（环境科学专业论文）华北地区pm10区域性污染特征分析.pdf

摘要 度可以在一定程度上反映城市污染物局地变化受区域污染的影响程度。区域性 污染影响范围和影响程度不是稳定不变的。e o f 分解结果表明：不同的污染过 程中p m l o 浓度呈同步变化趋势的城市不同；同一次污染过程中，随着污染的发 展，区域性污染范围也不断变化，p m l o 浓度积累速度也不尽相同。灰色关联度 分析表明：不同的污染过程，区域污染程度不同，同一次区域污染中，区域污 染对不同城市影响程度不同。 关键词：华北p m 】o 区域性污染 a b s t r a c t a b s t r a c t t h er e g i o n a lp o l l u t i o no fp a r t i c u l a t em a t t e rh a sb e e nb e c o m i n gi n c r e a s i n g l y s e r i o u st h e s ey e a r s ，w h i c hm a k e st h eu r b a np a r t i c u l a t em a t t e rp o l l u t i o nc o n t r o lm o r e d i f f i c u l t e t h u s ，t h ep r e c i s ed e f i n i t i o no ft h em e a n i n go fr e g i o n a lp o l l u t i o no f p a r t i c u l a t em a t t e r ，a n a l y s i s o fc h a r a c t e r i s t i c so fr e g i o n a lp o l l u t i o no fp a r t i c u l a t e m a t t e ri so fg r e a ts i g n i f i c a n c ef o re f f e c t i v e l yi m p r o v i n gt h eu r b a ne n v i r o n m e n t q u a l i t y t i m es e r i e so ft h ep m l oh o u r l yc o n c e n t r a t i o ni n n o v e m b e r2 0 11a t6 2 m o n i t o r i n gs i t e si ne i g h tc i t i e s i nn o r t hc h i n aa r eu s e di n t h i sa r t i c l e m a i n c o r r e l a t i o np a t t e r na n a l y s i s ，e o f ( e m p i r i c a lo r t h o g o n a lf u n c t i o n ) d e c o m p o s i t i o n m e t h o d ，a n dg r e yr e l a t i o n a la n a l y s i si sc o n b i m e dt oa n a l y z et h ep m l 0r e g i o n a l p o l l u t i o nc h a r a c t e r i s t i c si nn o r t hc h i n a t h em a i nc o n c l u s i o n sa r e a sf o l l o w s ： 1 ) p m l oc o n c e n t r a t i o n si nd i f f e r e n ts i t e sw i t h i nc i t yr e l a t et oe a c ho t h e rc l o s e l y ， a n dc h a n g es y n c h r o n o u s l yi ng e n e r a l s ot h es i t e so fc o m p a r a b l ep m l 0c o n c e n t r a t i o n l e v e lc o u l db er e m o v e di no r d e rt os a v ef u n d sa n dm a t e r i a lr e s o u r c e i no r d e rt o i d e n t i f ya n d e x t r a c tt h eo v e r a l l p o l l u t i o nl e v e l a n dt h eo v e r a l lt r e n do fp m 10 c o n c e n t r a t i o ni nac i t y ，am e t h o dc o m b i n i n gm a