（物理电子学专业论文）飞秒激光与透明介质非线性相互作用的研究.pdf

摘要 摘要 飞秒激光与透明介质的非线性相互作用具有许多独特性质，其在超精密加工、 医学外科手术、纳米生物医学工程、微光子器件的制造及高密度三维数字存储等 方面具有极高的应用价值。本文主要涉及两方面的研究内容：探讨飞秒激光与透 明介质非线性相互作用的机理以及飞秒激光与透明介质非线性相互作用的应用一 一飞秒激光三维光数字存储和飞秒激光光波导的写入。 首先参与研究、建立了一套飞秒激光系统，该系统可用于飞秒激光与透明介 质相互作用的非线性研究、超精细加工以及微光子器件制造等多种用途，并参与 设计了无展宽器钛宝石啁啾脉冲再生放大器，测量了飞秒激光系统的输出参数。 本文从理论和实验上研究了在飞秒激光脉冲作用下，透明介质中的不同非线 性现象以及相应的基本机制。对单个飞秒激光作用于重钡火石玻璃( z b a f l 5 ) 和 熔融石英的非线性光学现象，指出重钡火石玻璃( z b a f l 5 ) 在低激励强度时产生 色心，在高激励强度时产生微爆；对于熔融石英内部产生的多次微爆现象，基于 飞秒激光脉冲在透明介质内的自聚焦效应和自由电子等离子体的自散焦效应，提 出了单个飞秒激光脉冲在熔融石英内诱导多次微爆的简易模型；基于 f o k k e r - p l a n c k 方程建立了飞秒激光微爆的模型，首次给出了在透明介质中产生微 爆的阈值解析表达式，利用典型参数得到的计算结果与实验结果具有较好的一致 性。 本文用衍射方法和光谱分析法探讨了近红外飞秒激光与光学玻璃相互作用的 物理机制。建立了飞秒激光在玻璃中产生的微细线阵结构和点阵结构的效应模型， 模拟了其衍射光场分布，首次指出飞秒激光作用于熔融石英产生的微细线阵结构 和点阵结构既引起光传输的相位变化又引起振幅变化，但其中以折射率引起的相 位变化为主；根据熔融石英的荧光光谱分析，发现了自陷极子的产生。 本文进行了近红外飞秒激光脉冲三维光数字存储的基础实验和无源、有源波 导的写入实验。首次成功地实现了l k h z 的飞秒激光在p m m a 中的多层二进制数 据文件的光数据存储的写入和读出，存储密度达到1 0 b i t s c m 。首次在e r 3 + ：y b 3 + 共掺锂硅酸盐激光玻璃内部制作了微米级有源光波导。 关键词：飞秒激光脉冲非线性相互作用 透明介质三维光数字存储 光波导 a b s t r a c t m a n yu n i q u ef e a t u r e so ff e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e si n d u c e db yn o n l i n e a ri n t e r a c t i o n b e t w e e nf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa n dt r a n s p a r e n tm a t e r i a l sh a v et r e m e n d o u sp o t e n t i a l a p p l i c a t i o n i n s u p e r - p r e c i s i o np r o c e s s i n g , m e d i c i n es n r g i c a l ，n a n o m e t e rb i o l o g y m e d i c i n ee n g i n e e r i n g ，m i c r o p h o t o n sd e v i c e s ，h i 曲d e n s i t yt h r e e d i m e n s i o n a lo p t i c a l d a t as t o r a g e t h ep r i m a r yc o n t e n t sc o n s i s to ft h et w op a r t st h a tr e s e a r c ht h em e c h a n i s m s f o rf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s - t r a n s p a r e n tm a t e r i a l sn o n l i n e a ri n t e r a c t i o na n dt h e i r a p p l i c a t i o ni nt h r e e d i m e n s i o n a lo p t i c a ld a t as t o r a g ea n dw r i t i n go p t i c a lw a v e g u i d e s f i r s t ，at i ：s a p p h i r ef e m t o s e c o n dl a s e rs y s t e mw i t hc o m p a c ti nf r a m e ，g o o di n s t a b i l i t ya n do p t i c a lq u a l i t yi sb u i l tf o rt h es t u d yo nn o n l i n e a ri n t