，真空度次 之。Tzahi Y等12将DCMD与VMD相结合，结果 显示， 当渗透侧的压力由传统DCMD略高于大气压 （108 kPa）变至DCMD/VMD下略低于大气压（94 kPa）时，同相同温度下的传统DCMD相比，通量 提高15。 DCMD AGMD SGMD 料液 低温 液体 料液 气隙 料液 吹扫气 料液 真空 VMD 冷凝板 图 1 不同类型膜蒸馏示意图 2 膜蒸馏技术的发展 20世纪80年代早期随着新的制膜技术的发展， 膜蒸馏过程的研究高潮再次掀起。80年代初，Gore 最先开发了一个卷式的组件用于膜蒸馏过程；瑞典 National Development公司采用板框式组件对膜蒸 馏进行了研究；Enda采用中空纤维膜组件对膜蒸馏 过程进行理论性探索。另一方面，80年代以来人们 对膜蒸馏过程的理论研究也逐步深入，包括：跨膜 传质机理；跨膜传热过程及温度极化现象；各种操 作条件对膜蒸馏过程的影响；组件形式和结构对膜 蒸馏传热、传质过程的影响等。 目前膜蒸馏尚未被商家接受而全面进入工业 应用，膜蒸馏过程的研究尚需要在以下几方面取得 突破13：研制出价格低、通量大，耐用性好的 MD 用膜，尤其是中空纤维膜；设计出传热、传 质性能优良的膜组件；解决 MD 过程中的膜污染 和膜润湿问题；提高热量利用率，降低膜蒸馏过 程的能耗。 3 膜蒸馏组件 膜蒸馏过程可能采用的组件形式有板 （框） 式、 卷式、管式和中空纤维式。其中，由于平板膜易干 清洗、检查或更换，大多数实验室规模的膜组件采 用板式膜组件。管式或中空纤维膜组件通常作为组 件的固定部分而不易更换，但在工业应用中，由于 中空纤维膜不需额外支撑部件，边界层阻力比板式 膜组件小，同时还具有更大的膜比表面积，生产能 力更高，因此中空纤维膜组件比板式膜组件更具吸 引力。 Schofield 等14针对几种形式的组件研究了其 温度极化，结果表明，湍流流动下的管式膜内或层 流流动下的中空纤维膜内的温度极化最弱；板框式 组件中温度极化较强，搅拌槽中温度极化最强。 David Wirth等15对海水脱盐的VMD中空纤维膜组 件的管程进料和壳程进料进行了研究发现，对于 PVDF 中空纤维膜而言，管程进料和壳程进料对传 热系数、渗透率和水通量基本无影响。 Li Baoan等16用矩形膜蒸馏组件，采用表面涂 上不同多孔等离子聚合硅树脂含氟聚合物涂层的 疏水性多孔PP中空纤维膜，对真空膜蒸馏过程进行 研究。实验结果表明，同一膜组件，对于壳程进料 而言，料液相对于中空纤维膜错流流动的水通量 65.0 kg/(m2h)远远大于平行流动的水通量15.6 kg/(m2h)。 阎建民17对中空纤维式膜组件中中空纤维膜 的结构参数进行优化指出， 为获得最大的MD通量， 膜的厚度、孔径和长度存在最佳值。随着膜组件封 装分率的增加，通量下降，单位时间馏出量上升。 综上所述，膜蒸馏的种类及组件组装结构的不 同，会对膜蒸馏效果，尤其是膜蒸馏通量的大小产 生比较大的影响，但对膜通量大小起决定作用的是 膜蒸馏用膜的性质。 4 膜蒸馏用膜 用于膜蒸馏的膜材料至少应满足疏水性和多孔 性两个要求，以保证水不会渗入到微孔内和具有较 高的通量。目前膜蒸馏过程膜材料的研究开发主要 集中于 3 种膜材料，即聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟 乙烯(PVDF)和聚丙烯(PP)。基于上述膜材料，膜蒸 馏用膜的制备方法主要有：拉伸法、相转化法、表 面改性法、共混改性法以及复合膜法。