（材料加工工程专业论文）热型连铸铜单晶凝固组织形成的模拟研究.pdf

学科： 研究生 指导教 热型连铸铜单晶凝固组织形成的模拟研究 摘要 本文分析了金属凝固过程微观组织模拟从确定性模型、概率模型到相场法的发展过程 和方法，以及各种模型存在的问题，并利用c e l l u l a ra u t o m a t i o n ( 元胞自动机) ，简称c a 法，模拟了热型连铸凝固过程微观组织的演化过程。 对单晶连铸生产单晶铜线材的生产过程中晶粒演化过程进行模拟，可跟踪显示晶体转 变过程，定量预测晶粒形貌和晶粒度，得到工艺参数之间的合理匹配，进而通过改变工艺 参数，获得理想的显微组织。文中通过分析单晶连铸的生产工艺过程，建立了数学物理模 型，使用c a 法模拟出了单晶铜组织演变过程和各个工艺因素对演变结果的影响，并将模 拟结果与实验结果进行了比较分析。 模拟结果表明单晶组织的演化是依靠晶体竞争生长过程完成的；热型连铸中固一液界 面的形状和位置对单晶演化过程有着非常重要的影响：模拟结果与实验结果相相符情况良 好。对单晶连铸的温度场进行了模拟计算，分析了主要工艺参数对固一液界面形状和位置 的影响。研究表明，连铸速度和冷却条件对固一液界面形状和位置影响显著，铸型温度影 响次之，熔体温度对固一液界面形状和位置影响不显著。随着连铸速度的增大，固一液界 面的位置从铸型内部逐渐向铸型外移动，界面形状因子变小，固一液界面的凸起趋势减小、 变平。随着冷却距离增大，固一液界面迅速向远离铸型的方向移动，界面形状趋近于平面， 说明随着冷却距离的增大，冷却能力迅速下降，不利于单晶的演化。随着铸型温度提高， 固一液界面的位置向着远离铸型的方向移动，并且固一液界面的形状逐步趋于平坦，当铸 型温度到一定范围时，容易发生会属液的泄漏。因此铸型温度过高时，会对连铸过程不利。 关键词：热型连铸；单晶铜线材；c a 法；数值模拟：组织演变 n u m e r i c a ls i m u l a t i o nf o r t h es t r u c t u r e so fh e a t e dm o u l d c o n t i n u o u sc a s t i n gs i n g l ec r y s t a lc o p p e ri ns o l i d i f i c a t i o n p r o c e s s e s d i s c i p l i n e ：m a t e r i a l sp r o c e s s i n ge n g i n e e r i n g s t u d e n ts i g n a t ur e ： s u p e r v i s o rs i g n a t u r e ： 。k 沈批 卜 a b s t r a c t t h ed e v e l o p m e n ta n ds h o r t c o m i n g so ft h es t r u c t u r es i m u l a t i o nm o d e l si nm e t a l s o l i d i f i c a t i o np r o c e s s ，i n v o l v i n gt h ed e t e r m i n i s t i cm o d e l ，t h ep r o b a b i l i t ym o d e la n dt h ep h a s e f i e l dm o d e l ，h a v eb e e nr e v i e w e d ，a n dt h em i c r o s t r u c t u r ee v o l u t i o ni ns o l i d i f i c a t i o np r o c e s so f h e a t e dm o u l dc o n t i n u o u sc a s t i n g ( h m c c ) i ss i m u l a t e db yc e l l u l a ra u t o m a t i o n ( c a ) m o d e l b ys i m u l a t i n gt h ep r o c e s so fg r a i nn u c l e a t i o na n dg r o w t ho fs i n g l ec r y s t a lc o p p e rw i r e s m a n u f a c t u r e db yh m c c ，t h et r a n s f o r m a t i o np r o c e s sf r o ml i q u i dt os o l i dc a nb et r a c e d ，t h e g r a i ns h a p ea n ds i z ec a nb eq u a n t i t a t i v e l yp r e d i c t e d ，a n dt h ep e r f e c ts t r u c t u r ec o u l db eo b t a i n e d b ya d j u s t i n gt h et e c h n o l o g i c a lp a r a m e t e r s