（地球探测与信息技术专业论文）氡释放的实验研究和机理探讨.pdf

查垦望! 尘兰堡! 塑窒竺：兰笪笙塞y ! 垒塞篁! 皇 氡释放的实验研究和机理探讨 摘要 自二十世纪初发现第8 6 号元素氡以来，该元素及其子体 一直受到了科学界的广泛注意。随着科学技术的进步与发展， 人们在不断拓宽氡气应用领域，注意其危害，在研究氡气测量 技术的同时，十分关注氡及其子体的释放规律及机理研究。 作为氡的基础理论，如氡释放和氡运移规律和机理，一直 是重要的研究课题之一，也是制约测氡技术发展的重要因素。 氡测量虽然已被证实可解决许多问题，但氡及其子体在理想状 态下是如何从介质中释放出来的，其规律如何，至今仍众说纷 纭。由于影响氡气从介质中释放的因素众多，介质中氡释放的 过程是非常复杂的，氡释放以及如何对其进行研究仍是困扰人 们的难题之一。 本文旨在理想条件下、单一介质中以实验为基础，通过自 制的实验装制，进行了氡释放的实验研究。实验采用灵敏度较 高的c d1q 杯测氡仪，在静态条件下，借助多套实验装制同时 进行连续观测，经数据分析与计算，得到了氡释放具有间歇性 的特点，其机理是由于氡及其子体与氦核所形成“团簇”运 移能力的彳i 同以及孔隙问不断变化的“压力差”的瞬时挤压作 用共同导致了氡释放具有| b j 歇性、不连续性的特征。并通过对 随时间变化的氡释放数据进行的回归计算，定量地给出了氡释 放随时间变化的规律。 上述结论不仅对氡测量在地质和环境上的应用具有实际 意义，而且对于充实和发展其释放理论，提高氡测量的可靠性 和准确性，扩大其应用领域也有一定的实际意义。 关键词：氡释放，实验，机理，问歇性，团簇 太原理1 人学硕十研究生学位论文 t 1 1 i ee x p e r t m e n tr e s e a r c h a n dm e c h a n i s ms t u d i e so fr a d o n r e l e a s e a b s t r a c t s i n c et h eb e g i n n i n go f2 0c e n t u r i e sd i s c o v e r e dt h en o 8 6 t h c h e m i c a le l e m e n tr a d o n ，t h a tc h e m i c a le l e m e n ta n di t ss o nb o d i e s h a v eb e e nb es u b j e c t e dt oe x t e n s i v ea t t e n t i o no fs c i e n c ef i e l d a l o n gw i t ht h ep r o g r e s sa n dd e v e l o p m e n t o fs c i e n c et e c h n i q u e ，a t t h et i m eo fo p e n i n gw i d e l y t h er a d o n a p p l i c a t i o n r e a l m c o n t i n u o u s l y ，n o t i c i n gi t sd a n g e r o u s ，s t u d y i n gt h em e a s u r e t e c h n i _ q u eu s i n gr a d o n ，p e o p l ep a ym u c ha t t e n t i o nt o r a d o n sa n di t s b o d i e s r e l e a s er e g u l a t i o na n dt h em e c h a n i s mr e s e a r c h b et h ef o u n d a t i o nt h e o r i e so ft h er a d o n ，t h er a d o nr e l e a s e s i m i l a rt oi t sm i g r a t i o n ，h a v eb e e no n eo ft h ei m p o r t a n tr e s e a r c h t o p i c s ，i so n eo ft h ef o u n d a t i o np r o b l e m st h a t s t u d i e sm e a s u r e i i i 太原理1 人1 7 ：硕十研究生学位论文 u s i n gr a d o n ，a l s oi st h ei m p o r t a n tf a c t o rw h i c hr e s t r i c tt h em e a s u r e t e c h n i q u e d e v e l o p m e n tu s i n g r a d o n t h em e a s u r e t e c h n i q u e u s i n gr a d o na l t h o u g hh a v ea l r e a d yi s c o n