近年来，为 了提高分离膜的综合性能，不同膜材料优势互补的 化 工 进 展 2007 年第 26 卷 170 复合膜材料的研究也越来越引起研究者的兴趣。 Suk 等18把合成的疏水大分子化合物与聚砜材 料共混，采用相转化法制膜时，疏水性大分子会迁 移至膜表面， 得到表面疏水性 MD 复合膜。 Khayeta 等19用含表面改性大分子的亲水性聚砜醚聚膜由 相转化法一步聚成应用于膜蒸馏的新型疏水/亲水 多孔复合膜，对于 1 mol/L 的 NaCl 水溶液，所制 得的复合膜水通量和 PTFE 商业膜持平甚至高于常 用的商业膜，截留率达 99.7%。 Peng Ping 等3将 3% PVA （聚乙烯醇） 同 20% PEG （聚乙二醇） 混合， 由乙醛作交联剂进行交联， 并在聚合物中引入钠盐（如醋酸钠）提高微相分 离，将 PVA/PEG 亲水性凝胶涂覆在疏水性的 PVDF 底层上， 制成复合膜。 所得复合膜的 DCMD 通量及耐用性较 PVDF 膜均有提高。该方法对解 决膜蒸馏所用疏水性膜易被润湿的问题提供了一 定的参考。 Li Baoan 等16用在疏水性多孔 PP 中空纤维膜 的外表面涂上了不同孔径的多孔等离子聚合硅树脂 含氟聚合物涂层的复合性中空纤维膜，进行了基于 真空膜蒸馏脱盐过程用膜和设备的研究。由于多孔 等离子聚合硅树脂含氟聚合物涂层能够大大降低表 面张力，并在底层和盐水之间加了一层隔膜，因而 能有效防止膜孔润湿、膜孔结垢和收缩等。 研制价格低廉、孔隙率高、通量高、易于工业 化生产及应用的 MD 新型膜材料， 已成为 MD 研究 者追求的目标。只有新型理想的膜材料研制成功， 膜蒸馏才具有更广阔的应用空间。 5 膜蒸馏过程的机理 膜蒸馏过程是传热与传质的偶合过程，并且 这两种传递过程都分别由边界层内的传递和跨膜 传递两部分组成，因此传热和传质之间的关系比 较复杂。 5.1 质量传递 在膜蒸馏过程中，当料液流过膜表面时，难挥 发的物质被截留，而易挥发的物质（通常为水）以 蒸气的形式透过膜，导致难挥发物质在膜表面处的 浓度高于其在料液主体中浓度的浓度极化现象。 Martlnez20通过计算发现，在料液流速和温度相同 的情况下， 分别以4 mol/L的NaCl水溶液以及40的 蔗糖溶液为料液时，其通量均与以纯水为料液存在 较大差异。作者认为前者主要归因于随着NaCl浓度 的升高，水的活度降低，后者则主要归因于温差与 浓差极化。Peng Ping等3在研究中发现，当水溶液 中NaCl的浓度为20%时， 水通量是纯水通量的64%。 Alklaibi21的实验结果表明，盐溶液的浓度从2增 加到5，通量下降16。 就理论上而言，浓度极化会削弱浓度边界层内 的传质推动力，从而使 MD 过程的跨膜通量减小， 但若挥发性组分的蒸汽压随溶质浓度的升高下降不 明显，浓度极化对跨膜通量的影响可以忽略。浓度 极化对膜蒸馏过程影响的另一方面是当膜表面处溶 质浓度高至一定程度将会导致膜被润湿。 膜蒸馏的跨膜传质过程包括挥发性组分 （通常 为水）在热侧浓度边界层内的传递及其在膜孔内的 传递过程。对于在膜孔内进行的跨膜传质过程，众 多研究者均采用如下简化形式来描述跨膜通量 N， 即认为它与水的跨膜蒸气压差成正比： fmpm ()NC ptpt= （1） 式中，C 为渗透系数或传质系数；tfm和 tpm分别为 进料侧及渗出侧膜表面的温度。文献中出现 MD 跨 膜传质机理通常包括：黏性流动、Kundsen 扩散和 分子扩散或它们之间的组合，即 Molecular & Knudsen 扩散模型、Knudsen 扩散黏性流动模型 及 Knudsen & Molecular 扩散黏性流动模型。 