o nt h eb a s i so fa n a l y z i n gt h em a n u f a c t u r ep r o c e s so f s i g n a lc r y s t a lc o n t i n u o u sc a s t i n g ，t h ec o r r e s p o n d i n gm a t h e m a t i c a lp h y s i c sm o d e lh a sb e e n e s t a b l i s h e da n dt h em i c r o s t r u c t u r ee v o l u t i o no fs i n g l ec r y s t a lc o p p e ri ns o l i d i f i c a t i o np r o c e s s a n dt h ee f f e c t so ft h et e c h n o l o g i c a lp a r a m e t e r so ns i m u l a t i o nr e s u l t sh a v eb e e nc o n d u c t e db y c am o d e l m o r e o v e rt h ed i f f e r e n c eb e t w e e nt h es i m u l a t i o nr e s u l t sa n dt h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t s h a sb e e nc o m p a r e da n da n a l y z e d t h es i m u l a t i o nr e s u l t ss h o wt h a tt h ec r y s t a lc o m p e t i t i v eg r o w t hi st h em e c h a n i s mo fs i n g l e c r y s t a ls t r u c t u r ee v o l u t i o n ，t h es h a p ea n dp o s i t i o no ft h el i q u i d s o l i di n t e r f a c ei nh m c cp l a ya n i m p o r t a n tr o l eo nt h ep r o c e s so fs i n g l ec r y s t a ls t r u c t u r ee v o l u t i o na n dt h es i m u l a t i o nr e s u l t sa r e i ng o o da g r e e m e n tw i t ht h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t s t h et e m p e r a t u r ef i e l do fs i g n a lc r y s t a l c o n t i n u o u sc a s t i n gh a sb e e ne s t a b l i s h e da n dc a l c u l a t e d t h ee f f e c t so ft h em a i nt e c h n o l o g i c a l p a r a m e t e r so nt h es h a p ea n dp o s i t i o no ft h el i q u i d - s o l i di n t e r f a c eh a v eb e e na n a l y z e d ，a n dt h e r e s u l t sr e v e a lt h a tt h ec o n t i n u o u sc a s t i n gs p e e da n dt h ec o o l i n gc o n d i t i o nh a v em o r eo b v i o u s i n f l u e n c et h a nt h em o u l dt e m p e r a t u r eo nt h es h a p ea n dp o s i t i o no ft h el i q u i d s o l i di n t e r f a c e ， a n dt h ee f f e c to ft h em e l tt e m p e r a t u r ei sn o tn o t a b l e w i t ht h ei n c r e a s eo ft h ec o n t i n u o u sc a s t i n g s p e e d ，t h el i q u i d - s o l i di n t e r f a c em o v e sf r o mt h ei n t e r i o rt ot h ee x t e r i o ro ft h ec a s t i n gm o u l d ， w h e nt h ei n t e r f a c es