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自旋玻璃简介IntroductiontoSpinGlass,自旋玻璃,自旋组成的“玻璃”,即一种取向无序的自旋系统其一,“玻璃”二字形容自旋方向的无规分布;其二,自旋冻结过程与融熔玻璃固化的过程类似,没有严格的凝固温度研究对象:一些含大量局域磁矩的金属或合金、氧化物等,玻璃,无序,受挫,无序,自旋玻璃,自旋玻璃,自旋玻璃两大特点:,受挫者,不顺利也;其反义词即顺利,或顺其自然,能量低的状态就是顺其自然,两磁矩之间的交换作用:J0,两磁矩方向一致时能量降低J0,两磁矩方向相反时能量降低,自旋玻璃之受挫,三磁矩相互作用J0,三自旋方向一致时能量最低,稳定基态J0,三自旋不可能都是反向排列,总有一对自旋是同向的,系统处于受挫状态,自旋玻璃之受挫,受挫系统的特点:它没有一个能量最低的稳定态,在低温下,它可能存在于无数个亚稳的组态之中相邻的两个组态在系统总能量上只有微小差别,甚至没有差别自旋玻璃系统自由能特征决定它在低温下只能处于某种亚稳态,自旋玻璃之受挫,自旋玻璃之无序,自旋玻璃是一种取向无序的自旋体系,磁矩间的相互作用大于热运动时,磁矩就不能自由转动,即“冻结”起来.自旋玻璃冻结的磁矩无规则分布,且冻结在各自的择优方向上,在这类磁系统中,磁矩之间存在着铁磁相互作用与反铁磁相互作用的竞争随着温度的降低,整个磁矩系统的取向状态经历一个较为复杂的过程,最终冻结为自旋玻璃态,自旋玻璃之无序,从时间坐标轴上看,每个磁矩冻结在固定的方向而失去转动的自由度从空间坐标上看,各个磁矩的冻结方向是无序的,在自旋玻璃体系中,随机性或无序性是必不可少的混合相互作用是产生竞争和保证协作性冻结过程的本质受挫是无序和混合作用的直接结果,自旋玻璃,组态相空间中自由能“地形图”的比较,对于铁磁或反铁磁系统,当T低于相变温度时,只有一种组态的能量最低,这个组态就是所有的磁矩平行排列或相邻磁矩反平行排列,从而形成长程磁有序.在高温下,无论铁磁系统还是自旋玻璃系统均为顺磁态,各个组态对应的能量基本上相同,自旋玻璃,组态相空间中自由能“地形图”的比较,当温度降至冻结温度Tf附近时,磁矩之间的相互作用开始明显起来,它们之间的相对取向对系统的能量有影响,导致系统不同的组态具有不同的自由能.自由能图出现高低不平的“丘陵”,温度越低,磁矩之间的相互作用越强,“丘陵”变成“山峰”和“低谷”当自旋玻璃系统从高温降到Tf以下,它可能随机地落入某一个“低谷”,再升温后降温,又可能落入另一个“低谷”.刚开始落入“低谷”时一般不一定在能量最低的组态上,因而随着时间的推移系统逐渐向更低能量的组态靠近自旋玻璃有不少奇特的性质与它在微观组态上的特征密切相关,如磁化过程受样品历史的影响,磁弛豫现象等,自旋玻璃行为,冻结温度以上:遵循居里外斯定律,远低于冻结温度:交换偏置现象,冻结温度附近:直/交流磁化率变化,自旋玻璃的物理特性,对于自旋玻璃,其磁矩是在某个温度以下开始冻结这个温度被称为冻结温度Tf,高温顺磁磁化率服从居里外斯定律,当实验温度远高于自旋玻璃体系的冻结温度时样品处于顺磁态,磁化率遵循居里外斯定律:,顺磁距离温度;不为零,表明磁矩间有相互作用,C居里外斯常数,当轨道角动量淬灭时,有效玻尔磁子数,自旋玻璃的物