（物理电子学专业论文）铌酸锂晶体外加电场周期极化特性的研究.pdf

中文摘要 中文摘要 铌酸锂晶体是光学应用中的一种非常有吸引力的材料，加工工艺成熟、价格 低廉，其最大的非线性系数如可以达到2 5 2 p m v o l t ，但是却无法在常用的双折 射相位匹配中得到应用。而准相位匹配可以利用非线性晶体内的任何一个非线性 系数，即使在不满足相位匹配的角度上，也可以弥补互作用光波在晶体内传输过 程中由于晶体色散所积累的相位失配。 外加电场极化法是一种通过铌酸锂晶体表面所光刻的周期电极来对晶体施 加电场，制作周期极化铌酸锂( p p l n ) 的新技术。为了得到理想的反转畴结构， 必须对铌酸锂晶体电致极化反转的原理和工艺进行深入的研究。本论文通过对铌 酸锂晶体的极化反转过程进行详细的分析，确定并优化了影响铌酸锂极化反转质 量的关键参数，并力图改进极化工艺，提高铌酸锂晶体极化反转的质量。主要工 作如下： l 、通过大量的实验现象，对铌酸锂晶体的极化反转过程与特点作了深入的 研究，分析了影响铌酸锂晶体极化反转质量的关键因素，并提出了改进铌酸锂晶 体极化反转质量的方法。 2 、建立了铌酸锂晶体极化过程中畴壁运动的物理模型与数学模型。利用这 一模型，通过对畴壁运动速率和周期电极结构的静电场进行计算，进行了极化参 数的选择与优化。同时，设计了一种研究铌酸锂晶体电畴横向扩张运动的实验方 案，可同时用来研究并记录铌酸锂晶体的周期极化反转过程。 3 、设计了一种新型的适用于外加电场极化法制作周期极化铌酸锂的极化电 压波形，并研制出一台可产生所设计波形、序列脉冲方波和多种组和波形的高压 极化电源。电源采用模拟电路实现，其极化电压、脉冲宽度、脉冲周期和工作时 间等参数均可连续调节。电源的各项参数均达到了设计要求，工作稳定可靠，为 今后的极化研究工作打下了一个良好的基础。目前国内尚未见同种类型电源的设 计方案。 4 、提出了一系列提高铌酸锂晶体极化反转质量的新方法。包括使用新型的 电极结构、电极材料和绝缘材料，改进液体电极极化方案，以及对极化反转过程 进行实时监控。并初步分析了新型电极结构可以提高电极下方的成核密度和防止 来自相邻栅条电极的电畴合并的可行性。 关键词：周期极化铌酸锂，外加电场极化法，准相位匹配，极化电源 英文摘要 a b s t r a c t l i t h i u mn i o b a t ei sa na t t r a c t i v em a t e r i a ld u et oi t si o wc o s t v e r ys t a b l e f a b r i c a t i o n t e c h n o l o g y a n d h i g hn o n l i n e a r i t y b u t t h e l a r g e s tc o m p o n e n to fi t s n o n l i n e a rt e n s o rd 3 j ( 1 l a v i n gav a l u eo f2 5 2 p m v o l t ) c a n t b ep u tt ou s et h r o u g h b i r e f r i n g e n tp h a s em a t c h i n g b yu s co fq u a s i - p h a s e m a t c h i n g ，an e wt e c h n i q u et h a t c a l lc o m p e n s a t e sf o rt h ep h a s e - v e l o c i t ym i s m a t c hb e t w e e nt h ei n t e r a c t i o n a lw a v e s c a u s e d b yn a t u r a ld i s p e r s i o n i nan o n l i n e a rc r y s t a l ，a l le l e m e n t so fac r y s t a l s n o n l i n e a rt e n s o rc a nb ea c c e s s e d t h r o u g h o u t t h ee n t i r et r a n s p a r e n c yr a n g e e l e c t r i cf i e l dp e r i o d i cp o l i n gu s i n g l i t h o g r a p h i c a l l yd e f m e dp e r i o d i ce l e c t r o d e si s an e wt e c h n i q u et oc r e a t e p e r i o d i c a l l yi n v e r s e dd o m a i ns t r u c t u r e s i n l i n b 0 3t o f a b r i c a t ep e r i o d i c a l l yp o l e dl i t h i u mn i o b a t e ( p p l n ) i n v e s t i