h a p ef a c t o rd e c r e a s e sa n dt h ep r o t u b e r a n c ei nt h ei n t e r f a c ew i l lb e c o m ef l a t w i t ht h ei n c r e a s eo ft h ec o o l i n gd i s t a n c e ，t h el i q u i d s o l i di n t e r f a c er a p i d l ym o v e sa w a yf r o m t h ec a s t i n gm o u l da n dt h ei n t e r f a c eb e c o m e ss m o o t h i ti si n d i c a t e dt h a tl o n gc o o l i n gd i s t a n c e m a k e st h ec o o l i n gc a p a c i t yd r o pg r e a t l ya n dr e s u l t si nt h es i n g l ec r y s t a ld i f f i c u l tt of o r m t h e m o u l dt e m p e r a t u r eh a st h es a m ee f f e c to nt h es h a p ea n dp o s i t i o no ft h el i q u i d - s o l i di n t e r f a c ea s t h ec o o l i n gd i s t a n c e ，h o w e v e r , w h e nt h em o u l dt e m p e r a t u r ei so v e rh i g ht h em e l tw i l ll e a dt o l e a k ，w h i c hi sn o tf a v o r a b l ef o rc o n t i n u o u sc a s t i n gp r o c e s s k e yw o r d s ：h e a t e dm o u l dc o n t i n u o u sc a s t i n g ( h m c c ) ，s i n g l ec r y s t a l c o p p e rw i r e ， c e l l u l a ra u t o m a t o n ( c a ) m o d e l ，n u m e r i c a ls i m u l a t i o n ，s t r u c t u r ee v o l u t i o n 主要符号表 导热系数( w i ( m - k ) ) 热力学温度( k ) 单位体积物体单位时间内释放的热( j ) 比热容( j ( k g k ) ) 密度( k g m 3 ) 铸件热扩散率( m 2 s ) 铸型热扩散率( m 2 i s ) 对流换热系数( w m 2 k ) 辐射换热系数( w m 2 k ) 奴塞尔脱数 格拉晓夫( g r a s h o f ) 数 运动粘度( m 2 s ) 空气的膨胀系数( k 。1 ) 重力加速度( r i d s 2 ) 辐射系数( w m 2 k ) 斯蒂分一玻尔兹曼常数( 5 6 6 9 x 1 0 8 、砌2 k 一4 ) i v a n t s o v 函数 熔化潜热( j k g ) 名t g c p蛳心珥v p g r 衄 学位论文知识产十义声i 刃 学位论文知识产权声明 本人完全了解西安工业大学有关保护知识产权的规定，即：研究生在校攻读学位期间 学位论文工作的知识产权属于西安工业大学。本人保证毕业离校后，使用学位论文工作成 果或用学位论文工作成果发表论文时署名单位仍然为西安工业大学。大学有权保留送交的 学位论文的复印件，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内 容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文。 ( 保密的学位论文在解密后应遵守此规定) 学位论文作者签名： 指导教师签名： 同期： 学位论义独创性声明 学位论文独创性声明 秉承学校严谨的学风与优良的科学道德，本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师 指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特另j ；d n 以标注和致谢的地 方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的成果，不包含本人已申请学位或他人 已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已 在论文中作了明确的说明并表示了致谢。 学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。 