i nc o r r e l a t i o np a t t e ma n a l y s i sa n d e o f ( e m p i r i c a lo r t h o g o n a lf u n c t i o n ) d e c o m p o s i t i o nm e t h o dh a sb e e ne s t a b l i s h e d t h er e s u l t ss h o wt h a t ，i nt h et r e n do b t a i n e df r o mt h i sm e t h o d ，m i n o rd i s t u r b a n c e sa n d r a n o d o mn o i s ef a c t o r sf r o ml o c a ls o u r c e so fp o l l u t i o ne m i s s i o n sa n dl o c a l m e t e o r o l o g i c a lc o n d i t i o n s ( s u c h a sw i n ds p e e d ，w i n dd i r e c t i o n ) h a sb e e nf i l t e r e d 2 ) p m l oc o n c e n t r a t i o ni ne i g h tc i t i e so ft h en o r t hc h i n ac h a n g e dc y c l i c a l l ya n d s y n c h r o n o u s l yi nn o v e m b e r 2 011 s i xp o l l u t i o np r o c e s sh a sb e e ne x p e r i e n c e dd u r i n g t h ep e r i o d t h e r ea r ed i f f e r e n c e so fl a s t i n gt i m e ，a f f e c t e da r e a sa n dt h et r e n do fp m l 0 c o n c e n t r a t i o nb e t w e e nd i f f e r e n tp e r i o d s p o l l u t i o np r o c e s s e sw e r ed i v i d e di n t ot w o t y p e sa c c o r d i n g t ot r e n d so fp m l 0c o n c e n t r a t i o n ：1 ) s u s t a i n e dh e a v yp o l l u t i o np r o c e s s ， i nw h i c ht h ep m 1oc o n c e n t r a t i o ns t a b l e da t ah i g hl e v e lf o ral o n gt i m e ；2 ) a c c u m u l a t i v ep o l l u t i o np r o c e s s ，i nw h i c ht h ep m10c o n c e n t r a t i o na c c u m u l a t e d 3 ) r e g i o n a lp o l l u t i o n i sar e l a t i v ec o n c e p t ，s oi t s n e c e s s a r yt o d e f i n ei t s a b s t r a c t c o n d l t l o n so fe x i s t e n c e a r t i f i c i a l y r e g i o n a lp o l l u t i o ni sn o te t e m a l ，b u to c c u r w i t h i na s p e c l t i e dr a n g ei nas p e c i f i cp e r i o do ft i m e t h e s c o p ea n dt h ee x t e n to fr e g i o n a l p o l l u t i o nc h 锄g e so v e rt i m e - i na p o l l u t i o np r o c e s s ( 3 - 7d a y s ) ，i fc o n c e n t r a t i o n so f p o 上上u t a l l t so fan u m b e ro fc i t i e sw i t h i na c e r t a i nr a n g eo fc o n c e n t r a t i o n so f p o l l u t 柚t s c n a n g