e r a c t i o nb e t w e e n f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa n dt r a n s p a r e n tm a t e r i a l s ac o m p a c tt i ：s a p p h i r ef e m t o s e c o n d p u l s ea m p l i f i e rw i t h o u ts t r e t c h e ri sd e s i g n e d t h eo u t p u tp a r a m e t e r so ft h i ss y s t e ma r e m e a s u r e d t h ed i f f e r e n tn o n l i n e a rp h e n o m e n aa n dc o r r e s p o n d i n gm e c h a n i s m si n s i d et h e t r a n s p a r e n tm a t e r i a l sa r ei n v e s t i g a t e du s i n gf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e si ne x p e r i m e n ta n d t h e o r y t oe x p e r i m e n t a lp h e n o m e n ao c c u ri n s i d ef u s e ds i l i c aa n dz b a f l 5o p t i c a lg l a s s u s i n gas i n g l ef e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s ，t h er e s u l t i n gm e c h a n i s mi n s i d ez b a f l 5o p t i c a l g l a s s i st h e d a r k e n i n gf o r m a t i o nw i t hl o we x c i t a t i o ni n t e n s i t ya n dt h e d r i v e n m i c r o e x p l o s i o nw i t hh i 曲e x c i t a t i o ni n t e n s i t ya n das i m p l em o d e lf o rm u l t i p l e m i c r o - e x p l o s i o n si n d u c e di n s i d ef u s e ds i l i c ai sg i v e nb a s e do nt h es e l f - f o c u s i n ge f f e c t a n df r e e e l e c t r o np l a s m ad e f o c u s i n ge f f e c ti n d u c e db yf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e t h e m o d e lo fm i c r o e x p l o s i o n si n d u c e db yf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e si sb u i l tb a s e do n f o k k e r - p l a n kf o r m u l a t h e a n a l y t i ce x p r e s s i o n o fm i c r o - e x p l o s i o n so c c u r r e di n t r a n s p a r e n tm a t e r i a l si sp r e s e n t e df i r s t t h et y p i c a lp a r a m e t e rr e s u l t sa r eg o o d a g r e e m e n tw i t ht h ee x p e r i m e n td a t a t h em e c h a n i s m sf o rt h en e a r i n f r a r e df e m t o s e c o n dl a s e r p u l s e s - t r a n s p a r e n t m a t e r i a l sn o n l i n e a ri n t e r a c t i o na r er e s e a r c h e db yt h es p e c t r a la n a l y s i sa n dd i f f r a c t i o n t e c h n i q u e t h ee f f e c tm o d e l so fl i n ea n dd o tm i c r o s t m c t u r e si n s i d