学位论文作者签名： 指导教师签名： 翻掘每 同期：矽口g 、r 、夕弓 5 4 i 绪论 1 绪论 长期以来，基础学科的理论知识和经典理论难以定量地指导铸件成形过程，铸造工程 的工艺设计只能建立在“经验”基础上。近二十年来，随着试验技术、计算机技术的发展和 凝固理论的深入，可以通过数值模拟和物理模拟，实现电脑试生产，并动态显示凝固进程 及缺陷产生的位置，最终消除缺陷，提高质量。在材料研究和工业应用中，计算机模型的 建立大大节省了解决问题的时间和缩短了生产周期，同时也节约了开支，使材料的研究和 应用跳出了传统反复实验的方法而发展为基于原理的方法。这对于促进铸造行业由“技艺” 走向“科学”，确保准确成形，具有举足轻重的作用。 1 1 凝固过程计算机数值模拟发展概况 自1 9 6 2 年丹麦学者f o r s o u n d 丌始第一个采用计算机数值模拟铸件凝固过程以来，凝 固过程的数值模拟就进入了计算机时代。充分利用计算机的高速计算能力、逻辑判断能 力和人工智能化能力，可以对各种铸造工艺过程进行数值模拟，如凝固过程的温度场数值 模拟，充型过程流速场的数值模拟，液固转变过程中的热应力场数值模拟，固相转变后的 组织形态及力学性能的数值模拟等。 从上世纪6 0 年代到目前，美国、英国、德国等发达国家的不少冶金研究人员都丌展 了这方面的研究【l 。7 】。一方面，从传热、传质到材料结晶过程的均质形核、非均质形核、 晶粒生长、组织转变等各个方面，为凝固研究奠定了坚实的基础。另一方面，在研究过程 中不断建立新的数学模型和判据，使铸造过程的计算机模拟逐步由基础研究向实用化发 展，并趋于成熟。模拟趋势由简单到复杂、宏观到微观、定性模拟到定量计算，体现了工 艺组织性能全方位优化格局。 一般来说，铸件凝固过程的计算机数值模拟包括宏观模拟和微观模拟1 7 喵j 。宏观模拟 的研究主要集中在温度场模拟、浓度场模拟、铸件应力场分析以及流场模拟。微观模拟的 尺度包括纳米级、微米级以及毫米级，涉及结晶、形核、长大，柱状晶与等轴晶的转变等 各个方面。目前，凝固过程数值模拟的温度场的数值模拟已趋成熟，充型过程的数值模拟 正在兴起和进行，微观组织数值模拟也在兴起和逐步完善。 我国在凝固过程的模拟工作方面起步较晚，但发展迅速1 8 母j 。在广泛了解、吸收国外 研究成果的基础上，沈阳铸造工艺研究所的王君卿、张毅等人最先将凝固数值模拟方法应 用于大型铸件温度场计算，并进行了试验验证【1 0 。大连理工大学的金俊泽等对铸造应力 的产生、裂纹的形成、数值方法及热物性参数测定等进行了一系列研究工作l l h j 。清华大 学柳百成、荆涛、熊守美等人对铸造成形过程的物理数学基础及数学物理建模等进行了深 入的研究【7 - 8 , 1 5 - 1 6 1 。李庆春、徐达鸣等人先后对合盒凝固过程中的溶质再分配规律进行了 两安t 业人学硕i ：学位论文 数值模拟研究【1 7 - 18 1 。西北工业大学周尧和、介万奇、杨根仓等人对铸锭凝固宏观偏析、沟 槽偏析及反重力铸造等问题进行了数值模拟计算研究1 9 i 。兰州理工大学的丁雨田等人利 用c a 法对纯铝及其他合金的热型连铸过程进行了模拟研究f 2 0 】。在热型连铸方面，西安工 业大学范新会、严文、李柄等人对单晶连铸过程的温度场及组织演变过程进行了研列2 1 之2 1 。 1 2 凝固过程微观组织数值模拟的发展概况 微观组织模拟是指在晶粒尺度上对铸件凝固过程进行模拟【l - 2 】。铸件凝固模拟的目的 是为了得到固液界面运动的时间和空问上的描述。这些模型可以用于预测铸件的完整性、 微观组织的长度尺度、相的比例等。要描述固液界面必须考虑三种长度尺度：宏观尺度( 宏 观组织) ：m m m 级，微观尺度( 微观组织) ：岬m m 级，纳米尺度( 原子尺度) ：r i m 级。固液 界面动力学的精确描述需要原子尺度的计算。就目前的知识和硬件的发展而言，原子尺度 还没有应用到铸造工程中。 凝固组织的研究可以从原子尺度到宏观尺度，晶粒是介于宏一微观之间的尺度。因此， 模拟晶粒的组织就要建立宏一微观统一的模型( m a c r ot r a n s p o r - t r a n s f o r m a t i o nk i n e t i c s m o d e l i n g ，m t - t k ) 。微观组织数值模拟的方法大体上分为三种：以描述枝晶生长的确定性 方法( d e t e r m i n i s t i cm e t h o d ) ，概率方法( s t o c h a s t i cm e t h o d ) ，以及新近发展的相场方法( p h a s e f i e l dm e t h o d ) 。 1 2 1 确定性方法 1 ) 宏一微观统一模型( m t t k ) 确定性方法是建立在经典动力学即经典运动方程之上【l 州。这种方法又叫分子动力学 方法，其出发点是物理系统确定的微观描述，用运动方程来计算系统的物质。确定性模型 是指在给定时刻，一定体积熔体内晶粒的形核密度和生长速度是确定的函数。在宏观范围 内，可以求解基本传导方程如能量、质量、溶质、动量传输。在微观尺度内，最初的确定 性模拟方法假定金属凝固过程中固相的移动速率为零，即一旦形核晶粒则保持固定的位 置。