e8 y 1 1 c h r o n o u 8 1 yi ng e n e r a l ，t h i sp h e n o m e n o nc o u l db eu n d e r s t 0 0 d a sr e g i o n a l p o l l u t l o r l t h e r e f o r e ，t h er e g i o n a l p o l l u t i o nm u s tm e e tt w oc o n d i t i o l l s ： 1 、t h e c o n c e n t r a t l o no f p 0 1 1 u t a n t sc u m u l a t e si na p o l l u t i o np r o c e s s ；2 ) t h ec o n c e n t r a t i o no f p 0 1 1 u t 觚t so fan u m b e ro fc i t i e sc h a n g e s s y n c h r o n o u s l y 4 )w h l l et h er e g i o n a lp o l l u t i o n ，u r b a np o l l u t a n tc o n c e n t r a t i o n s a r ei n f l u e n c e d b yb o t hr e g i o n a lp o l l u t i o na n dl o c a l p o l l u t i o n t h eu r b a np o l l u t 枷c o n c e n 仃a t i o n s c n 踟g e smc o n s i s t e n tw i t ht h es i g n a lo fr e g i o n a l p o l l u t a n t sc h a n g e s ，b yw h i c ht h e d e g r e eo f1 n n u e n c e0 ir e g i o n a lp o l l u t i o nc a nb er e f l e c t e d t h e s c o p eo ft h er e g i o n a l p o l l u t i o ne f f e c t 洲a sd i f f e r e n tb e t w e e n d i f f e r e n tp o l l u t i o np r o c c e s s w i t h i na r e g i o n a l p o l l u t i o np r o c e s s ，c i t i e sw h i c hi n f l u e n c e dm o r eb yt h e r e g i o n a lp o l l u t i o no w e da k e yw o r d ：n o r t h c h i n a ，p m l o ，r e g i o n a lp o l l u t i o n i v 南开大学学位论文使用授权书 根据南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法，我校的博士、硕士学位获 得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。 本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在 著作权法规定范围内的学位论文使用权，即：( 1 ) 学位获得者必须按规定提交学位论文( 包 括纸质印刷本及电子版) ，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文， 并编入南开大学博硕士学位论文全文数据库；( 2 ) 为教学和科研目的，学校可以将公开 的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文 摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；( 3 ) 根据教育部有关规定，南开人学向教育部 指定单位提交公开的学位论文；( 4 ) 学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方 数据电子出版社和中国学术期刊( 光盘) 电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并 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l o 区域性污染 的特征以及p m l o 区域性污染对p m l o 局地浓度的影响还没有系统的研究。如何 准确的识别出区域性污染并判断区域性污染对城市局地环境的影响程度对于区 域性污染评价及控制具有重要意义。 