（原子与分子物理专业论文）双色场中里德堡钾原子的量子干涉效应及相干激发.pdf

摘要 本文用多态展开方法，首次对里德堡钾原子与双色场相互作用时诱发的量子干涉效应 进行研究。计算表明，布居数跃迁过程中的干涉现象主要是由于共振跃迁的不完全性造成 的，干涉相消与相长取决于相邻两次共振跃迁之问的相位积累口。当口= _ 2 k 石( 扫o ，1 ，2 ) 1 时，发生干涉相长。当口= 一2 万( + 圭) ( 肛o ，1 ，2 ) 时为干涉相消。本工作启发我们可以通过 z 控制外场条件实现对量子态的操纵和控制。 本文还使用多态展开方法，对静电场中里德堡钾原子在s t l r a p 方法下的跃迁特性进 行了定量计算。结果表明，布居数的跃迁特性跟脉冲作用时间和脉冲叠加大小有关，当两 者数值合适时，布居数可以不经过中间态，直接完全跃迁到末态，并形成了态囚禁；发生 布居数完全迁移时，激光频率可以偏离各自单光子共振的值，但s t o k e s 、p u r n p 的组合一 定要满足条件缸= p ，即整个过程满足双光子共振。我们的计算为使用s t i r a p 方法操 纵里德堡原子提供了理论依据。 关键词：多态展开方法，频率调制场，量子干涉效应，布居数相干捕获，s t 碌a p 方法， s t o k e s 激光，p 啪p 激光。 a b s t r a c t u s i n gt h et h e o r yo ft i m e d e p e n d e n tm u l t i l e v e la p p r o a c h ，w eh a v e ，f o rt h ef i r s tt i m e c a l c u l a t e dt h eq u a n t u mi n t e r f e r e n c ei n d u c e db yt w o - m o d ef i e l d si np o t a s s i u ma t o m t h e c a l c u l a t i o nr e s u l t ss h o wt h a tu n c o m p l e t et r a n s i t o nr e s u l t si nq u a n t u mi n t e r f e r e n c ea n dt h e r e s u l t sd e p e n do nt h er e l a t i v ep h a s ea c c u m u l a t e db yt h et w os t a t e sd u r i n gt h e i re v o l u t i o n i nb e t w e e nc r o s s i n g w h e n 口i s 一2 七7 ( 肛o ，l ，2 ) ，t h er e s u l ti sc o n s t r u c t i v e i n 蛔惋r e n c e w h e n 口 s 一2 万( 七+ 三) ( 七= o ，1 ，2 ) ，t h er e s u l t i sd e s t m c t i v e i n t e r f e r e n c e t h er e s u l t se n l i g h t e nu s 。nt h ef a c t t h a tw ec a nm a n i p u l a t et h eq u a n t u ms t a t e st h r o u g hc h a n g i n gt h ec o n d i t i o no fo u tf i e l d 5 w ea l s o ， u s i n g an u m b e ro fc o u p l e ds t a t e si n s t e a do fo n l yt h r e es t a t e si n v 0 l v e d c a l c u l 8 t et h ep o p u l a t i o nt r a n s f e ra m o n gt h eq u a n t u ms t a t e so fr y d b e r gp o t a s s i u ma t o mv i 8 t h es t lr a p o u rc a l c u l a t i o n si n d i c a t et h a tp o p u l a t i o nt r a n s f e ri sr e l a t e dt ot h ep u i s e d u r a t i o na n do v e r l a p t h ep o p u l a t i o nc a nb ed i r e c “yc h a n n e l e dt ot h ef i n a ls t a t e ，l e a v i n g n op o p u l