eo p t i c a lg l a s si n d u c e d b yf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa r eb u i l ta n dt h e i rd i f f r a c t i o ni n t e n s i t yd i s t r i b u t i o n sa r e s i m u l a t e d t h e s em i c r o s t r u c t u r e si n d u c e db yf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sb r i n gn o to n l y t h ep h a s ev a r i a t i o no fl i g h tb e a mb u ta l s ot h ea m p l i t u d ev a r i a t i o n t h ep h a s ev a r i a t i o n i n d u c e db yr e f r a c t i v ei n d e xi sd o m i n a n t a tt h ee n do ft h ed i s s e r t a t i o n ，t h r e e - d i m e n s i o n a lo p t i c a ld a t as t o r a g ea n dw r i t i n g s t u d y o n n o n 1 i n e a r i n t e r a c t i o n o f f e ，m t o s e c o n d l a s e r p u l s e s w i t ht r a n s p a r e n tm a t e r i a l s i i i o p t i c a lp a s s i v e ，a c t i v ew a v e g u i d e su s i n gt h en e a r - i n f r a r e df e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa r e i n v e s t i g a t e d t h ew r i t i n ga n d r e a d o u to p t i c a ls t o r a g ef o rm u l t i p l el a y e r sb i n a r yd a t af i l e i np m m au s i n g1 k h zf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa r ei m p l e m e n t e ds u c c e s s f u l l y t h e s t o r a g ev o l u m ed e n s i t yi s1 0 1 0 b i l s c m 3 t h e a c t i v ew a v e g u i d e sd e v i c ea n da r r a yi n e 一：y b 3 + c o d o p e dl i t h i u ms i l i c a t eg l a s sa r ed i r e c t l yw r i t t e n f o r t h ef i s tt i m e k e y w o r d s ： f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e n o n l i n e a ri n t e r a c t i o n t r a n s p a r e n t m a t e r i a lt h r e e - d i m e n s i o n a lo p t i c a ld a t as t o r a g eo p t i c a lw a v e g u i d e s 独创性( 或创新性) 声明 本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究 成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢中所罗列的内容以外，论文中不 包含其他人已经发表或撰写过的研究成果；也不包含为获得西安电子科技大学或 其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做 的任何贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。 本人签名：弓叠整 日期兰! ! z ：堡! 墨 关于论文使用授权的说明 本人完全了解西安电子科技大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究 生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属西安电子科技大学。本人保证毕 业离校后，发表论文或使用论文工作成果时署名单位仍然为西安电子科技大学。 