Phattaranawik 等22提出了传递区域的概念，将 DCMD 传质过程中膜内按照孔径分布划分成 Knudson 扩散区和过渡区，并认为过渡区对传质起 到了主要作用。通过计算和实验结果的对比发现， 膜的孔径分布和传质过程膜中空气反方向分子扩散 通量对 DCMD 通量的影响并不显著。Lawson 等23 在通过模型预测 VMD 过程的通量时，将传递过程 看作Knudson扩散和黏性流动两种机理共同作用的 结果。 Ding 等24提出了三参数模型预测直接接触式 膜蒸馏系数和 MD 的通量，称为 Knudsen 扩散分 子扩散Poiseuille 流动传递模型 （KMPT） ， 并考察 了中空纤维膜组件中纤维丝随机分布所造成的沟流 效应对膜蒸馏组件通量的影响，结果发现沟流效应 的存在使膜组件的通量大大降低。 研究者们通过上述传质机理建立跨膜传质模 型，对传质模型中跨膜传质系数的确定可归结为两 种方法：一是通过确定膜的空隙率、曲率因子、平 均孔径及膜厚等结构参数，由经验公式关联；另一 种方法是结合对膜两侧壁温和水蒸气分压的计算， 通过测定通量，对实验数据的非线性回归得到。传 质系数确定后，再反过来计算膜蒸馏通量，因此， 模拟计算结果与实验结果通常能够较好的吻合。 第 2 期 王许云等：膜蒸馏技术最新研究现状及进展 171 5.2 热量传递 由于热边界层的存在， 料液侧膜表面处的温度 低于料液主体的温度，渗透液侧膜表面的温度高于 渗透液主体的温度，造成温度极化现象。温度极化 是影响MD过程热效率的重要因素，通常定义温度 极化系数用以衡量MD过程对外加推动力的利用 程度。 fmpm fp TT TT = （2） 优良的MD系统要求边界层的传热情况达到最佳， 即应接近于1（通常在0.40.6） 。Schofield等14 将MD系统的值提高至0.65；Lawson 22通过采用 性能优良的膜及优化组件设计，将值提高至0.8左 右； Martinez等也通过使用特殊结构的支承网令值 大大提高。 膜蒸馏过程中的热量传递主要由汽化潜热和 跨膜热传导两部分。丁忠伟等25通过对膜两侧进 行热量衡算，并假设传热为稳态过程，得到了流体 在膜两侧表面温度的表达式。阎建民等17针对气 隙式膜组件给出了热边界层内传热系数的经验关 联式。 Rodriguez-Maroto 等24针对直接接触式膜蒸 馏组件给出了流道内的速度和温度分布曲线，将 流道内的温度分布表示为由膜组件入口和出口处 测得的温度的函数，通过对计算值和实验值的比 较指出，当工作流体温度较高且做层流流动的情 况下，用分别测得的组件进、出口处的温度来表示 膜 两 侧 的 主 体 温 度 存 在 着 较 大 的 误 差 。 Phattaranawik 等26对直接接触式膜蒸馏研究表明， 强化传质对传热系数的影响可以忽略， 料液的温度 对传热起较大的作用。 6 膜蒸馏的应用 6.1 海水、苦咸水脱盐 研究者们对膜蒸馏用于海水、 苦咸水脱盐方面 进行了大量研究工作，以期与反渗透相竞争。膜蒸 馏的产水质量是其他膜过程所不能比拟的， Karakulski 等27将不同的造水膜过程进行了对比： UF 能脱除悬浮物和胶体， NF 可完全除掉水中的有 机碳，硬度可降低 6087，RO 可将总固溶物 截留 99.7%；质量最好的水是由膜蒸馏制备，产水 的电导可达到 0.8 S/cm，固溶物质量分率达 0.610 6。但目前尚无性能良好的专门膜蒸馏用 膜， 膜蒸馏在大规模海水脱盐上仍难以与反渗透技 术相媲美。 6.2 非挥发性溶质水溶液浓缩 膜蒸馏与其他膜过程相比，其主要优点之一是 可以在极高的浓度条件下运行，即可以把非挥发性 溶质的水溶液浓缩到极高的程度，甚至达到饱和状 态。