g a t i o no nt h et h e o r ya n d t e c h n i q u eo f d o m a i ni n v e r s i n gi st h eb a s i so ff a b r i c a t i o no fp p l nw i t hi d e a li n v e r s e d d o m a i ns t r u c t u r e s t h ef o c u so ft h i sd i s s e r t a t i o ni st o d e v e l o ps t r a t e g i e s f o rt h e f a b r i c a t i o no fp p l n t h r o u g hi n v e s t i g a t i n gt h ee l e c t r i cf i e l dp e r i o d i cp o l i n gp r o c e s si n l i n b 0 3 ，a n dt oi m p r o v et h eq u a l i t yo fd o m a i n - r e v e r s a lp r o c e s s e st h r o u g hi d e n t i f y i n g a n do p t i m i z i n gt h o s ep a r a m e t e r sc o n t r i b u t i n gm o s ts i g n i f i c a n t l yt ot h eq u a l i t yo f p p l n m a j o r c o n t r i b u t i o n sa r ea sf o l l o w s ： l 、t h ed o m a i ns w i t c h i n gp r o c e s sa n dc h a r a c t e r i s t i c so fp e r i o d i c a l l y p o l e d l i n b 0 1w a sa n a l y z e d ，a n db a s e do nw h i c hi m p o r t a n tf a c t o r si nf a b r i c a t i o ns u c ha s c h o o s i n ge l e c t r o d ea n dt h ed e s i g no fp o l i n gw a v e f o r m s a l ei d e n t i f i e d t h e s ea n a l y s e s p r o v i d e t h eb a s i sf o rt h ed e v e l o p m e n t o f p o l i n gm e t h o d s 2 、am o d e lo ft h ee l e c t r i cf i e l dp o l i n gp r o c e s si nl i n b 0 3t h a tc o m b i n e sd o m a i n w a l lm o v e m e n tw i mt h ee l e c t r o s t a t i c so f p e r i o d i ce l e c t r o d e si sd e v e l o p e d t op r e d i c t p o l i n go u t c o m e s ，d e s i g na n do p t i m i z ep o l i n gp a r a m e t e r sb e f o r eb e g i n n i n gt h ed e s i g n o fap h o t o l i t h o g r a p h ym a s ko rp e r f o r m i n gap o l i n ge x p e r i m e n t a tt h es a m et i m e ， e x p e r i m e n tu s e df o rv e r i f a n gt h em o d e l i sp r o p o s e d 3 、an e wt y p eo fp o l i n gv o l t a g ew a v e f o r l nf o rt h ef a b r i c a t i o no fp e r i o d i c a l l y p o l e dl i n b 0 3b ye l e c t r i cf i e l dp o l i n gm e t h o dw a sp r e s e n t e da n dt h er e l a t e dh i g h v o l t a g ep o w e rs u p p l yw a sd e s i g n e da n df a b r i c a t e d a tt h es l i m et i m e n sp o w e r s u p p l y c a n o u t p u tt r a p e