学校有权保留送交论文的复印件，允许查阅和借阅论文；学校可以公布论文的全 部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存论文。( 保密的论文 在解密后遵守此规定) 本学位论文属于保密在一年解密后适用本授权书。 本人签名：当难 日期 导师签名： 2 0 0 占辱f 8 日期兰：鱼! ， 第一章绪论 第一章绪论 2 0 世纪6 0 年代激光问世以来【1 1 ，激光技术及其应用发展十分迅速。各种不同 的工作物质以及不同运转特性的激光器相继出现。2 0 世纪8 0 年代末，高质量的掺 钛蓝宝石研制成功后，飞秒脉冲激光器的发展和应用十分引人注目。由此出现的 超快光学已成为一门具有广泛应用前景的学科，它包括皮秒、飞秒光脉冲产生、 放大、压缩、测量、控制及其应用。飞秒激光技术是超快光学的核心，它诞生于 八十年代初期，之后迅速发展成为激光研究领域的前沿。飞秒激光与物质相互作 用时容易产生光学非线性效应，这使得它成为研究光与物质相互作用超快过程的 有力工具，并广泛地应用于物理学、化学控制反应、生物学、光电子学等领域并 得到了飞速的发展。2 0 世纪9 0 年代后期，由于飞秒激光与物质相互作用过程中出 现的许多独特性质，如热效应因作用时间很短可以忽略，空间选择性等，使得它 在超精密加工、医学外科手术、纳米生物医学工程、微光子器件的制造及高密度 三维数字存储等方面有极高的应用价值1 2 叫。 1 1 飞秒激光技术 激光发明之后，人们可在纳秒( 1 0 _ 9 秒) 、皮秒( 1 0 d 2 秒) 和飞秒( 1o ”秒) 的时间尺 度上研究自然界快速发生的过程，如化学反应、熔融、光致合成、半导体物理等 等。飞秒激光技术是随着锁模技术发展起来的。在2 0 世纪6 0 年代，人们利用被 动锁模技术，从红宝石、n d ：y a g 玻璃激光器获得了皮秒级的光脉冲【7 ，8 l ；在7 0 年代，利用碰撞锁模技术( c p m ) 在染料激光器中获得了3 0 0 飞秒( 1 0 d 5 秒) 级的光 脉冲；8 0 年代初出现了一些能稳定飞秒输出的超短脉冲技术，各种锁模方式和 理论逐步成熟，在1 9 8 1 年利用碰撞脉冲锁模技术在环形染料激光器中获得了9 0 f s 的激光脉冲，1 9 8 5 年美国贝尔实验室使超短激光脉冲达到了2 7 f s 的水平1 1 0 】，1 9 8 6 年中国科学院西安光机所陈国夫研究员在英国把这一结果提高到1 9 f s 【1 1 m 】，这是 至今为止在染料激光器中实现的最好脉冲宽度的结果。 在整个8 0 年代，碰撞锁模技术占主导地位，通过倍频还获得了紫外波长的飞 秒光脉冲。超短光脉冲能量也大大提高了，单个光脉冲的能量达到毫焦耳量级。 脉冲宽度已进入飞秒( 1 0 - ”s ) 阶段。飞秒激光器以碰撞锁模染料激光器为主要代表， 该激光器就其锁模原理来说依然为被动锁模，在锁模机理和方法上并没有根本突破， 但是由于脉冲的碰撞效应，使该激光器不仅能够产生，而且能够稳定地运转在飞秒 量级。并由此发展起了超快激光极其重要和十分活跃的新研究领域飞秒激光 技术与科学。但是，以染料介质为核心的技术在稳定性及重复性方面均不尽理想。 2b 秒激光与透明介质：l | 线性相互作用f 幻研究 8 0 年代后期，超短脉冲领域的另一个重要进展是发现了一种增益带宽很宽 ( 7 0 0 一1 1 0 0 n m ) l 竹激光工作物质掺钛蓝宝石：a 1 2 0 3 ) 1 1 4 j ，它是固体激光器较 理想的材料，可以产生极短的光脉冲。随着掺钛蓝宝石的研制成功，出现了掺钛 蓝宝石飞秒激光脉冲激光器，这标志着飞秒激光进入了固体阶段。由于掺钛蓝宝 石飞秒激光脉冲激光器具有调谐范围宽、脉宽窄( f s ) 、输出峰值功率高( t w 级) 等优点，并且采用倍频技术，调谐范围可覆盖到紫外，这使得它已成为应用最多 的一种飞秒激光器，并大大地推动了飞秒激光技术的发展。1 9 8 9 年，美国麻省理 工学院的一个研究小组用这种材料获得了2 0 0 飞秒的激光脉冲1 1 5 1 。他们采用的足 一种新型的附加脉冲锁模技术( a p m ) ：在外腔对激光作非线性调制，再反馈到激光 器的输出部分而产生锁模。 9 0 年代初，人们又研究了一项新的超短脉冲技术，即自锁模( s m l ) 技术或 称克尔透镜t 贞模( k l m ) 技术。该技术的出现，使掺钬蓝宝石激光器迅速发展和广泛 应用，输出脉冲进一步压缩到1 0 0 飞秒左右i 川。自锁模技术在激光腔内不用插入 任何凋制元件，它利用增益介质中自聚焦效应形成的“克尔透镜”和腔中光阑构成对 光脉冲的非线性幅度调制，这一作用等效于快饱和吸收体，从而导致锁模脉冲的 产生。其特点是与波长无关、超快速响应和无任何附加色散。1 9 9 5 年，a s t i n g 等 人首次利用啁啾镜和插入色散补偿片进行腔内色散控制，在线型腔中获得了小于 1 0 f s 的光脉冲【1 7 】；1 9 9 7 年，瑞士联邦技术研究所的i d j u n g 等人利用棱镜对与啁 啾脉冲反射镜组合，借助克尔透镜锁模的钛蓝宝石激光器，直接产生了6 5 f s 的自 启动激光脉冲1 1 8 j ；1 9 9 9 年，u m o r g n e r 等人采用低色散棱镜对以及一对啁啾介质 镜，由自锁模饮宝石激光器直接输出了小于两个光学周期的飞秒光脉冲【1 9 1 ，其对 应带宽超过了4 0 0 n m ，脉宽为5 4 f s ，重复频率为9 0 m h z ，这是目前直接由激光振 荡器输出的最短光脉冲。