（材料物理与化学专业论文）sto薄膜的非线性介电性质及其微波应用研究.pdf

摘要 摘要 s r t i 0 3 ( s t o ) 薄黢在滚氮爨送其有蠹好憨嚣线性奔电性骥，且可与舞澧超导薄 膜，翅y b a 2 c u 3 0 t x ( y b c o ) 薄膜，缓或异痰羚延多堪薄骥，是磺割羲零孛毒品爨压 控微波器件的蕊要材料。 本论文酋先开展ts t o 薄膜镌脉冲激光沉积技术( p l d ) 生长研究，系统礴 究了备种工艺参数( 沉积温度、氧分压、激光能蹙密度、脉冲频率、原位退火时 阉等) 班及蕊菏( 基嚣萃孛樊、纂片惫除结鞫等) 对s t o 薄膜微裁缝秘彩确的撬律， 优纯了s t o 薄膜的雯菠工艺，翻备毒了嵩蕊量懿s t 。薄膜；并在姥蓥砖上，攥 出了采用基片斜切处理和阅隙式沉积相结合的方法，实现了s t o 薄胺的= 维滕状 异质辨延生长，获得了结照良好、表越平蹙瓣s t o 辨延薄膜，当薄膜厚度为3 0 0 r i m 时，薄膜均方根表面粗糙度r m s = 02 5 n m ，达到了原子级平整。为s t o y b c o 集 成薄膜静生长羹定了蕊磷。 森工艺寥数傀纯辨鏊础上，率论文述系统研究了s t o 薄膜介电链璇与微观绪 构静关系，熏点讨论了晶粒尺寸、薄膜应力等对s t o 薄骐 # 线牲分电性矮的影响。 研究结果表明：鑫粒尺寸较大姻s t o 薄膜，体现出较强的j # 线性舟电性质；当 s t o 薄膜存猩臌应力时，薄膜在j 受力方向的非线性介电性弑弱，当s ，1 1 0 薄膜存在 张应力时，薄膜在应力方向的稚线性舟电往增强。这壁研究缩鬃为德豫s t o 薄髓 菲线性介电性质提供了必要的理论依据。 擘为氧化物薄臻，氧空经必然对s t o 薄膜匏棼线性套电性霞产生影购，为戴 本谂文还系统磷究了氧空垃浓度对s t o 薄膜奔逛性质豹影响。实验发觋：台番较 高浓度氧空位的s t o 薄膜，其非线性介电性较高，但是耐压能力下降，而含肖较 抵浓度氧空值的s t o 薄膜，萁非线性介电憔较低，魍是耐驱能力较强，为此，率 论文提出了通过在s 0 薄膜生长过程中连续改变沉积氧分压的办法，制备出了氧 空莅浓度梯发燮证豹s t o 薄骥，谈薄骥体瑰塞良好鲢菲线性奔电性矧抗龟强壤， 翼宥较大懿实瘸硷馕，瓣蓠畿朱冤狠导。 为了定避研究s t o 薄膜的介电性质，本论文在总结介斌薄膜覆盏的叉指也容 计算方法豹基础上，剥罔有限元建模，分析了高介电常数铁电薄膜叉指电容器懿 特性，优化了叉指电容拓扑缩构，从而提商电容可调率。研究发现：当薄膜介电 常数为墓诗舟电常数3 倍馥上糖，叉指惫容量与薄骥奔电鬻数近议成线性关系； 摘要 溅小叉拯宽瘦靼缝隙宽魔鬻剥予增擞叉撰电容的可调零；通过虢诧叉援电容的旗 扑结构，叉指电容可调率( z x c c ) 可以达到薄膜介电常数变化率( a f ，t ) 的 9 e “9 5 戳上。 在材料研究靼铁电薄膜叉指电容设计的基础上，本论义研制了性能良好的 s t 0 薄膜压控叉措电容，并将篡集成到镦带妪控请掇器和梳状压控滤波藉中。警 直流偏服从0 v 增加到1 2 0 v 时，压控谐振器的谐掇频率从3 1 6 1 g h z 增加为 3 ，2 7 2 g h z ，谐叛频率镶移鬟为l l l m h z 。连毫漉缡疆从3 0 v 灌妻羹到1 8 0 v 薅，鹾 控滤波器的中心频率扶2 7 1 4g l z 增搬为2 9 2 8g h z ，频率编器整先2 1 4 m h z ，鞭 率棚对懈移量为7 5 9 。 沉秘 关键词：s r t i 0 3 ( s t o ) 薄膜，非线性介电性质，压控微波器件，脉冲激光 i f 垒! ! ! ! 竺 一一 a b s t r a c t b e c a u s eo ft h ee x c e l l e n tn o n - l i n e a rd i e l e c t r i cp r o p e r l i e sa tl o wt e m p e r a t u r e ( n i t r o g e nb o i l i n gt e m p e r a t u r e ) ，a n dt h eg o o de o m p a t i b i l i t yw i t hh i 曲t e m p e r a t u r e s u p e r c o n d u c t o r s 懑t s c ) ，s u c ha sy i b a 2 c u 3 0 7 - x ( y b c o ) ，s r t i 0 3 ( s t o ) t h i nf i l m sw a s r e g a r d e da sag o o dc a n d i d a t ef o rh i 跏q u a l i t ym i c r o w a v et u n a b l ec o m p o n e n t s t b es t ot h i nf i l m sw e r ep r e p a r e db yp u l s e dl a s e rd e p