z o i dw a v e f o r m ，p e r i o d i cs q u a r e w a v e f o r ma n do t h e r s g e n e r a t e db y t h e s et w ow a v e f o r m s m a n ye x p e r i m e n t sw e r ep e r f o r m e do nl i n b 0 3b y u s eo ft h i sp o w e r s u p p l y ，e x p e r i m e n t a lr e s u l t sa n do p e r a t i o no f i ts h o wt h et e c h n i c a l p a r a m e t e r s m e e tt h ee x p e c t a n t d e s i g nr e q u i r e m e n t s 4 、n e wf a b r i c a t i o nm e t h o d sa r ep r o p o s e di no r d e rt og e tb e t t e ri n v e r s e dd o m a i n s t r u c t u r e s ，i n c l u d i n gd e s i g n i n gn e w - t y p ee l e c t r o d ep a t t e r n s ，u s i n g w e l lp e r f o r m e d i n s u l a t o ra n d m o n i t o r i n g t h ep o l i n gp r o g r e s sr e a l - t i m e l y k e y w o r d s ：p e r i o d i c a l l yp o l e dl i t h i u mn i o b a t e ，e l e c t r i cf i e l dp e r i o d i cp o l i n g m e t h o d ，q u a s i - p h a s em a t c h i n g ，p o l i n gp o w e rs u p p l y i i 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得岙生盘堂或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。与我一周工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名：寸乏翱签字日期) 9 垆年月厂日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解苤鲞盘堂有关保留、使用学位论文的规定。 特授权鑫望盘堂可以将学位论文的全部或韶分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名 寸三辋 导师签名 彳也 签字日期：孙一垆年，月夕日 签字日期：加妒年月厂日 绪论 一、引言 绪论 1 9 6 0 年激光的诞生是光学发展历史上的一个里程碑。这种高单色性、高亮 度的理想相干光源从其问世开始就倍受世界关注，经过了四十多年的发展，目前 在各个领域都得到了广泛的应用。由于激光器工作物质的限制，其输出波长不可 能做到无限连续，而与此同时，各行业对激光输出波长的需求却在不断增长。激 光频率变换技术与激光调谐技术在这一矛盾的推动下很快就成为了这一领域的 研究热点。 一 利用光学晶体的非线性效应来进行光波频率变换是拓宽激光输出波长范围 最常用的方法之一，而要在非线性材料中实现激光倍频或激光参量过程必需要满 足一个条件，即令互作用光波在晶体中传输时满足相位匹配条件。对于倍频来说， 就是使基波和谐波的相位在晶体中传输时始终保持一致。常用的匹配方式有温度 匹配和角度匹配两种，都是利用了晶体的双折射特性。在进行频率变换时，除了 必须满足相位匹配条件之外，还需要在匹配方向上尽可能具有较大的非线性光学 系数，通常最为理想的相位匹配是设法利用处于非线性极化率矩阵中对角线位置 上的最大项或较大项，以达到最大地提高转换效率的目的。然而，本征晶体尽管 在某些方向上的非线性系数很大，但并非总会在此方向上存在合适的相位匹配。 一般情况下，角度匹配时的有效非线性系数应圹总是小于对角线项。比如，对于 常用的非线性光学晶体l i n b 0 3 来说，其对角线项非线性系数西，的大小约是相 位匹配常用的西，的7 5 倍，但是由于在对角线方向上不能实现相位匹配，因此 得不到充分的利用。 为了解决这个矛盾，在1 9 6 2 年和1 9 6 3 年，a r m s u o n g 和b l o e m b e r g e n 等人 与f r a n k e n 和w a r d 等人 2 1 分别提出了准相位匹配原理( q u a s i p h a s em a t c h i n g ， 简称q p m ) ，以弥补传统的相位匹配的局限。