第二节文献综述 1 2 1 区域性大气污染的内涵 区域性大气污染表现为大范围的同步污染特征，同时各个城市污染程度也 呈现不一致的状态，且污染变化也可能不完全一致【l 】。如何准确的识别出区域性 污染并判断区域性污染对城市局地环境的影响程度对于区域性污染评价及控制 具有重要意义。 区域性大气污染已形成共识。城市规模的不断扩张，以及区域内城市的连 片发展，使得城市空间集聚，导致密集城市群出现，给区域污染提供了污染来 源，同时大气的动力、化学等过程使得大气污染跨区域叠加和输送，从而导致 1 第一章绪论 区域性污染，因此，区域性大气污染的形成与经济发展水平、能源结构、地理 特征、天气形势等因素都有着密切的关系。任阵海等的研究表明，大气环境质 量的区域性特征已在中国明显呈现，且在中小城镇快速发展、重要污染物强排 放源的有效控制的共同作用下，我国大气环境的区域性污染特征将愈加明显， 大气输送网络是影响其分布的重要因素。因此城市大气环境治理和改善，需要 综合考虑大气输送网络中相互作用地区的影响，实施综合性防治措施。但是中 国当前的大气环境管理模式仍然为地方政府只对当地环境质量负责，污染防治 措施仍然以改善当地环境质量为目标，这种“各自为战”的大气环境管理方式，在 区域性大气污染问题中难以发挥有效的作用。欧美等发达国家在区域大气环境 管理方面有所尝试，如美国现已形成大气污染联合控制管理体制，在联邦环境 保护署、i 1 5 口地方政府之外，设立了专门的州际输送委员会。我国在区域大气 环境质量管理方面也有一定的进展，如北京奥运会、上海世博会和广州亚运会 期间，为了保证活动城市的大气环境质量，活动城市周边地区如华北六省、长 三角三省市和珠三角打破行政界限，成立领导小组并签署环境保护合作协议， 共同编制实施空气质量保障方案，进行了区域联防联控的探索，取得了很好的 环境效果。 关于区域性大气污染问题，国际上已开展过较多的综合性研究，包括：大 气污染长距离输送的合作研究计划( l r t a p , 1 9 7 2 ) 、s a nj o a q u i n 峡谷空气质量 研究s j v a q s 【2 ( s a nj o a q u i nv a l l e ya i rq u a l i t ys t u d y , s o l o m o n ，19 9 4 ) 、美国南部 地区氧化物研究s o s 【3 j ( s o u t h e r no x i d a n t ss t u d y , c h a m e i d e sa n dc o w l i n g ，19 9 5 ) 、 南加州空气质量研究s c a q s 【4 j ( s o u t h e r nc a l i f o m i aa i rq u a l i t ys t u d y , l a w s o n ，e t a l ， 1 9 9 5 ) 、太平洋传输及化学演变实验t r a c e p 5 1 ( t r a n s p o r ta n dc h e m i c a le v o l u t i o n o v e rt h ep a c i f i c2 0 0 1 ) 以及海湾区域大气化学实验b r a c e 【6 j ( b a yr e g i o n a l a t m o s p h e r i cc h e m i s t r ye x p e r i m e n t ，2 0 0 7 ) 等，这些研究项目对近地面层大气颗 粒物特别是细颗粒物、臭氧等污染物进行了较深入的研究，并取得了较好的研 究结果，运用的技术手段主要为：外场监测、实验研究和模型模拟，此外，还 应用了如空中航测和地基雷达观测等先进环境探测技术。国外学者对的区域性 大气污染问题进行了相关研究。如d c e b u r n i s 等研究了爱尔兰的局地性和区域 性大气污染 7 om 撕a i g a s s m a n n 等对阿根廷的区域大气污染问题进行了研究， 分析了区域性大气污染发生的潜势【8 】。j a f f e 等分析了亚洲对美国c h e e k a 海峡环 第一章绪论 境质量的影响，其研究结果表明，亚洲地区春季的人为污染物经远距离输送已 严重影响了美国北部的大气质量【9 j 。j a c o bb a k e r 对影响英国空气质量的气团的后 轨迹进行了聚类分析，分析结果表明农村背景点和城市背景点气团的颗粒物浓 度及其行为都有显著差别，来自东面欧洲大陆的缓慢气团导致研究区域出现较 高的颗粒物浓度，西南方向的气团以及跨越大西洋的西面气团则导致研究区常 常出现较低的颗粒物浓度【1 0 j 。r a m o n al a l l 等对纽约市p m 2 5 的局地源和外来源 进行识别和定量分析，将p m 2 5 来源分为了六类，其中硫酸盐矛h j , i - 来沙尘基本占 了2 0 0 1 年p m 2 小总质量浓度的一半，夏季贡献甚至超过了总质量浓度的一半， 表明远距离传输污染物是纽约市细颗粒物的主要来源【l 川。 