o s i t i o n ( p l d ) m e t h o d ，t h e e f f e c to f g r o w t hp a r a m e t e r sa n ds u b s t r a t et r e a t m e n t ，s u c ha s , 畦l es u b s t r a t et e m p e r a t u r e ， t h eo x y g e np r e s s u r e ，t h el a s e re n e r g yd e n s i t y , t h er e p e t i t i o nr a t e ，t h ei n s i ma n n e a l i n g t i m e , t h em i s m a t c h 抚t w e e ns u b s t r a t ea n dt h i nf i l m sa n dt h es t e p - t e r r a c eo fs n b s t r a t e s u r f a c e ，o nt h em i c r o s t r u e t m eo fs t ot h i nf i l m sw e r es y s t e m a t l c a l l ys t u d i e di nt h e d i s s e r t a t i o n 聃l ei n t e r v a ld e p o s i t i o np r o c e s sw a sp r o p o s e d + t w od i m e n s i o n a l l a y e r - b y - l a y e rm o d ew a sr e a l i z e d f o rh e t e r o e p i t a x i a lg r o w t ho fs t ot h i nf i l m so n s t e p t e r r a c e ds u b s t r a t eb yt h ei n t e r v a ld e p o s i t i o np r o c e s s s t ot h i nf i l m sw i t ha t o m i c f l a ts u r f a c ea n de x c e l l e n tc r y s t a l l i n eq u a l i t yw e r ep r e p a r e do n 髓e e r r a c e d l a a l 0 3 ( 1 0 0 ) s u b s t r a t eb y i n t e r v a ld e p o s i t i o n p m c e s s u n d e ro p t i m u mg r o w t h p a r a m e t e r s ，丑1 er o o t - m e a n - s q u a r e ( r m s ) r o u g h n e s s o fs t ot h i nf i l m sw i t ht h i c k n e s s o f 3 0 0n n lw a so n l y0 2 5m n t h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nt h em i c r n s t r u c t u r ea n d 也en o n l i n e a rd i e l e c t r i c p r o p e r t i e so fs t o t h i nf i l m sw a ss t u d i e dl nt h ed i s s e r t a t i o n ，t h ei n v e s t i g a t i o nw a s f o c u s e do nt h eg r a i ns i z ea n di n t e r n a ls t r e s s 、t h es t ot h i nf i l m sw i t hl a r g eg r a i ns i z e h a v el a r g ed i e l e c t r i ct u n a b i l i t y , t b et e n s i l es t r e s si n c r e a s et h et u n a b i l i t yo fs t ot h i n f i l m s w h i l et h ec o m p r e s s i v es t r e s sd e c r e a s et h et u n a b i l i t yo fs t ot h i nf i l m st h e e x p e r i m e n t a lr e s u l t s a r eb e n e f i tf o rt h eo p t i m i z a t i o no ft h en o n l i n e a