根据这一原理，在不满足相位匹配 的角度上，通过周期性地改变晶体的非线性系数，就可以引入额外的相移来弥补 互作用光波在晶体内传输的过程中所累积的相位失配量。 这种匹配方式可以应用于有较大非线性系数但又不能在相应方向上实现相 位匹配的双折射晶体，可充分利用非线性介质的最大非线性系数，非线性效应得 以显著提高。对于l i n b 0 3 来说，相比双折射相位匹配，准相位匹配的有效非线 性转换效率理论上可以提高( 2 如万吐，) 2 * 2 3 倍。 绪论 由于准相位匹配的特殊优势，目前已经广泛地应用于倍频、差频、和频和光 参量振荡等频率变换技术2 0 】之中。在基于级联二阶非线性效应的波长变换 2 1 2 4 、全光开关 2 5 】、色散补偿【2 6 1 等方面也体现出了很有竞争力的优势。另外， 在光谱相位相关、光脉冲压缩 2 8 0 9 1 、以及由此理论扩展出的声学超晶格 3 0 】等 方面也得到了广泛的应用。 与任何理论一样，准相位匹配理论必须借助相应的实现手段才能发挥其在各 个方面极具潜力的作用。从准相位匹配理论被提出的那一刻起，人们就为更好地 实现准相位匹配做出了不懈的努力。经过了四十多年的发展，已经成功地使用多 种方法( 从钛扩散法、生长控制法【3 2 】、电子束处理方法【3 4 】到外加电场极化法 1 1 , 1 2 , 3 5 - 6 0 】，以及最近新出现的利用电畴反弹效应的方法【3 6 , 3 7 】等) 在多种物质 ( l i t a 0 3 、l i n b 0 3 、k t p 、g a a s 等，以及有机材料) 中实现了周期反转畴结构。 在制作周期极化反转畴结构的众多方法中，外加电场极化法是近年来发展最 迅速的方法之一。它利用微电子技术中的光刻工艺在晶体表面上制作周期电极， 然后通过施加高压电场的方法来达到晶体内的电畴周期反转的目的。这一技术的 出现也成为了准相位匹配理论真正走向应用的标志。由于铌酸锂晶体具有一系列 独特的电光、声光、压电、热电和非线性光学特性，而且人工晶体生长技术非常 成熟，价格低廉，因此很自然地也就成为了制作周期反转畴结构的首选材料所 制成的晶体就称为周期极化铌酸锂晶体( p e r i o d i c a l l y p o l e dl i n b 0 3 ，简称p p l n ) 。 获得周期均匀、占空比确定、反转深度大的周期极化铌酸锂晶体一直是科学 家努力为之奋斗的一个目标，为了实现这一目的，人们从铌酸锂电致极化反转的 理论上和工艺上都进行了深入的研究和分析。 本论文从周期极化铌酸锂晶体的制作工艺入手，详细而深入地论述了其理论 依据、分析思路、制作方法与制作设备。重点对准相位匹配理论的原理，铌酸锂 晶体电畴反转的过程、特点和规律以及高压极化电源的研制进行了研究，并对铌 酸锂晶体极化反转过程中所面临的困难给出了相应的解决方法。 二、准相位匹配技术发展简介 2 1 准相位匹配理论研究进展 准相位匹配原理是由a r m s t r o n g 和b l o e m b e r g e n 等人【1 】与f r a n k e n 和w a r d 等 人2 】分别在1 9 6 2 年和1 9 6 3 年提出的。这一方法通过在晶体材料的通光路径上对 材料的非线性系数进行周期调制，从而给匹配条件增加了一个自由度，使得在进 行频率变换时更加灵活，消除了双折射相位匹配难以克服的一些缺点。准相位匹 配理论的提出为非线性光学频率变换以及相关技术的发展提供了新的动力。 2 绪论 1 9 9 2 年，美国斯坦福大学的m a r t i n m f o e r 等人利用f o u r 把r 方法对准相位 匹配进行了分析，并成功地将这一方法应用到了准相位匹配倍频的调谐与容差的 分析之中【”，这篇文章在此后的十几年内得到了上百次的引用。 周期极化铌酸锂晶体内的级联二阶非线性效应是近几年刚刚发现的一个新 现象。通过选用合适的周期，可以在同一片晶体中利用两个连续的二阶非线性过 程来实现三阶非线性过程，而且能够保持互作用光波的相位信息，目前已用作光 通信中进行波长变换、全光开关与色散补偿的关键器件。天津大学光电子二室在 这方面的研究开展得较早，对这一效应进行了很深入的分析n “。 最近在周期准相位匹配基础上又发展起来了变周期准相位匹配( 或称准周 期准相位匹配) 。这种在通光方向上按一定规律分布的变周期结构可以将变频过 程从分段进行变为混合进行，可以同时实现多波段的光频率变换。国内南京大学 固体微结构国家重点实验室的闵乃本院士、祝世宁教授、朱永元教授等在准相位 匹配方面的研究开展较早，有很好的研究基础，取得许多创新性科研成果。目前 这方面的工作比较领先【6 , 7 1 。另外，利用基于此技术制成的啁啾周期极化铌酸锂 ( c h i r p e d p e r i o d p o l e dl i n b 0 3 ，简称c p p l n ) 还可以控制超快激光系统中的色 散，实现有效的光脉冲压缩。m a a r b o r e 等人在1 9 9 7 年利用基波和谐波的耦合 方程对这种啁啾结构进行了分析l “。 1 9 9 8 年，b e r g e r 等人首先提出了利用二维周期结构来实现准相位匹配。这 种方式比一维准相位匹配更加灵活，更方便地实现了多波长同时倍频，但相应的 理论也更加复杂0 1 。