凝固过程中，只考虑液相和固相，忽略晶粒的合并和分解，对于一个给定的宏观单元 体，在一定时间t 内，局域固相分数f s ( x ，t ) 为： 4 f s ( x ，t ) = 1 - e x p 一n ( x ，t ) 水兀r3 ( x ，t ) ( 1 1 ) j 式中，n ( x ，t ) - - - 体积晶粒密度，r ( x ，t ) - - 晶粒半径。 微观组织模拟的关键在于如何建立微观晶体形核、生长模型。无论哪一种m t o t k 模 型，对于t k ( 动力学) 部分都要建立形核和生长模型。迄今为止，确定性模型己发展形成 了许多形核和生长模型，其中形核模型有瞬时形核和连续形核两类。生长模型模拟的适用 范围，一般为共晶合会和枝晶合金。 2 两安t 业火学顾f j 学位论文 2 ) 形核模型 根据非均质形核理论，形核模型有连续形核模型和瞬i 白j 形核模型。对于给定的金属， 形核开始于某一过冷度。连续形核模型是在a t - a t m 舣之间计算晶核数。他的优点在于存 在几种形核质点时，由于各种活性质点的形核过冷度不同，也就是说在a t - a t m 缸之间始 终有晶粒的出现。瞬间形核模型指溶液达到临界形核过冷度时，形核数瞬问达到最大值， 形核数量取决于过冷度和外来有效形核基底数。 a 、o l d f i e l d 连续形核模型 o l d f i e l d 在模拟灰铸铁共晶生长时，根据实验结果，考虑到形核过冷度和冷却速度对 形核的影响，得出连续形核模型，属于确定模型【2 5 1 。该模型较好地反映了形核的全过程， 可预测晶粒尺寸的连续分布，适应性较强。该模型中，晶粒数n 随时间t 的变化，可用下 式表示： 鲁一州盯) f 詈 ( 1 - 2 ) 式中，k i 为拟合参数。 b 、m a x w e l la n dh e l l a w e l l 连续形核模型 m a x w e l la n dh e l l a w e l l 连续形核模型为： 安= ( f l m a x - - e l i 心e x p _ 鼎】 ( 1 - 3 ) 式中，r i m 舣为有效形核基底数；n i 为i 时刻已经形核的粒子数。 e 、r a p p a z 连续形核模型 r a p p a z 连续形核模型为： 旦a ( a r ) = 面e l m a xe x p _ 踹】 ( 1 - 4 ) 式中，a t n 为平均形核过冷度；t 6 为标准方差过冷度。 d 、g o e t t s e h d a n t z i g 连续形核模型 假定晶粒数与晶粒的尺寸呈二次分布，即：n ：a o + a l r + a 2 r 2 ，就可以计算给定半径r 的 晶核数目n ( r ) ，n ( r ) 是基底数n 。的函数。 ( 尸) = 瓦3 n s ) 3 ( e m a x - f ) 2 ( 1 - 5 ) 式中，n 。，i k 双，r m i 。为拟合函数。 e 、h u n t 瞬时形核模型 h u n t 瞬时形核模型为： d 口n 于_ k l ( n 。n i ) e x p l 一击- j m 6 ， 两安丁业火学硕i j 学位论文 f 、s t e f a n e s c u 基于h u n t 的瞬间形核模型 s t e f a n e s c u 瞬i 日j 形核模型为： d n 1 唧 _ 一r ( a r ) m 7 ， 式中，为系数，+ 与形核率无关。 3 ) 生长模型 要描述不同的铸造合金的组织演化过程，就必须模拟出先析出相的生长。确定性模型 可以分为以下几类： a 、尖端动力学模型1 7 - 8 】 尖端动力学模型描述的仅仅是指晶尖端的动力学，它们由温度场、溶质场及毛细作用 决定。在结晶生长期间，过冷度主要取决于枝晶尖端的溶质过冷( t c ) ，还取决于热过冷 以( a t 。) 及固液界面尖端处曲率引起的曲率过冷( t f ) 。即： a t = a t c + t t + a t f( 1 8 ) 尖端生长速度v 与过冷度t 的关系可由描述枝晶生长的k g t 模型得出。即 v = o a t 2 + 1 3 a t 3 ( 1 9 ) 式中，仅，d 为生长系数。 b 、简单几何形状模型 简单几何形状模型是用尖端动力学模型、溶质场及温度场来描述简单几何形状的枝晶 生长。 c 、复杂几何形状模型 复杂几何形状模型是描述复杂几何形状的枝晶生长动力学，综合考虑温度场、溶质场 及毛细作用的影响。 一般情况下，枝晶和共晶的等轴晶生长，其生长速度为溶液过冷度的函数。即 矿= 罢= 必丁2 a t ( 1 1 0 ) 式中，“为生长系数，根据等轴晶类型的不同取不周的值。 晶粒生长确定性模型是以凝固动力学为基础，理论明确，符合晶粒生长的物理背景， 具有实际意义。但正是由于它的确定性，目前还不能考虑晶粒生长过程中的一些随机过程， 如随机形核分布，随机晶向生长等。 1 2 2 概率方法 概率方法是部分或整体具有随机性的方法【卜4 1 。主要有蒙特卡罗法( m o n t ec a r l o m e t h o d ，简称m c ) 和元胞自动机法( c e l l u l a l ra u t o m a t am e t h o d ，简称c a ) 。它是借助于计 算机做随机取样，根据问题的数学特征将一个确定性问题化为一个随机性问题，建立概率 4 两安t 业人学硕i j 学位论文 模型，并使它的参数与问题的解有关，然后通过计算机对模型做大量的随机取样，最后对 取样结果作适当的平均而求得问题的近似解。 