吴庸烈等28采用自制的不对称聚偏氟乙烯膜开 展了从牛磺酸废液中回收牛磺酸的实验研究；杜军 等29使用聚偏氟乙烯微孔膜，以减压膜蒸馏法浓缩 含铬离子水溶液体系； Tomaszewska30利用直接接 触式膜蒸馏浓缩纯化氟硅酸、柠檬酸和硫酸等酸溶 液，对柠檬酸和硫酸的截留率接近 100，对氟硅 酸可将浓度从 2浓缩至 35，且发现对非挥发性 酸的膜蒸馏过程类似于盐溶液的膜蒸馏过程； Rincon 等用直接接触式膜蒸馏浓缩甘醇类水溶液， 截留率亦接近 100；膜蒸馏技术用于浓缩果汁等 液体食品加工过程中， 具有保持食物原有的色、 香、 味，营养不被破坏等突出优点，但上述工作大多仍 处在实验室研究阶段。 6.3 水溶液中挥发性有机物溶质脱除 膜蒸馏用于脱除挥发性有机物的研究已有很 多，如从水溶液中脱除甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、 氯仿、甲基异丁基酮以及卤代挥发性有机化合物， 同时脱除丙酮、乙醇和丁醇等。恒沸混合物采用膜 蒸馏处理，可打破固有的气、液平衡关系，得到较 好的分离，如甲酸/水恒沸混合物的分离31、丙酸/ 水恒沸混合物的分离32。 6.4 废水处理 膜蒸馏在废水处理方面应用前景广阔。 Zakrzewska 等33经研究发现，膜蒸馏在处理低放射 性废水方面具有突出优点，能够将放射性废水浓缩 至很小的体积，并具有极高的截留率，很容易达到 排放标准。Cryta 等34采用超滤/膜蒸馏集成处理含 油的废水，经超滤得到的渗透液含油小于 5 mg/L， 再将超滤得到的渗透液经 MD 进一步净化，油可以 全部除去，另外可将水中 99.5的有机物和 99.9 的溶质除去；沈志松等35采用减压膜蒸馏处理丙烯 腈工业废水，可以达到国家颁布的丙烯腈排放控制 要求； Banat 等36采用 PP 管状膜组件对含亚甲基蓝 的废水作为料液进行了真空膜蒸馏的实验研究，效 果良好。 7 结 语 综上所述，近年来，膜蒸馏过程的研究取得了 非常大的进展，在对机理的数学描述、膜蒸馏组件 的优化设计等方面已取得了阶段性的成果，但从工 化 工 进 展 2007 年第 26 卷 172 业化应用的角度而言，尚存在需亟待解决的问题。 (1) 研制分离性能好、价格低廉、耐腐蚀的膜 蒸馏用膜。目前可利用的 PTFE 膜的成本很高且不 易制成中空纤维膜；PVDF 膜疏水性不是很好；PP 膜易产生静电且易被污染。因此要在我国实现膜蒸 馏的工业化应用，迫切需要研制出分离性能好、价 格低廉、 耐腐蚀的膜蒸馏用膜， 尤其是中空纤维膜。 (2) 完善膜蒸馏机理模型。目前，虽然研究者 已针对各自的研究体系，提出了一系列描述膜蒸馏 机理的模型，但这些模型的提出大多是针对具体的 实验装备和过程，不少模型中存在大量的难以确定 的参数，故膜蒸馏的机理模型尚需进一步完善：模 型的数学表达尽量简洁，普适性强；考虑料液温度 升高时，膜蒸馏组件热损失增加而造成的影响；考 虑对小型设备工程放大过程中诸因素对传热、传质 的影响。 (3) 膜组件的优化设计。膜蒸馏的工业化应用 的实施，必须提高膜通量，提高整个操作过程的热 效率，降低能耗，因此对膜组件优化及工艺设计， 也是实现膜蒸馏工业化所必须解决的课题。 参 考 文 献 1 Fortunato Lagana，Giuseppe Barbieri，Enrico Pridi. 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