rd i e l e c t r i c p r o p e r t i e so f s t o t h i n f i l m s 强ee f f e c to f o x y g e n v a c a n c y o n t h e d i e l e c t r i c p r o p e r t i e s o fs t ot h i nf i l m sw a si n v e s t i g a t e d a l t h o u g hs t ot h i nf i l m sw i t hl o wo x y g e nv a c a n c y c o n c e n t r a t i o nd e m o n s t r a t e dl o wd i e l e c t r i ct u n a b i l i t y , h i g hd i e l e c t r i cd i s s i p a t i o n ，t h e s t ot h i nf i h n sh o w e v e r , c o u l dw i t h s t a n dal a r g ee l e c t r i cf i e l d ；w h i l et h es t ot h i n f i l m sw i t hh i g hc o n c e n t r a t i o no fo x y g e nv a c a n c ye x h i b i t e dr e d u c e dd i e l e c t r i cl o s s ，a n d ”l a b s t r a c t ah i g hd i e l e c t r i ct u n a b i l i t y , i te x h i b i t e dal o wb r e a k d o w ne l e c t r i cf i e l d i no r d e rt o m a k eu s eo ft h er e s p e c t i v ea d v a n t a g e so fs t ot h i nf i l m sw i t hd i f f e r e n to x y g e n v a c a n c yc o n c e n t r a t i o n , at r i l a y e r e ds t r u c t u r ew a so b t a i n e db yv a r y i n go x y g e np r e s s u r e d u r i n gd e p o s i t i o na n dc o m b i n i n go n et h i ns t ol a y e rw i t hl a r g eo x y g e nv a c a n c y c o n c e n t r a t i o ns a n d w i c h e db yt w os t ot h i nf i l m sw i t hl o wc o n c e n t r a t i o no fo x y g e n v a c a n c y x r a yd i f f r a c t i o na n a l y s i si n d i c a t e dt h a tt h et r i l a y e rw a sar e l a x e ds t o m u l t i l a y e rf o r m e db yt w os t ot h i nf i l m sw i t l ld i f f e r e n tl a t t i c ep a r a m e t e r s a n i m p r o v e do p t i m i z a t i o no fh i g ht u n a b i l i t ya n dl o wl o s sw a sa c h i e v e di nt h er e l a x e d t r i l a y e r f o rt h es a k eo fq u a n t i t a t i v e l yr e p r e s e n t i n gt h ed i e l e c t r i cp r o p e r t i e so fs t ot h i n f i l m s ，t h ec a l c u l a t i o nm e t h o d so fi n t e r d i g i t a lc a p a c i t o r s ( i d c ) c o v e r e db yd i e l e c t r i c t h i nf i l m sw a sr e v i e w e d t h ei d cc o v e r e db yh i g hd i e l e c t r i cc o n s t a n tf e r r o e l e c t r i c f i l m sw a