概率模型是指主要采用概率方法来研究晶粒的形核和长大，包括形核位置的随机分布 和品粒取向的随机选择等。概率模型能够再现凝固过程中每个晶粒的形貌和尺寸。此外， 枝晶的迁移和重熔等现象在铸念晶粒结构中起到重要作用，这些现象也可以用概率方法模 拟出来。凝固过程中主要存在传热和传质两个过程，传质过程是一个随机过程。另外，晶 粒生长时能量起伏和结构起伏也是一个随机过程。因此采取概率方法来研究微观组织的形 成更接近实际。而确定性模型是建立在连续模型的基础上，它忽略了枝晶生长的不连续性 及晶体学的影响，不能考虑始于铸型表面晶粒生长过程中的择优机制，不能预测柱状晶到 等轴晶的转变过程，不能再现凝固时枝晶生长、竞争和淘汰过程，更不能预测每个晶粒的 具体形貌。 1 ) 蒙特卡罗法【7 - 8 】 蒙特卡罗( m o n t ec a r l o ) 法又叫做统计试验方法。这是一种采用统计抽样理论近似 的求解数学问题或物理问题的方法，通过随机赋值而由大量随机过程获得统计结果的方 法，是一个随机模拟的方法。它根据待求问题的变化规律，构造一个合适的概率模型，依 据模型进行大量的统计试验，使它的某些统计参量f 好是待求问题的解。利用蒙特卡罗方 法求解问题时，基本的思路是首先建立一个与描述的物理对象有相似性的概率模型，把概 率模型的某些特征与描述物理问题的解联系起来，然后对模型进行随机模拟和抽样统计， 利用所得到的结果求出特征的统计估计值作为原来问题的近似解。 蒙特卡罗法建立在最小界面能基础上，以概率统计理论为其主要基础理论，以随机抽 样为其主要手段。采用蒙特卡罗法模拟微观组织，首先将模拟区域划分成一定的网格( 矩 形网格或三角形网格) 。每个网格位置代表一个确定的二维区域，每个位置代表一定的体 积。所有网格状态数被初始化为o 或一1 ，表示为液态。形核生长计算时，先假定试样具 有均匀温度。当温度低于合金液相线时，随机选取单元( x ，y , t + a t ) ，利用式( 1 11 ) 计算其形 核概率p 。( x ，y , t + a t ) 。将p 。( x ，y , t + a t ) 与一随机数发生器n 作比较，若p 。( x ，y , t + a t ) n ，则单 元形核，随机赋予p i 表示晶向。p i 是一个从1 到q 的正整数晶向值，为避免碰撞，q 值 宜取较大值。 晶核出现在晶胞中的几率由下式计算： 只( x ，y ，t + a t ) - - - - a n 木v 所( 1 - 1 2 ) 式中，v m 为晶胞体积。 在形核以后，随机选择网格点。若该网格点没有接触固体，则不进行生长计算。对于 接触固体的液念网格点，考虑界面能和体积自由能的变化，运用m o n t ec a r l o 方法计算总 自由能的变化，进而计算其生长概率，判断晶粒是否长大。 t 时刻网格单元( x ，y ) 的生长概率p g 为： i i $ i ? * 女 。= 袅。( _ g ，) t r ) 。a ，t ，- 。0 ( - 一- 。) a f 。- a f 。+ a f ；( i - 1 4 ) 式中，k 波尔兹曼常数； f 。总的自由能变化； a f 。一过冷度决定的体积自由能变化： f ；不同界面造成的界面能变化。 英幽s w a n s e n 大学的b r o w n 和s p i t t l e l 78 1 首先提出品粒形成的概率模型。m o n t e c a r l o 方法基于能量最小原理汁算晶粒生长概率，缺乏对晶粒生长物理机制的考虑，如未考虑枝 晶尖端生长的动力学。同时，m o n t ec a r l o 方法是根据界而能的改变米处理品粒的生长， 未考虑晶粒的择优取向等凝固过程中的一些关键参数，故缺乏明确的物理背景。 2 1 元胞自动机法i 元胞自动 j l ( c e l l u l a r a u t o m a t a 简称c a ) 方法是v o n n e u m e n 犁在2 0 世纪6 0 年代模拟 物理现象时引进的m 。它的特点是便于图形显示，而且具有实时性。在这个方法中，每 个组元按照一定规则与相邻组元相互作用，图1 】足儿脆自动# i 模型的示意图。 模拟品粒7 l 长的c a 模型是由瑞土洛桑工学院的r a p p a z 和g a n d i n 提出的【2 6 - 2 1 。 r a p p a z 等利用概率方法，提出了 种基于高斯分布的连续准瞬时形核模型，如图】2 所示， 他们考虑了枝品尖端的生长动力学，建立了一种具有物理基础的晶粒生长模型。馥模型叶 ， 科：处理形核过程中他们采用了m o n t ec a r o l e 过程。加拿大争后大学的z h u 和s m i t h 采用 c a 方法1 2 8 - 2 9 i ，考虑了非自发形核和生长过程物理机制，并引进了各向异性增强剧子柬处 理枉状晶的竞争，考虑了平行与垂直热流生长方向的生长速度。c a r d i n 和r a p p a z 采用相 似的方法模拟共晶台余中等轴晶的形成。这两种模型的醯陷都是假定凝固在等温条件f 进 行，而实际并非如此。 