国内学者对于区域性大气环境污染的定义差别较大，如王淑兰2 | 、王雪梅 1 3 、张德强【1 4 等认为，区域性大气污染为单个城市及周边地区的大气环境污染， 苏福庆、高庆先认为整个华北地区的大气环境污染可以认为是区域性的大气环 境污染 1 5 _ 1 6 ，马雁军等认为城市群规模的大气环境污染是区域性大气环境污染 1 7 1 ，张志刚等从污染过程的角度定义了区域性大气污染【1 引。 独特的地形结构、气候特征及其天气型导致华北地区的区域性污染特征尤 其明显【1 9 】，并引起了学者们的关注。研究表明，区域性大气污染与天气过程有 着密切关系，特别是秋冬季节，在天气型及其伴随的汇聚系统、流场输送和温 湿层结等因素的综合影响下，华北地区的秋冬季节常常发生严重的区域性污染， 持续小风和不同的稳定天气型共同作用导致华北地区形成区域同步污染【2 。徐 祥德等 2 1 的研究发现，在“马蹄形”地形的影响下，河北、天津和山东等周边 地区的污染物在北京地区滞留，造成北京地区的大气重污染。李成才、毛节泰口2 j 等利用北京市空气污染指数和气溶胶光学厚度资料也得出特殊的地形和污染物 区域性输送对北京市大气环境质量有显著影响。张志刚等【n3 j 指出，华北地区城 市的大气污染相互影响，有明显的区域性污染特征，其中北京大气环境有 2 3 s 0 2 和2 0 p m 】o 白周边地区。王莉莉等的研究表明，西南方向气流导致外来 源输送至天津，滨海新区在局地排放源和外来源输送的双重作用下，大气污染 物积累 2 4 1 。偏南、偏东气流易造成唐山市的大气污染物积累，同时可能对京津 地区输送 25 1 。苏福庆、任阵海等对华北地区的区域性重污染原因进行了研究， 结果表明，污染物在大气输送网络中的输送汇及其摆动中汇聚，导致华北地区 形成重污染区，是华北地区形成区域性重污染的主要形式1 26 i ，特定的大气污染 第一章绪论 过程可导致形成区域性严重污染，如大范围均压场及其持续演变和移动可形成 大气污染汇聚带，污染物在汇聚带汇聚形成区域重污染【27 1 。 高强度的能源消耗使得长三角地区区域性大气污染问题日渐突出，成为我 国重要的区域性污染地区。程真【2 8 j 等的研究表明，城市间污染跨界输送在长三 角地区已十分显著，并可能导致区域性二次污染的形成与加重。朱佳雷【2 9 】等利 用后向轨迹分析了江苏省一次重度灰霾污染的来源，结果表明污染气团经远距 离输送经过河南中东部、苏北地区和安徽省等重要产粮地区，对重霾污染产生 重要影响，刘世玺【3 0 】等对到达南京市的气团后向轨迹的聚类分析也得出了类似 的结果。张艳 3 l 】等利用了m m 5 c m a q 分析上海周边地区大气污染物对上海地 区大气环境质量的影响，结果显示，外来源的区域输送对上海地区s 0 4 二浓度的 贡献率达6 0 - 7 0 。 本研究将着眼于p m l o 浓度的时空分布，从污染过程出发，识别并提取不同 城市p m l o 浓度的同步变化趋势，在此基础上确定区域性p m l o 污染范围，及p m l o 浓度变化特征。 1 2 2 区域性大气污染的度量 区域性大气污染发生时，除了本地贡献外，环境浓度的区域背景也非常重 要。因此污染物环境浓度的区域背景可以作为区域性大气污染的重要衡量指标。 背景浓度是环境科学研究中最基本最重要的概念之一，关乎环境管理的科学性 和有效性，因为不论是评估城市大气环境质量的现状，还是制定颗粒物整治措 施的方案或检验其效果，都需考虑区域背景浓度的影响；土壤环境和水环境背 景值的研究文献较多，可以为城市大气环境背景浓度的含义和计算方法提供参 考 3 2 1 。大气污染物的区域背景浓度受复杂的气象条件及污染物生成转化等影响， 其变化更为复杂，为多变量非线性动态过程。 随着污染形势的变化和发展，为了适应新的污染形势和环境管理模式，背 景浓度的内涵发生了很大的变化。传统的背景浓度或环境本底一般指研究区域 内未受人类活动直接影响的自然情况，通常以远郊或农村站清洁对照点有效监 测值的算术平均代表。环境科学界将此背景值应用在长期环境管理中，使之发 挥了很大的作用。但是随着污染形势的发展，城市颗粒物来源愈加复杂，污染 的区域性问题也愈加明显，即空气中的p m l o 浓度除了本地贡献，区域的环境背 景扮演了重要角色。在应用领域，传统的环境背景概念也正在遭遇极大的挑战， 4 第一章绪论 重新确定适合区域环境管理的环境背景浓度具有理论和现实的意义。 以前的环境背景代表的时间分辨率低( 数日一数年) 且计算方法简单，一 般用有效监测值的算术平均值代替。随着环境管理的精细化，这种低分辨率的 背景值很难为区域污染治理提供依据。由于影响城市的天气系统变化多样，致 使大气污染水平变化很大，因此用一个固定值不能很好代替背景值。另外，以 前选择的背景观测点在某种程度上已经受到局地源的影响，因此直接所谓的背 景监测值代替背景浓度也不合理，例如北京以背景点定陵的年均值( 近6 年为 9 5 1 1 6u g m 3 ) 为环境背景值，则与我国现行年平均二级国家标准( g b 3 0 9 5 1 9 9 6 ) 1 0 0u g m 3 接近，似乎意味着北京市p m l o 的大气环境容量已经为零。 