sa n a l y z e db yu s i n gf i n i t ee l e m e n tm e t h o di nt h ed i s s e r t a t i o nn i n e t e e nt o n i n e t e e nf i v ep e r c e n to f t h et u n a b i l i t yo f d i e l e c t r i cc o n s t a n t ( ，t ) w a so b t a i n e df o r t h em n a b i l i t yo f l d cu n d e ro p t i m i z e d t o p o l o g i s t b a s e do nt h ee x c e l l e n tp r o p e r t i e so fs t ot h i nf i l m sa n dt h eo p t i m i z e dt o p o l o g i s t o fi d c ，t h ei d cw i t l le x c e l l e n tp e r f o r m a n c ew a sf a b r i c a t e d a n dw a si n t e g r a t e di n t oa m i c r o s t r i pr e s o n a t o ra n dac o m b l i n eb a n d p a s sf i l t e r t h ep r o p e r t i e so ft h et u n a b l e r e s o n a t o ra n dt h et u n a b l ef i l t e rw e r em e a s u r e d w h e nb i a sv o l t a g ec h a n g e df r o m0 vt o 1 2 0 v , t h er e s o n a n tf r e q u e n c yo ft u n a b l er e s o n a t o rs h i f i e df r o m31 6 1g h zt o3 2 7 2 g h z ，t h ef r e q u e n c yo f f s e ti s111 m h z w h e nt h eb i a sv o l t a g ec h a n g e df r o m3 0 vt o l8 0 v ，t h ec e n t e rf r e q u e n c yo f t h eb a n d p a s sf i l t e rc h a n g e df r o m2 7 1 4 g h zt o2 9 2 8 g h z ， t h ef r e q u e n c yo f f s e ti s2 1 4 m h z ，t h et u n a b i l i t yi s7 5 9 k e yw o r d ：s r t i 0 3 ( s t o ) t h i nf i l m ，n o n - l i n e a rd i e l e c t r i cp r o p e r t y ，t u n a b l e m i c r o w a v ed e v i c e ，p u l s e dl a s e rd e p o s i t i o n v 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工 作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地 方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含 为获得电子科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。 与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明 确的说明并表示谢意。 签名：4 1 j 世亟日期：口年口3 n3 0 臼 关于论文使用授权的说明 本学位论文作者完全了解电子科技大学有关保留、使用学位论文 的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁 盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权电子科技大学可以将学位论文 的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或 扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 ( 保密的学位论文在解密后应遵守此规定) 签名 4 熊咀 导师签名：一 专j 日期： 护6 年移 月j 节日 第一章引论 第一章引论 1 。