理特性,直流磁化率,零场冷却ZFC和带场冷却FC的磁化率有明显的差别:在冻结温度以上,两种磁化率随温度的变化曲线是重合的;但从冻结温度开始,随着温度的降低,ZFC磁化率逐步减小,而FC磁化率几乎保持不变即,在冻结温度处ZFC的磁化率和FC的磁化率发生了分叉,自旋玻璃的物理特性,超顺磁性,超顺磁性(superparamagnetisim,SPM):铁磁性物质的颗粒小于临界尺寸时,外场产生的磁取向力不足以抵抗热扰动的干扰,其磁化性质与顺磁体相似,称为超顺磁性,其特点:磁化曲线与铁磁体不同,没有磁滞现象当去掉外磁场后,剩磁很快消失如以H/T为坐标轴,不同温度的磁化曲线合而为一,可用顺磁体的磁化公式(朗之万函数或布里渊函数)表示磁化率一般比顺磁体大很多,超顺磁性与自旋玻璃区别,FCM与ZFCM间差别远在TP(峰值温度)以下,而SG的差别在Tg以下就开始FCM随温度降低单调增加,而SG的在Tg以下几乎保持不变FC与ZFC的磁化率随磁场增大而减小,且TP移向低温处,而SG的ZFC磁化率在Tg附近仅有轻微的减小,经典SPM与SG差别:,LaBa1-xCoxO3的ZFC/FC曲线,超顺磁特性,2019/12/15,16,可编辑,自旋玻璃的物理特性,LaSr1-xCoxO3的ZFC/FC曲线,此二样品规律:低于TC时ZFC出现尖峰,且随Sr含量减少而降低但不同于经典SG,分叉/不可逆温度TirrTf氧化物中的自旋玻璃,自旋玻璃的物理特性,LaSr1-xCoxO3的ZFC/FC曲线,FC曲线符合Brillouin型ZFC曲线M值较低,低于TC520K左右峰值TA下单调变化铁磁団簇模型(短程有序),此三样品规律:低于TC时ZFC出现尖峰,且随Sr含量减少而降低但不同于经典SG,分叉/不可逆温度TirrTf氧化物中的自旋玻璃,自旋玻璃的物理特性,LaSr1-xCoxO3的ZFC/FC曲线,FC曲线符合Brillouin型ZFC曲线M值较低,低于TC520K左右峰值TA下单调变化铁磁団簇模型(短程有序),此三样品规律:低于TC时ZFC出现尖峰,且随Sr含量减少而降低但不同于经典SG,分叉/不可逆温度TirrTf氧化物中的自旋玻璃,临界掺杂样品,交流磁化率是样品的磁矩随着外磁场转动所引起的.自旋玻璃体系对小的外磁场特别敏感,测量过程中,自旋玻璃的交流磁化率表现出一些特殊的性质.在冻结温度以上热运动大于磁矩之间的相互作用,各磁矩转动自由.接近冻结温度时,磁矩之间的相互作用大于热运动,它使各磁矩转动时需要克服一个位垒的作用,在自旋玻璃体系中由于磁矩分布无序,所以位垒不是常数而是温度的函数,它随温度的降低而急剧增大,所以交流磁化率在冻结温度处出现尖峰.自旋玻璃的交流磁化率最显著的特征是在冻结温度处出现尖峰,交流磁化率,若在测量交流磁化率时,同时加一个直流背景场,即使背景场很小,也会使交流磁化率的尖峰抹平,自旋玻璃的物理特性,SlowingDown理论模型,TSG频率趋于零时的冻结温度弛豫时间,与f-1成正比自旋玻璃特征时间常量10-1010-12动态指数,不同体系其值在412间,自旋玻璃的物理特性,Nd0.85Sr0.15CoO3交流磁化率实部变化曲线,插图为拟合曲线,Vogel-Fulcher理论模型,自旋玻璃的物理特性,Nd0.85Sr0.15CoO3交流磁化率实部变化曲线,插图为拟合曲线,磁化强度的特点,通过磁化强度的测量可以探知体系磁矩的分布情况在不加外场的情况下,材料内部的磁矩混乱排列,磁矩取向是无规则分布的,宏观磁化强度为零.