由于固体介质的高阶色散很难补偿，1 9 9 9 年，a v s o k a l o v 提出利用超薄气体介质的非线性效应使激光脉冲频率得到调制，从而产生宽带宽 频谱，预计可以产生小于1 f s 的超短脉冲【2 0 1 。在国内，中国科学院西安光学精密机 械研究所，上海光学精密机械研究所，中山大学，天津大学，北京物理所等单位 在飞秒激光技术及相关元件材料的方面包开展了研究工作并取得了令人注目的成 绩 2 1 2 3 j 。图1 1 按年代示出了1 9 9 0 年前后的激光短脉冲化进展。图1 2 为飞秒脉 冲激光器在脉冲窄化方面的进展示意。 第一章绪论 3 在激光脉冲宽度向更窄方向发展的同时，固体锁模激光器在输出脉冲的峰值 功率及平均功率方面的研究也有很大的发展。因为对于很多应用来说，飞秒激光 ( 左) 1 9 9 0 年以前( 右) 1 9 9 0 年以后 图1 1 激光短脉冲化进展 班 高 堂 隽 脉 冲 宽 度 i ，1 9 舶1 9 1 5 9 8 01 9 鼬l g , 蛳1 9 帖砖 每份 图1 2 飞秒脉冲激光器在脉冲窄化方面 的进展示意图 振荡器的能量远远不够，其输出的单脉冲能量低，数量级为纳焦，而重复频率很 高，为兆赫兹量级。为了满足高功率的要求，必须将超短光脉冲压缩和放大。1 9 8 5 年美国密执安大学的r m o u r o n 教授1 2 4 】提出啁啾脉冲放大( c p a ) 技术，即将雷达 传送中的啁啾脉冲技术应用于光脉冲的放大。啁啾脉冲就是电磁场频率随时间变 化的脉冲。利用啁啾脉冲放大技术能够避开增益介质对强激光电场的非线性响应， 超短激光脉冲并不被直接放大，而是先经过脉冲展宽器展宽，使激光脉冲的峰值 功率大大降低，然后通过放大器进行放大，最终被压缩。c p a 技术要求增益介质 的增益带宽必须不小于激光脉冲的谱线宽度。1 9 9 7 年，奥地利和匈牙利的科研人 员利用一个带有空心光纤，啁啾镜压缩的全固态钛蓝宝石振荡放大器产生了亚5 f s 4飞秒激光与透明介质非线性相互作j i j 的研究 的激光脉冲，峰值功率为0 5 t w ，重复频率为l k h z z 5 】。美国利弗莫尔国家实验室 ( l a w r e n c el i v e m o r en a t i o n a ll a b o r a t o r y ) 1 2 6 j 研制的拍瓦( 1 0 1 5 ) 级激光器，将以 前的激光功率提高了一个数量级。该系统可以用来产生高能x 射线以及用于核物理 和等离子体物理实验。 白世界上第一台自锁模掺钛蓝宝石激光器研制成功至今，激光技术领域的发 展是日新月异，脉宽由皮秒发展到亚皮秒乃至几个飞秒，峰值功率由瓦提高到太瓦 乃至拍瓦，重复频率则具有从赫兹到兆赫兹极宽的分布。当前，飞秒激光技术的发 展趋势表现在三个方面：一是实现更短的脉冲，如试图获得掺钛蓝宝石3 f s 的极限 脉宽，实现亚飞秒或称为阿秒( 1 0 1 8 s ) 脉宽的高功率激光脉冲。目前产生小于l o f s 的飞秒激光器已可以从生产厂商购买，而亚飞秒或称为阿秒的激光脉冲在实验室 已经获得；二是发展半导体激光器泵浦的全固态飞秒激光器，包括飞秒光纤激光 器和商功率的系统；三是扩展飞秒激光的波长范围。利用变换激光介质，使用多 种频率变换技术，把波长向软x 射线及中红外、甚至远红外方向扩展，以供多学科 的使用需要。 1 2 飞秒激光与透明介质的非线性相互作用 随着激光技术的不断发展，激光器的波长实现了从远红外到x 射线的全波段调 谐；脉冲持续时间获得了从纳秒( n s ) 、皮秒( p s ) 到飞秒( f s ) ，甚至阿秒( a s ) 的压缩；峰值功率高达拍瓦。超短激光脉冲的快速发展使得激光与物质相互作用 及材料处理应用进入一个崭新的阶段。极短的脉冲宽度在某些方面改变了激光与 物质相互作用的机制，这一方面的研究引起了人们的高度重视。 飞秒激光与透明介质相互作用自飞秒激光产生以来，一直是人们研究的重点， 这个过程也是非线性光学技术不断发展和创新的过程。因为最早产生的飞秒激光 波长都在红光、近红外波段，对大多数透明介质而言，线性吸收是不可能的【2 6 1 。 介质能够有效的吸收强的长波长飞秒激光脉冲应是非线性相互作用，可能是多光 子电离、隧道电离、和杂质吸收产生的碰撞电离( 也称为雪崩电离) 。电离机理决 定着材料的损伤闽值，是理论研究飞秒激光与物质相互作用最重要最基础的课题。 下面，简单的介绍这三种电离机理及目前的研究结果。 隧道电离：如果入射激光的电场较强而且激光的频率低( 光子能量低) ，激光 电场就会拉近电子和它的原子之间的距离，电子的电离能变小；如果激光的电场 足够强，就会使电子越过势垒的束缚，逃逸出去，变成自由电子，这就是隧道电 离；多光子电离：入射激光的多个光子同时被原子或分子所吸收，导致原子或分 子发生电离等过程的现象，称为“多光子吸收”。当高强度激光脉冲入射到介质内 时，多个光子同时被一个原子或分子所吸收，使得其价带电子获得足够的能量以 第一章绪论 5 摆脱束缚状态，成为导带电子。