1 9 9 9 年h a n n a 等人在实验上首次利用二维周期极化的铌酸 锂晶体中实现了波长为1 5 3 1 p i n 的光学倍频。 2 2 准相位匹配应用技术研究进展 2 2 1 基于准相位匹配技术的光波频率变换 传统的光波频率转换是利用非线性晶体的双折射效应来实现相位匹配的。这 种方案存在着玻印亭矢量走离、有效二阶非线性系数低、难以改变泵浦光入射角 等缺点。而使用准相位匹配技术进行光波频率转换就没有上述缺点，逐渐引起人 们极大的兴趣。 1 9 9 3 年，日本s o n y 公司的m y a m a d a 首次报道了利用外加电场极化法制作 周期极化铌酸锂晶体，然后再制作退火质子交换光波导，抛光后互作用长度 3 m m ，当基频光波波长为8 5 1 8 n m ，泵浦光功率为1 9 5 9 m w 时获得2 0 7 m w 的 蓝色倍频光输出】。自此以后，准相位匹配迅速发展了起来。 随着外加电场极化反转技术日趋成熟，美国斯坦福大学的m m f o e r 等人于 1 9 9 7 年在5 0 0 9 m 厚、直径达5 3 m m 的铌酸锂基片上成功制作了周期为6 5 u n 的 绪论 畴反转光栅，他们用波长为1 0 6 4 a r a 、平均功率为6 5 w 的基频光产生功率为2 7 w 的倍频绿光，倍频效率达4 2 i 垃l 。 2 0 0 1 年第十五届全国激光武汉学术会议上，国内南京大学报道了在周期极 化钽酸锂晶体( p e r i o d i c a l l yp o l e d l i t i f f u mt a n t a l a t e - - p p l t ) 中利用超晶格研制成全 固态蓝红双波长激光器，以及紫外绿双波长激光器。 将周期极化晶体用于光学参量振荡过程，同样可以满足相位匹配条件。由于 l i n b 0 3 晶体通光范围覆盖了近、中红外波段，园此p p l n 晶体非常适用于制备 中红外波段的光学参量振荡器件。通过调整p p l n 的极化反转周期，就能实现光 谱范围在1 4 5 4 p m 之问的高效脉冲或连续光输出，具有高光谱纯度和极好的功 率稳定性。 近年来，国内天津大学姚建铨院士领导的研究小组对基于p p l n 的光参量振 荡器作了深入的研究，在理论上和应用上都取得了许多研究成果 1 9 , 2 0 】。 将非线性晶体进行周期性极化反转，制成准相位匹配器件，是研制高效、紧 凑、全固化的短波长激光器的有效途径，在科学技术和国防方面有着广泛的应用 前景，被认为是非线性光学频率变换技术中的重大突破。 2 。2 。2 基于级联二阶非线性效应的应用研究 基于准相位匹配的级联二阶非线性效应与高转换效率的光波导技术之间的 结合为光通信的发展注入了新的活力，目前主要用于全光波长变换、全光开关以 及光谱相位相关等领域。 全光波长变换有多种方案，利用s o a 中的交叉增益调制、利用光信号对折 射率调制所引起的交叉相位调制以及四波混频都可以实现全光变换。相比之下， 利用级联二阶非线性效应实现光波长的转换是唯一能够保存所转换波长的相位 信息的变换方法，并且具有无源、低噪声、低串音等优点。它首先利用铌酸锂晶 体最大的二阶非线性系数鸸3 来实现倍频，在倍频基础上再次利用周期性极化反 转结构来使倍频光波与信号光波差频，实现波长转换的目的。 1 9 9 9 年，m m f e j e r 的研究小组利用p p l n 光波导，基于级联二阶非线性效 应，在1 5 5 i t m 波段同时对四个信道进行了波长变换，变换带宽为7 6 n m ( 2 l j 。 2 0 0 0 年他们利用了一种特制的p p l n 光波导，用1 5 l _ t m 波长泵浦，进行 了偏振不敏感的波长变换旧j 。 上海交通大学在研制p p l n 等准相位匹配器件方面取得了一定的成绩，目前 在p p l n 光波导用于光通信波长变换等方面的研究己初见成效 2 4 j 。 h i r o h i s a k a n b a r a 等人1 9 9 9 年报道了在p p l n 钛扩散光波导中利用级联二阶 菲线性效应实现低功率的全光开关驯。 4 绪论 在级联二阶非线性效应的波长变换过程中，输出光的电场是输入信号光电场 的复数共轭，这一特点可以用来进行光传输中的色散补偿。通过在光纤传输路径 的中间放置基于级联二阶非线性效应的频谱反转器，就可以使入射前后光波的相 位共扼，从而令前后两段光纤所积累的色散相互抵消。 2 0 0 0 年，m m f e i e r 的研究小组报道了在p p l n 波导中，用基于级联二阶非 线性效应的中跨频谱反转器，成功地在4 x 1 0 g b s 信道中进行了色散补偿。在标 准单模光纤中传输了1 5 0 公里，并做了误码测试，效果极佳【2 6 】。 2 2 3 啁啾准相位匹配应用于光脉冲压缩 超快激光系统中，关键的技术就是需要有效控制超短脉冲传输过程中的色 散，以便获得超短脉冲。传统的色散方法有光栅对、光栅模式色散、啁啾反射镜 等。随着对q p m 技术认识的深入和周期极化晶体制备工艺的成熟，理论研究和 实验结果都证明啁啾周期极化l i n b 0 3 晶体在产生二次谐波的同时能实现光脉冲 压缩【2 8 l 。