根据传统了上百公背景浓度的定义，背景浓度应代表研究区域内未受人类 活动直接影响的自然情况 3 引。由于各地区自然物质构成与自然发展史的不同， 各种与生命有关的化学物质在自然环境中的背景含量也不同，因此环境背景值 具有地域性特征，即不同的地区有不同的背景值；而要寻找绝对不受污染的背 景值是非常困难的，所以环境背景值实际上是相对不受直接污染情况下某物质 的含量，因此环境背景值具有相对性；由于物质含量随时间等因素而发生变化， 因此环境背景值还有时间性特征。由于大气环境的开放性和大气环流特征，大 气环境质量显示出区域性特征，城市大气污染的区域背景值定义为未叠加城市 局地的污染贡献时，中尺度天气系统所携带的大气污染物的浓度水平。该浓度 水平既包括自然环境背景，又包括大范围长距离输送的污染。可以将城市环境 空气中颗粒物的背景理解为：假设城市不存在污染时，环境中输入城市的颗粒 物浓度水平。这种输入来自中尺度天气系统，代表数千公里范围内、数十小时 的平均污染水平，而且这种平均水平在一定时期内会反复出现。 国外有学者对颗粒物的“背景浓度”定义为：“不受局地人为源影响的浓度， 包括局地自然源排放的浓度贡献以及平流输送到该区域的大气颗粒物的浓度贡 献，这些颗粒物来源于人为源及自然源的排放，一般寿命较长”p4 | 。国内李金 香等认为：大气环境背景值是指未叠加城市局地的污染源时，中尺度天气系统 所携带的大气污染物的浓度水平，该浓度水平即包括自然背景值，又包括大范 围长距离的输送l j5 l 。 对于大气颗粒物的区域污染及区域背景浓度的估算，国外开展了一些研究 工作。美国的一些研究将“美国本土及北美地区的区域背景”视为“自然源排 第一章绪论 放以及来自美国本土及北美以外的其它地区的人为源及自然源排放所造成的污 染”，认为能见度的下降主要是由颗粒物的区域尺度( 及更大尺度) 传输造成的 3 6 】。n a s a 的最新研究成果表明【37 ：根据全球气溶胶示踪模式的模拟结果，美 国东部大气颗粒物的地面浓度约6 5 7 0 的贡献来源于北美地区化石燃料燃烧 所造成的区域污染；美国西部细颗粒物浓度约3 0 - - 4 0 的贡献来源于本地的污 染，约5 0 的贡献来源于自然源( 即亚洲及本地的沙尘、植被排放的有机颗粒 物) ；美国细粒子地面浓度仅有2 6 来源于北美以外地区( 包括亚洲及欧洲) 的化石燃料燃烧排放颗粒物的远距离输送，因此控制区域污染是美国环境空气 管理的最有效和可靠的途径；英国学者【38 j 分析了1 9 9 2 年以来全国的p m l 0 环境 浓度监测资料( 局地污染代表站点及区域污染代表站点) ，发现2 0 0 3 年的浓度 高值主要是区域污染造成的，与区域气象条件有关；德国柏林p 刿“2 0 0 5 - - 2 0 1 0 年清洁空气行动规划”中认为p m ，o 环境浓度来自区域背景、城市背景及局地排 放三者的贡献之和。区域背景的贡献约为4 7 ，城市背景贡献约为2 7 ，局地 排放的贡献为2 6 ，区域污染主要来源于周边国家的工业排放、境外交通及自 然源排放；加拿大不列颠哥伦比亚省( b r i t i s hc o l u m b i a ) 的研究表明：p m 2 5 的 区域背景浓度与季节、地形、气象因素及污染事件等因素有关，平均的背景浓 度水平估计在2 p g m 3 左右，对环境浓度的平均贡献约为2 5 ，随季节波动范围 在1 4 m 3 左右( 在夏季出现峰值) ，森林火灾等污染事件对p m 2 5 背景浓度 的贡献约为2 5 0 p g m 3 ；在加拿大阿尔伯达省( a l b e r t a ) 对p m l o 区域背景进行了 来源解析，结果表明，地壳元素贡献3 0 ( 与农业活动、未受干扰的土壤、铺 装及未铺装的道路、建筑活动等有关) ，原煤排放贡献2 2 ，燃烧排放贡献1 8 ， 区域硫酸盐贡献1 5 4 0 1 。j o r g ep e y 等在研究地中海地区西北部颗粒物区域及局 地贡献中认为，区域背景点受气象条件影响较大而受局地排放影响较小，因此 更适合用于研究区域性气溶胶污染，其研究结果表明，研究区域内p m l o 、p m 2 5 和p m l 的区域的背景值分别为1 8 、1 3 和1 2 u g m 3 ，城市局地对区域背景值的贡 献分别为2 2u g m 3 、1 3u g m 3 和8u g m 3 4 1 o o t c h e p e l 等计算了作为局地尺度c f d 模型的输入参数的p m l o 背景浓度，研究根据空气质量监测数据，结合了傅里叶 序列分析方法和滤波技术研究了葡萄牙首都l i s b o n 城区的空气污染物环境背景 浓度，研究以傅里叶序列分析技术为基础获得空气质量监测数据的谱线密度， 在此基础上考虑较高频率波动的贡献，用迭代平均滑动滤波器滤除与局地排放 6 第一章绪论 和扩散条件相关的短期波动，将空气质量测量数据分解为基线和短期波动两部 分，并以此估计空气污染物背景浓度。