由于熔融石英( s i 0 2 ) 的电离能e 约为9 e v ，根 据公式e = h v ，需要波长为1 4 0 n m 的一个光子将能量全部传给s i 0 2 的一个束缚电 子，才能直接使该束缚电子电离。当使用波长为8 0 0 n m 的近红外光束时，单个光 予的能量不足以使s i 0 2 分子产生电离。如果有6 个光子同时被一个价带电子所吸 收，就能使得该电子脱离分子的束缚，成为导带电子。多光子吸收发生的几率与 光电场的高次项成正比，只有能量密度极高的光束才能表现出多光子吸收现象； 雪崩电离：当物质中已经存在有导带电子( 作为“种子电子”) 时，一个这样的自 由电子( 种子电子) 先吸收光子的能量以提高其动能。但因自由电子与光子的相 互作用要满足能量和动量守恒定律，只有在该导带电子与其它分子( 或离子) 发 生碰撞时，才能满足此要求，因此只当自由电子与其它分子或离子发生碰撞时， 自由电子才能吸收激光能量( 逆向韧致辐射) 。当动能高于分子或离子电离能的导 带电子与分子或离子发生碰撞时，会从分子( 或离子) 中再电离出一个新的自由 电子，从而出现两个低动能的导带电子，这种过程使得导带电子的数目星几何级 数增加，这就是等离子体产生的“雪崩电离”机理。 在长脉冲激光光束对透明介质的作用中，雪崩电离起到了主要的作用。对于 短脉冲( 例如飞秒脉冲) 来说，由于激光作用时间较短，不利于对时间要求较长 的雪崩电离，但因为其激光功率密度很高，使得多光子吸收发生的几率大大增强， 因此，相对于长脉冲激光来说，在短脉冲激光与透明介质的相互作用中，多光子 吸收起到了更为重要的作用。有了高强度的等离子体之后，等离子体中的自由电 子通过逆向轫致辐射，吸收大部分的入射激光能量，达到很高的温度。自由电子 通过与离子或晶格的碰撞，再将能量传递给离子和晶格，使得介质很小的局部被 加热到很高的温度( 数千度) ，发生微爆，导致物质的蒸发。这就是激光消融的过 程。 实际上，由于上述三种电离机理对计算光损伤阈值具有决定性意义，虽然目 前要清楚它们各自的贡献还有相当大的困难，但至今仍然是人们努力研究的课题。 1 3 飞秒激光与透明介质非线性相互作用的应用 飞秒激光的主要应用可以概括为三个方面，即飞秒激光在超快领域内的应用、 在超强领域内的应用和在精细微加工中的应用。飞秒激光用于透明介质精细微加 工是飞秒激光用于超快现象研究和超强现象研究之外的又一个飞秒激光技术的重 要研究领域【z 7 1 。 多种材料的精细加工飞秒激光加工的材料种类很多，包括金属、半导体、 电介质、陶瓷等。可以进行钻孔、切割、表面处理和三维结构制作。采用飞秒激 光在金属表面能实现高精度和高质量的钻孔。德国汉诺威激光中心的b n c h i c h k o v 6飞秒激光与透明介质非线性相互作用的研究 研究小组在真空靶室中放置1 0 0 n m 厚的钢片，然后分别将能量为l m j 、宽度为3 3 n s 和能量为1 2 0 u j 、宽度为2 0 0 f s 的聚焦激光对其表面进行加工，经过1 0 4 个脉冲照射 后，发现在飞秒激光的作用下金属表面没有熔化及再凝固痕迹，加工精度高，可 以获得直径小于1 0 # m 的加工孔径1 2 8 | ；传统的方法通常采用短波长紫外光引发的聚 合反应对聚合物材料进行加工，基于单光子线性吸收机制，使得加工精度较低和 空问加工能力差。飞秒激光利用多光子效应( 主要是双光子吸收) 制各聚合物，2 0 0 1 年日本大阪大学s a t o s h ik a w a t a 教授领导的研究小组用飞秒激光经过高度聚焦后， 照射到感光聚合树脂材料上，基于双光子吸收效应，利用光扫描技术，在树脂材料 上成功光硬化出一幅长度为1 0 # m 、高度饥m 的公牛图【2 9 3 0 l 。这种亚衍射极限的激 光微米纳米三维图像制作的成功，对于制作微传感器、微齿轮等多利，微机电系统 ( m e m s ) 的元件具有非常重要的意义；透明材料加工必须避免热扩散引起的加工 区域周围的损伤和裂纹，一直是困扰激光加工技术的一个难题。飞秒激光已经被 实验证明可以作为透明材料的精密加工工具p 1 j ；飞秒激光还可用于切割分离一些 高爆危险物品，如曰盯、p e t n 等。美国里弗莫尔实验室的m d p e r r y 利用l k h z 、1 0 0 f s 的钛宝石激光对多种高爆危险品进行了安全切割【3 2 1 ，在直径为l c m 、厚度为2 m m 的样品表面没有任何化学反应痕迹，整个切割面上材料的化学性质没有发生变化。 这足因为飞秒激光脉冲作用过程中等离子体的形成和材料的去除均非常快速，以 至于没有过多的能量传递给剩余材料，没有任何化学反应痕迹，使得其加工处理过 程中的安全性大大增加。 光子器件和全光通讯随着科学技术的不断发展，目前的各种电子元器件正 向全光学元件发展，并将其逐步微小化和集成化在个紧凑的功能系统内，成为 高速信息处理、光通讯的新兴发展方向。光子产业的未来演化将更多地倾向于发 展一种能够对光学材料进行纳米操纵的精密处理工具，透明玻璃( 如熔石英) 由 于具有较高的透明性、长时间和高温环境下的稳定性而被通常选作加工光予器件 的基础材料。例如光波导的制作：光波导是集成光学重要的基础性部件，它能将 光波束缚在光波长量级尺寸的介质中，长距离传输。由于大多数玻璃材料对红外 光是透明的，因此利用线性光子吸收机制，传统的连续和长脉冲激光很难实现对 其加工，然而依靠飞秒激光可以顺利地解决这些问题。