美国s t a n d f o r d 大学的m m f e i e r 已成功地进行了实验【捌，脉冲压缩达 1 5 0 倍。同传统的脉冲压缩方法相比，p p l n 晶体不仅能使光脉冲压缩器更紧凑、 轻巧，而且能实现高亮度的光脉冲处理，是一个全新的飞跃。 另外，铁电材料的压电系数等三阶张量也会随着电畴的反转而周期反号因 此可以将光学准相位匹配的理论应用到声学领域中，产生诸多新的应用【3 。 2 3 周期极化反转技术研究进展 准相位匹配技术能得到如此广泛的应用，很大程度上得益于周期极化反转技 术的发展。从准相位匹配原理的提出至今，科学家们已经努力实现了许多不同的 极化反转方案，如钛扩散法、c z o c h r a l s k i 提拉法、质子交换法、电子束扫描法与 外加电场极化法等等。 最早使用的是钛扩散法【3 “。这一方法使得a r m s t r o n g 的准相位匹配想法得以 实现。但是由于钛扩散区域深度极小，只能用于波导倍频实验，而且扩钛后铌酸 锂的o 光、e 光折射率均增加，又给波导倍频实验增加了许多困难。 随后又出现了用提拉法【3 2 】制作周期反转畴结构，即通过旋转孪晶或在晶体生 长时通过控制极化方向的方法实现电畴的周期反转。可以实现较大的通光面积， 但互作用长度很难增加。 南京大学首次采用快速热处理后l i 2 0 外扩散法与质子交换法来实现铁电晶 体的畴周期反转i i ，但是极化反转深度也仅有几个微米，同时由于缺少l i + 离子 而使得二阶非线性系数降低许多，不利于光波的非线性互作用实验。 后来又发展出了电子束扫描法在铁电晶体上制作畴反转光栅方案p “。这种方 绪论 案同样具有极化反转深度不深等问题，同时还具有制作工艺复杂、极化时间长、 重复性差等许多缺点。 1 9 9 2 年，日本s o n y 公司的m y a m a d a 首次利用外加电场极化法使铌酸锂晶 体极化反转，并于1 9 9 3 年首次报道了利用外加电场极化法制得周期极化的铌酸 锂【“j 。这种外加电场极化法具有畴反转深度大、周期小、工艺简单等优点，而且 可以在室温下极化反转。此后的十几年中，对这一方法的研究迅速发展了起来。 在此基础上，j o n a sw e b j o m 首次报道了采用液体电极对铌酸锂晶体进行极化 反转的方案p “，1 9 9 7 年m m f e j e r 报道了用液体电极方案成功地在0 5 m m 厚、 直径为5 3 m m 的铌酸锂基片上实现了周期极化反转【1 埘，这是迄今为止采用外加 电场极化法获得最长相互作用长度的报道。 铌酸锂晶体中的反转电畴在外加电场突然去掉时会产生反弹。这一效应被 人们用来成功地制作了小周期的p p l n l 3 6 】。v y a s h u r 等人使用这一方法在 5 0 0 1 a m 厚的铌酸锂基片上制作了周期为2 6 p m 的均匀反转畴结构1 3 7 1 。 通常使用的l i n b 0 3 晶体是非理想组分的，l i + 的比率为4 8 6 ，在常温下的 矫顽场非常高，约为2 l k v m m ，不易进行极化反转，所报道的极化厚度大多 o 5 m m 。对于体器件倍频或光参量振荡等应用而言，显然影响了通光面积，不 利于提高倍频的输出功率和倍频的转换效率。 2 0 0 0 年，a g r i s a r d 报道了铌酸锂晶体中l i + 的比率为4 9 9 9 时，矫顽场电 压可降至2 0 0 v m m 。当l i + 的比率趋近于5 0 ，矫顽场可以急速降低，趋近0 伏， 他们在实验中对这种近理想组分的3 m m 厚的铌酸锂晶体实现了极化反转m 】。 随着极化技术的发展，现在已经实现了多种周期结构的极化反转。从最初的 定周期极化反转畴结构，到扇性周期畴结构【4 ”，再到同一晶体内不同通光方向上 的多周期反转畴结构【4 ”，反转电畴沿着通光方向周期不断变化的准周期反转畴结 构和啁啾极化反转畴结构1 4 3 4 5 1 ，极化的技术越来越成熟，周期极化铌酸锂大规模 走向应用的脚步也越来越快。 近年来，国际上许多国家和地区，如美国、法国、以色列、台湾等均有p p l n 和p p k t p 成品的体倍频器件、光参量振荡器件与全光波长变换器件出售，价格 约为数千美元片，国内目前尚无上述器件的商品出售。 理论、应用与制作工艺三者的发展是相辅相成的。理论研究上的突破必然会 促使人们积极地开展对其各项应用技术的探索。理论能够逐步走向应用也必然得 益于制作工艺上的发展。而在实际应用中所发现的新的现象又往往促使人们对其 中所蕴含的物理规律进行更深入的探索。总之，通过对准相位匹配的物理机制、 应用领域与实现技术的不断研究和探索，一定会使准相位匹配技术展现出更多的 全新的应用前景。 绪论 三、铌酸锂晶体电致极化反转机理与工艺的研究 外加电场极化法是近年来发展最迅速的制作周期极化反转畴结构的方法之 一，这一技术的出现也大大加快了准相位匹配理论迈向应用的步伐。由于铌酸锂 晶体在非线性晶体中的综合优势，理所当然地被人们用来使用外加电场极化法制 作周期极化铌酸锂晶体。而要想获得具有理想反转畴结构的p p l n ，必然要从铌 酸锂电致极化反转的理论上和工艺上进行深入的研究和分析。 