f i r mt or e s o l v em a n y p r o b l e m s ，b u tw h a ti st h er e g u l a t i o nt h a tr a d o na n di t ss o nb o d i e s u n d e rt h ei d e a ls t a t e ，o rw h a tp h e n o m e n o n ，s of a rt h e r ea r e n tt h e m o r eu n i t e ds t a n d p o i n t b e c a u s et h ef a c t o ri n f l u e n c i n gi t sr e l e a s e i sn u m e r o u s ，a n di t sr e l e a s ep r o c e s si sv e r yc o m p l i c a t e d ，u pt o n o wi ti ss t i l lo n eo f h a r dw o r kt ou s t h er e s e a r c ho ft h i st h e s i si sf o u n do ft h e e x p e r i m e n t s e l f - m a k i n gt h ee x p e r i m e n te q u i p ，w ec a r r i e do nt h ee x p e r i m e n t t od ot h er e s e a r c h u n d e rt h es t a t i cc o n d i t i o n w eu s e dt h ec d 一1 旺 c u pm e a s u r ei n s t r u m e n tt oc a r r y o nc o n t i n u o u s l yw i t hs e v e r a l e q u i p m e n t s a tt h es a m et i m e t h er a d o nr e l e a s e sh a v e d i s c o n t i n u i t yc h a r a c t e r i s t i c s ，a n dm a d eu s eo f “c l u s t e rt h e o r i e s ” t og i v ear e a s o n a b l ee x p l a i n a t i o n ，t h a ti s ，a st h ee x i s t e n c ea n dt h e d i f f e r e n ta b i l i t yo fm o v e m e n to f c l u s t e r a n d “p r e s s u r em a r g i n s q u e e z e i nam o m e n tc a u s e ss u c hr e s u l t t o g e t h e r u s i n g m a t h e m a t i c st h e o r i e s ，w eg o tt h et h e o r i e sf o r m u l ao fr a d o nr e l e a s e c h a n g e sw i t ht i m ec h a n g e s t h ec o n c l u s i o nh a sas i g n i f i c a n c et ot h ea p p l i c a t i o no fr a d o n 太原理i 一人学硕十研究生学位论文 m e a s u r e m e n ti ng e o l o g ya n de n v i r o n m e n t ，a sw e l la s ，i tc a l lp l a ya p r a c t i c a lr o l e0 ne n r i c h i n ga n dd e v e l o p i n g t h ee x i s t e dt h e o r i e s ， i m p r o v i n g t h er e l i a b i l i t ya n dv e r a c i t yo fr a d o nm e a s u r e m e n t ， w i d e n i n gt h ea p p l i c a t i o nf i e l d s k e yw o r d s ：r a d o nr e l e a s e ，e x p e r i m e n t ，m e c h a n i s m d i s c o n t i n u i t y ，c l u s t e r v 太原理一人学硕_ _ = 研究生学位论文 第一章绪论 自二十世纪初f d o m 发现第8 6 号元素氡以来，该元素及其子体就受 到了科学界的广泛关注。最初，人们用它来治疗某些关节病及末梢神经 系统的疾病。