a t i o ni nt h ei n t e r m e d i a t es t a t ew h e nt h ep u l s ed u r a t i o nta n dd e l a yfe a c ha r e t u n e dt oa na p p r o p r i a t ev a l u e t h el a s e rf r e q u e n c i e se a c hc a nb et u n e do f ft h e i rr e s p e c t j v e r e s o n a n tf r e q u e n cy b u tt h ec o m b i n a t i o no fp u m pa n ds t o k e sf r e q u e n c i e sm u s tb er e s o n a n t w i t ht h et w o p h o t or a m a nt r a n s t t i o n t h ep a r a m e t e r st h a tw eo b t a i n e dc a nb er e a l i z e di n t h ee x p e r i m e n t ，s oi ti s p o s s i b l e t oa c h i e v et h e c o m p l e t ep o p u l a t i o nt r a n s f e rv i a t h e s t l r a p o u rc a l c u l a t i o ni st h eb a s eo fm a n i p u l a t i o na t o mt h r o u g hs t i r a pm e t h o di n e x p e r i m e n t k e y w o r d s ：q u a n t u mi n t e r f e r e n c e ，f r e q u e n c y m o d u l a t e df i e i d ，c o h e r e n tp o p u i a t i o nt r a p p i n g t i m e - d e p e n d e n tm u l t i l e v e la p p r o a c h ，s t i r a pm e t h o d ，s t o k e s1 a s e r ，p u m pl a s e r 第一章绪论 第一章绪论 1 1 里德堡原子的物理特性 人们对原子结构的研究，源于对处于低激发态氢原子性质的研究，并取得了重要理论 成果。随着实验技术的发展，尤其是可调谐燃料激光器的问世，原子和分子高激发念光谱 学的研究领域十分引人注目。对原子而言，高激发态是指原子中的电子被激发到主量子数 n 很大的量子态。当原子的一个价电子处于一个主量子数很大的态时，价电子远离原子实， 此时原子表现出来的特性是类氢的。原子在这种状态下，原子实的正电荷对价电子的作用 是主要的，而原子实结构的影响是次要的，一般的把原子的这种状态，称作里德堡态或高 里德堡态，也可以简单的称作高激发态。 里德堡原子具有以下物理性质：( 1 ) 罩德堡原子的能级公式为e 。，= 一害竺素，其 中r 为里德堡常数，为量子亏损数。由公式可知，里德堡原子外层电子的结合能可近似 的表示为e 。* ，即n 越大结合能越小，表明里德堡原子很容易被电离。其相邻两个束 缚态之间的能量间隔近似为舡。t 去，即n 越大间隔越小。所以要检测和分辨里德堡原子 光谱必须要有高分辨率光谱技术。( 2 ) 主量子数为n ，角量子数为，的里德堡原予外层电子 的轨道半径的平均值为： ，= 2 【1 + 三( 1 一半) h ，其中，为氢原子第一玻尔轨道。 所以里德堡原子体积很大，轨道半径与疗2 成正比。( 3 ) 当原子外层电子处于( n ，) 状态时， 根据量子辐射理论可得自发辐射寿命r 与n 的关系为：l * ”3 【2 1 。此式表明处于高激发态 的里德堡原子是一个寿命很长的体系，它比一般情况下原子的寿命要长得多。( 4 ) 谱线的 自然宽度窄，一般要比d o p p l e r 线宽小很多。因此谱线的共振宽度主要取决于d o p p l e r 宽 度或者激光的宽度。( 5 ) 从高里德堡态自发跃迁到比较低的态的几率小，但其诱导几率不 一定小。 1 2 外场中的里德堡原子 里德堡原子随着主量子数n 增加，原子半径、外层电子与外场的耦合以减小。因此， s t a r k 相互作用对原子的能级结构有很大的影响。所以里德堡原予在外电场中的行为更是一 第章绪论 个非常引人注目的课题。 因为在哈密顿量中，外电场项r ( 例如电场沿z 轴方向时，电场项为户c o s 口) ，而， n 。因此，外电场强度为厂的静电势与疗的标度关系历2 。因为不同强度的外场对处于 场中的罩德堡原子的影响不同，通常情况下有以下几种情况。