当材料处于外加磁场中时,材料内部的磁矩受磁场的作用,影响磁矩的方向,使其在一定程度上转向外场,出现宏观磁化强度.对于铁磁体磁场强度达到一定程度以后,磁化强度趋于饱和,自旋玻璃的物理特性,对于自旋玻璃体系,无论磁场强度多大,自旋玻璃的磁矩都不可能完全趋于一致.这是因为磁矩之间相互制约的交换作用抵制了外磁场的影响,使体系处于冻结状态,弛豫现象和时间效应,自旋玻璃态是一种非平衡态,而弛豫和时效是非平衡系统的基本现象,它是系统在大量亚稳态之间演变的结果,弛豫现象和时间依赖关系的两种常规测试方法:在零场条件下将样品冷却到冻结温度以下,等待一段时间后施加外磁场,然后测量M(t)在外场下从室温冷却到冻结温度以下,在此温度带场等待一段时间,然后将外场降到零,随后测量磁化强度随时间的变化,对于自旋玻璃体系,带场条件下测得的磁化强度会随着时间的增加而减少在零场条件下测得的磁化强度会随时间的增加而增加,自旋玻璃的物理特性,自旋玻璃的物理特性,磁弛豫中的aging效应,La0.82Sr0.18CoO3在60K时不同等待时间的M(t)曲线,将样品从300K冷场降到60K,一段等待时间tW后,加上一个10Oe磁场测量磁矩和时间的关系随着时间的增加,样品磁矩先是较快增加,然后增加速率逐渐减小。但是,即使测量时间已经达到万秒量级,磁矩仍没饱和,即存在长时间的磁矩弛豫行为,扩展E指数进行描述,自旋玻璃的物理特性,引入弛豫速率概念1:,La0.82Sr0.18CoO3在60K时St曲线,弛豫速率S在某个时间点呈现极大值,且这个时间和等待时间相等,即样品存在aging效应,引入弛豫速率概念2:,自旋玻璃的物理特性,不同温度下的n值均接近1,表明団簇间的相互作用比较强随测量温度的增加,n并不是一个常数,这与典型SG不同,须用钴氧化物的相分离解释,La0.82Sr0.18CoO3弛豫速率W在不同温度下的衰减曲线,系统的弛豫速率按幂指数法则衰减,交换偏置现象,测量时将样品在加场条件下冷却到低于冻结温度,这时磁滞回线会出现交换偏置现象,即磁滞回线会沿着磁场的方向产生一个偏移,回线中心到原点的磁场大小被称为交换偏置场HE回线和磁场轴交点的距离的一半是矫顽力HC,自旋玻璃的物理特性,La0.82Sr0.18CoO3分别在ZFC和FC降温后5K的磁滞回线,铁磁层沿磁场方向定向排列,反铁磁层有规则的反向排列.同时,由于铁磁层和反铁磁层的界面相互作用,根据具体情况,反铁磁层靠近铁磁层的界面磁矩将根据耦合方式而排列,到某一温度开始测量磁滞回线,磁场先逐步减小,到零场后加上一个反向磁场,这时铁磁磁矩就要发生反转.然而,反铁磁层由于具有很强的各向异性,基本上其磁结构不会随着磁场而发生变化,由于铁磁层和反铁磁层之间的耦合作用会使铁磁层磁矩尽量和其表面磁矩同向排列,即反铁磁层会在界面产生一个使铁磁层磁矩沿原来方向排列的微观力矩.所以,当反向磁场已经大于铁磁层材料的矫顽力后,铁磁磁矩还是没有反转,直到磁场加大到能增加一个再克服界面交换耦合的磁场

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