后来随着人们对氡的物理化学性质的日益了解，人们知 道氡是惰性气体，具有放射性，易溶于水，能被吸附在固体的表面上等， 人们利用这些性质氡测量已作为一种便利的有效的探测技术，在众多领 域得到了极大的推广应用。早在1 9 2 6 年，前苏联学者n h 鲍戈亚夫连 斯基就应用射气方法在玛伊科博斯基油田进行了探测石油的试验。1 。但 此后，大多数的测氡应用都是与铀矿联系在一起的。1 ，特别是上个世纪 6 0 年代以来，由于核原料的急需和浅层铀矿的缺乏，美国、加拿大等国 家大力发展测氡技术，使氡测量在基础理论、工作方法和仪器设备及数 据处理等方面都得到了不同程度的进展，为以后扩大氡测量在地质上 的应用范围提供了前提条件。近年来，在地质工作的许多领域如矿产地 质、水文地质、工程地质、灾害地质、环境地质等，氡测量已得到了广 泛应用。氡测量已突破了专一解决铀矿地质任务的束缚，在解决非放射 性地质问题等方面展现了令人瞩目的前景。 随着氡测量应用范围的扩大，氡及其子体对人体的危害也越来越引 太原理1 人学硕十研究生学位论文 起人们的关注。近十几年来，随着人类对周围环境和自身健康认识的加深 氡及其子体的放射性危害已成为现今社会普遍关心的重要问题之一。根 据联合国原子辐射效应科学委员会( u n s c e a r ) 1 9 8 2 年的估计，在正常 地区每年由于吸入氡及其短寿命子体而产生的辐射剂量约占人类所受全 部天然辐射年有效剂量当量的一半以上”1 。 氡是人们所受天然辐射剂量的主要来源，其主要危害是导致肺癌。当 人吸入氡后，氡及其子体沉积在呼吸道和肺部，并放射出d 、p 甚或y 射线， 其中危害最大的是c l 射线，这些射线长期作用于肺支气管上皮细胞，造成 辐射损伤，经过一定的潜伏期后，细胞将发生癌变，导致肺癌“1 。i c r p 第 5 0 号出版物( 1 9 8 9 ) 认为，公众中肺癌的1 0 左右可能为室内氡所致。也有 人认为，每年肺癌死亡者中有2 0 的人由氡所致。美国1 9 8 8 年公布的一 份官方资料认为，氡是美国肺癌的第二位诱因，室内氡每年大约导致 2 0 0 0 0 人死亡。据美国报刊报道，在美国的5 0 个州中，有3 0 个州都受到 氡辐射的危害，有几百万住宅受到氡污染。英国星期日电讯报1 9 9 4 年1 月1 6 日文章说，看不见的氡污染每年在住宅内要夺走7 0 0 0 个英国人 的生命”1 。而据2 0 0 2 年的最新调查结果表明：全世界患肺癌死亡的总人 数中有8 一2 5 是由于长期吸入空气中的氡造成的，英国患白血病的人 有1 2 是由氡引发的；因过量吸入氡而死亡的人数，美国每年约4 万人( 比 因艾滋病而致死亡的人数多一倍) ，英国约1 万人，瑞典约1 千人，俄国 和中国各约5 万人 6 】o 许多调查结果显示，室内氡浓度水平与肺癌发生 2 太原理r 人学硕士研究生学位论文 率密切相关，室内氡能导致癌症不再只是推测，而成为事实。氡已成为 仅次于吸烟的第二大致癌物质。 高剂量氡除导致肺癌外，还可能引起白血病和其他呼吸道病变。元素 氡衰变所释放出的g 【、b 射线的外照射能损伤人体五官，引起皮肤干燥、 毛发脱落等病变，严重时会引起皮肤癌。随呼吸作用进入到体内的氡在液 体和脂肪中有较高的溶解度，它会聚集在脂肪较多的器官中，并衰变产 生氡子体，对人体造成危害。在高浓度氡的影响下人体表现出血细胞( 红、 白细胞) 总数升高、血压下降和血管扩张等效应。1 。 鉴于室内氡对人体的危害性，各国对氡的问题都非常重视，有些国 家已经率先开展了全国性生活环境中氡的水平调查。美国于1 9 8 7 年大量 发送“氡的居民指南”，指出氡是关系到公众健康的大众问题，提醒人们 注意氡辐射问题。二十世纪九十年代初，欧共体又对氡气的基础理论、 基本应用、对氡的危害须采取的基本对策等提出了详细的研究计划“。 中国地球物理学会环境专业委员会也决定在近几年对环境氡问题着力开 展宣传与调研，开展部分监测和科研工作，并向政府提出政策性建议“”3 。 总之，国际上关于氡的研究已经成为一个热门话题。 综上所述，人们对氡的研究兴趣倍增。一是其应用领域广泛，更重 要的是它对公众健康的危害受到了密切关注。 在“氡问题”中，目莳国际上对室内氡的来源、氡的运移及其在室 内的赋存状况及氡吸收剂量对人体的危害机理等研究丌拓了一个全新的 3 领域。在进行实际工作中，同地点、同条件测量氡浓度，发现氡的重 复性测量效果不好，计数起伏大人的超过了统计涨落。此外在测量环境 氡过程中，发现将几个一致性好的探测装置放在一起，无论怎样测量， 氡的计数都相差较大，不符合统计涨落规律。对这一现象的解释，大都 是测量装置不严格( 如密封装置漏气，测量装置有问题等) 所至等。这 现象无疑提出了氡气从介质中释放是否规律的研究课题。 作为氡的基础理论，氡的释放和运移一样，一直是重要的研究课题 之一，是研究氡气测量的基础问题之一，也是制约测氡技术发展的重要 因素。氡是自然产生的一种放射性气体，它普遍存在于地层和地下水中 并能通过各种运移方式进入地表或大气，因此应用测氡技术解决地质问 题，氡的释放与运移是研究的重点所在。而建筑材料和环境中氡的释放 和运移又使之成为环境放射学的重要研究内容。