( 1 ) 当向2 0 ) o i 波 汰厂 d ) 1 1 1 3 t m e 图1 4 ( a ) 拉比频率随时间的变化曲线：( b ) 混和角口随时间的变化 ( c ) 缀饰态本征值随时问的变化；( d ) 初始态和末态布居数随 时问的变化曲线 1 2 0 1 c o i | n q o q 0 第一章绪论 1 5 3 绝热条件和最佳脉冲推进 出以上讨论可知，不够强的耦合会导致体系经历非绝热过程。绝热条件可以从 h a n l i l t o l l i a n 中得出3 2 1 ，其非绝热耦合的矩阵元为扣1 西。) 。体系经历绝热耦合的条件为， 此矩阵元远小于外场引起的能级分裂，即 附i 1 w t wo i ( ) 利用( 1 4 ) 可得 ( d 1p ) 2 一扫s i n ( 1 1 2 ) 由于绝热限制s i n = l 则 蚓 w 2 一w 。l ( 3 ) 利用等式( 1 6 ) ，式( 1 ，1 3 ) 可写为【3 3 】 q ， a 。) l 可以达到1 。然而当辐射耦合还很弱时，混和角目的变化率已达到了最大值。等式 ( 1 1 3 ) 不能被满足，由于非绝热耦合会损失掉一部分布居数。对于最佳推迟来说当q 彬 t 一 q p 一2 f c = 一q一一+ j一2 p c；一q p 一 ，q 一 笙二童堕堡 达到最大值时，混和角移等于署。图( i ，5 ) 锰示了跃迁效率随脉冲叠加大小变化的情况。 1 0 0 b o 6 0 4 0 2 0 o j j 蟛 。al j illl i _ _ l j 、 翮i 1 0 0 05 0 0o- 5 0 0 d s p i a c e m e n tm m l 幽1 5 态3 到态3 p 2 的跃迁几率岁脉冲叠加变化曲线 菩一艿c一u一长0_|啦i毋c西占 第一章 频率调制场与里德堡原子相互作用的理论和方法 第二章频率调制场与里德堡原子相互作用的 理论和方法 2 1 电磁场与原子相瓦作用的半经典理论和j 幽埘西增口方程 所谓电磁场与原子相互作用的半经典理沦，就是把原了看成卟量子力学体系，而电 磁场用一个连续变化的经典场来描述，即把电磁场看成一个外界微扰来研究在它的影响r 原了在不同能级问的跃迁的理论方法。本文将采用这种方法。 采用c o u l o m b 规范，使电磁场的标势为零。设单电子原子中价电子受到原了实的作 用势为叫n ，则价电子在电磁场中运动的s c m d i n g e r 方程为【3 5 】： 旃詈响= 剖( 五一j 刁2 删k 。 = 击f p 2 _ j 一五号 叫响， ， 其中面= 捕v 为动量算符，j 为电磁场的矢势，对线性单色电磁场的矢势可以表示为 j ( i ，f ) = 动os i n ( 珊f 一云i )( 2 ，2 ) 其中i 为电磁场极化方向的单位矢量，。4o 为电磁场的振幅，为电磁场的角频率，t 为 波矢，其大小为h = m ，。 考虑到我们关心的微波波段的电磁场的波长远远大于原子的线度勒( a 0 为b o i l r 半径) 町以引入偶极近似，。oc c1 ，此时电磁场的矢势仅仅依赖于时间，( 22 ) 式简化为： 爿( f ) = 云4 0s i n m 2( 2 3 ) 利用电磁场的横波条件v j ：o 和西与j 的对易条件声j j 声= 一访v j ，则方程( 2 1 ) 利用电磁场的横波条件v j ：o 和西与j 的对易条件芦j j 予= 一腩v j ，则方程( 2 1 ) 变为： 1 5 第二章频率调制场与里德堡原了相且作用的理论和方法 垮2 一知声丢九叫叩，z ， 4 ， 由于使用了偶极近似，2 项仪仅依赖于时间t ，而与坐标无关，可以通过下面的幺正变换 将其从方程中消去： 师，归唧 嘉k w 小珀， 于是f 2 4 ) 简化为： 腩扣2 愕妒 ( 2 5 ) ( 2 6 ) 上式通常称为在速度规范下原子在电磁场中的含时s c l l r 6 d i n g c r 方程。 事实上，人们常用的含时s c h 帕d 协g e r 方程的另一种形式是它在长度规范下的表达式， 可以通过在上式中引入一个幺正变换而得到，即令： 甲( i ，) 将上式代入( 2 6 ) 式，由 熹j 。c i ，+ v 。c i ， e 告j i ( 2 7 ) ( 2 8 ) ( 2 9 ) 卜 卅z 毗旺旷嘉咖撕p i 眨 则( 2 6 ) 式变为 一r甲，矿+ 一p 一4 户丽 ，r不 兰_ 若 p 翻 儿 a 一西 + f 己一w 撕百膪鬲 第二章频率调制场与里德堡原了相互作用的理论和方沾 访跏力，= 愕n 附，+ 嘉 净i 卜 同样，作与( 2 5 ) 式相同的幺正变换将爿2 项消去，并考虑到电场强度与电子的作用远远大 于磁场的作用，忽略磁场的作用，电场强度与矢势的关系为： 肌1 ：一土丝盟 ca f ( 2 1 1 ) 式简化为： 捕鲁v 。