这一光波导制作技术非常 简单，整个过程在室温环境下进行，并且波导结构有良好的质量稳定性。在制作 过程中，基片材料的选取不受严格的限制。透明玻璃可以包括硅酸盐、硼硅酸盐、 硫族化物以及氟化物( l i f 、c a f 、m g f 、b a f ) 等【”j 。 光波导可以位于材料内部 3 d 空间的任意位置，而且还可以实现制作任意形状的二维、三维波导，分束器以 及连接器等光子器件【3 4 舶】，对于构建未来的“光学芯片”具有非常重要的意义。 光波导制备最重要的突破是m i c h i g a n 大学的联合研究小组应用飞秒加工平台【3 ”， 在掺钕的玻璃衬底内成功制作了一条l c m 长的增益波导，而且发现波导的加工过 第一章绪论 7 程并不严重影响掺杂离子的原有分布。用功率为3 5 0 m w 、波长为5 1 4 n m 的抽运光， 该器件在1 0 6 2 n m 附近有3 d b c m 的信号增益。光纤光栅：光纤光栅是光纤纤芯介 质折射率呈周期性调制的一种光纤无源器件，其目的是在纤芯内形成一个窄带( 透 射和反射) 滤波器或反射镜。目前光纤光栅的制作方法有：纵向驻波干涉法、双 光束全息干涉横向写入法、电光源写入法以及相位掩模复制法。所有这四种方法 都局限于光敏玻璃，所用激光器都是准分子紫外激光器( 2 4 8 n m ，1 9 3 n m ，或 1 5 7 n m ) ，聚焦的飞秒激光束可以使玻璃产生永久性折射率变化，与材料的吸收波 长无关。日本y u k ik o n d o 和法国的e r i cf e r t e i n 等人分别用红外激光在标准通讯光 纤中成功地制作出了长周期b r a g g 光栅1 3 8 ，3 9 1 ，该光栅在5 0 0 。c 以下具有很好的稳 定性。光予晶体：将不同介电常数的介电材料构成周期结构，电磁波在其中传播 时由于布拉格散射，将会受到调制而形成能带结构，这种能带结构叫做光子能带。 光子能带之间可能出现带隙，即光子带隙。具有光子带隙的周期性介电结构就是 光子晶体或叫做光子带隙材料。基于飞秒激光双光子或多光子吸收光聚合效应， 人们采用聚合物材料研究了两种全新制作近红外和可见光波段光子晶体的方法。 一种是飞秒激光多光束干涉制作法，它是利用激光干涉产生周期性调制的光强度， 然后再依赖多光子吸收效应，在材料表面转化为与之相对应的周期性结构调制l 钾 4 1 】；另一种是飞秒双光子或多光子聚合逐层叠加制作法，它是将超短脉冲激光经 高倍显微物镜聚焦到可见光聚合预聚物，利用双光子激光激发光聚合形成固化， 通过控制聚焦光束或者样品的空间移动生成三维立体微结构，未曝光的材料用溶 液腐蚀掉，便可得到所需的三维固化结构。1 9 9 9 年，日本京都大学的h o n g b os u n 等人采用飞秒双光子聚合树脂技术，通过逐层扫描，在4 0 4 0 | _ t m 的制作面积上完 成了2 0 层的三维光子结构1 4 2 1 。光子晶体可以制作以前所不能制作的高性能光学器 件，在光通讯上有重要的用途，如用光子晶体器件来替代传统的电子器件，信息 通讯的速度会变得极快。 三维数字光存储将强激光束聚焦到透明材料内部，可以在焦点附近形成超 高温高压等离子体，从而引起体内微爆炸，在焦点处形成极小的空洞，微腔周围 的材料因压缩而致密。最早哈佛大学m a z u r 小组研究了光学玻璃、熔融石英和蓝 宝石晶体等透明材料中的微爆炸形成过程和微腔的尺度大小【4 3 】，将其用于实现高 密度三维存储。2 0 0 4 年，我们用高数值孔径物镜聚焦飞秒激光脉冲，在融熔石英 内部实现了数据位点的写入，写入密度达到1 1 1 0 1 2 b i t s c r n 3 ，推动了飞秒激光三 维光存储的进展i 删。 激光医疗以及生物工程飞秒激光能量高度集中，作用期间几乎没有热量传 输效应，可以实现无痛和无损伤的安全治疗。如将钛宝石激光再生放大器输出的 近红外飞秒激光应用于牙齿的治疗1 4 5 】，通过适当控制脉冲的能量，获得了一个没 有任何边缘损伤的干净孔；1 9 9 8 年，德国海德堡大学f h l o e s e l 博士实验研究了 飞秒激光与透明介质1 r 线性相互作用的研究 波长范围在6 3 0 1 0 5 3 n m 的飞秒激光对脑组织样品安全、清洁、高精度的非热性手 术切割烧蚀【4 6 1 ；m i c h i g a n 大学超快中心的研究人员利用超快激光对人眼角膜进行 清洁、高精度眼科手术切割及青光眼及白内障等手术【4 ”，与紫外激光相比，超快 激光具有很好的空问选择性，不需要用机械刀先剥开角脂层。另外，基因工程和 细胞工程实际是人类对细胞和基因有目的地进行切割、缝合和运转等操作，由于 细胞和d n a 都非常小，对它们进行操作必须有纳米级的分辨率。2 0 0 1 年德国k k o n i g 博士和美国h a r v a r d 大学的m a z e r 研究小组 4 8 , 4 9 ，分别在人类染色体及活体 细胞内实现了纳米手术操作。 总之，飞秒激光以其独特的超短持续时间和超强峰值功率正在打破以往传统 的激光加工方法，开创了材料超精细、低损伤和空间3 d 加工和处理的新领域。该 技术已在多个领域得到非常广泛应用。 1 4 论文的主要内容 本学位论文是在中国科学院知识创新工程方向性研究项目“飞秒激光及生物分 子材料在信息海量存储中的应用研究”以及西安光机所的横向课题“飞秒激光脉 冲信息海量存储的非线竹：理论实验”的共同支持下完成的。