到目前为止，氡的运移 已经取得了较大的进展：刘鸿福1 对氡的运移及其机理做了较深入的研 究，揭示了氡及其子体具有向上运移的能力，再此基础上提出了“氡气 运移的团簇理论”假说，从氡及其子体本身的特点解释了许多曾经使人 们迷惑不解的现象，并通过实验对这一假说进行了验证。 氡测量虽然已被证实可解决许多问题，但就氡及其子体在理想状态 f 从介质中释放是何规律，或是什么现象，到目前为止未见较统一的观 点，由于影响氡从介质中释放的因素众多，介质中氡的释放过程非常复 杂，至今它仍是困扰人们的难题之一“。”+ 。目前，人们一般用粒子 4 太原理i 大学硕 研究生学位论文 反冲和氡原子在固体中的扩散两种机制柬解释氡的释放过程”，认为 影响氡的射气系数的主要因素是介质中镭的分布和介质的物理特性如颗 粒粒径、紧结密度、孔隙度和水分含量等，其中镭原子在介质中的分御 可能是影响氡释放过程的最重要的因素1 ；一些外界因素如温度、压力、 超声波等也可能对射气系数产生一定的影响。人们对这些因素的影响 进行了一系列实验研究，但不同实验中的结果足有差距的，说明氡的释 放非常复杂，人们对氡的释放本质还不了解。近几年，大多数氡释放的 研究仅局限在判断不同物质的射气系数和温度、压力、水分等对射气作 用的影响上“1 。 为了揭示介质中氡释放的内在规律，促进测氡技术的发展与应用， 在理想条件下进行氡释放的实验研究是必要的。由于介质的内部结构各 异和外界因素的影响，单纯依靠理论分析或计算机模拟来研究氡释放， 是很难真正认识氡释放的本质，更不可能揭示氡释放的内在规律。要想 了解氡的释放，必须借助实验进行研究，这样不仅可以发现一些新的现 象，而且容易总结其规律，找出其本质性的内在释放机制。 为研究方便，即遵循由浅入深，由简单到复杂的实验原则，本次实 验首先是将影响氡从介质中释放众因素降为最少来进行研究，实验利用 灵敏的c 【测氡技术，在静态条件下，借助多套设备同时进行连续观测，以 揭示氡释放的现象并对现象进行解释，研究氡释放的内在影响因素，探 索氡释放的机理。 5 太原理1 人学硕+ 研究生学位论文 第二章国内外研究现状 1 9 0 2 年科洛夫拉特一切尔文斯基( 苏) 在玛丽+ 居阜的实验室工作期 间曾提出根据惰性放射性气体从固体中析出的规律建立物理化学分析的 新方法。椐此，人们依据氡及其同位素所具有的物理化学性质，用氡同 位素研究固体的物理化学过程，同时这也标志着研究氡从介质中释放的 开始。 1 9 3 9 年弗柳格和齐缅斯( 苏) 曾提出了射气过程的定量理论“，即 对任意形状颗粒有如下关系式： 式中；e 射气系数； s 颗粒表面积； v 一颗粒体积； r 一输出原子的射程 d 一扩散系数 九：一氡的衰变常数。 上述方程是在一系列假设条件下导出的，即氡的母体同位素在颗粒 的整个体积内是均匀分配；单位时间内形成的氡原子数相当于平衡值 7 太原理f 大学硕：i 研究生学位论文 射气原子沿所有方向析出的概率相等。然而这一结论的适用性至今未见 实验验证的报道。 上世纪7 0 年代a h c ”t a h x o 班a e b 等( 苏) 在实验室对放射性气体 从介质中释放进行了实验研究。如在超声作用下放射性气体从岩石样品 中析出的研究，认为超声频率可影响氡从介质中释放的浓度。他们根据 这一关系使在溶液中通过超声作用提取人工配制样品的钍射气和锕射气 成为可能。此外在对人工配制的样品在压力作用下氡同位素析出研究中 得到了放射性气体从介质中释放与压力的关系。在对与相应的放射性同 位素混合的石膏、钙、铝、钍和碳酸钙及二氧化钛混合物的射气能力随 温度变化实验研究中，得到了氡从介质中释放的浓度是随温度的变化而 变化的。 上世纪8 0 年代，人们对天然含镭介质氡的析出从不同的角度进行了 大量的研究。t a n n e r ( 1 9 8 0 ) 提出了岩矿石和土壤中的r a 分布是不均匀 的“。这一不均匀性是由于c 【粒子以不同方向的群体反冲而造成矿物内 部的镭运移，并附着在矿物颗粒表面上而形成薄层。如果u 也是运移的， 就可以引起岩矿石r n 的高射气系数。此外对c c 粒子以不同方向的群体反 冲机制和孔隙在岩矿石r n 释放中的作用给出了说明。 k r i s h n a s w a m ie la 1 ( 1 9 8 2 ) 提出氆粒子的群体反冲在天然放射性核素 释放到水中的过程中起着重要的作用。并且认为，r a 薄层的形成是由u 及其子体从地下运移到表面造成的。 8 太原理| 。人学硕| 研究生学位论文 b ah u k u t k u h 曾做过含铀矿物随温度析出氡的试验，随着温度的升 高，氡的析出量在逐渐增大。含铀岩石的射气系数随着温度的升高而增大， 而且温度越高，作用的u , t f _ 碍 涮 口 藩 齑4 塑 蕊 蛳 到 一 融讲黑茸 孙抖汁斟 薄 扭 涮 丑 骜 竦 蛳 剖 好 擦 勺 o 辫 油 如科 斟 沿 冲卜卜 h 0 砰溜 熬 若 曲 萍 到 础 簿磷姆斛啪涨 母 弭 - 商 t k 皿 滔端讲 o b 蛰 薄 剖辞 炼 姆 辫讲细礤薜 研 球 勘 溜站崭辩 扭 姝解 剖冰纛 。 