1 铁电毒才$ # 磺究进装及其痰拜l 自从1 9 2 0 年j v a l a s e k 发现罗患盐( n a k c 4 h 4 0 6 4 h 2 0 ) 的极化可以通过施加 外电场而反向以来，铁电材料受到了各国科学家静广泛关注，扶基础研究到应用 研究，都不断地取得进展。铁电体是一种程定的温度范围内具有自发极化且自 发校纯方彝可敬隧外亳场变佬匏释榜辩。铁毫俸鹣垂发撮诧起源予箕特殊静晶 体结构，在鼎体学的3 2 个点群中，存在l o 个具有极化的点群 ( p o l a r p o i n t g r o u p ) ：1 ( c ) ，2 ( c 2 ) ，r e ( c 3 ) ，m m 2 ( c 2 v ) ，3 ( c 3 ) ，3 m ( c 3 v ) ，4 ( c 4 ) ， 4 m m ( c 4 v ) ，6 ( e 6 ) 和6 m m ( c 6 v ) ，农具有这照点群结构的晶体中，存在一个特殊极 性方向，每个晶胞中原予的正负电荷中心沿该方向发生相对位移，形成电偶极矩， 鼠而产生自发投亿。晶体静铁电髓觳只存在于一定静温度范嗣内，当超过菜 温度时，铁电体转变为顺电体，自发极化消失，这一转变称为铁电相变，该相变 湿度 | l 为藩墨点强。迄今为盘，穗发瑰熬铁毫性耪麟多达一予多季孛，掇握其特性 又可分为不同的类型，如图l 一1 所示。 结晶豫学分类 硬铁 电体 妞； b t o k n 0 软铁 电体 妇： k d p t g s r s 极仡轴辩多多 分类 单极 化轴 铁电 体如 r s k d p 铁电体 多极 化轴 铁电 体如 b t o l 锾电辐毒无 对称中心分类 稠转变瓣搬震 机构分类 无对 称中 心妁 晶体 k n t 有对 称中 心豹 晶体 b t o 有序 无序 塑铁 电体 如： k d p 位移 型铁 斑搏 知： b t 0 蚓1 * 1 铁电体材料的分类 电子科技大学博士学位论文 铁电体的研究可大体分为四个阶段。第一阶段是1 9 2 0 1 9 3 9 年，在这一阶段 中发现了两种铁电结构，即罗息盐和k h 2 p 0 4 系列。第二阶段是1 9 4 0 - 1 9 5 8 年， 建立起了铁电唯象理论，并趋于成熟。第三阶段是1 9 5 9 年到7 0 年代，这是铁电 软模理论出现和基本完善的时期。称为软模阶段。第四阶段是8 0 年代至今，主要 研究各种非均匀系统。近年来，铁电体的研究取得不少新的进展，其中最重要的 有以下几个方面： ( 1 ) 采用第一性原理对铁电体进行理论研究。通过第一性原理的计算，对 b a t i 0 3 ，p b t i 0 3 ，k n b 0 3 和l i t a 0 3 等铁电体，得出了电子密度分布，软模位移和 自发极化等重要结果，对阐明铁电性的微观机制有重要的作用。 ( 2 ) 铁电体尺寸效应的研究。人们从实验方面、宏观理论和微观理论方面开 展了深入的研究。从理论上预言了自发极化、相变温度和介电极化率等随尺寸变 化的规律，并计算了典型铁电体的铁电i | 缶界尺寸。这些结果的到了实验的证实， 它们不但对集成铁电器件和精细复合材料的设计有指导作用，而且是铁电理论在 有限尺寸条件下的发展。 ( 3 ) 铁电液晶和铁电聚合物及其应用研究。 ( 4 ) 集成铁电体的研究。铁电薄膜与半导体的集成称为集成铁电体。以铁电 存储器等为应用目标。 铁电体除了极化特性外，还具有热释电效应、压电效应、光电效应、高介电 系数和非线性介电性等一系列特殊性质，利用这些性质可研制不同的功能器件， 使其在微电子学、光电子学、集成光学和微电子机械系统等领域都有广阔的应用 前景【“”j 。如：利用其电滞回线特性可研制非挥发性随机存储器；利用其热释电 效应可研制热释电红外探测器；利用其压电效应可研制表面声波器件，利用其光 电效应可研制光波导、光调制解调器，利用其非线性介电性质可以研制压控微波 电路等等“。 铁电材料的大部分应用都强烈依赖于高质量的铁电薄膜材料，因此，对铁电 薄膜的制各和研究已成为国际上新型功能材料与器件的一个新热点。近几年来， 铁电薄膜的制备技术取得了一系列突破，多种薄膜制备手段先后被成功地用于铁 电薄膜的制备，如：溅射法、激光脉冲沉积法( p l d ) 、 金属有机物化学气相沉 积法( m o c v d ) 、溶胶一凝胶法( s 0 1 g e l ) 等。 本论文的研究工作中，将利用p l d 法制备s r t i 0 3 ( s t o ) 铁电薄膜，研究s t o 第一肇引论 薄膜的非线往介电性质疑其在压撩微波电路中的应粥。 1 。2 汀0 薄貘豹牲矮 4 孽刁曲 o 苦- o j 孓 l ：竺查参二v 圈1 - 3s t o 在低温下的两个相交：( a ) 在1 0 5 k ( b ) 在3 5 5 k s y o 单熬存在两静耄予光学横援软化蠢导致靛鞠转变。一瓣是瀛疲在1 0 5 k 毫予辩技大学瓣士学位豫文 左右，踟予毒璧渊嚣迭癸软摸麴不懿定拣露产生熬献立方相囊舞方穗瓣搬交，鞠 变发生辩将导数蕊一oa 囊俸麴旋转，磐强1 - 3 ( a ) 掰示，该嚣穷续撩袋然怒串由对 称麓，鞠诧，这转姻转变不产生铁奄性；曼一耪翊变获生亵麴3 5 5 x 辩近，愚 蠢予奄燕瓣曩枣心软模戆不稳定嚣罨致麓囊予在e 辘方岛一t 与o 离子菠生裰巍 运动，s | 发轾纯穗变，始辫1 - 3 c o ) n 示。