研究认为，滤波后的组分比原始监测数 据具有更广泛空间和时间代表性，且更适合用于建立背景浓度值【4 2 1 。n p 6 r e z 等 人在研究地中海西部区域背景变化中认为，颗粒物每日浓度演变受空气循环控 制( 海陆风和山谷风m o u n t a i na n ds e ab r e e z e s ) ，农村夜间浓度较低，将夜间的 p m l o 低浓度估计为大陆p m l o 背景浓度1 4 引。j u n f e n gl i u 等利用三维全球化学传输 模型模拟了硫酸盐、黑炭、有机碳( 不包括二次有机气溶胶) 、矿物尘气溶胶的全 球分布，研究了细颗粒气溶胶洲际传输中的受体一源关系时，将气溶胶背景值定 义为“t h o s ea e r o s o l so v e rar e g i o nt h a tr e s u l tf r o mi n t e r - c o n t i n e n t a lt r a n s p o r t ，d m s o x i d a t i o n a n de m i s s i o n sf r o ms h i p so rv o l c a n o e s ”。他们的研究结果表明：来自其 他大陆源区域的气溶胶是背景气溶胶浓度的主要部分：占表面浓度的3 6 9 7 ， 占气溶胶光学厚度的3 8 8 9 m j 。 目前国内也已开展了一些关于区域大气污染特征及其对局地城市污染的影 响等方面的研究工作，如：任阵海提出大气环境背景场的网络矩阵输送模型并 利用我国大量历史资料制作出全年各季我国大气输送的环境背景场【4 5 j ；苏福庆 等分析了采暖期的重污染天气型演变、垂直温湿层结构及区域污染特征，发现 区域性重污染背景为各类重污染天气型相继影响的复合系统，包括各类天气型 组成的污染物传输、汇聚和区域污染同步累积系统；张志刚使用二维欧拉统计 模式，模拟s 0 2 、硫酸盐、p m l o 远距离输送和沉降过程，分析外来污染对北京大 气环境的影响【4 6 】；w a n gt a o 等 4 7 】研究了珠江三角洲p m 2 5 区域污染随气流输送对 香港地区环境浓度的贡献，认为贡献率在4 8 5 7 ，根据温度变化和等压线将 冬季影响珠江三角洲的天气系统分为三类：北风系统，冷锋到达该地区，周边 有明显降温；东北风系统，等压线由东北向西南，周边降温不明显；东风系统， 等压线由东到西，周边气温升高，此时代表大陆气团的影响减弱。分析不同天 气系统下污染物浓度、成分变化，并和背景点的观测值做比较，最后认定东风 下污染物浓度可以看作是本地区冬季背景浓度。李金香等【，7j 在研究北京市p m l o 环境背景时理解为假设城市不存在污染时，环境中输入北京市p m l o 的浓度水平。 这种输入来自中尺度天气系统，代表上百公里范围内、数时小时的平均污染水 平。同时根据天气形势场、垂直方向上风向一致性、系统影响持续时间等判别 标准区分了系统性和地方性过程，筛选出受系统性过程影响的、“背景时段”的 第一章绪论 监测数据并给出了“背景值”的概率分布。蔡旭辉等 4 8 - 4 9 】用风场诊断模式和大 气扩散模式( 随机游走扩散模拟) 结合气象观测数据，分析和论证北京城区污 染物的输送扩散作用对郊外清洁对照点浓度监测结果的影响，去除这种影响后， 根据p m ，o 浓度概率分布，以最大概率浓度代表背景值，推断冬、春、夏季大气 背景值约为3 0 4 0 u g m 3 ，秋季为1 0 - - 2 0u g m 3 。 颗粒物的背景浓度一般不能直接监测，区分背景和非背景监测值是监测数 据处理中的重要环节。比如，w m o 全球本底监测站之一的澳大利亚c a p eg r i m 站规定，1 0 m 高度的风向在1 9 0 。- 2 8 0 。( 西南) 范围内，即气流来自不受塔斯马尼 亚岛本身和澳大利亚大陆影响的海域时，该站的测量才能代表背景浓度。贾英 韬认为北京市颗粒物瞬时质量浓度具有逐渐升高突然下降的不对称锯齿型周期 变化特征，污染过程由锯齿形基线和双峰分布的日变化两部分组成。日变化中 下午的极小值由垂直方向上的热不稳定引起的平流扩散与湍流混合所致，这个 极小值接近区域背景值。并将锯齿型基线与x 轴之间的面积定义为锯齿型污染 过程中的区域贡献，颗粒物时间变化曲线与锯齿型基线围成的面积代表局地贡 献。 现有城市背景监测站污染物的监测数值中包含了局地污染的影响，不能代 表背景水平。但可以通过设置过滤条件有效的识别和去除城市局地污染的影响， 进而间接估算背景浓度。目前国内外估算背景浓度的方法主要有以下几类：( 1 ) 物理识别方法，根据天气形势场、系统影响持续时问、垂直方向上风向一致性、 大气稳定度等指标区分系统性和局地性大气污染过程，筛选出受系统性过程影 响的“背景时段”的监测数据；( 2 ) 化学识别法，根据颗粒物的粒度分布或化学组 成等特征标识区域背景；根据其它大气污染物的同步辅助观测资料，去除受局 地污染影响时段的监测资料；( 3 ) 数理统计方法，利用判别分析、聚类分析、主 成分分析等技术对表征颗粒物区域背景污染特征的监测数据进行识别；( 4 ) 数值 模拟法，利用轨迹模型、大气动力一化学耦合模型对区域背景污染进行模拟和 情景预测。 