油 阱 舸础 蠢藜冀 敲 斟 虱 冲珥 涮 费讲 嘏澍芋 b 沿 鼬斟 剖 芒 囊 落 熵 斗毋 带釉础 o 薤 酣 l 洽滔 茹斟 嘏 爿 盒 落藓 斗冲蛛带 粒裂 莉 昂 - 辩菇 谢 薄一 涮 w 。 太原理1 人学硕十研究生? 位论文 根据上述要求及表4 1 资料，我们对比了各种测氡方法的特点，本 次氡及其子体释放的实验研究，选用了o r 杯( 卡) 测量方法，它具有静 态收集信息、累积方式观测、低本底、高灵敏度、高精度的工作特点”5 能够满足实验研究要求。实验采用c d 一10 【杯测氡仪作为测量仪器。 4 2c d 一1a 杯( 卡) 测氡仪 4 2 1c d 一1q 杯( 卡) 测氧仪的功能及特点 8 0 年代初，贾文懿“7 1 提出了o t 杯法测氡技术，并对采用在常压下 以空气脉冲电离室为探测器的o t 测量仪器进行了研究，研制出了c dl n 杯测氡仪，其主要功能及特点如下： 1 用途多，也可以开展a 卡法、2 ”p o 法、活性炭d 测量、土壤镭测 量、“o p o 测量以及其它o t 测量。 2 灵敏度高，能发现微弱的放射性异常，可获得高精度测量结果。 3 ，操作简便，使用灵活，适用于不同的测氡场合，工作效率高。 4 本底低，且a 杯及电离室极易更换，保证能够获得良好的低本底 测量条件，获得高精度测量结果，发现微弱放射性异常。 5 在静态条件下收集氡及其子体，能真实地反映测点的氡及其子体 的浓度。 6 累积时间可长可短，能根据实际工作需要，确定累积时间。 2 0 太原理工人学硕十研究生学位论义 7 可以与微机化放射性测量自动采集处理系统相连，构成微机化仪 器，实现数据自动记录、处理及成图。 8 使用c d1c 【杯测氡仪进行q 测氡时，安全可靠，无环境污染，无需 特殊防护。 9 整机功耗小于1 3 5 m w ( 一节一号电池供电) ；重量2 k g ：体积( 2 5 0 x1 4 0 1 7 0 ) m m 3 。 工作表明，采用c d 一1 杯测氡仪进行氡及其子体释放的实验研究是 适宜的。采用c d l0 【杯测氡仪进行工作既排除了瞬时且“扰动”的抽气 法氡气测量所造成的探测不理想，又克服了其它累积方法不能现场获得 数据、测量周期长、操作复杂的不利因素。从而为在现场解决实际问题， 在理想条件下进行氡及其子体的释放实验研究提供了保证。为此，选用 c d 一1 杯( 卡) 测氡仪进行测量为整个实验提供了可靠的基础保证。 4 2 2o d 一1q 杯( 卡) 测氧仪的工作原理 c d l 旺杯测氡仪是由常压空气脉冲电离室、放大器、电源电路、甄别 器、计数器、控制电路等构成。可用于c 【杯法、c 【卡法等q 测量方法。 其工作原理如图4 1 所示： 2 1 太原理一f 大学硕j 一研究生学位论文 n 探测器 空气脉冲电离室 卜放大器r 甄别器卜计数锁存译码显不器 - a一r + 6 v 15 v 电源变换器一电源控制电路 i p - 报警器 图4 1c d 一1d 杯测氡仪工作原理框图 f i g u r e4 it h ew o r kp r i n c i p l ef r a m ed i a g r a m o f c d - 1 ac u pm e a s u r i n gt h er a d o ni n s t r u m e n t 当吸附有氡子体的0 【探杯放入电离室q 探测器后，氡子体辐射出的1 3 t 射线可以使空气电离室内的空气电离产生正负离子对，在电离室高压电 场的作用下，形成电脉冲信号。该脉冲信号经低噪声脉冲放大器放大后 由脉冲幅度甄别器剔除噪声，再通过脉冲计数器将其记录下来。“。 4 3c d - 1a 杯测氡仪的技术保证 实验所采用仪器的各项性能可靠与否，是实验成功的保证。因此 对所选定的c d1 d 杯测氡仪及与之配套的杯做了一系列的性能测试。 4 3 1c d - 1a 杯测氡仪本底的检查 将电离室清洁干净以后，并用静电除尘液洗去伍杯及电离室塑料盖上 的静电尘土，测量仪器的本底。部分测量结果见表4 2 2 2 氏 太原理l 大学硕十研究生学位论文 表4 2 c d 一1d 杯测氡仪本底测试结果表 t a b l e4 2t h eb o s o mt e s tr e s u l tt a b l eo f c d i c u pm e a s u r i n gt h er a d o ni n s t r u m e n t 时间 ! ! j 1 0昔日期 ( 秒) 0 4 7 1 5 0 4 7 2 9 0 4 8 1 0 0 4 8 2 1 0 4 9 2 6 0o0o0l 6 002oo0 6 00lo1o 6 01ol02 6 0o o olo 6 011ooo 6 00o0l1 6 0o2lo o 6 0 o oo2 0 6 0ooo0o 从表中所测数据可以看出，c d 一1c 【杯测氡仪的本底每m i n 不大于2 个脉冲，从而保证了测量数据的精确性和可靠性。 4 3 2c d 一1q 杯测氧仪的稳定性检查 l 、连续工作稳定性检查 仪器开机2 0 m i n 以后，把工作参考源( “u ) 固定在电离室内，每 2 m i n 记录一个读数，连续记录了2 5 0 个读数，历时5 0 0 m i n 测得数据见 表4 3 ： 升河瞄h井嗨虱廿乌谢峙慊高$h 渺43c口二q葑望抄声3藩哆弹弗睁辩帮洳 翼 荨 宰 潍 吣 莹 口 一 2 目 o v 太原理l 大学硕+ 坝究生。