图l ic a 模型示意囤 图1 2r a p p a z 的形核模型 之后，c a r d i n 和r a p p a z 提出了一种新方法，即f i n t e e l e m e n t - c e l l u l a r a u t o m a t a 模型( 简 两安t 业人学硕i j 学位论文 称c a f e ) t 2 睨9 1 。这种方法是将有限元热流与二维晶粒形成的c a 模型结合起来。这种等 温形核生长算法可以应用到非等温情况下，并且结晶潜热反馈到宏观模型。使用这种方法 可以再现柱状晶区中晶粒的选择，柱状晶到等轴晶的转变。 a 、形核模型 r a p p a z 等人认为形核率的变化与过冷度之间满足概率密度分布，强调形核行为发生 在一系列连续分布( 如高斯分布) 的形核位置上，而不是问断分布2 6 1 。对于给定过冷度t ， 晶粒密度n ( a t ) 可以通过对此分布积分求得： a t ( a t a r n ) 2 删= ? o f f 面刀m a x e 一可抛丁 c - 州， 式中， n ( a t ) 给定过冷度下的晶粒密度： t 一过冷度； t n 一平均形核过冷度； t o 一标准曲率过冷度； n m 双为异质形核衬底的最大密度； 在每一时间步长内，随着温度的降低，过冷度增加8 ( a t ) ，晶粒密度增加6 。为 瓯= 疗 丁+ 万( 丁) 】一甩( 丁) _ ：! ：。寺( r ) ( 1 - 1 6 ) 6 。与铸件体积v 的乘积即为一时间步长内的形核数6 n ，这些新晶粒位置的选择，是 根据在时间步长内网格单元形核的概率来随机决定的。此概率为： 只= 鲁卸c ( 1 1 7 ) 式中，n 网格单元数； v 。网格单元的体积。 扫描所有的网格单元，如果该单元为液态( 其状态值为零) ，计算其p n 值，并与一随机 数n ( o _ n n ，此单元形核凝固，其状态值赋予一大于零的整数。 b 、生长模型 形核以后，晶粒的生长按照优先生长方向进行。随机选取长大方向与x 轴的夹角 0 ( 一4 5 。9 型5 。) ，则在t 时刻晶粒半径为枝晶尖端长大速度v a t ( t ) 】在整个时间段上的积分。 ， l ( t ) - f v a r ( , 凇( 1 - - 1 8 ) 利用c a 模型r a p p a z 等人成功地预测了c e t 转变和柱状区晶粒的竞争生长。但是模 型是建立在均匀温度条件的假设上的，因此，它不能用来模拟非均匀温度的晶粒生长。采 7 两安t 业人学硕i j 学位论文 用概率理论研究晶粒的形核与长大，适用于柱状晶组织的形成及柱状晶与等轴晶相互转变 的模拟。但该方法只能模拟枝晶的近似形状，不能模拟复杂枝晶的形貌。 确定性模型和概率模型，虽然二者都可以预测枝晶组织的形成，但概率模型只能将能 量方程与形核和生长接合起来，而确定性模型则可以把凝固过程中所涉及到的物质守恒方 程与晶粒形核和长大结合起来。确定性方法更接近实际凝固过程的物理机制，特别是考虑 了宏观偏析和固态的传输。概率方法则更适合于描述柱状晶组织的形成( 如枝晶选择，组 织形成等) 及柱状晶与等轴晶的转变。 1 2 3 相场方法 在2 0 世纪8 0 年代，相场法( p h a s ef i e l dm e t h o d ) 被提出以克服前沿跟踪法的缺点【7 - 8 ，5 卜5 3 1 。 这种方法引入场变量中，考虑有序化势与热力学驱动力的综合作用来建立相场方程，其解 可描述固液界面的形态和界面的移动，从而避免跟踪复杂固液界面。此外，相场法通过相 场与温度场、溶质场、流场及其他外部场的耦合，有效地将微观与宏观尺度结合起来。 相场方法是建立在统计物理学基础上的，以g i n z b u r g l a n d a u 相变理论为基础，通过 微分方程反映扩散、有序化势及热力学驱动力的综合作用。相场方程的解可以描述金属系 统中固液界面的状态、曲率以及界面的移动。把相场方程与宏观场接合，则可以对盒属的 凝固过程进行真实的模拟。相场方法应用范围很广，尤其在材料科学中的应用。它可以用 于模拟凝固过程中组织结构的演变及固固相变过程。目f j ，相场方法在凝固过程组织模 拟中的应用主要包括枝晶生长过程中相场与温度场或溶质场的耦合，多个晶粒生长时多元 相场的耦合，在胞晶和共晶凝固中双相场与溶质场的耦合，当存在强迫对流时相场与速度 场的耦合。 相场法引入的相场变量( r ，t ) ，表示材料在位置r 、和时间t 处的有序化数。当西( r ，t ) 等于o 或1 时，表示液相：当( l t ) 等于1 时，表示固相。这样，固一液界面就变成了 一个具有一定厚度的薄层。在界面上，( r ，t ) 以一定的梯度从0 到1 ( 或一1 从到1 ) 变化。 对于一个包含温度场、浓度场和相场的体系，利用熵函数建立的相场模型可一般性表 示为： 畦m 蠢 ( 1 - 1 9 ) 汪( 口尥v 卦x e a m 2 。， 每( 乳坦v 新x e a m 2 t ， 式中：c 温度场变量； 8 两安t 业火学硕 ：学位论文 e 浓度场变量： 相场变量； 相场变量对时间的导数； 亡温度场变量对时间的导数； 舌浓度场变量对时间的导数； m m 、m e 、m e 相场参数； s 一封闭体系q 的熵，其表达式为： s = j 1s ，印) 一等iv 1 2 陋 ( 1 - 2 2 ) 式中：s 一熵的密度。 s 一相声系数。 联立上述4 式，所有的变量可以通过体系的熵耦合起来。 