c i ，r ，= 一嘉v 2 十矿c ，一e i 云t ， c c i ， f 2 1 2 1 ( 2 1 3 ) 上式就是常用的在长度规范下，价电子在原子实和电磁场作用下的含时s c h r 6 d i n g e r 方程。 本文也将采用长度规范下的含时s c l l r 6 d i n g e r 方程进行研究和计算。 2 2 求解里德堡原子在频率调制场中含时s c h r 6 d i n 譬e r 方程的一般方法 当一个原子同时受到静电场、微波场和一个强度很弱频率很低的射频场作用时，由于 射频场所起的作用实际上是一种调制作用，通常情况下将这三个外场的搭配称作频率调制 场。很明显，频率调制场就是。种非周期的交变电磁场。理论研究里德堡原子在频率调制 场中的特性，归结为求解原子的含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式。该方程看似简单，实际 上一般是不能严格求解的。目前现有的求解该方程的方法大致可以分为三类，即微扰法、 解析法( 半解析法) 和直接数值求解法。 当外电磁场的电场强度远远小于原了核对价电子的c o u l o m b 场作用时，可将外电磁场 作为微扰来处理，一般使用微扰法可以得到比较理想的结果。但当外电磁场的电场强度大 于原子核对价电子的c o u l o m b 场作用时，微扰法就不能给出有意义的结果，这时就需要借 助非微扰法来求解含时s c l r 6 d i n g e r 方程。在非微扰法中，有时人们期望能够找到含时 s c l l r 6 d i n g e r 方程的解析解( 或半解析解) ，这是由于解析解不仅给出的结果简单，便于把 握规律，而且物理意义明确。方程( 2 1 3 ) 式一般是没有解析结果的，因为一般情况f 该 方程是不可分离变量的。但在某些特定的条件下，采用某些简化近似模型，求解该方程却 r ，1 可以给出解析或半解析的结果。如在1 9 6 5 年，k e l d y s h 在研究原子的多光子电离过程时”， 使用短程c o u l o m b 势模型，将多光子电离的初态当作未受外电磁场微扰的原子基态，而末 第二章频率调制场与罩德堡原子相互作用的理论和方法 态则取严格可解的自由电子在电磁场中的解析解v 0 1 k o v 态，从而得到多光子跃迁矩阵元的 解析表达式。此后，该方法经f a i s a l 【3 7 和r e i s s 【3 8 】考虑外电磁场对原子波函数的畸变进行 修正后，称为k e i d y s h f a i s a l r e i s s 方法。a m m o s o v 等人把电磁场看作准静电场来研究具有 长程c o u l o m b 势的多电子原子在电磁场中的电离，同样也得到了电离速率的解析解，这个 解析解仅在隧道电离区适用。该解析解的结果与实验结果进行比较时，对一些原子在。+ 定 程度上能较好的符合，但对另一些原子体系则明显不符。最近，g o u 【j 刈对有效作用势进行 了改进后，将其应用于原子在激光场中的电离速率的计算，计算结果得到改善，将该模型 应用于分子体系也得到了定性的结论。总之，解析解或者半解析解的结果仅仪对某些特定 的原子或特定的条件下才适用，因此它的应用范围受到了很大的限制。 事实上，比解析法或半解析法应用范围广、结果更精确的方法是使用数值方法直接求 解含时s c h r 6 d i n g e r 方程。随着计算机性能和速度的飞速提高和计算方法的不断完善，使用 计算机来直接进行数值求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程，研究时变电磁场与原子相互作用，模拟 原子在时变场中的运动规律，已成为一个非常活跃的领域 4 0 ，4 1 1 。下面仅就几种常用的直 接数值求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程的方法作简单概述： f l o q u e t 方法：该方法于1 9 5 5 年首次被a u t l e r 和t o 、v n e s 用于研究两态原子模型在外 电磁场中的跃迁过程”“，此后被广泛应用于单色外电磁场中原了的多光子激发和电离过程 【4 3 - 4 扪。该方法的基本思路是：对单色的外电磁场，其体系的h 锄i l t o i l i a n 是时间的周期性 函数，可以将( 2 1 3 ) 式中的电子波函数表示为f l o q u e t 矢，而每一个f 1 0 q u e t 矢也是时间 t 的周期函数，且周期与外电磁场的周期相同。然后将f l o q u e t 矢按某一基函数展开( 如用 零场下的原子波函数作为基函数0 4 0 1 ) ，将含时的s c i l r 6 d i n g e r 方程转变为无穷多个不含时间 的线性藕合方程组。再根据具体的问题将无穷多个方程截断为有限个，由边界条件，通过 矩阵对角化的方法得到体系的准能量( q u a s i e n e 唱y ) 和波函数。