7 - 位论文 表4 4 仪器稳定性测试数据统计表 7 f a b l e4 4t h es t a t i s t i c st a b l eo f t h ei n s t r u m e n ts t a b i l i t yt e s td a t a ( n 自o _ c _ _ )( n 目土2o _ n )( n 土3om ) l n n 。2 m i nn o i , , 2 m i n n o 的区间的区间的区间 1 2 5 0 6 8 85 2 16 0 0 2 4 4 96 1 4 9 0 1 9 8 8 根据表4 3 所测实验数据，我们统计制作了表4 4 。表4 4 说明使用 的c d 一1 杯测氡仪是稳定的，测量数据基本符合放射性统计涨落规律。从 工作中可知，只要每天保持仪器清洁，不受放射性物质及静电尘埃的影 响，仪器是稳定的可靠的。整个实验中，均严格地检套了仪器的性能是 否稳定可靠。 2 、湿度稳定性检查 湿度对电离室工作稳定性的影响，主要来自高压漏电和工作气体中 水分的存在所引起的脉冲信号幅度变化。表4 5 是实测电离室受潮以后， 仪器的本底和读数变化情况。由表可见，仪器受潮以后，本底和读数未 发生明显变化，测量数据基本符合放射性统计涨落规律。 表4 5 仪器湿度稳定性实验数据表 t a b l e4 5t h ee x p e r i m e n td a t at a b l e o f t h ei n s t r u m e n ts t a b i l i t yo f h u m i d i t yd e g r e e 本底读数源读数 干燥a 杯潮湿杯干燥杯潮湿d 杯 o l m i n1 l m i n3 9 7 lm n3 6 4 1m j n 2 2 m i n 1 2 m i n7 4 7 2 m l n7 2 2 2 m i n 5 3 m i n 1 3 m i n10 9 4 3 m i n1 0 6 4 3 m i n 5 4 m i n 2 4 m i n1 4 3 9 4 r a i n1 4 4 l 4 m i n 5 5 m i n 4 5 m i n18 1 5 s m i n18 3 2 5 m i n 2 5 太原理1 火学硕十研究生学位论文 433 。杯吸附氡子体的均匀性检测 c 【杯是用普通的塑料制成的，由于塑料制品都由大分子链构成，加之 塑料易产生静电等，可对氡及其子体的吸附造成影响。为保证实验的结 果准确、可靠，能够可靠地观测氡及其子体释放的现象，实验前做r 不 同的d 杯对氡及其子体的吸附能力是否一致的实验。装置如图4 2 所示 一。一 图4 2 ( 7 - 杯吸附氡及其子体一致性的实验装置示意图 f i g u r e4 2t h ee x p e r i m e n te q u i ps k e t c hm a p o f c u pa b s o r br a d o na n di t ss o nb o d yc o n s i s t e n c i e s 循环系统采用已独立密封一定时间的铀酰钒酸盐矿石或液体镭标准 源( 共3 0 m l ，含镭1 4 0 x1 0 1 克) 做为均匀的氡气源。在三个罐上均密封 倒置着可以吸附氡及其子体的三个0 【杯。由于罐的口径相同，所以在循 环一定时间后，将保持三个o 【杯吸附氡及其子体的数量相同。在实验中 任意取三个杯为一组，经不同封闭时间后，测量每一组( 三个) 0 【杯 所放射出的c 【粒子的强弱。测量结果如表4 6 所示 太原理【人学硕士研究生学何论文 表4 6d 杯吸附氡及其子体的一致性检测表 t a b l e46t h ec o n s i s t e n te x a m i n a t i o nt a b l e o fdc u pa b s o r br a d o na n di t ss o nb o d y 组别a 杯编号密封时间计数3 m i n备注 16 0 m i n1 2 2 26 0 m i n1 4 3 符台放射性统计 l涨落规律 36 0 m i n 1 3 7 4 6 0 m i f l 2 3 56 0 m i n1 9 符合放射性统计 2 涨落规律 66 0 m i n2 3 76 0 m i n9 3 86 0 m i n8 1 符合放射性统计 3涨落规律 9 6 0 i n 9 4 1 0 2 9 0 m i l 35 6 5 1 l 2 9 0 m i n 6 0 5 符合放射性统计 4涨落规律 1 22 9 0 m i n5 5 2 由表4 6 可以看出，抽样检查的每组杯子的测量结果都符合统计涨 落规律，这说明不同的a 杯对氡及其子体的吸附能力是一致的。 2 7 太原理1 人学硕十研究生学位论文 5 ，1 样品 第五章氡及其子体的释放实验 5 1 1 样品的选择 大家都知道，自然界的氡均来自地壳中的铀、钍衰变的产物镭。