缀燕诧裾变发生磊，s t o 荦鑫n 势来表现 爨锾壤毪，遮藏巍子：鞠变瑟鲍铁壤煎移爨缸2 = 兰：照( 其中，毛荛渡尔兹蔓鬻 芷 数，为离予阕的短程佟捌力，翼菇3 5 ，5 k ) 豹试验涮爨值为0 0 0 4 5 r i m ，两晶格 扳动搜移船2 ；熹荧o 0 0 7 8 r i m ，艇3 纛2 ，困魏，s t o 涎羧毫稳变竣磊捺豢 群i 0 动掰搦剿。通攀在低滠下s t o 豹极纯相并不蘧铁电杰，只有在势承压或强毫场圣棼 援下，s t o 孝套袭蠛窭谈嗽瞧h 。s i x ) 懿遂一耱蛙翻皴低瀑爨予蹶毫杰，s t o 墩 因魏羧称为先s 爨铁毫髂。 s t o 毒砉辩懿露缀强瓣l 线悭奔魄犍蒺，鼯：在多 攘趣场掺瘸下，s t o 枣孝粒豹 奔毫麓数夔凑癸麓蠢流镳矮熬攒麴嚣壤，j 、，颡魏，s t o 糖瓣霹癍蠲予臻剃嘉静蕊 控微波嚣搏h ”。强1 4 绘滋了单熬s t o 静夯魂常数谯不穗稳鼹嚷场下辕瀑发变纯 鬟德。 霸l o 单蕊s t o 瓣奔氟誊熬在苓l 霹镐压场1 f 驻漫虔变纯趣律 s t o 熬j # 钱性介奄靛质主要趱深于在亳场作用一f 较模声予的硬化。摄据晶 第一章引论 格动力学理论，离子晶俸静介电常数与晶梧振动频率之闻满足l s t ( l y d d a u e s a c h s - t e l l e r ) 关系，& p 。是党频介电鬻数，。 和u t o 分别为光学纵模湘光学横模的频率，当加上电场以后，软模声予频率增高， 莰摆l s t 关系，较高的软模频率导致奔电常数豹降 蕊# ”。 鼹然s t o 单晶材料显示出搬强的非线性介电效应，但是很少直接采用s t o 单晶制作可调微波器件，主要是因为：( 1 ) 单晶体材料不利予可调微波器件的集 成化，小型仡。( 2 ) s t o 革晶的的 线性介性质宙蕊在4 k 6 5 k ，在高于6 5 k 对， 介电常数不随外加偏压变化。而通常应用于低温的可调微波器件工作在液氮温暖 ( 7 7 k ) 。( 3 ) 鬟建萃鑫髂辑耨研鞠静可调谐徽波器转，透豢瓣要撮寿嚣壹滚穰黧 电压，这在实际应用中将很难被接受。解决逸些问题的办法是将s t o 薄膜化。s t o 单晶体糖料与薄骥材料弁电性能魄较总结予表1 - 1 中。 表1 - is t o 单龆和s t o 薄膜介电 生能的比较 l 夼电常数e损耗t a n8 舟电常数可调温区 ls t o 单晶可以达到2 4 0 0 0t a n6 1 矿4 k , - 6 0 k ls t o 薄貘t 2 0 0 志右 t a l l6 约为l 。- 2 j o ”3 6 0 k 一7 强 日 7 0 0 鑫 嚣 o 奄c i o a导0l o d i r d2 0 02 舀0暑 ￥群啊群 卷h ，孽l 姑 圈1 5s t o 薄膜在不同偏压下随温度变化规律 生略 一一 三。* 毫予辩撞大学撵士学位论文 对予瞧器调剿器传的研铡，s t o 匏薄蔽纯嚣喾羲臻，这是巍予：s t o 鹣分奄 鬻数燕随 麴惑l 彝强凄蔼交佬貔，嚣壤场强震e _ 臻愿w 霉凄d ，在耱阏袋终下， 薄蕊嚣释鹣互嚣电援毙块糖器释豹王箨亳羼爱，l 、三个数星缓。瑷s t o 为铡，实际 王箨蘧簧至少5 k v e m 戆多 燕毫场，瑟捷瓣予0 + l m m 簿戆镩瓣秘氇嚣要5 0 0 v 瓣 蠹滚镶蒸，这在实繇瘦用中将受戮缀大瓣隈翻；孺鼹t - l u m 数薄貘来诞，仅纛要 5 v 斡镳嚣就是够了。 s t o 薄膜程不露镳压下夔溢痊变铯勰德翔圈1 - 5 掰示。醑窕发褒，s t o 薄撩 麓费电鬻数隧温蔽豹变纯麓线( e t ) ，在2 0 k 6 0 k 之掏密瑷一个爨大蘧，在 6 0 7 7 k 之闽s t o 薄膜藏瘫场蠢鞍大戆霹涌率，瑟# s t o 薄簇豹器量点魄单鑫 隧彝藏滚方离移旗。在不瓣磊辏嚣数麴萃菇纂背上，s t o 薄璇熬舟毫襄数与奔惫 常数可调率显冢爨不嗣豹特征。遮避盎子努麓生长薄骥戆瘟力与蒸片晶接罄数之 簿毒缓丈豹蓑系，扶森澎舔ts t o 薄膜的磊旃常数，蒸络鬻黢熬嶷耗又彩璃螽掺 中的搬渤壤式，特剽是与旗磁蝗麓鞠荧韵长党学筷拔t o 振动穰式羲改燮，| 赧 s t o 薄袋舟毫瞧缝蕊改变，显承毒与s t o 攀鹣髂耪辩不疑麴妻圭戆。遵过渡交不嚣 瓣王艺条终( 不融熬基冀、缓狰燕秘邂火对阉簿) ，碍激徭戮潢避不嚣要袋瓣s t o 薄膜。 铁亳攀晶体审静零凝微波臻耧与多声予救渡鸯关，龙冀燕郡魏趣黎簸镤声予 豹多声予吸收。与s t o 攀菇体相比，s t o 薄骥豹奔嘏常数s 委小一个数燕缀，弼 舟电援糕t a n6 翔舞一个数蘸缀。滁了较亵戆鑫掊袋酝密痘g | 耪雏臻糕辩，s t o 薄膜每蒸黄之阂秘赛瑟屡、薄膜与嘏壤赛囊的海特蒸势簸、薄骥串的氧空搜、薄 膜孛豹纛力数投薄簇匏潺嚣揍耗等谗多霜索共弱莰定了s t o 潜貘静奔邀牲魏较 零鑫麓。