本文将以p m 】o 区域性污染的特征为基础，结合灰色关联度分析方法，分析 p m l o 区域性污染对局地p m l o 浓度的影响。 第三节本文研究目标及预期成果 第一章绪论 本论文着重于从p m l o 的区域性污染出发，识别区域性大气污染的特征，确 定区域性污染范围，并估算出区域性大气污染发生时区域背景值对城市局地污 染物浓度的贡献。 主要研究内容包括： ( 1 ) 利用华北地区八个城市的6 2 个监测站点的p m l o 小时平均浓度时间序 列，滤除下垫面状况、局地排放等因素对站点间p m l o 浓度的影响，提取能代表 城市整体污染水平和污染物变化趋势的时间序列，亦即城市内污染物浓度场的 主信号。 ( 2 ) 利用各城市p m l o 浓度场主信号，分析不同污染过程中p m l o 浓度变化 的时空特征，确定区域性污染的时间尺度、空间尺度，以及城市间p m i o 浓度的 同步变化趋势。 ( 3 ) 分析p m l o 区域性污染对城市局地p m o 浓度的影响。 第四节技术路线 9 第二章p m l o 浓度同步变化信号识别方法 第二章p m l o 浓度同步变化信号识别方法 区域性大气污染是相对于局地污染而言的，表现为大范围的同步污染特征， 同时各个城市污染程度也呈现不一致的状态，且污染物的变化趋势也不完全一 致。区域性污染通常由大范围的不利天气形势引起，在区域性污染发生时期， 区域内多个城市的污染物浓度呈同步变化趋势。如何准确的识别出区域性污染 并判断区域性污染对城市局地环境的影响程度对于区域性污染评价及控制具有 重要意义。 受局地排放、下垫面状况等因素的影响，在同一城市内，不同监测点位上 污染物的浓度值既有相似性，也有差异性，污染物浓度的变化既有同步性也有 差异性。是否能以某特定站点的污染物时间序列代表整个城市的污染程度和变 化趋势，或者将多个站点的污染物浓度通过简单的平均来代表城市的整体污染 水平和变化趋势，都是值得探讨和说明的问题。 因此，在研究区域性污染时，如何识别并提取出城市内以及城市间不同监 测点间污染物浓度的同步变化趋势对于区域性污染研究具有重要意义。本研究 称这种“同步变化趋势”为污染物浓度场的主信号，主信号表征了污染物浓度 场的主要变化趋势和整体浓度水平。主相关型和经验正交函数分解( e o f ) 可以 共同确定的污染物浓度场的主信号，主信号可以在某种整体意义上表征污染物 浓度场的主要变化。 第一节主相关型分析 进行主相关型分析定性地分析污染物浓度场中最普遍存在的变化趋势( 或 称污染物浓度场的主要变化方式) 。其具体分析方法如下，若研究区域内有n 个 不同地点的污染物浓度时间序列，m 个时间序列则可以构成一个污染物浓度场， 任选其中一个地点的时间序列作为相关原点，求其与其它站点( 包括自身) 污 染物浓度时间序列的相关性，则可以得到m 个相关系数，这n 个相关系数的组 成称为相关型，由于气流传输等作用，大气中不同地点的污染物浓度时间序列 通常呈一定程度的正相关关系，因此可以认为所得的m 个相关系数中显著( 达 到统计显著性水平要求) 的正相关系数个数越多，则说明该地点与研究区域内 第二章p m l o 浓度同步变化信号识别方法 越多地点的污染物浓度显著相关，那么该地点污染物浓度时间序列的空间代表 性相对较好。对于研究区域内的每个监测站点，均做上述计算分析，显著正相 关系数个数最多的站点其空间代表性最好。在上述分析的基础上可以定义，在 研究区域内污染物浓度场的m 个相关型中，包含正显著相关系数个数最多的那 个相关型为主相关型，主相关型的相关原点污染物浓度时间序列就是广泛存在 于污染物浓度场中的信号，其中相对较多的成分与研究区域内其余地点污染物 浓度变化趋势一致。 主相关型不能描述污染物浓度时间序列变化幅度的大小，也不能得出污染 物浓度场不同变化分量的相对强弱，这一不足可以通过经验正交函数分解( e o f ) 得以弥补。 第二节经验正交函数e o f 分解 经验正交函数( e m p i r i c a lo r t h o g o n a lf u n c t i o n ，e o f ) 也称自然正交函数，是一 种分析标量场空间结构特征及时间演变规律的方法，广泛应用于气候变化及其 它相关的地学研究领域 5 0 _ 5 ，其功能是从气象变量场的资料集中识别出主要的 相互正交的空间分布型，用少数几个新变量序列反应原多个变量的变化信息， 可将多个变量化为少数变量，降低资料的自由度和维数。 对于研究区域内的m 个空间点或城市，其n 次大气污染物浓度观测值可构 成一个污染物浓度场，此污染物浓度场的矩阵形势可表示为： ( 2 1 ) 其中x i i 表示任一空间格点或站点i 上在任意时刻j 的污染物浓度观测值，对 于污染物浓度场中任何