为了研究各向异性对微观组织形貌的影响，需将各向异性引入相场模型。引入各向异 性最简单的方法是将相场系数表示为与取向有关的函数f ，即： 占( 秒) = 亭( 1 + 7c o s ( 尼乡) ) ( 1 - 2 3 ) 式中，0 一西与枝晶生长主轴之间的央角； f 一为不考虑各向异性的的取值，即的平均值； 丫一各向异性的强度： k 一常数( 一般取为4 或6 ) 。 建立了相场模型后，可采用有限差分法和有限元法进行数值求解。为得到收敛的计算 结果，应基于模型选择合适的计算初始条件。此外，为使计算结果独立于相场参数的取值， 界面厚度应小于或等于网格剖分的步长。 相场法的不足是计算量巨大，可模拟的尺度较小。但由于相场法在模拟晶粒生长方面 较前沿跟踪法具有明显的优势，故自提出后，迅速地成为凝固微观组织模拟领域的热点。 在美国、日本、德国和韩国等国家都有多个机构从事该方向的研究，有力地促进了相场法 的发展。国内相场法的研究起步较晚，但已取得较大进展。 1 2 4 凝固过程微观组织模拟方法比较 微观组织的数值模拟先后经历了定性模拟到半定量、定量模拟，由确定性模型发展到 概率模型以及最新的相场模型。确定性方法和概率方法，虽然二者都可以模拟微观组织的 形成，但比较而言，概率模型只能将能量方程与形核和生长耦合起来，不能将宏观多场与 组织形成过程集成运算。确定性模型虽然可以把凝固过程中所涉及到的物质守恒方程与晶 粒形核和长大结合起来，但确定性模型只能计算平均品粒尺寸，难以考虑晶体学的影响， 不能再现凝固时枝晶生长、竞争和淘汰过程，更不能预测每个枝晶的具体形貌。确定性方 9 两安t 业人学顺f ：学位论文 法更加接近实际凝固过程的物理机制，特别是考虑了宏观偏析和固念的传输。概率方法则 更适合于描述柱状晶组织的形成( 如枝晶选择，组织形成等) 及柱状晶核等轴晶的转变。但 是，无论确定性方法还是概率方法目前都不能准确地描述真实的枝晶形貌。 相场方法是模拟一个枝晶生长的新方法，它可以避免跟踪固液界面的位置和形状。通 过微分方程反映扩散、有序化势及热力学驱动力的综合作用。相场方程的解可以描述系统 中固液界面的形状、曲率以及界面的移动。把相场方程与外场如温度场、溶质场、速度场 等耦合起来，则可以模拟枝晶的真实形貌，包括一次臂、二次臂等，研究扰动、各相异性、 曲率效应对枝晶生长的影响，预测晶粒尺寸、显微偏析的类型和分布、显微疏松的数量、 夹杂等，最终预测微观组织的形成，控制材料的力学性能。但相场法的计算量巨大，可模 拟的尺度较小。 1 3 热型连铸技术的发展概况 热型连铸技术是上世纪8 0 年代由同本千叶工业大学教授大野笃美首先提出的p 0 3 引。 早期通过对低熔点金属如锡、铅、锌及其合金的成形工艺进行了大量的研究，得到了工艺 参数之间的合理匹配，诸如熔体的温度、铸型的温度、冷却条件、连铸速度等的匹配原则。 关于铜单晶的连铸工艺也有些报道，但由于技术保密的原因，对具体的工艺细节报道很少。 在热型连铸技术中存在着很多可变的工艺参数，各工艺参数之间存在着匹配问题。特别是 热型连铸时，要求对工艺参数的控制非常精确。所以，如何提高热型连铸技术的控制精度， 使热型连铸工艺工程化和实用化，是该技术的发展关键。 自热型连铸技术问世以来，为实现连续定向凝固开辟了一条新的途径，将为研发新型 功能材料及其近净成型起推动作用。目前，在国外主要在金属单晶材料制品( 如音频传输 导线、贵金属线材、高塑性材料、高纯度材料等) 、特种焊接材料( 如硬质合金、不锈钢、 和高硬度铝铜合金焊条( 丝) 等) 、其它工艺难以加工的型材、截面形状复杂的型材及双金属 连续定向凝固材料的制备等方面得到广泛的应用。热型连铸技术的研究和应用在r 本比较 成熟【3 2 3 卯。 8 0 年代，国内也丌展了对热型连铸技术的研究。1 9 8 5 年西安交通大学邢建东教授首 次将热型连铸技术介绍到中国，并进行了热型连铸s n ，a 1 线材等的研究工作。西北工业 大学、广东工业大学、上海大学、北京科技大学、兰州理工大学以及西安工业大学也相继 丌展了热型连铸的研究。西安工业大学在自行研制的水平式热型连铸设备上制备出了单晶 a 1 、c u 线材，并对热型连铸凝固过程中单晶组织的演化机理、单晶铝、铜的性能以及热 型连铸工艺过程等进行了研究。北京科技大学利用热型连铸技术开发高导电高强度c u c r 合金。上海大学毛协民等人主要采用上引式热型连铸法进行单晶铜的研究工作。兰州理工 大学丁雨田等人采用横引式热型连铸设备进行单晶铝和单晶铜的研究工作p 。 1 0 两安t 业人学硕i j 学位论文 1 4 本文的研究意义及内容 1 4 1 研究意义 近年来，电子设备的精密化、小型化和音乐器械的高级化使得单晶材料在电子、通讯 等行业中的应用越来越广泛【3 昏3 8 j 。由于热型连铸技术同传统的单晶生产方法相比具有铸件 长度不受限制，工艺简单、高效等特点，能生产近净成型的、无限长度的单晶线、棒材。 因此，热型连铸技术在国内外得到了广泛的研究与应用，成为目前高新材料的研究热点之 一。热型连铸技术是在定向凝固技术的基础上，通过优化各工艺参数，使热流方向与晶体 的最优先生长方向一致，依靠定向凝固过程中晶粒的竞争生长机制逐渐淘汰其余晶体，形 成单晶生长条件，从而实现单晶连铸。 热型连铸凝固过程的实质是连续定向凝固过程【3