其实在二十世纪六七十年代，即在人们使用外加电场极化法制作周期极化反 转畴结构之前，就已经出现了很多关于铌酸锂等铁电晶体在外加电场作用下的现 象与规律的研究报道【4 “。铁电晶体的电滞回线特性与电畴的反弹效应等都是在这 一时期被发现的。只是当时没有人想到利用外加电场来制作周期反转晶体以实现 准相位匹配。 微电子工业中光刻技术的迅速发展为外加电场极化法的出现和应用提供了 必要条件。自从1 9 9 3 年外加电场极化法出现以来，人们对铌酸锂晶体电致极化 反转现象与机理，尤其是铌酸锂晶体在周期电场的作用下的电畴运动作了大量的 研究工作。其中包括对铌酸锂晶体的畴反转过程、畴壁运动、电畴的观察等理论 方面的分析【4 7 。5 ”，也包括对极化过程中相关的材料、结构以及极化波形等极化工 艺方面的研究【5 3 - 5 9 j ，这些成果都对制作理想的周期极化铌酸锂晶体起到了很大的 推动作用。 天津大学理学院和精仪学院1 9 9 3 年开始就开展准相位匹配铌酸锂倍频器件 的研究工作从电子柬扫描、波导制作到外加电场极化制作p p l n 做了大量的理 论和实验探索工作，近几年关于p p l n 和p p l t p 的理论与应用研究已有多篇报 道【5 4 8 j ，在国内首次研制出p p k t p 晶体，并用掺镱y b 双包层光纤激光器输出 的波长为1 0 6 4 蝉n 激光作基频光，得到m w 量级的倍频绿光输出 6 0 1 。 本文重点研究了铌酸锂晶体的电畴在周期电场作用下的运动特点与运动规 律，并对影响铌酸锂极化反转质量的关键因素进行了细致的分析，提出了相应的 改进方法。 四、课题来源与论文结构 本课题来源于教育部科学技术研究重点项目“准相位匹配铌酸锂波导全光波 长变换技术的研究”( 批准号：0 2 0 4 2 ) 。本文的主要工作是通过对铌酸锂晶体极 化反转的机理进行研究与分析，改善铌酸锂晶体极化工艺，提高极化质量，为今 后的波导波长变换器的制作与研究做好基础工作。 7 绪论 论文紧紧围绕基于准相位匹配原理的周期极化铌酸锂，对其理论依据、分析 方法、制作方法、与制作设备进行了详细的论述。全文共分为五章。 第一章详细分析了准相位匹配的起因、原理、分析方法和实现手段。重点对 外加电场极化法制作p p l n 的原理、工艺流程、以及观察方法进行了系统的阐述 与总结。 第二章对铌酸锂晶体电致极化反转的过程进行了详尽的分析，并在此基础 上，提出了一种适用于铌酸锂周期极化反转的极化波形。本章重点通过建立数学 模型的方法，对铌酸锂晶体极化过程中的畴壁运动进行了理论分析与计算，对极 化反转参数的选择与优化方法进行了详细的分析。 在第三章中，我们研制了一台用于制作周期极化铌酸锂晶体的高压极化电 源，并对制作过程中的关键问题进行了总结。电源除了能够输出前面提到的极化 波形，还可以输出方波等多种极化波形。高压极化电源的研制成功，无论是对铌 酸锂晶体电致极化机理的研究，还是周期极化铌酸锂晶体的制作，都提供了一个 必须而且有力的工具。 第四章为实验部分。根据我们前面对周期极化铌酸锂晶体畴反转过程的分析 计算，利用我们自己研制的高压极化电源进行了铌酸锂晶体的周期极化反转实 验。最后，总结了前面分析、计算与实验过程中的经验和不足，重点论述了对实 验中所面临问题的解决方法以及对今后工作的改进。 论文最后对全文进行了总结。 五、论文的主要工作 理论方面： 1 、通过大量的实验现象，对铌酸锂晶体的极化反转过程作了深入的分析， 总结了影响铌酸锂晶体极化反转质量的关键因素，并提出了提高铌酸锂晶体极化 反转质量的方法与思路。 2 、建立了铌酸锂晶体极化过程中的畴壁运动的物理模型与数学模型，对极 化反转参数的选择与优化方法进行了详细的分析与计算，并提出了模型的改进与 修正方法。 3 、设计了一种新型的适用于外加电场极化法制作周期极化铌酸锂的极化电 压波形。相关成果已发表在光电子激光上。 4 、提出了一种新型的电极结构，并初步分析了此结构可以提高电极下方的 成核密度和防止来自相邻栅条电极的电畴合并的可行性。目前尚未见有关此种电 极结构的报道。 绪论 实验方面： 1 、研制出一台可产生梯形波、序列脉冲方波等多种波形的高压极化电源。 电源采用模拟电路实现，电路简单，其极化电压、脉冲宽度、脉冲周期和工作时 间等参数均可连续调节。电源的各项参数均达到了设计要求，工作稳定可靠，为 今后的极化研究工作打下了一个良好的基础。目前国内尚未见同种类型电源的设 计方案。 2 、利用外加电场极化法进行了铌酸锂晶体的极化反转实验研究。对液体电 极的极化方案进行了改进，并对电场极化过程进行了实时监控。 3 、设计了一种验证铌酸锂晶体电畴横向扩张运动的实验方案，本方案还可 以用于对铌酸锂晶体的周期极化反转过程进行研究与记录。 9 第一章准相位匹配理论和周期极化铌酸锂晶体 第一章准相位匹配理论和周期极化铌酸锂晶体 拓宽激光输出波长范围最常用的方法之一，就是利用光学晶体的非线性效应 来进行光波频率变换，而相位匹配是频率变换过程中所必须满足的条件。利用各 向异性晶体双折射特性的角度相位匹配和人为地在非线性晶体上制备出周期结 构的准相位匹配( q p m ) 都能用来实现高效的频率转换，其中准相位匹配技术 以其独特的优势己成为当前诸多领域的研究热点之一。目前，准相位匹配是通 过周期性地反转铁电晶体的晶向，从而使有效非线性系数交替变化而得到。