该方法的优点是将求解含 时的偏微分方程转换为非含时的代数求解过程，原理上只要所取的基矢数量足够多可以达 到很高的精度。但由于对角化矩阵所耗费c p u 的时间与n 3 成正比关系，其中n 等于将波 函数展开时所取的原子态数与f l o q u e t 光子数( 边带数) 的乘积。很明显要想达到足够高 的精度，必须增大基函数的个数。对多光子跃迂过程，n 随着基函数个数的增加急剧增大， 因此即使对于一个简单原子体系的多光子过程的计算，耗费机时也是惊人的，甚至是不可 能的。r a o 等【4 7 4 8 在1 9 9 9 年对传统的f l o q u e t 方法作了重要改进。他们用体系准能的大 小作为排列排列顺序来分区计算体系的长时平均跃迁几率，这样就可以采用l a n c z o s 算法， 18 笫_ 二章频率调制场与罩德堡原子相互作用的理论和方法 使体系的十分巨大的f 1 0 q u e t 矩阵对角化计算简化为对一系列能区的矩阵对角化计算，极 大地减少了对计算机内存的要求。更重要的是，他们发现只有与初态能量接近的f l o q u e t 矢对长时间平均跃迁几率有贡献，而原离初态能量的f l o q u c t 矢的贡献可以忽略。这就极 大地减小了计算工作量，使得用该方法进行多光子过程的理论研究有了实质性进展。 分裂算符法( s p l i t o p e r a t o rm e t h o d ) ：该方法1 9 8 2 年被f e i t 等人【w j 提出后，很快被广 泛用来直接求解含时的s c h r 砌i n g e r 方程，研究强外电磁场与原子分了的相互作用【5 0 5 1 1 。 该方法的基本思想是先写出方程( 2 1 3 ) 的演化算符( 指数形式算符) ，并将演化算符指数上 的h 锄i h o n i a n 分解为动能算符部分和势能部分( 其中势能算符部分包含c o u l o m b 项和时变 电磁场与电子的相互作用项) ，由于动能算符和势能算符不对易，需将动能算符部分( 或者 势能算符部分) 劈裂后，再写成对称的指数形式；然后引入快速f o u r i e r 变换，使势能算符的 时1 1 日j 演化在坐标空间进行，而动能算符的时间演化在动量空间中进行。如果将演化算符作 用在t n 时刻的波函数上，从而可以得到o o + f 时刻的波函数，这样不断的进行时间演化， 可以得到任意时刻的波函数。由于该方法引入了快速f o 嘶e r 变换，使时间演化过程不断地 在动量空间和坐标空间进行转换，使得演化算符总是以对角形式出现，因此将动能算符的 微分形式变成数值积分的形式，不仅大大加快了计算速度，而且误差在( r ) 的数量级上。 分裂算符法的缺点在于快速f o u r i e r 变换要求坐标空间和动量空间的网格点是等阳j 距的，这 样对研究在很大坐标空间范围运动的电子的波函数时，由于在靠近原子核附近势能随坐标 变化的非常剧烈，为保证计算精度，必须将网格点取得很密，结果由于所取网格点数目十 分巨大而造成实际计算的困难。近年发展起来的伪谱( p s e u d o s p e c t r a l ) 分裂算符方法“ ”1 ，通过坐标空间的非线性变换技术，克服了传统分裂算符法中网格点等间距的不足，在 很大程度上提高了计算效率。 有限差分法( f i m t e d i 仃e r e n c em e t h o d ) ：该方法是比较经典的算法之一，它在数值求解 偏微分方程巾一直被广泛采用。该方法的要点是先将空间坐标和时间坐标按一定的要求取 网格点，然后将含时s c m d i n g e r 方程离散化，其中对时间的一阶微商和对空间的二阶微商 按三点( 或更多点) 的差分格式表示出来，这样就将偏微分方程转变为对网格点的复代数 方程。当然，为了提高精度，必须将网格点取得很密，这样就对计算机的速度和内存提出 很高的要求。利用差分格式将含时s c h r 6 d i n g e r 方程简化的方法是c r a i l k 州i c h o l s o n 方法p ， 该方法在研究激光场与一维模型原予相互作用的多光子过程中常被使用“。 1 9 第二章频率调制场与里德堡原了相互作用的理论和方往 密耦方法( c l o s e c o u p l i n gm e t h o d ) ：该方法早期被成功的用于处理离子一原子碰撞过程 中电子激发、电离和电荷转移过程，近年来在研究时变电磁场( 如激光场) 中原子的多光 子过程也常被采用【5 6 - 5 7 1 。该方法是首先将电子的含时波函数以一组不含时基函数展丌， 在展开过程中将波函数的时间部分和空间部分分开，与时间有关的部分包含在展开系数 中。对时间的偏微分仅仅作用在展开系数上，而与空间有关的l 即1 a c e 算符仅仅作用在基 函数j ：；将线性展丌波函数代入( 2 1 3 ) 式，并分别向每一个基函数投影，