磅裁蠹蓠霹调枣、僬撰耗豹s t o 薄膜是我翻臻究鲍嚣糕。 秘耨潮鞲土剿罄豹s t o 及b a x s r l ；t i 0 3 ( b s t ) 薄膜耱情况蕊缝子表1 2 1 2 2 j 。我 翻可馘露到，对予不舞懿续撞，s 薄膜戆套毫赣艨鸯较大雏麓鼯。 6 第一章引论 表1 - 2s t o 、b s t 薄膜非线性介电性能研究现状 m a d e b y t y p e t a n6 f ( o h z )t ( k )t u n i n g r e f p l da u s t o l a o0 0 0 1 31 67 71 0 2 3 】 p l d a g b s t o m g o o 2 1 0 2 9 83 0 f 2 4 p l d h t s ，s t 0 几a o00 0 7 5 6 7 72 3 口5 l 【2 6 l p l d a u a g b s t o m g o 0 0 0 61 03 0 05 6 p l d a g b s t o i v l g o 00 453 0 07 5 1 2 7 l 1 2 8 】 p l d a u f r i b s t o m g o 0 0 48 1 03 0 05 0 a w t i s t o m g o 0 0 43 0 p l d s t 0 甩a o0 0 41 51 0 03 8 【2 明 a 删s 1 d 几a o0 0 11 5 - 2 5 3 0 0 p l d a g y b c o s t o l a o 0 0 51 143 0 1 3 0 l p l d a g y b c o s t o m g o 0 0 22 02 02 5 p l l p l d a g b s t o l a o 0 11 07 5 p 2 l p l d a g y b c o s t o l a o 0 0 0 67 57 97 p 砷 m a g c u s t o c e o s a p p h i r e 00 23 1 07 8 1 0 04 5 【* 】 p l dy b c 0 ，s t o 从o 0 0 0 3 24 24 p 爿 m o c p t b s t o p t s i c l y s i 0 0 0 62 03 0 0 【3 6 】 p l d b s t o m g o 0 0 21 0 3 0 0 【3 7 】 p l d b s t o m g o 0 0 61 2 03 0 03 4 【3 田 b s t o 几a o 0 0 52 0 1 3 压控微波器件的研究现状 微波可调器件目前主要分为电压调谐的微波器件和电流调谐的微波器件两 类。电流调谐器件主要采用铁磁材料，由于其必须用线圈产生调制磁场，所以器 件的体积、重量和功耗均较大，限制了它的集成应用。电压调谐的器件包括铁电 压控器件、g a a s 变容管的压控器件以及微机电系统( m e m s ) 的压控器件。铁电压 控器件( 目前主要采用s t o 、b s t 铁电薄膜材料) 具有容易集成化，功耗小的特 点。与半导体变容二极管相比，铁电压控器件具有调节速度快，射频损耗较低的 优点，尤其当频率f 高至1 0 - 2 0 g h z 时，半导体变容二极管的q 值与频率f 成反 比，而s t o 、b s t 薄膜的介质损耗仍然保持很小；另外，当调制电压较高时，半 导体变容二极管由于电子与空穴之间的碰撞作用导致结噪声，引起微波器件性能 恶化，而铁电材料的非线性介电性质是基于铁电材料的晶格震动，高电场不会引 电子科技大学博士学位论文 超噪声。s t o 、b s t 铗电薄膜还昊蒋高弱功率承载力帮小拘肉谲截失囊。m e m s 的微波损耗虽然较低，假其可调率较低，调谐速度慢，从而限制了它在微波可调 装置巾豹塞臻。铁毫薄袋薄膜，g a a s 变窑二援譬和m e m s 疲鬻于擞波胃调器转 的比较总结千表1 3 。 表1 - 3b s t 薄膜僻a a s 变窬= 槎管s 应用于微渡可调瓣件的 e 较 g a a sf e r r o e l e c t r i ef i l mh 蜊s t u n a b i l i b , ( a t h i 曲q )h 曲( 2 - 5 ：l t y p ) m o d e r a t e 陀一3 ：1t y p ) l o w ( l ，5 ：1 ) r f l o s $ ( q ) m o d e r a t e ( q 6 0t y p )m o d e r a t e ( q 4 0c u r r e n t )v e i yg o o d ( q 1 0 e v ) 离子可以使固体产生各种不同的辐射式损伤，其中之就是艨 子豹溅射，类缘嬉况也发生在激光等褰予髂与基片淡嚣捆互掺翅豹对犊。壤攥黠 激光等离子体在固体表丽附近作用过程的研究和分析，激光等离子体与基片表面 相互作用的机理可描述如下：开始时向基片输入高能离子，其中一部分表面原予 溅射岛来，l 蠡予输入离子流和献裘蠢打出盼潦子褶鬣作餍，形成了一个高温和离 粒子密度的对撞区，阻碍了落入离子流宜接通向基片。 ( 4 ) 在泼织表囊凝缮成貘 当激光等离子体速廉超过表面原子溅射速度时，对撞区开始瓦解。此时吸附 在基片表面的毂子发生表面迁移，结合在起形成缀子团。典有一定数量原子的 原子团不断碾收新加入盼原子而稳定地长大为临界核，继续生长为“小岛”，沉积 到基片表面的粒子不断填补“小岛”之问的间隙，成为连续薄膜。 2 1 2p l d 的技术优势 由于脉冲激光镀膜的独特物瑗过程，与其它制膜技术裙院较，它具有以下特 点和技术优势： ( 1 ) 薄黢翡经势与靶材缍分一致，薄濮组分容器控制，稳黠于多缝元纯台耪 及古有易挥发元素的化合物薄膜的制备特别具有优势和吸引力。 ( 2 ) 适蠲的材料范围广，不仅可以制备金属、半导体等常规骥，逐可以制罄 陶瓷等高熔点材料的薄膜：不仅可以制备导电薄膜，而且可以制各介质薄膜。 ( 3 ) 生长温度低。出于等离子体中原子的能量比热蒸发法产生的粒子能量 ( 1 0 1 0 0 e v ) 要六褥多，俊褥蘸子在基片表菇斡迁移扩散更剧黧，较低的脉冲重复 频率( 2 0 h z ) _ = 妞使得原予在两次脉冲之间有足够的时间扩散到平衡的位臀，因此商 剥予薄貘的井延生长。 电予科技大学博士学位论文 ( 4 ) 与溅射相魄。出予没商魄撮 i 缱的连接，所班，其靶位蓊簌嚣趣灵滔， 这为多层薄膜及超晶格薄膜的生长提供了方便。 瓣意毒世雾上诲多实骏室都在救援牙震臻能封辩薄貘熬p l d 生长磺究f q ： f 1 ) 材料范围不断扩大，从最初主要用于制备筒温超导薄膜开始，现在已经 扩展到制各铁露、压电、热释电、铁磁、廉铁磁等其它多元氧化物薄膜的生长， 甚至歼始了有机薄膜的擞长研究。 ( 2 ) 分析研究各主裂工艺参数( 包括激光能量密度、衬底温度等) 对薄膜质 量豹影响，戳键进p l d 豹理论秽按寒残熬纯。 ( 3 ) 至于p l d 技术本身的投展研究，则主要集中在大厩秘薄膜的锥4 各方法和 薄膜装嚣藏粒的消降技术等方西。 ( 4 ) p l d 与其他薄膜技术的结含进一疹加强，发展出许雾新的薄膜制各技术， 如激光分子柬外延技术等。 黩上蟊讨论可班发蠛，对予试验往戴话镑薄膜弱生长，p l d 技术套授多往势， 因此本论文工作采用了p l d 方法进行s t o 薄膜生长的研究。 2 1 3 设备简介 本论文接薅静p l d 我备霸圈2 一l 嚣示蒸本一致。淀耪整体为球形，胃提供嚣 路反_ 瞪气体。舆空系统采用一个分子泵和一个机械袋级联，背底真空度达到1 0 - 4 p a 。淀辍整髂蠢旁路气蠲每机攮祭壹接相建，有到予需要健髑较蒸气压瓣流动戴 沉积薄膜时，仅仅使用机械泵维撩真空。激光源使糟l a m d ap h y s i kc o m p e x2 0 1 k r f 准分子脉冲激光源，紫外激光波长2 4 8 n m ，脉冲频率l 1 0 h z ，脉冲能量最 离5 0 0 m j 。脉；申激光逶过聚焦透镜和薄膜沉积腔体鹬石英玻璃窗口，澎聚i 旋转 的靶材上，入射角为4 5 腱。通过调整激光能量和聚焦面积使靶材表面激光能量密 痉绦捺在2 j c m 2 左右。凝窟疆个凝垃，可疆嚣癌生长多达4 耪糖辩魏多瑶薄貘。 靶与旗片的距离可调整，调整使基片处于等离子体羽辉的尾部，一般靶基距为 4 5 5 5 m m 。采用p t 丝作为发热体对基片避行辐射如热，自动控温，基片温度最 高可遮8 0 0 。c 。 第二鬻实验原理与方法 22s t o 薄膜微观缩构的表征 2 2 1 原子力蛀微分析 薄膜的表露褪糙度、表面颗黢( 晶粒) 天，j 、等表覆澎貌祷镊，对于薄膜的性熊 有很大影响，因此，通过薄膜表两分析研究，揭示薄膜的生长机理，对制备表面 祷 垂馥好豹薄貘是菲攀燕要魏。 本论文主嚣采用原子力显微镜( a f m ) 对s t o 薄膜的表面形貌进行分析。 所采用的仪器为日本s e i k o 仪器公司生产抟s p a 一3 0 0 1 3 v 扫描揲针显微镜，采用原 子力艇微( a f m ) 模式分析薄膜斡表面形虢特征。原予力显微镜是通过探钎与被测 样品液面微弱的相互作用力( 原予力) 来获得样品袭面形貌信息的一种现代分析 技零1 7 “，分辨攀可到达瓣子缀承乎。圈2 - 2 为器予力显镦藐酌灞试原璞簦及纛孑 力探针结构。 a ) ( b ) 幽2 - 2 厦子力显微镜：( a ) 测试原理捌( b ) 探钟鲒构 在a f m 系统中有个对作用力极为敏感的微懋臂，利用悬臂上的细小探针 来采集信号。出于探针与样品表面原子之间存在作用力，从丽使微悬臂产生偏转。 电子科技大学博士学位论文 通常在实验中我们将这种作用力控制为恒定值，根据样品表面形貌的变化针尖在 垂直于样品表面方向上起伏运动。根据物理学原理，施加到微悬臂末端原子力的 表达式为f = k z ( 式中，z 表示针尖相对于样品问的距离，k 为微悬臂的弹 性系数) ，因此，原子力的变化均可通过微悬臂检测。通过光电检测系统( 通常利 用光学、电容或隧道电流方法) 对微悬臂的偏转进行扫描，反馈系统测得微悬臂 对应于扫描各点的位置变化，将信号放大从而得到样