铌酸 锂晶体作为非线性光学应用中最具吸引力的铁电材料之一，已广泛应用于倍频、 差频、光参量振荡等光参量过程。本章对准相位匹配的原理、实现方法和铌酸锂 晶体特性进行分析和研究。 1 1 准相位匹配理论 1 i 1 准相位匹配技术简介 准相位匹配是通过在非线性材料中引入对非线性极化率的周期调制，来补偿 互作用光波之间由于色散所累积的相位失配的一种有效方法，理论上它可以利用 晶体的整个通光范围和最大的非线性系数，克服了角度双折射相位匹配难以解决 的空间走离、转换效率较低和对倍频晶体要求较高等缺点。虽然a r m s t r o n g l l 】等 人早在1 9 6 2 年就已经提出准相位匹配理论，但在随后的二十多年里，由于制作 工艺的问题，一直没有生产出实用的器件。直到1 9 9 1 年，y a m a d a 2 1 等人利用外 加电场极化法在室温条件下成功地制备了周期极化铌酸锂晶体( p p l n ) ，取得了 突破性的进展。此后，关于周期极化晶体的机理与各种应用研究迅速开展了起来， 目前在倍频f 3 _ 5 1 、波长变换1 6 1 、光参量振荡 7 t 、光脉冲压缩捧1 、色教补偿 9 1 等方面 得到了广泛的应用。 下面以倍频过程为例，具体解释准相位匹配理论。 在倍频这一非线性光学过程中，基频光一旦射入菲线性光学晶体内，在光路 上每一位置都将产生二次极化波，这些极化波都发射出与之相同频率的二次谐 波。这些由基频波激发的二次极化波与入射波即基频光波在晶体中的传播速度是 相同的，但由于晶体材料的色散，谐波通常与基波在晶体中有不同的相速度，在 难常色散区域，频率增高，折射率变大，故晶体中的二次谐波总是落后予二次极 化波的传播，从而引起两者连续的相位变化。 1 0 第一章准相位匹配理论和周期极化铌酸锂晶体 l a 非相位匹配i l b 准相位匹配 图1 i 准相位匹配原理示意图 如图1 1 中，光波在：= 0 处开始传播，若在沿光波传播的某一位置z = f 处， 晶体中传播的二次谐波与新产生的二次谐波之间的相位差为万，则两者叠加抵 消。当两者在某处的相位差为零时，则叠加增强。因此沿着光波传播的方向，晶 体内二次谐波强度是随互作用距离丽周期性变化的。 设基波频率为，谐波频率为2 0 j ，将基波和谐波的相位差由0 变为石时的 作用长度称为“相干长度”，记为： f = 2 4 ( n 2 。一n a )( 1 1 ) 其中心和。分别为基频光和倍频光的折射率，五为基频光波长。 若能使n 2 。= 吃，则有r - - ) o o ，从而二次谐波强度在整个晶体中保持指数增 长，这就是利用各向异性材料的双折射特性的相位匹配。但由于走离效应的影响， 倍频光和基频光互作用的距离不会太长，因此r 是有限的。另外，对于大多数材 料来说，在大多数波段，都很难通过使n 2 。= 吃来实现相位匹配。 很自然我们就会想到。若我们在z = f 处令晶体的非线性系数反号，就可以 令新产生的二次谐波产生万的相移，这样使得原本会相互抵消的传播的二次谐波 与新产生的二次谐波得以叠加增强。如此，沿着晶体中光波的传播方向以2 f 周 期性地反转晶体的非线性系数的符号，就可以使二次谐波强度在本该衰减的区段 得以继续加强，在晶体中保持持续增长。这一方法称为准相位匹配，是由 a r m s t r o n g 1 0 】和f 瑚1 k e n 【1 1 1 分别在1 9 6 2 年和1 9 6 3 年提出的。 准相位匹配的出现使得那些在通常条件下无法实现相位匹配的晶体和通光 波段得以实现频率变换，拓宽了光频的范围，使宽波段激光输出成为可能，大大 推动了激光变频技术的发展。 第一章准相位匹配理论和周期极化铌酸锂晶体 具体的说，与双折射相位匹配相比准相位匹配主要有以下优势： l 、准相位匹配不要求正交光束，即非线性系数不必是非对角张量元，因此 可以充分利用非线性介质的最大非线性系数。如对于l i n b d j 晶体，利用 其最大非线性系数氐( 2 5 2 p m v ) 的准相位匹配同利用以。的双折射相位 匹配相比，有效非线性转换效率理论上可以提高( 2 如x 盔，) 2 * 2 3 倍。 2 、在频率变换技术中，转换效率正比于基波与谐波互作用的长度( 非线性 晶体的长度) ，在双折射相位匹配技术中，互作用受相干长度和走离效应 的限制，而q p m 不存在走离效应，对入射角要求降低。因此，可使用较 长的晶体，以获得较大的变频光能量。 3 、在双折射相位匹配技术中，一般只在一定的波长范围内才能实现折射率 相等，从而限制了能够进行频率变换的波长范围。而采用q p m 技术，对 应于不同的波长，可设计与其对应的周期结构，因此对透光区内任意波 长的光波都不存在匹配的限制。 1 1 2 准相位匹配理论的傅里叶分析 在上一小节甲我们定性地介绍t 准相位匹配的原理，本小节将采用f o u r i e r 方法进一步对准相位匹配的原理进行深入分析。 仍然以倍频过程为例。在忽略介质损耗，并仅限于稳态解( 娑：0 ) 的情况 下，所得到的倍频耦合波方程如下： 鲁叫啬啪玩纠2 ( 1 2 a ) 垒竺叫三g 譬如毋p j 一 (12b)d z 。2 岛。e 2 ” 、 其中从：k 2 。一2 屯一2 c o n 2 t ,