镭 经过a 衰变而形成氡。铀系( 2 3 8 u ) 衰变成氡( z 2 2 r n ) 及其子体的过程如 。u 8 。t 。一。r 。一。胁一 _ + 衰变 b 衰变 图5 1 铀系( ”8 u ) 衰变链示意图 f i g u r e5lt h es k e t c hm a po fu r a n i u md e p a r t m e n t ( ”8 u 1d i s i n t e g r a t i o nc h a i n 2 9 竺 一广一广一 太原理l 。人学硕十研究生学位论文 氡及其子体均为放射性元素，比空气重的多，氡的半衰期最长只有 3 8 2 5 天。氡在自然界有三个放射性气体同位素：“2 r n 、2 ”r n 、“9 r n ，它 们都是由放射性镭的同位素衰变而来的，都是辐射体，它们的半衰期 各不相同，别是3 8 2 5 d ，5 5 6 s ，3 9 6 s ，其中以2 ”r n 的半衰期最k = ， 所以迁移能力也最强。氡的衰变子体主要有p o 、b i 、p b 等，它们多为短 寿命放射性核素，其中p o 的同位素都是0 【辐射体，其它的多为1 3 和y 辐射 体。由于”2 r n 的半衰期最长，所以人们一般都利用它来进行科学研究及 应用。为此，实验选用了具有一定粒度的铀矿物铀酰钒酸盐作为实 验样品，研究氡的释放现象。事实上，我们采用放射性含量较高的铀酰 钒酸盐作为实验样品的目的还在于增大氡释放的计数率，以便适当减小 实验数据的不确定性。 5 1 2 样品的准备 铀酰钒酸盐矿石取自矿物实验室，其中镭的含量根据实验室矿物纪 录为9 4 1 0 2 b q g 。我们用研钵将矿石碾碎，并筛选成粉未与中粒两种 粒度。充分搅拌后各分成1 0 份，然后随机的从中抽取3 份作为实验样品， 为实验做好准备。 5 2 氡及其子体的释放实验装置的设计 521 概述 3 0 太原理1 人学硕士锣 究生学位论文 氧从介质颗粒中释放出来的过程受多种冈素的影响，自 9 3 9 年弗柳 格和齐缅斯( 苏) 首次提出氡的释放模型以来，许多学者对这一问题进行 了深入的研究”。但到目蔚为止，还没有哪- 干十模型完全被人们所认可。 人们在进行理论分析的同时，也对其他因素如颗粒粒度、颗粒的内部结 构及外界因素的影响进行了实验研究“。”1 。 正如前面所述的，由于实验方法和实验条件的不同，许多实验的结 果是不一致的，而且不同物质( 如自然岩石和人造物质) 中氡的释放情 况也是不同的。显然，单一的研究某一种因素、某一种物质对氡释放的 影响是不能揭示氡释放的内在规律的。 为了了解氡的释放过程，应该对这一问题进行全面的理论和实验分 析，建立一个氡释放的基本框架。首先系统化的总结现有的知识，然后 在理想条件下仔细规划和进行氡的释放实验，揭示氡释放的内在规律， 并在此基础上，对所揭示的现象进行理论探讨，给出关于氡释放过程的 本质的解释。 5 2 2 实验装置的设计 实验的成功与否，实验装置的设计至关重要。我们考虑到c 【杯吸附 面积大的特点，可以直接应用0 【杯为探测器，它能测量所有方向的氡。 为了研究氡从铀矿石中释放的情况，采用了如图5 2 所示的十套实验装 置，同时观测氡在较理想条件下的释放情况。实验装置由低本底的a 杯、 放射性含量较高的氡源矿石( 铀酰钒酸盐矿石) 及密封胶带等组成。 3 1 太原理t 人学硕十研究生学位论文 n 杯t j i j 囊基、，二 氡源 r 一0 。j 图5 2 氡释放的实验装置示意图 f i g u r e5 2t h ee x p e r i m e n te q u i p s s k e t c hm a po f r a d o nr e l e a s e 如图5 2 所示，实验装置由一个装有氡源矿石的旺杯和一个空0 【杯 倒扣而成，接1 2 1 处用密封胶带进行密封。实验装置具有如下的特点： ( 1 )安装拆卸方便，易于安放。 ( 2 )增减更换矿石方便，可以适应不同的实验。 ( 3 )氡源矿石不易外漏，做到了安全、可靠，可以保证实验顺利 进行。 ( 4 )外部封闭，减少了外界因素的影响，使内部条件一致。 ( 5 )可以充分吸附矿石释放出来的氡及其子体。 ( 6 )可以封闭任意长的时间。 ( 7 )可以重复使用。 5 3 实验保证措施 a 原理r 人学硕研究生学位论文 5 3 1c d 一1q 杯测氧仪的实验保证措施 c d _ lc 【杯测氡仪本低与稳定性的检测，及c l 杯吸附氡的子体的均匀 性实验，我们在前面都已经提到过了。实验中为能更可靠地获耿实验数 据，在每次实验之前，我们都检查仪器的可靠性。具体是在每次测量数 据之前，先用标准c 【源( ”8 u ) 检测c dl0 【杯测氡仪的稳定性，并测量该 仪器的本底计数。当仪器出现故障时，及时进行修复。对要使用的g 【杯 进行使用前的本底检查，保证有关实验严格可靠。 5 32 实验方法与装置的保证 测量仪器得到保证后，实验方法和装置成为重要的保证内容。 ( 1 ) 实验室内应保持清净，减小人为因素的影响。 ( 2 ) 实验装置的接口处用胶带加以密封，使实验装置内部条件一致。 ( 3 ) 为了清除因测量时间难以同步导致的封闭时间的差异，在实验 中我们有规律地更换封闭杯及测量次序，力求将误差降至最小。 ( 4 ) 在每次测量完后，用湿布将c 【杯擦拭干净，消除杯的静电和 本底。 为了保证观测精度，克服环境变动，诸如温度、压力、气候、昼夜 等不同的影响，实验时采用了以下措施 ( 1 )多套装置在相同的条件下同时观测。 ( 2 )静态观测，不采用抽气或循环装鼍，尽量模拟原始状态。 ( 3 )观测时间灵活，既可长时间累积测量，也可短时间观测。 3 3 ( 4 )低本底c 【测量，收集氡及其子体的旺杯无放射性污染和曲次 测量的影响，保证结果可靠。 ( 5 )为了避免氡释放不均匀性的影响”，在实验中我们采用多 次测量的方法( 一般测量1 0 次，视具体情况增加测量次数) ，力求将放 射性涨落影响降至最小。 5 4 氡及其子体释放的实验 5 4 1 概述 本次实验是从室内实验入手，在理想状态下( 封闭，无对流；无电 位差；无温差；无湿度差；无压力差；介质单一，均为空气等) ，采用高 灵敏度、高精度、静态、累积、低本底的d 杯测量手段，揭示氡释放的 现象，并在实验的基础上，对所揭示的现象进行氡及其子体释放规律与 机理的理论探索。本次实验开始于2 0 0 4 年7 月1 0 日结束于2 0 0 4 年9 月 2 5 日，历时近两个半月。 5 4 2 氡释放随时间的变化 本次实验采用如图5 2 所示的实验装置，对不同粒度( 粉末状和中 粒状) 和不同封闭时间的铀酰钒酸盐的氡释放情况进行了实验研究。封 闭时间分别为l o 、2 0 、4 0 、6 0 、1 2 0 、2 4 0 、6 0 0 、1 4 4 0 m i n 。实验时我们 选用了三组实验样品同时进行实验，表5 1 和表5 2 分别列出了粉末状 3 4 太原理_ 人学硕十研究生学位论文 和中粒状的铀酰钒酸盐样品在不同封闭时间内氡释放的实验数据和相对 误差，实验所得数据全部为3 m m 脉冲计数。 表5 1 粉末状铀酰钒酸盐氡释放实验数据及相对误差表 封闭时间i or a i n 样品1相对误差样品2相对误差样品3相对误差 l 2 1 7 0 0 12 0 2 一o 1 0 2 4 1 01 l 2 3 7 4o 7 53 4 00 5 22 9 3o 3 4 32 2 3o 0 42 2 30 0 02 7 80 2 5 42 4 6o 1 53 1 2o 3 92 6 6o 2 2 52 0 9一o 0 22 5 5o 1 42 6 6o 2 2 63 1 704 82 6 60 1 92 5 3o 1 6 71 5 lo 2 91 6 5一o 2 61 3 30 3 9 81 5 003 01 8 80 1 61 9 5一o 1 1 9 1 0 50 5 l 9 2 一o 5 9 1 1 0 o 5 0 l o 1 5 2 0 2 91 9 8 一o 1 2 1 4 5 o 3 3 均值 2 1 42 2 42 1 8 续表5 1 封闭时间2 0m i n 样品l相对误差样品2相对误差样品3相对误差 l5 1 60 2 55 3 00 0 85 8 2o 2 8 25 4 50 3 20 9 60 4 27 6 8o 6 9 34 7 80 1 65 1 30 0 55 7 8o 2 7 43 9 20 0 55 2 20 0 73 9 70 1 3 55 4 0 0 3 l5 5 6 0 1 4 5 3 1o 1 7 6 4 7 8 ，01 6 5 7 6 o 1 85 4 402 0 7 3 0 5 0 、2 63 3 l - 0 3 22 3 0o 4 9 81 6 90 5 95 2 9o 0 82 6 20 4 2 9 2 9 3 一o 2 92 6 4 0 4 6 3 2 10 2 9 1 04 0 70 o l3 7 002 43 2 9一o 2 8 均值 4 1 24 8 94 5 4 3 5 太原理1 人学硕十研究生学位论文 续表5 1 封闭时间4 0m i n 样品1相列误差样品2相剥误差样品3相对误差 l7 9 70 1 l9 6 80 2 51 0 0 0o 2 5 21 1 7 4o 6 39 3 9o 2 19 8 702 4 31 0 1 30 4 01 2 8 4o 6 61 2 7 8 o6 0 47 6 00 0 58 2 7o 0 79 0 8 0 1 4 58 5 4o 1 89 1 8o 1 99 7 6 0 2 2 64 4 40 3 83 8 80 5 65 1 7o 3 5 75 2 2一o 2 84 9 4o 3 65 0 7 0 3 6 85 7 0一o 2 16 0 7一o 2 l5 2 80 3 4 95 5 70 2 37 2 2一o0 75 5 50 3 0 1 05 1 5一o 2 95 8 4一o 2 47 2 70 0 9 均值 7 2 l7 7 37 9 8 续表5 i 封闭时间6 0m i n 样品l相对误差样品2相对误差样品3相对误差 l8 1 6- 0 1 58 1 40 1 69 0 50 0 9 27 3 6o 2 38 0 5 0 1 7 8 5 20 1 4 31 3 9 8o