对飞秒激光与透明介 质的非线性相互作用进行了较全面的理论分析和实验研究。主要的研究工作包括： f 1 1 参与研究、建立了一套飞秒激光系统，可用于飞秒激光与透明介质相互作 用的非线性研究及超精细加工、微光子器件制造等多种用途。参与设计了无展宽 器钛宝石啁啾脉冲再生放大器，测量了飞秒系统输出参数。见论文的第二章。 ( 2 ) 概述了激光在透明介质中的非线性传输，讨论了我们在实验中观察到的透 明介质在飞秒激光脉冲作用下，不同结构变化的基本机制和不同透明介质对飞秒 激光脉冲的响应。研究了单个飞秒激光作用于重钡火石玻璃( z b a f l 5 ) 和熔融石 英的非线性光学现象，指出重钡火石玻璃( z b a f l 5 ) 在低激励强度时产生色心， 在高激励强度时产生微爆：对于熔融石英内部产生的多次微爆现象，基于飞秒激 光脉冲在透明介质内的自聚焦效应和自由电子等离子体的自散焦效应，给出了单 个飞秒激光脉冲在光学玻璃内诱导多次微爆的简易模型。见论文的第三章。 ( 3 ) 基于f o k k e r p l a n c k 方程建立了飞秒激光微爆的模型，首次给出了在透明 介质中产生微爆的阂值解析表达式，并依据典型参数进行了计算，其结果与实验 具有较好的一致性。利用原子力显微镜及扫描电子显微镜对微爆点的形貌特点进 行了分析测量。见论文的第四章。 ( 4 ) 用衍射方法和光谱分析法探讨了近红外飞秒激光与光学玻璃相互作用的 物理机制。依据衍射理论研究了飞秒激光脉冲在熔融石英等光学玻璃中引起的效 应，建立了飞秒激光在玻璃中产生的微细线阵结构和点阵结构的效应模型，模拟 第一章绪论 9 了其衍射光场分布，首次指出飞秒激光作用于熔融石英产生的微细线阵结构和点 阵结构既引起光传输的相位变化又引起振幅变化，但其中以折射率引起的相位变 化为主；根据吸收光谱分析，指出在近红外飞秒激光的作用下光学玻璃的暗化与 玻璃中的色心有关：根据拉曼光谱分析，指出近红外飞秒激光作用熔融石英的内 部结构没有大的改变，只是产生了致密结构，引起了玻璃折射率的变化；根据熔 融石英的荧光光谱分析，发现了自陷极子的产生。见论文的第五章。 6 ) 进行了飞秒激光在透明介质中的三维数据位写入和读出的研究。采用不同 数值孔径、单脉冲能量以及材料，研究了透明介质的存储特性；在熔融石英和 p m m a 中写入了多层数据位点阵列：并首次成功地实现了l k h z 的飞秒激光在 p m m a 中的多层二进制数据文件的光数据存储的写入和读出实验，存储密度达到 1 0 b i t s c m 。见论文的第六章。 ( 6 ) 进行了近红外飞秒激光脉冲的无源和有源波导的写入实验，系统地比较了 横向和纵向写入方式，并首次在e p + ：y b 3 + 共掺锂硅酸盐激光玻璃内部制作了微米 级有源光波导，可用于光通信、计算机局域网中有重要应用的掺铒玻璃波导光放 大器( e d w a ) 。见论文的第六章。 ( ，7 ) 总结和展望了所做的工作。提出了本论文的主要创新成果以及今后该领域 内需关注的问题。见论文第七章。 参考文献 【1 】t h m a i m a n s t i m u l a t e do p t i c a lr a d i a t i o ni nr u b y n a t u r e 1 9 6 0 ，1 8 7 , 4 9 3 【2 】c h r i ss c h a f f e r , a n d r 6b r o d e u r , j o s eg a r c i ae ta 1 m i c r o m a c h i n i n gb u l kg l a s su s i n g f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sw i t hn a n o j o u l ee n e r g y o p t l e t t ，2 0 0 1 ，2 6 ，9 3 - 9 5 【3 】n a nj i a n g ，j i a n r o n gq i u ，j o h ns i l c o x p r e c i p i t a t i o no fn a n o m e t e rs c a l ez n c r y s t a l l i n ep a r t i c l e si nz n o - b 2 0 3 - s i 0 2g l a s sd u r i n ge l e c t r o ni r r a d i a t i o n n p p l p h y l c t t ， 2 0 0 0 ，7 7 ( 2 4 ) ，3 9 5 6 3 9 5 8 【4 】p k e n n e d y , d x h a m m e r , b a r o c k w e l l l a s e r - i n d u c e db r e a k d o w ni n a q u e o u sm e d i a p r o g q u a n t u me l e c t r o ，1 9 9 7 , 2 1 ，1 5 5 【5 】ky e o m ，h j i a n g ，j s i n 曲h i g hp o w e rl a